CN113345527B - 一种基于电子群参数获取分子吸附截面的方法 - Google Patents

一种基于电子群参数获取分子吸附截面的方法 Download PDF

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CN113345527B CN202110598517.5A CN202110598517A CN113345527B CN 113345527 B CN113345527 B CN 113345527B CN 202110598517 A CN202110598517 A CN 202110598517A CN 113345527 B CN113345527 B CN 113345527B
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Abstract

本发明公开了一种基于电子群参数获取分子吸附截面的方法，包括：根据混合气体的有效电离速率系数和待测气体分子吸附截面建立方程；采用有限差分逼近法与吉洪诺夫正则化方法优化求解所述方程，确定分子的吸附截面。本发明根据电子群参数反推分子的吸附截面，采用有限差分逼近法与吉洪诺夫正则化方法优化求解方程，提高了获取气体分子的吸附截面的效率。

Description

一种基于电子群参数获取分子吸附截面的方法
技术领域
本发明涉及等离子体碰撞技术领域，尤其涉及一种基于电子群参数获取分子吸附截面的方法。
背景技术
等离子体是由大量粒子所组成的集合，其中包含电子、离子以及中性粒子，这些粒子时刻存在无规则的运动，在它们之间将发生碰撞相互作用，电子与中性分子(原子)的碰撞导致该电子被吸附在中性分子(原子)，与之对应的就是吸附截面，现有技术中，分子的吸附截面可以通过电子束实验或量子化学理论计算得到，然而，这类实验成本较高且难度极大。
发明内容
本发明目的在于，提供一种基于电子群参数获取分子吸附截面的方法，以解决获取分子吸附截面难度大和效率低的问题。
为实现上述目的，本发明提供一种基于电子群参数获取分子吸附截面的方法，包括：
根据混合气体的有效电离速率系数和待测气体分子吸附截面建立方程；
采用有限差分逼近法与吉洪诺夫正则化方法优化求解所述方程，确定分子的吸附截面。
优选地，所述根据混合气体的有效电离速率系数和待测气体分子吸附截面建立方程，包括：
所述混合气体包括待测气体，其中，所述待测气体分子占所述混合气体的体积小于0.8％。
优选地，所述混合气体的气体分子的有效电离速率系数keff，如下：
Figure BDA0003090624190000011
其中，veff表示有效电离率，N表示气体的粒子数密度。
优选地，所述根据混合气体的有效电离速率系数和待测气体分子吸附截面建立方程，包括：
气体分子的有效电离速率与碰撞截面满足以下条件：
keff＝ki-ka；
Figure BDA0003090624190000021
Figure BDA0003090624190000022
其中，ki表示电离速率系数，ka表示吸附速率系数，(E/N)表示约化场强，me表示电子质量，n species表示n种分子，χn表示n种分子的体积分数，ε表示电子能量，
Figure BDA0003090624190000023
表示n种分子的电离截面积，
Figure BDA0003090624190000024
表示n种分子的吸附截面，F0表示电子能量分布函数。
优选地，所述根据混合气体的有效电离速率系数和待测气体分子吸附截面建立方程，包括：
采用载气的电子能量分布函数
Figure BDA0003090624190000025
替换所述电子能量分布函数F0，获取混合气体的有效电离速率系数
Figure BDA0003090624190000026
如下：
Figure BDA0003090624190000027
其中，
Figure BDA0003090624190000028
表示载气的有效电离速率系数。
优选地，所述根据混合气体的有效电离速率系数和待测气体分子吸附截面建立方程，包括：
将所述混合气体的有效电离速率系数
Figure BDA0003090624190000029
的方程，转化为第一类Fredholm积分方程，如下：
Figure BDA00030906241900000210
Figure BDA00030906241900000211
Figure BDA00030906241900000212
其中，
Figure BDA00030906241900000213
表示Fredholm核。
优选地，所述采用有限差分逼近法与吉洪诺夫正则化方法优化求解所述方程，确定分子的吸附截面，包括：
