CN113451423A - 一种基于等离激元效应的异质结光电突触器件 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种基于等离激元效应的低维半导体光电突触器件的制备方法，从上到下包括上电极对、金属纳米颗粒层、低维半导体层、氧化物层、基底层和底电极，其中金属纳米颗粒层和低维半导体层为异质结层。通过本发明的金属纳米颗粒/低维半导体异质结制备方法制得的异质结应用于光电突触器件，相比现有同质结等制得的光电突触器件，光吸收效率高、光电转化效率高、光敏突触电流信号强。
Description
技术领域
本发明涉及神经形态电子学技术领域，具体涉及一种基于等离激元效应的异质结光电突触器件。
背景技术
类比人脑的神经突触功能，人工突触器件具有“感知”外部电刺激或光学刺激的关键能力，同时兼备信息的专递功能(称为“突触权重”)，其进一步表现为“学习”和“记忆”信息。许多人工器件已经报道了其在短期可塑性(STP)，长期可塑性(LTP)及其可塑性过渡调制方面具有先进的功能，如公开号为CN108777153A的中国发明专利，报道了一种多端输入突触器件及其可塑性调制方法，器件电导值在外部激励的调控下连续的发生变化实现学习记忆功能；再如公开号为CN111323654A的中国发明专利，报道了一种阻变器，通过施加不同信号的电压从而实现不同的电流曲线，达到不同的学习功能。然而，此类器件还处于研究初期，器件感知能力、新的器件原理和功能仍需进一步探索。
低维半导体材料(如过渡金属硫族化合物、石墨烯和黑磷等)因其灵活的异质集成、直接带隙光吸收和出色的光电转换效率，已被开发应用于人工突触器件，如公开号为CN111564499A的中国发明专利一种低压多功能电荷俘获型突触晶体管及其制备方法，报道了利用层状材料诱导界面俘获/去俘获机制实现突触，该器件光敏材料层为半导体/半导体异质结；以及公开号为CN111783975A的中国发明专利一种利用光和质子耦合作用模拟神经突触功能的方法，报道了光照诱导光与质子耦合,以质子迁移为主要机制的突触器件，该器件光敏材料层为半导体。然而这些材料由于纳米级超薄的厚度尺寸，对光响应的吸收有限(效率<8％)，此类人工突触器件的光响应敏感度偏低。
等离激元共振是电磁波激发下金属纳米结构中电子的集体振荡行为，可以在金属纳米结构周围产生巨大的电磁场增强，可在有限的维度空间显著提升光吸收效率，改善的人工光电器件的光响应性能。然而，基于等离激元效应的异质结光电突触器件还未见报道，该类器件的光敏异质结材料主要基于金属纳米结构层和半导体层，新型光敏异质结材料对光的敏感捕获将有望实现高性能的人工光电突出器件。
因此，有必要设计一种基于等离激元效应的异质结光电突触器件，能够有效解决低维半导体人工光电突触器件中光吸收效率低和光敏感度差等问题。
发明内容
本发明的目的提供一种基于等离激元效应的异质结光电突触器件及其制备方法，旨在解决低维半导体作为突触器件沟道材料，所面临的光吸收效率低、光电转化效率差、光敏突触电流信号弱等问题。
本发明公开了一种基于等离激元效应的异质结光电突触器件，从上到下包括上电极对、金属纳米颗粒层、低维半导体层、氧化物层、基底层和底电极，其中金属纳米颗粒层和低维半导体层为异质结层；
所述的上电极对在金属纳米颗粒层和低维半导体层之上，为一对金属电极，分别作为器件的源、漏电极，电极材质可为金、银、铜和铝；
所述的金属纳米颗粒层和低维半导体异质结在上电极对和氧化物层之间，其中纳米颗粒均匀分布在低维半导体层上，即低维半导体层在下方，该异质结是整个器件的核心材料，重要的是，本发明提出的异质结的特殊制备工艺，使得半导体材料中引入金属原子替位掺杂，对整个光电突触器件的工作机理和工作性能起到了至关重要的作用，其中纳米颗粒可以为金纳米颗粒、银纳米颗粒，颗粒直径一般为10-100nm，颗粒的附着浓度可通过技术手段实现调节；
所述的氧化物层在异质结层和基底层之间，材质可以为氧化硅、氧化镓、氧化锌、氧化铟、氧化镉、氧化锡等中的一种或者几种，本发明采用氧化硅，厚度为200-300nm；
