CN113447458A - 一种基于激光吸收阻抗谱的气体温度与浓度参数测量方法 - Google Patents

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CN113447458A CN202110537724.XA CN202110537724A CN113447458A CN 113447458 A CN113447458 A CN 113447458A CN 202110537724 A CN202110537724 A CN 202110537724A CN 113447458 A CN113447458 A CN 113447458A
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Abstract

本发明提出一种基于激光吸收阻抗谱的气体温度与浓度测量方法，属于激光吸收光谱技术领域，用于气体温度、分子浓度的路径均值测量。激光吸收阻抗谱是以激光吸收强度谱为强度、激光吸收相位光谱为相位的复阻抗谱，相比于传统的激光吸收强度谱技术，激光吸收阻抗谱能获得透射光的完整复线型特征，丰富测量数据，提高温度和浓度的测量精度及抗噪声能力。在具体的测量过程中，首先采用强度调制法同时测量强度及相位谱，并使用混频的方式降低探测信号频率，然后同时对强度谱面积和相位谱峰峰值进行查表操作，获得温度和浓度值。该方法易于硬件实现，在气体参数实时高精度监测方面具有广阔的应用前景。

Description

一种基于激光吸收阻抗谱的气体温度与浓度参数测量方法
技术领域
本发明提出一种基于激光吸收阻抗谱的气体温度与浓度参数测量方法，属于可调谐二极管激光吸收光谱技术领域。该方法使用激光吸收光谱复谱线进行待测气体温度和分子浓度的二维分布的快速测量。
背景技术
激光吸收光谱技术，即可调谐二极管激光吸收光谱技术(Tunable Diode LaserAbsorption Spectroscopy,TDLAS)，常使用可调谐激光二极管波长扫描获得吸收谱。激光吸收光谱技术由于其非侵入性，快速响应，灵敏度高，测量准确、成本低、抗干扰能力强等优点被广泛应用于燃烧场温度、组分浓度的测量。激光吸收光谱技术通常使用分布式反馈激光器作为光源，探测随时间变化的透射光强。相比于出射激光，透射光强的强度衰减称为激光吸收强度谱，相位偏移称为激光吸收相位谱。目前，激光吸收强度谱和激光吸收相位谱的发展较为分离，气体参数测量采用强度谱或相位谱进行解算。
激光吸收强度谱已经被广泛的、应用于单一路径下的气体平均温度和组分浓度的定量测量，主要有直接吸收法(direct absorption spectroscopy,DAS)和波长调制法(wavelength modulation spectroscopy,WMS)。直接吸收法以接近线性的方式扫描吸收光谱，从透射光强中直接提取吸收强度谱，简单直观，并且能获得完整的吸收谱。2020年，Mohsin Raza等人发表在《光学与激光技术》(Optics and Laser Technology)第130卷106344页的论文《使用2.3μm分布式反馈二极管激光器的兆赫速率扫描波长直接吸收光谱》(MHz-rate scanned-wavelength direct absorption spectroscopy using adistributed feedback diode laser at 2.3μm)中介绍了一种正弦波长扫描方法，并提取直接吸收法测得的强度谱，通过正弦扫描，将激光吸收光谱的测量帧率达到2Mfps。2021年，Xinyu Yang等人发表正在《燃料》(Fuel)第288卷119666页的论文《通过甲烷/空气层流预混火焰中OH(X)紫外宽带吸收谱的温度和OH浓度测量方法》(Temperature and OHConcentration Measurements by Ultraviolet Broadband Absorption of OH(X)inLaminar Methane/Air Premixed Flames)利用宽谱段的紫外激光器，实现了平焰燃烧炉中温度和OH基团浓度的单光路多强度谱测量，温度测量均方差在16K以内，OH基团浓度测量精度达到ppm量级。