采用有限差分逼近法将所述第一类Fredholm积分方程中的积分项离散化，获得如下线性方程组：
Figure BDA0003090624190000031
其中，ε1,ε2,…εn分别表示离散化的不同电子能量，
Figure BDA0003090624190000032
分别表示不同的约化场强。
优选地，所述采用有限差分逼近法与吉洪诺夫正则化方法优化求解所述方程，确定分子的吸附截面，包括：
将所述线性方程组转化为矩阵形式，获取病态方程组，如下：
Ax＝b；
x＝[σa(ε1),σa(ε2),…σa(εn)]；
Figure BDA0003090624190000033
Figure BDA0003090624190000034
其中，A为病态矩阵。
优选地，所述采用有限差分逼近法与吉洪诺夫正则化方法优化求解所述方程，确定分子的吸附截面，包括：
采用吉洪诺夫正则化方法，优化所述病态方程组，获取所述病态方程组的稳定解，如下：
Figure BDA0003090624190000035
其中，
Figure BDA0003090624190000036
表示正则化项，吉洪诺夫矩阵L＝λI，I为单位矩阵，λ为正则化参数，且λ∈(0,+∞)；
Figure BDA0003090624190000037
对矩阵S进行求导，令S'＝0，确定所述分子的吸附截面，如下：
xλ＝(ATA+λ2LTL)-1ATb。
优选地，所述采用吉洪诺夫正则化方法，降低所述病态方程组解的噪声分量。
本发明根据混合气体的有效电离速率系数和待测气体分子吸附截面建立方程，采用有限差分逼近法与吉洪诺夫正则化方法优化求解所述方程，确定分子的吸附截面，提高了获取气体分子的吸附截面的效率。
附图说明
为了更清楚地说明本发明的技术方案，下面将对实施方式中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施方式，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1是本发明某一实施例提供的基于电子群参数获取分子吸附截面的方法的流程示意图；
图2是本发明某一实施例提供的脉冲汤逊实验原理示意图；
图3是本发明另一实施例提供的混合气体在不同约化场强下的有效电离速率系数的示意图；
图4是本发明又一实施例提供的L曲线示意图；
图5是本发明某一实施例提供的C4H2F6气体分子吸附截面图。
具体实施方式
下面将结合本发明中的附图，对本发明中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
应当理解，文中所使用的步骤编号仅是为了方便描述，不作为对步骤执行先后顺序的限定。
应当理解，在本发明说明书中所使用的术语仅仅是出于描述特定实施例的目的而并不意在限制本发明。如在本发明说明书和所附权利要求书中所使用的那样，除非上下文清楚地指明其它情况，否则单数形式的“一”、“一个”及“该”意在包括复数形式。
术语“包括”和“包含”指示所描述特征、整体、步骤、操作、元素和/或组件的存在，但并不排除一个或多个其它特征、整体、步骤、操作、元素、组件和/或其集合的存在或添加。
术语“和/或”是指相关联列出的项中的一个或多个的任何组合以及所有可能组合，并且包括这些组合。
请参阅图1，本发明提供一种基于电子群参数获取分子吸附截面的方法，包括：
S101、根据混合气体的有效电离速率系数和待测气体分子吸附截面建立方程。
具体的，电子群实验是上世纪70年代逐渐发展并普遍开展的实验，此类实验可以用于测量混合气体预放电(低温)等离子体的放电参数和电子输运系数，并从中拟合气体的碰撞截面等微观参数，这些反应速率系数、输运系数和碰撞截面都是进行气体中放电等离子体模拟的重要基础参数，根据初始电子的产生方法和相应实验原理，可以将电子群实验分为稳态汤逊实验(Steady-state Townsend,SST)和脉冲汤逊实验(Pulsed Townsend,PT)，其中，SST实验方法相对简单，其描述电子崩的参数模型也比较简单，因此只能获得电离和吸附系数，无法获得电子输运参数，PT实验是通过紫外激光脉冲释放初始电子，在电场中形成单个电子崩向阳极运动，形成脉冲的电流波形，PT实验对装置精度要求高，且需要更加复杂的物理模型对电子崩的时空发展过程进行描述，因此不仅可以获得电离和吸附系数，还能得到电子的漂移和扩散系数。
由电子群参数反推分子的碰撞截面积是一类反问题，这类反问题通常是不适定的，在线性代数理论中，不适定问题通常是由一组线性代数方程定义的，而且这组方程组通常来源于有着很大的条件数的不适定反问题，大条件数意味着舍入误差或其它误差会严重地影响问题的结果，求解不适定问题的普遍方法是：用一组与原不适定问题相“邻近”的适定问题的解去逼近原问题的解，这种方法称为正则化方法，如何建立有效的正则化方法是反问题领域中不适定问题研究的重要内容，通常的正则化方法有基于变分原理的Tikhonov正则化、各种迭代方法以及其它的一些改进方法，这些方法都是求解不适定问题的有效方法，在各类反问题的研究中被广泛采用，并得到深入研究。