所述的基底层在氧化物层和底电极层之间，上与氧化物层连接，通常为硅片；
所述的底电极与基底层连接，一般是作为栅极功能使用的导电材料，材质可为金、银、铜和铝。
所述金属纳米颗粒层和低维半导体层异质结采用如下方法进行制备：
1)先配置一定浓度的金属纳米颗粒溶液；
2)将金属纳米颗粒溶液滴到预先准备好的低维半导体、氧化物层、基底层复合后的最上层低维半导体上进行旋涂；
3)静置蒸发一定时间，得到金属纳米颗粒复合层；
4)将步骤3后的复合层放置于典型的化学气相沉积系统的样品生长区，选择半导体层生长源控制生长参数，得到金属纳米颗粒/低维半导体异质结；
5)将步骤4)制得的金属纳米颗粒/低维半导体异质结通过微纳加工技术制备成光电突触器件。
优选的，金纳米颗粒溶液浓度为2mol/L。
优选的，静置蒸发时间为4-12小时或低温烘烤10-20分钟。
优选的，步骤4)中的生长源选用硫粉和氧化钼粉，生长参数包括：生长温度为700-850℃，持续生长时间为20分钟。
上述方法得到的异质结中，金属原子在制备过程中掺杂到了半导体材料中，是本发明的核心技术，因而制得的器件工作原理为等离激元效应，具有实质创新性。
优选的，步骤5)具体的方法为：利用传统的光刻曝光系统或电子束曝光系统，在相应的金属纳米颗粒/低维半导体异质结区域设计曝光图形；曝光系统控制光源和电子束在掩膜版或图形模板辅助下，在特定区域实现图案加工曝光；经过显影、定影过程，曝光图形裸露；利用沉积系统，沉积导电层；最后经过去胶过程制备光电突出器件。
通过本发明的金属纳米颗粒/低维半导体异质结制备方法制得的异质结应用于光电突触器件，相比现有同质结等制得的光电突触器件，光吸收效率高、光电转化效率高、光敏突触电流信号强。
附图说明
图1为本发明的光电突出器件结构图。
图2为本发明的光电突出器件的制备过程图。
图3为本发明的等离激元效应器件工作原理示意图。
图4为本发明中低维半导体材料的光吸收增强效果。
图5为本发明中光电突出器件在不同强度的光脉冲刺激下的光电性能图。
图6为本发明中光电突出器件在不同强度光照射下器件光响应度图。
图7为本发明中光电突出器件在不同频率的光脉冲刺激下的光电性能图。
具体实施方式
应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
下面将结合附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明的一部分实施例，而不是全部的实施例，基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
本发明的技术方案为一种基于等离激元效应的异质结光电突触器件，参见图1，包括上电极对、金属纳米颗粒层、低维半导体层、氧化物层、基底层和底电极，其中金属纳米颗粒层和低维半导体层为异质结层。
本实施例的基底层通常为硅片，厚度约2mm；
本实施例的氧化物层可以为氧化硅、氧化镓、氧化锌、氧化铟、氧化镉、氧化锡等中的一种或者几种，本发明中采用300nm的氧化硅；
本实施例的异质结由金纳米颗粒与单层硫化钼集成而成，其中单层硫化钼在下方，金属纳米颗粒分布在其上(见图2)，本实例中颗粒尺寸为20nm。该异质结部分对整个光电突触器件的运行起到了至关重要的作用，是整个光电器件的核心，其中金纳米颗粒浓度在0.01-0.07个/平方微米范围可调，该浓度范围可以保证金颗粒的分散性，器件性能良好，过大或过小的浓度不能起到理想的性能增强效果，且在此范围内，随着浓度增加，器件性能越好；
本实施例的金属纳米颗粒/低维半导体异质结具体的制备方法如下：
(1)先配置2mol/L的金纳米颗粒溶液；
(2)将2mol/L的金纳米颗粒液体滴到预先准备好的SiO2/Si衬底上进行旋涂，旋涂仪器参数4000r/min，工作5分钟；
(3)静置蒸发4-12小时，或者放在热板上80℃加热烘烤10-20分钟，等待溶液液体挥发，得到金属纳米颗粒/SiO2/Si衬底；