然而，由于直接吸收法直接从透射光强的廓形来提取气体的吸收光谱，弱光强的廓形易受外界干扰，光谱测量不准确，所以其抗噪声能力较差，难以应用于复杂环境下的气体动态监测。波长调制法的激光扫描方式改成波长线性扫描叠加高频正弦调制，将光谱信号从易受背景噪声影响的频段搬移至高频段，然后从光强度信号的谐波中，提取激光吸收强度谱谐波，降低背景噪声的影响。Huang等人发表在《IEEE仪器与测量汇刊》(IEEETransactions on Instrumentation and Measurement)第69卷第11期9087-9096页的论文《用于TDLAS层析成像火焰监测中应用的频分复用和主峰扫描WMS方法》(Frequency-Division Multiplexing and Main Peak Scanning WMS Method for TDLAS Tomographyin Flame Monitoring)将频分复用技术与波长调制法相结合，同时扫描多条吸收谱线的强度谱，成倍提高了激光吸收强度谱的测量速度，同时也提高了测量的抗噪声能力。虽然波长调制法具有较强的噪声抑制能力，但现在常用的模型一般仅适用于弱吸收条件，当吸收大于5％时通常导致较大误差。
激光吸收相位谱发展较晚，目前主要用于单光路痕量气体的浓度检测，气体浓度测量下限能达到ppb量级。2020年，Wong等人发表在《光学通讯》(Optics Letters)上第45卷第22期6290-6293页的论文《数字增强的分子色散光谱》(Digitally enhanced moleculardispersion spectroscopy)在光纤环中利用声光调制测量了近红外波段的HCN谱线的激光吸收相位谱，由于相位谱峰峰值和浓度具有极好的线性关系，并使用了调制的方法抑制噪声，该方法的HCN蒸汽分子浓度下限达到ppb量级。2020年，Dabrowska等人发表在《光学快报》(Optics Express)上第28卷第24期36632-36642页的论文《使用基于外腔量子级联激光的马赫曾德尔干涉仪检测蛋白质的中红外折射率传感器》(Mid-IR refractive indexsensor for detecting proteins employing an external cavity quantum cascadelaser-based Mach-Zehnder interferometer)中通过中红外量子级联激光器结合马赫增德尔干涉仪，利用Kramers-Kronig关系实现了折射率测量，该方法具有扫描范围宽，速度快，分辨率高的优点。2021年，Hangauer等人发表在《光学通讯》(Optics Letters)上第46卷第2期198-201页的论文《用于同时进行距离检测和化学光谱传感的啁啾激光色散光谱》(Chirped laser dispersion spectroscopy for spectroscopic chemical sensingwith simultaneous range detection)利用激光吸收相位谱和连续光测距中均需要高频强度调制的特性，同时实现了浓度和距离测量，测量距离可达到数公里。然而该方法仅获得激光吸收相位谱，实际上，激光吸收强度谱及相位谱之间满足有Kramers-Kronig关系，可以将激光吸收强度谱及相位谱分别看作是激光吸收阻抗谱的强度及相位，并利用该复谱线实现温度和组分浓度的测量。
基于以上背景，本文发明了一种基于激光吸收阻抗谱的气体温度与浓度测量方法，提高温度和组分浓度等参数的测量精度。该方法通过高频强度调制，使入射激光除激光器本身发出的激光波长外，在中心波长两侧距离强度调制频率的位置产生两个频率带，则光强调制后的透射信号的强度和相位中可计算出激光吸收阻抗谱的强度和相位。并且，将透射光强与信号发生器产生的高频信号进行混频，将被测信号降至kHz量级，降低了对采集系统的要求，以此实现了激光吸收阻抗谱的测量。之后通过查表法结合激光吸收强度谱面积和激光吸收相位谱峰峰值，实现温度和组分浓度参数测量。
发明内容