请参阅图2，将极少量待测气体与氮气或二氧化碳等载气混合，使用脉冲汤逊实验测量混合气体的电子群参数。阴极在激光器的照射下释放初始电子，电子在高压电源的作用下在电场中加速形成电子崩，可在阳极测量到电极间的位移电流，并通过示波器采集该位移电流，最后通过拟合电流得到电子群参数，对特定约化电场强度下测量的电流波形，可建立如下表达式：
Figure BDA0003090624190000051
其中，Ie表示测量得到的电流，Ne(0)表示激光触发时刻释放的初始电子数，q0表示电子电荷，veff表示有效电离率，Te表示电子渡越时间，τD表示电子纵向扩散特征时间，通过拟合得到式中参数后，按照以下关系式求得所需电子群参数：
Figure BDA0003090624190000061
Figure BDA0003090624190000062
NτD＝N*τD；
其中，keff表示气体分子的有效电离速率系数，veff表示有效电离率，N表示气体的粒子数密度，ωe表示电子漂移速度，d表示电极间距。
建立混合气体的有效电离速率系数和待测气体分子吸附截面之间的方程，假定少量待测气体的加入不影响载气的电子能量分布函数后，可以将待测气体吸附截面的求解转化为第一类Fredholm积分方程的求解，如下：
气体分子的有效电离速率与碰撞截面满足以下条件：
keff＝ki-ka；
Figure BDA0003090624190000063
Figure BDA0003090624190000064
其中，ki表示电离速率系数，ka表示吸附速率系数，(E/N)表示约化场强，me表示电子质量，n species表示n种分子，χn表示n种分子的体积分数，ε表示电子能量，
Figure BDA0003090624190000065
表示n种分子的电离截面积，
Figure BDA0003090624190000066
表示n种分子的吸附截面，F0表示电子能量分布函数。
本发明中混合气体中仅包含载气和少量待测气体，假设微量的待测气体不影响混合气体的电子能量分布函数，则采用载气的电子能量分布函数
Figure BDA0003090624190000067
替换所述电子能量分布函数F0，获取混合气体的有效电离速率系数
Figure BDA0003090624190000068
如下：
Figure BDA0003090624190000069
其中，
Figure BDA00030906241900000610
表示载气的有效电离速率系数。
在低能量区间(0～20eV)电离截面可以近似看作0，上式可进一步化简为：
Figure BDA00030906241900000611
在上式中，
Figure BDA00030906241900000612
可通过脉冲汤逊实验测量得到，
Figure BDA00030906241900000613
和
Figure BDA00030906241900000614
可通过载气已知的截面数据计算得到，将混合气体的有效电离速率系数
Figure BDA00030906241900000615
的方程，转化为第一类Fredholm积分方程，如下：
Figure BDA0003090624190000071
Figure BDA0003090624190000072
Figure BDA0003090624190000073
其中，
Figure BDA0003090624190000074
表示Fredholm核。
S102、采用有限差分逼近法与吉洪诺夫正则化方法优化求解所述方程，确定分子的吸附截面。
具体的，实验可通过测量混合气体不同约化场强下的有效电离速率系数，以得到不同约化场强下的右端项
Figure BDA0003090624190000075
同样也可计算不同约化场强下的电子能量分布函数
Figure BDA0003090624190000076
和载气的有效电离速率系数
Figure BDA0003090624190000077
以得到Fredholm核
Figure BDA0003090624190000078
在步骤S101得到的积分方程中，吸附截面σa为电子能量ε的连续函数，为求解该积分方程，采用有限差分逼近法，即将积分方程中的积分项离散化，用求和项近似逼近积分项，可得到以下线性方程组：
Figure BDA0003090624190000079
其中，ε1,ε2,…εn分别表示离散化的不同电子能量，