(4)将金属纳米颗粒/SiO2/Si衬底放置在典型的化学气相沉积系统的样品生长区，生长源为硫粉和氧化钼粉，控制生长参数，生长温度为700-850℃，持续生长20分钟，自然降温后，得到金属纳米颗粒/低维半导体异质结。该方法得到的异质结中，金属纳米颗粒融化蒸发，硫粉、氧化钼在衬底上形成单层硫化钼层，冷却后金属原子在单层硫化钼层上结晶，即通过上述过程金属原子掺杂到了半导体材料中，因而将得到金属纳米颗粒/低维半导体异质结制得的器件具有等离激元效应。
上述方法制备异质结的过程，巧妙地利用金属纳米颗粒作为诱导半导体生长成核的前驱物，金纳米颗粒在高温下会融化、蒸发再结晶，一方面可以实现金属原子替位掺杂到半导体材料中，形成贵金属原子缺陷；另一方面在半导体材料表面上随机分布金属纳米颗粒，后续引入等离激元效应增强光电器件性能。
将上述方法制得的异质结通过微纳加工方法制备上电极和底电极，并测量光电流，具体为：
(1)利用传统的光刻曝光系统或电子束曝光系统，在相应的半导体/金属纳米颗粒异质结区域设计曝光图形；
(2)曝光系统控制光源和电子束在掩膜版或图形模板辅助下，在特定区域实现图案加工曝光；
(3)经过显影、定影过程，曝光图形裸露；
(4)利用沉积系统，沉积导电层，经过去胶过程制备光电突出器件；
(5)在探针台系统中，通过施加光照，改变光的功率、脉冲光的频率等参数详细表征光电流随时间的变化。
本发明所涉及的基于等离激元效应的器件工作原理如图3所示，首先，在异质结的制备过程中，金属原子已经掺杂到了低维半导体材料层，形成原子替位缺陷；随后，器件在光照下，由于金纳米颗粒等离激元效应，光的能量被金纳米颗粒吸收，并产生大量热电子注入到单层二硫化钼中产生敏感度增强的光电流信号，参见图4；最后，部分热电子被单层二硫化钼中的原子替位缺陷所捕获，捕获的电子在器件工作过程中会缓慢释放，导致光电流信号缓慢下降，形成记忆电流，实现仿神经突触的光电流信号，参见图5、图6。
图4为单层二硫化钼中两个主要吸收峰的强度随着金纳米颗粒浓度增加而增强，当金纳米颗粒的浓度范围从0.01增加至0.07个每平方微米时，由于等离激元效应，单层二硫化钼的两个吸收峰强度分别从0.02增加到0.12，从0.7增加到2.3。
图5为本发明中光电突出器件在不同强度的光脉冲刺激下的光电性能图。所采用的光源波长为532nm，光脉冲持续时间为1s，随着光功率从1.9增加到190mW cm-2，在第10秒时，光电流的峰值强度逐渐变强，在10-30s区间，无光照后光电流强度缓慢下降，最后电流逐渐趋于稳定值。此功能模拟生物神经突触的学习和记忆功能，即当更加专注和高效地学习后，新学习到的信号不易被遗忘。
图6为本发明中光电突出器件在不同强度光照射下器件光响应度图。在0.07个/平方微米金颗粒附着的异质结器件中，探测得到器件最大光电流响应度为4850A/W，相比于低维半导体材料、同质结材料做成的器件，本发明的光电器件具有更敏感的光电流响应，如文献(ACS Nano 2012,6,p74–80)报道的单层纯硫化钼光电器件，其光电流响应度为4.2×10- 4A/W；文献(Nat.Commun.2017,8,15881)报道的硫化钼同质结器件，光响应度为308mA/W；文献(Small 2018,14,1870038)报道了基于硫化钼/碲化钼异质结器件，光电流响应度为4.6×10-2A/W。
图7为本发明中光电突出器件在不同频率的光脉冲刺激下的光电性能图。所采用的光源波长为532nm，光脉冲持续时间为1s，以0.25Hz，0.5Hz和1Hz的不同频率刺激器件时，在1Hz时光电流的峰值强度达到最大，在10-30s区间，无光照后光电流强度缓慢下降，最后电流逐渐趋于稳定值。此功能模拟生物神经突触的学习和记忆功能，即当学习频率增加后，新学习到的信号不易被遗忘。