针对待测气体的分子温度、浓度参数测量问题，本文发明了一种基于激光吸收阻抗谱的气体温度与浓度参数测量方法，该方法采用强度调制法同时测量强度及相位谱，并使用混频的方式降低探测信号频率，然后同时对强度谱面积和相位谱峰峰值进行查表操作，从而实现单一路径温度、浓度平均值的快速测量。
该方法利用高频光强调制，使入射激光除激光器本身发出的激光波长外，在中心波长两侧产生两个频谱带，这两个频谱带均与中心波长相距一个强度调制频率，光强调制后的透射信号的强度和相位中可提取激光的幅值衰减和相位偏移，构成激光吸收阻抗谱，实现了激光吸收阻抗谱的测量；并利用混频器降低探测信号频率，降低了对信号采集系统采样带宽的要求；从获得的激光吸收阻抗谱的强度和相位中，可分别计算得到激光吸收强度谱面积和激光吸收相位谱峰峰值，并利用测量值与理论值的偏差，通过查表，确定强度和相位对应偏差值的平方和最小的位置，从而获得温度和浓度的测量值，具体步骤如下：
步骤一、采用高频强度调制，实现激光吸收阻抗谱强度和相位的同时测量；首先用激光器发出扫频激光，在某一时刻，将激光器发出的激光看成波数为v0的单频激光，通过光纤分束器将激光分为两束，其中一束经过激光干涉仪获得角频率随时间变化的曲线ω(t)，另一束经过频率为Ω的强度调制，则调制后激光的电场强度可表示为：
EM＝[E0+a0cos(Ωt)]exp(-iω0t)， (13)
其中，i是虚数单位，E0为电磁波振幅，a0是调制幅度，ω0是激光在此刻的角频率，有ω0＝2πcν0，c是光速。则上式可展开为：
Figure BDA0003070451090000031
从上式可知，经过光强调制后，在激光器出射激光波长产生两个频率带，且这两个频率带距离中心角频率均为Ω，由此可计算出光强表达式：
Figure BDA0003070451090000041
其中，
Figure BDA0003070451090000042
为电场强度EM的共轭。由于a0远小于E0，因此，光强的交流部分主要是：
Figure BDA0003070451090000043
即频率为光强调制频率Ω的单频信号，该信号可看作频率为ω0与(ω0-Ω)以及ω0与(ω0+Ω)的两组激光拍频信号的叠加。当调制后的激光穿过感兴趣区域，被目标气体吸收后，电场强度的幅度衰减、相位偏移，可表达为：
Figure BDA0003070451090000044
其中，α是吸收率，即激光吸收强度，L是吸收路径长度，
Figure BDA0003070451090000045
和
Figure BDA0003070451090000046
分别是频率为(ω0-Ω)、ω0和(ω0+Ω)的激光的相移，具体的相移量与折射率相关，频率为ω的激光相移与折射率之间的关系为：
Figure BDA0003070451090000047
则
Figure BDA0003070451090000048
如果将吸收后的激光照射在探测器上，则探测到的光强信号可表示为：
Figure BDA0003070451090000049
同样，由于a0远小于E0，因此，探测光强的交流部分主要为：
Figure BDA00030704510900000410
相比于吸收前的激光光强交流部分
Figure BDA00030704510900000411
吸收后的激光光强交流部分
Figure BDA00030704510900000412
幅值衰减exp[-α(ω0)L]，即激光吸收强度在角频率为ω0处的值，同时吸收后的激光光强交流部分的相移量为
Figure BDA00030704510900000413
即吸收后的激光在(ω0+Ω)和(ω0-Ω)两个角频率处的相位差的一半。若考虑DFB激光器扫描了气体的完整谱线，也就是ω0随着时间线性变化、扫过完整的吸收谱区域、角频率随时间变化为ω(t)，则可获得完整的激光吸收强度及差分相位随时间变化曲线，结合ω(t)可获得激光吸收强度谱α(ω)和差分相位谱：
Figure BDA00030704510900000414
由于所选取的吸收谱线孤立，远离谱线处吸收为0，吸收引起的相位变化为0，则可利用式(9)从差分相位谱
Figure BDA0003070451090000051
中提取激光吸收相位谱
Figure BDA0003070451090000052