Figure BDA00030906241900000710
分别表示不同的约化场强。
将线性方程组转化为矩阵形式，获取病态方程组，如下：
Ax＝b；
x＝[σa(ε1),σa(ε2),…σa(εn)]；
Figure BDA00030906241900000711
Figure BDA0003090624190000081
其中，A为病态矩阵。
在处理以上病态方程组解的问题的时候，需要降低解的噪声分量，正则化方法可以提供病态方程组的稳定解，采用吉洪诺夫正则化方法，优化病态方程组，获取病态方程组的稳定解，如下：
Figure BDA0003090624190000082
其中，
Figure BDA0003090624190000083
表示正则化项，吉洪诺夫矩阵L＝λI，I为单位矩阵，λ为正则化参数，且λ∈(0,+∞)；
Figure BDA0003090624190000084
对矩阵S进行求导，令S'＝0，确定分子的吸附截面，如下：
xλ＝(ATA+λ2LTL)-1ATb。
请参阅图3和图4，利用对矩阵A的奇异值分解结果，可以计算得到每个λ对应的xλ，计算每个xλ对应的
Figure BDA0003090624190000085
和
Figure BDA0003090624190000086
将
Figure BDA0003090624190000087
作为横坐标，
Figure BDA0003090624190000088
作为纵坐标，曲线的形状为“L”形，找到曲线“拐角”(图3中虚线处)处所对应的λ的值。此处的λ值代表了正则项与残差项的权衡，与之对应的xλ被视为理想解。
本发明根据混合气体的有效电离速率系数和待测气体分子吸附截面建立方程，采用有限差分逼近法与吉洪诺夫正则化方法优化求解所述方程，确定分子的吸附截面，提高了获取气体分子的吸附截面的效率。
在另一实施例中，首先选择C4H2F6气体作为待测气体，选择CO2气体作为载气，将微量的待测气体与载气混合，通过脉冲汤逊实验测得混合气体在不同的约化场强下获得的有效电离速率系数，选取三组实验，待测气体的比例分别为0.048％，0.11％和0.25％，约化场强的范围为12～100Td，实验数据为在不同约化场强下的离散数据，使用三次样条插值得到12～100Td中每个整数Td下的有效电离速率系数。
建立混合气体的有效电离速率系数和待测气体分子吸附截面之间的方程，假定少量待测气体的加入不影响载气的电子能量分布函数后，可以将待测气体吸附截面的求解转化为第一类Fredholm积分方程的求解。
本实施例中选择CO2气体作为载气，作为一种常规气体，其在不同约化场强下的有效电离速率系数和电子能量分布函数易于计算，即可计算得到CO2在12～100Td范围内每个整数Td下的电子能量分布函数和有效电离速率系数，可建立三组实验对应的方程：
Figure BDA0003090624190000091
Figure BDA0003090624190000092
Figure BDA0003090624190000093
其中，每个方程均包含若干不同E/N(12～100Td)对应下的方程。
通过有限差分逼近法，将积分方程转化为线性方程组，该方程组为病态方程组，根据上文阐述，本实施例中该线性方程组共包含(100-12+1)*3＝267个方程，在0～20eV范围内对电子能量ε进行离散，取Δε＝0.001，所以方程组共包含ε1,ε2,…εn等2000个未知量，可将该线性方程组写为矩阵形式：
Ax＝b；
通过吉洪诺夫正则化方法，降低线性方程组解的噪声分量，并得到最终分子的吸附截面，利用对矩阵A的奇异值分解结果，可以计算得到每个λ对应的xλ，此时曲线拐角处所对应的λ的值约为0.013，即认为此λ值所对应的xλ为理想解。
请参阅图5，本实施例中最终得到C4H2F6气体分子的吸附截面。
本发明根据混合气体的有效电离速率系数和待测气体分子吸附截面建立方程，采用有限差分逼近法与吉洪诺夫正则化方法优化求解所述方程，确定分子的吸附截面，提高了获取气体分子的吸附截面的效率。
以上所述是本发明的优选实施方式，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以做出若干改进和润饰，这些改进和润饰也视为本发明的保护范围。

Claims (9)

1.一种基于电子群参数获取分子吸附截面的方法，其特征在于，包括：
根据混合气体的有效电离速率系数和待测气体分子吸附截面建立方程，所述待测气体不影响所述混合气体的电子能量分布函数；具体地：
将载气的电子能量分布函数
Figure FDA0003613438370000011
替换所述电子能量分布函数F0，确定所述混合气体的有效电离速率系数