通过仿生记忆遗忘公式I＝λ×(1+β×(t-10))-ψ，可以估算本发明器件遗忘速率为0.2-0.24，大约3000s后电流恢复初始水平，相比于低维半导体材料、同质结材料做成的器件，本发明器件具有更长的记忆时间，如文献(Sci.Rep.2020,10,21870)报道的使用单层纯硫化钼做成的光电突触器件，在一次功率为13.5mW/cm2的光脉冲下持续时间为5s时，在大约1000s后电流恢复初始水平；文献(Nanotechnology 2020,31,265202)报道的低维纯硫化钼做成的光电突触器件，光照产生突触后电流，20s后电流便恢复初始水平；文献(Nano Research，DOI:10.1007/s12274-021-3381-4)报道的基于石墨烯/石墨炔异质结光电突触器件，在光照功率20mW/cm-2，脉冲时间20ms时，产生突触后电流后在200s内达到初始水平。
通过本发明的金属纳米颗粒/低维半导体异质结制备方法制得的异质结应用于光电突触器件，相比现有同质结等制得的光电突触器件，光吸收效率高、光电转化效率高、光敏突触电流信号强。
以上仅为本发明的优选实施例，并非因此限制本发明的专利范围，凡是利用本发明说明书及附图内容所作的等效结构或等效流程变换，或直接或间接运用在其他相关的技术领域，均同理包括在本发明的专利保护范围内。
Claims (9)
1.一种基于等离激元效应的异质结光电突触器件，其特征在于，从上到下包括上电极对、金属纳米颗粒层、低维半导体层、氧化物层、基底层和底电极，其中金属纳米颗粒层和低维半导体层为异质结层；
所述的上电极对在金属纳米颗粒层和低维半导体层之上，为一对金属电极，分别作为器件的源、漏电极，电极材质为金、银、铜和铝；
所述的金属纳米颗粒层和低维半导体异质结在上电极对和氧化物层之间，其中纳米颗粒均匀分布在低维半导体层上；
所述的氧化物层在异质结层和基底层之间，材质为氧化硅、氧化镓、氧化锌、氧化铟、氧化镉、氧化锡等中的一种或者几种；
所述的基底层在氧化物层和底电极层之间，上与氧化物层连接；
所述的底电极与基底层连接。
2.根据权利要求1所述的基于等离激元效应的异质结光电突触器件，其特征在于，纳米颗粒为金纳米颗粒或银纳米颗粒，颗粒直径为10-100nm。
3.根据权利要求1所述的基于等离激元效应的异质结光电突触器件，其特征在于，氧化物层采用氧化硅，厚度为200-300nm；基底层为硅片；底电极作为栅极功能使用的导电材料，材质为金、银、铜和铝。
4.根据权利要求1所述的基于等离激元效应的异质结光电突触器件，其特征在于，低维半导体层材料选用硫化钼。
5.根据权利要求2或3或4所述的基于等离激元效应的异质结光电突触器件，其特征在于，所述金属纳米颗粒层和低维半导体层异质结采用如下步骤进行制备：
1)先配置一定浓度的金属纳米颗粒溶液；
2)将金属纳米颗粒溶液滴到预先准备好的氧化物层、基底层复合后的衬底上进行旋涂；
3)旋涂后将复合层进行蒸发；
4)待步骤3)的溶液挥发后置于化学气相沉积系统的样品生长区，选择制备半导体单层硫化钼的生长源，控制生长参数，得到金属纳米颗粒/低维半导体异质结；
5)将步骤4)制得的金属纳米颗粒/低维半导体异质结通过微纳加工技术制备成光电突触器件。
6.根据权利要求5所述的基于等离激元效应的异质结光电突触器件，其特征在于，步骤1)的金属纳米颗粒溶液浓度为2mol/L。
7.根据权利要求6所述的基于等离激元效应的异质结光电突触器件，其特征在于，步骤3)中采用静置蒸发20-30分钟，或放置热板上80℃下加热烘烤10-20分钟。
8.根据权利要求7所述的基于等离激元效应的异质结光电突触器件，其特征在于，步骤3)的生长参数包括生长温度700-850℃，生长时间为持续生长20分钟。
9.根据权利要求8所述的基于等离激元效应的异质结光电突触器件，其特征在于，所述异质结光电突触器件采用如下方法制备：利用光刻曝光系统或电子束曝光系统，在所述的低维半导体掺杂金属纳米颗粒异质结区域设计曝光图形；曝光系统控制光源和电子束在掩膜版或图形模板辅助下，在特定区域实现图案加工曝光；经过显影、定影过程，曝光图形裸露；利用沉积系统，沉积导电层；最后经过去胶过程制备异质结光电突出器件。
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