实现激光吸收阻抗谱的测量，激光吸收强度及相位谱与吸收率和折射率变化量直接相关，因此可以用于温度、粒子组分浓度等参数的测量。
通过混频器降频，并对低频交流信号进行采样和正交解调，可从较低的混频信号中获得强度和相位谱，从而降低对采样系统的要求。混频器的作用是将两路输入信号相乘，低通滤波后输出，可起到降频的作用，光电探测器探测到的信号与频率为Ω-Ω1的参考信号利用混频器进行混频，对于吸收的情况下的探测，混频后的信号可表示为：
Figure BDA0003070451090000053
其中，g为混频器的衰减系数。即为频率为Ω1和2Ω-Ω1的两个频率信号的叠加，通过低通滤波可滤除频率为2Ω-Ω1的高频分量，则最终的探测信号为：
Figure BDA0003070451090000054
由上式的形式与式(20)基本一致，只有频率不同，以及幅度有固定倍数的变化。因此，通过对最终探测信号进行采样和正交解调，即可计算出激光吸收强度α(ω)及相位谱
Figure BDA0003070451090000055
采集系统的带宽只需高于Ω1，采样频率高于2Ω1。
步骤二、利用激光吸收强度谱面积和激光吸收相位谱峰峰值，计算二者的测量值与理论查表值的偏差，通过迭代减小偏差，实现温度和浓度的测量；首先制作激光吸收强度谱面积和激光吸收相位谱峰峰值的查找表，将参考温度Tr、浓度Cr等间隔划分为D份：
Figure BDA0003070451090000056
其中，Tl和Tu分别为设置的被测区域平均温度的最低下限和最高上限，Cl和Cu为分别设置的被测区域平均浓度的最低下限和最高上限，将Tr和Cr中的值一一组合，结合HITRAN2016数据库，分别仿真计算两条孤立吸收谱线的透射信号，利用高频强度调制法计算两条吸收谱线的强度谱面积A1、A2和相位谱峰峰值ψ1、ψ2，制成四个温度、浓度的二维查找表A1(Tr，Cr)、ψ1(Tr，Cr)和A2(Tr，Cr)、ψ2(Tr，Cr)；然后根据测量值进行查表，因为强度谱和相位谱均是关于Cr的严格单调递增函数，因此对Tr中一个确定的Tr(k)，能找到一个Cr(k)使得对应的查找表值与测量值的差最小，则对每一个查找表，均能得出一条随Tr变化的测量值与查找表值差距最小的曲线C＝[C(1)，C(2)，...，C(D)]；对于四个查找表，获得四条曲线，各曲线交点(k1，C(k1))即为查找目标位置，被测区域的平均温度为T＝T(k1)，被测区域的平均浓度为C＝C(k1)。
附图说明
图1是激光吸收阻抗谱的气体温度与浓度参数测量方法的一种典型结构图，由以下部分构成：激光器组(101)、光纤分束器(102)、强度调制器(103)、准直镜(104)、被测场域吸收气体(105)、光电探测器(106)、混频器(107)、数据采集系统(108)、上位机(109)、信号发生器(110)、激光干涉仪(111)、压力计(112)。
图2是由混频器输出的降频透射光强信号提取气体温度、浓度参数流程图。
图3是7183cm-1的降频透射光强信号采样序列。
图4是7185cm-1的降频透射光强信号采样序列。
图5是7183cm-1的激光吸收强度谱。
图6是7183cm-1的激光吸收相位谱。
图7是7185cm-1的激光吸收强度谱。
图8是7185cm-1的激光吸收相位谱。
具体实施方式
下面结合实例对本发明作进一步说明。
本发明的结构如图1所示，激光器组(101)发出的激光经过光纤分束器(102)合束后分为两束，一束通过激光干涉仪(111)，获得激光角频率随时间变化ω(t)，另一束被强度调制器(103)调制，然后由准直镜(104)准直，穿过被测场域吸收气体(105)，由光电探测器(106)探测，与信号发生器(110)产生的正弦信号经过混频器(107)降频，由数据采集系统(108)采集，在上位机(109)上进行温度和组分浓度解算，同时用压力计(112)测量压力，补偿测量结果。
本实例以水分子作为被测对象，测量水分子的两条吸收谱线7183cm-1和7185cm-1的激光吸收阻抗谱，计算水蒸气分子的温度和浓度，验证该方法的有效性。待测区域参数在吸收路径上均匀分布，吸收路径长度10cm，总压为1个标准大气压，温度为600K，水蒸气分子摩尔浓度为0.1。具体的激光吸收阻抗谱的温度与浓度参数测量过程如图2所示，包括以下步骤：