Figure FDA0003613438370000012
如下：
Figure FDA0003613438370000013
其中，
Figure FDA0003613438370000014
表示载气的有效电离速率系数，χ表示体积分数；σi(ε)表示待测气体的电离截面积，σa(ε)表示待测气体的吸附截面；采用有限差分逼近法与吉洪诺夫正则化方法优化求解所述方程，确定分子的吸附截面。
2.根据权利要求1所述的基于电子群参数获取分子吸附截面的方法，其特征在于，所述根据混合气体的有效电离速率系数和待测气体分子吸附截面建立方程，包括：
所述混合气体包括待测气体，其中，所述待测气体分子占所述混合气体的体积小于0.8％。
3.根据权利要求2所述的基于电子群参数获取分子吸附截面的方法，其特征在于，所述混合气体的气体分子的有效电离速率系数keff，如下：
Figure FDA0003613438370000015
其中，veff表示有效电离率，N表示气体的粒子数密度。
4.根据权利要求3所述的基于电子群参数获取分子吸附截面的方法，其特征在于，所述根据混合气体的有效电离速率系数和待测气体分子吸附截面建立方程，包括：
气体分子的有效电离速率与碰撞截面满足以下条件：
keff＝ki-ka；
Figure FDA0003613438370000016
Figure FDA0003613438370000017
其中，ki表示电离速率系数，ka表示吸附速率系数，(E/N)表示约化场强，me表示电子质量，n species表示n种分子，χn表示第n种分子的体积分数，ε表示电子能量，
Figure FDA0003613438370000021
表示第n种分子的电离截面积，
Figure FDA0003613438370000022
表示第n种分子的吸附截面，F0表示电子能量分布函数。
5.根据权利要求1所述的基于电子群参数获取分子吸附截面的方法，其特征在于，所述根据混合气体的有效电离速率系数和待测气体分子吸附截面建立方程，包括：
将所述混合气体的有效电离速率系数
Figure FDA0003613438370000023
的方程，转化为第一类Fredholm积分方程，如下：
Figure FDA0003613438370000024
Figure FDA0003613438370000025
Figure FDA0003613438370000026
其中，
Figure FDA0003613438370000027
表示Fredholm核，σa(ε)表示待测气体的吸附截面，
Figure FDA0003613438370000028
表示方程的右端项，通过上式三确定。
6.根据权利要求5所述的基于电子群参数获取分子吸附截面的方法，其特征在于，所述采用有限差分逼近法与吉洪诺夫正则化方法优化求解所述方程，确定分子的吸附截面，包括：
采用有限差分逼近法将所述第一类Fredholm积分方程中的积分项离散化，获得如下线性方程组：
Figure FDA0003613438370000029
其中，ε1,ε2,…εn分别表示离散化的不同电子能量，
Figure FDA00036134383700000210
分别表示不同的约化场强。
7.根据权利要求6所述的基于电子群参数获取分子吸附截面的方法，其特征在于，所述采用有限差分逼近法与吉洪诺夫正则化方法优化求解所述方程，确定分子的吸附截面，包括：
将所述线性方程组转化为矩阵形式，获取病态方程组，如下：
Ax＝b；
x＝[σa(ε1),σa(ε2),…σa(εn)]；
Figure FDA0003613438370000031
Figure FDA0003613438370000032
其中，A为病态矩阵。
8.根据权利要求7所述的基于电子群参数获取分子吸附截面的方法，其特征在于，所述采用有限差分逼近法与吉洪诺夫正则化方法优化求解所述方程，确定分子的吸附截面，包括：
采用吉洪诺夫正则化方法，优化所述病态方程组，获取所述病态方程组的稳定解，如下：
Figure FDA0003613438370000033
其中，
Figure FDA0003613438370000034
表示正则化项，吉洪诺夫矩阵L＝λI，I为单位矩阵，λ为正则化参数，且λ∈(0,+∞)；
Figure FDA0003613438370000035
对矩阵S进行求导，令S'＝0，确定所述分子的吸附截面，如下：
xλ＝(ATA+λ2LTL)-1ATb。
9.根据权利要求8所述的基于电子群参数获取分子吸附截面的方法，其特征在于，所述采用吉洪诺夫正则化方法，降低所述病态方程组解的噪声分量。
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