步骤一、采用高频强度调制，实现激光吸收阻抗谱的测量。两个激光器分别以7183cm-1和7185cm-1波数为中心，利用激光干涉仪获得角频率随时间变化曲线ω(t)。高频调制频率Ω＝400MHz，混频后的信号频率Ω1＝200kHz。用采集系统采集的7183cm-1和7185cm-1谱线的降频透射光强信号序列Ih(t)分别如图3和图4所示，采集系统的采样率为28MHz，采样位数为12位。用正交解调获得采样信号Ih(t)在Ω1＝200kHz处的强度α(t)和相位
Figure BDA0003070451090000071
结合ω(t)可获得激光吸收强度谱及相位谱，7183cm-1和7185cm-1谱线的强度谱及相位谱如图5-7所示。
步骤二、利用激光吸收强度谱面积和激光吸收相位谱峰峰值的测量值与理论查表值偏差，实现温度和浓度的测量。在图5-7中的7183cm-1和7185cm-1谱线的强度谱及相位谱中提取强度谱面积和相位谱峰峰值。再制作查找表，Tl＝300K，Tu＝1500K，Xl＝0，Xu＝0.5，D＝100，根据式(24)计算参考温度Tr和参考浓度Xr，将Tr和Xr中的值一一组合，利用步骤一相同方法，数值仿真制作强度谱面积和相位谱峰峰值查找表。对两条谱线的强度谱面积和相位谱峰峰值的测量值查表，获得测量温度值600K和水分子浓度值0.1，实现温度和水分子浓度测量。
以上对本发明及其实施方式的描述，并不局限于此，附图中所示仅是本发明的实施方式之一。在不脱离本发明创造宗旨的情况下，不经创造地设计出与该技术方案类似的结构或实施例，均属本发明保护范围。

Claims (3)

1.一种基于激光吸收阻抗谱的气体温度与浓度参数测量方法，该方法利用高频光强调制，使入射激光除可调谐激光器本身发出的激光波长外，在中心波长两侧产生两个频谱带，这两个频谱带均与中心波长相距一个强度调制频率，光强调制后的透射信号的强度和相位中可提取激光的幅值衰减和相位偏移，构成激光吸收阻抗谱，实现了激光吸收阻抗谱的测量；并利用混频器降低探测信号频率，降低了对信号采集系统采样带宽的要求；从获得的激光吸收阻抗谱的强度和相位中，可分别计算得到激光吸收强度谱面积和激光吸收相位谱峰峰值，并利用测量值与理论值的偏差，通过查表，确定强度和相位对应偏差值的平方和最小的位置，从而获得温度和浓度的测量值。
2.按照权利要求1所述的一种激光吸收阻抗谱的气体温度与浓度参数测量方法，其特征在于采用高频强度调制，实现激光吸收阻抗谱强度和相位的同时测量；首先用激光器发出扫频激光，在某一时刻，将激光器发出的激光看成波数为v0的单频激光，通过光纤分束器将激光分为两束，其中一束经过激光干涉仪获得角频率随时间变化的曲线ω(t)，另一束经过频率为Ω的强度调制，则调制后激光的电场强度可表示为：
EM＝[E0+a0cos(Ωt)]exp(-iω0t), (1)
其中，i是虚数单位，E0为电磁波振幅，a0是调制幅度，ω0是激光在此刻的角频率，有ω0＝2πcv0，c是光速。则上式可展开为：
Figure FDA0003070451080000011
从上式可知，经过光强调制后，在激光器出射激光波长产生两个频率带，且这两个频率带距离中心角频率均为Ω，由此可计算出光强表达式：
Figure FDA0003070451080000012
其中，
Figure FDA0003070451080000013
为电场强度EM的共轭。由于a0远小于E0，因此，光强的交流部分主要是：
Figure FDA0003070451080000014
即频率为光强调制频率Ω的单频信号，该信号可看作频率为ω0与(ω0-Ω)以及ω0与(ω0+Ω)的两组激光拍频信号的叠加。当调制后的激光穿过感兴趣区域，被目标气体吸收后，电场强度的幅度衰减、相位偏移，可表达为：
Figure FDA0003070451080000015
Figure FDA0003070451080000021
其中，α是吸收率，即激光吸收强度，L是吸收路径长度，
Figure FDA0003070451080000022
和
Figure FDA0003070451080000023
分别是频率为(ω0-Ω)、ω0和(ω0+Ω)的激光的相移，具体的相移量与折射率相关，频率为ω的激光相移与折射率之间的关系为：
Figure FDA0003070451080000024
则
Figure FDA0003070451080000025
如果将吸收后的激光照射在探测器上，则探测到的光强信号可表示为：
Figure FDA0003070451080000026
同样，由于a0远小于E0，因此，探测光强的交流部分主要为：
Figure FDA0003070451080000027
相比于吸收前的激光光强交流部分
Figure FDA0003070451080000028
吸收后的激光光强交流部分
Figure FDA0003070451080000029
幅值衰减exp[-α(ω0)L]，即激光吸收强度在角频率为ω0处的值，同时吸收后的激光光强交流部分的相移量为
Figure FDA00030704510800000210
即吸收后的激光在(ω0+Ω)和(ω0-Ω)两个角频率处的相位差的一半。若考虑可调谐激光器扫描了气体的完整谱线，也就是ω0随着时间线性变化、扫过完整的吸收谱区域、角频率随时间变化为ω(t)，则可获得完整的激光吸收强度及差分相位随时间变化曲线，结合ω(t)可获得激光吸收强度谱α(ω)和差分相位谱：
Figure FDA00030704510800000211
由于所选取的吸收谱线孤立，远离谱线处吸收为0，吸收引起的相位变化为0，则可利用式(9)从差分相位谱
Figure FDA00030704510800000212
中提取激光吸收相位谱
Figure FDA00030704510800000213
实现激光吸收阻抗谱的测量，激光吸收强度及相位谱与吸收率和折射率变化量直接相关，因此可以用于温度、粒子组分浓度等参数的测量。
通过混频器降频，并对低频交流信号进行采样和正交解调，可从较低的混频信号中获得强度和相位谱，从而降低对采样系统的要求。混频器的作用是将两路输入信号相乘，低通滤波后输出，可起到降频的作用，光电探测器探测到的信号与频率为Ω-Ω1的参考信号利用混频器进行混频，对于吸收的情况下的探测，混频后的信号可表示为：
Figure FDA00030704510800000214
其中，g为混频器的衰减系数。即为频率为Ω1和2Ω-Ω1的两个频率信号的叠加，通过低通滤波可滤除频率为2Ω-Ω1的高频分量，则最终的探测信号为：
Figure FDA0003070451080000031
由上式的形式与式(8)基本一致，只有频率不同，以及幅度有固定倍数的变化。因此，通过对最终探测信号进行采样和正交解调，即可计算出激光吸收强度α(ω)及相位谱
Figure FDA0003070451080000032
采集系统的带宽只需高于Ω1，采样频率高于2Ω1。
3.按照权利要求1所述的一种激光吸收阻抗谱的气体温度与浓度参数测量方法，其特征在于利用激光吸收强度谱面积和激光吸收相位谱峰峰值，计算二者的测量值与理论查表值的偏差，通过迭代减小偏差，实现温度和浓度的测量；首先制作激光吸收强度谱面积和激光吸收相位谱峰峰值的查找表，将参考温度Tr、浓度Cr等间隔划分为D份：
Figure FDA0003070451080000033
其中，Tl和Tu分别为设置的被测区域平均温度的最低下限和最高上限，Cl和Cu为分别设置的被测区域平均浓度的最低下限和最高上限，将Tr和Cr中的值一一组合，结合HITRAN2016数据库，分别仿真计算两条孤立吸收谱线的透射信号，利用高频强度调制法计算两条吸收谱线的强度谱面积A1、A2和相位谱峰峰值ψ1、ψ2，制成四个温度、浓度的二维查找表A1(Tr,Cr)、ψ1(Tr,Cr)和A2(Tr,Cr)、ψ2(Tr,Cr)；然后根据测量值进行查表，因为强度谱和相位谱均是关于Cr的严格单调递增函数，因此对Tr中一个确定的Tr(k)，能找到一个Cr(k)使得对应的查找表值与测量值的差最小，则对每一个查找表，均能得出一条随Tr变化的测量值与查找表值差距最小的曲线C＝[C(1),C(2),…,C(D)]；对于四个查找表，获得四条曲线，各曲线交点(k1,C(k1))即为查找目标位置，被测区域的平均温度为T＝T(k1)，被测区域的平均浓度为C＝C(k1)。
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