CN113343471B - 随燃料电池衰减变化的电化学交流阻抗谱预测方法及系统 - Google Patents

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CN113343471B CN202110680527.3A CN202110680527A CN113343471B CN 113343471 B CN113343471 B CN 113343471B CN 202110680527 A CN202110680527 A CN 202110680527A CN 113343471 B CN113343471 B CN 113343471B
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Abstract

本发明涉及一种随燃料电池衰减变化的电化学交流阻抗谱预测方法及系统，包括数据记录步骤：在燃料电池衰减实验中，以T为时间周期，记录待测数据的数值变化；方程建立步骤：建立待测数据与衰减测试时间的方程；参数计算验证步骤：基于建立的方程计算验证方程的参数；待测数据预估步骤：根据计算得到参数的估计值，预估待测数据随测试时间的变化；燃料电池电化学交流阻抗谱预估步骤：基于预估的待测数据，预估燃料电池电化学交流阻抗谱。本方法通过燃料电池衰减过程中累积的高频、低频测试结果，基于贝叶斯原理及等效电路模型预估交流阻抗谱变化。与现有技术相比，本发明精度高、计算结果可靠性高、同时可以降低燃料电池寿命测试所需时间。

Description

随燃料电池衰减变化的电化学交流阻抗谱预测方法及系统
技术领域
本发明涉及燃料电池领域，具体地，涉及随燃料电池衰减变化的电化学交流阻抗谱预测方法及系统。
背景技术
燃料电池在运行过程中类似一个黑盒，电化学交流阻抗谱作为一种有效的电化学测试手段，可以为燃料电池运行状态提供多维的数据，用于评估燃料电池当前运行状态以及剩余寿命预测。
电化学交流阻抗谱在测试过程中需要消耗额外的能源用于提供交流信号的输入，并且长时间的测试会对燃料电池造成一定的不可逆损伤。有效的电化学交流阻抗谱模型对于燃料电池的电化学交流阻抗谱测试至关重要，可以有效地减少测试时间，减低对燃料电池的损伤，提高燃料电池寿命。
发明内容
针对现有技术中的缺陷，本发明的目的是提供一种随燃料电池衰减变化的电化学交流阻抗谱预测方法及系统。
根据本发明提供的一种随燃料电池衰减变化的电化学交流阻抗谱预测方法，包括如下步骤：
数据记录步骤：在燃料电池衰减实验中，以T为时间周期，记录待测数据的数值变化；
方程建立步骤：建立待测数据与衰减测试时间的方程；
参数计算验证步骤：基于建立的方程计算验证方程的参数；
待测数据预估步骤：根据计算得到参数的估计值，预估待测数据随测试时间的变化；
燃料电池电化学交流阻抗谱预估步骤：基于预估的待测数据，预估燃料电池电化学交流阻抗谱。
优选地，还包括偏差预估步骤：基于高斯分布的累积分布函数，计算预估值在设定的置信程度下的取值区间，得到概率函数。
优选地，所述待测数据包括高频内阻rohm、高频阻抗弧半径Rhf以及低频阻抗弧半径Rlf。
优选地，待测数据与衰减测试时间的方程为：r＝a2x2+a1x+a0+ε，其中ε为噪声均方差，a2,a1,a0为多项式系数，仪器噪声满足高斯分布N(0,ε2)，取a＝(a2,a1,a0)T，x＝(x2,x,1)T，则r＝aT*x+ε。
优选地，所述参数计算验证步骤包括：
多项式系数a先验分布P(a)满足高斯概率分布
Figure BDA0003122333490000021
其中
Figure BDA0003122333490000022
和σ2分别为先验分布均值和方差；
在系数
Figure BDA0003122333490000023
下，似然函数P(r|a)满足高斯概率分布
Figure BDA0003122333490000024
多项式系数a后验分布P(a|r)满足高斯概率分布
Figure BDA0003122333490000025
后验分布、先验分布、似然函数间满足：
Figure BDA0003122333490000026
均值计算公式为：
Figure BDA0003122333490000027
方差计算公式为：
Figure BDA0003122333490000028
得到多项式系数a的后验分布后，代入二次多项式中得到阻抗r的后验分布
Figure BDA0003122333490000029
满足
Figure BDA00031223334900000210
优选地，偏差预估步骤包括：对于
Figure BDA00031223334900000211
的概率函数
Figure BDA00031223334900000212
用高斯分布的累积分布函数
Figure BDA00031223334900000213
进行计算，其中P为置信区间，取P为95％，计算
Figure BDA00031223334900000214
在95％置信程度下的取值区间
Figure BDA00031223334900000215
和
Figure BDA00031223334900000216
Figure BDA00031223334900000217
用
Figure BDA00031223334900000218
和
Figure BDA00031223334900000219
参数计算得到的曲线为待测数据的偏差上限和偏差下限。
优选地，时间周期T为1-100h。
优选地，燃料电池电化学交流阻抗谱预估步骤包括：基于得到预估的待测数据，根据燃料电池的Randel电路，模拟相应的奈奎斯特图。
根据本发明提供的一种随燃料电池衰减变化的电化学交流阻抗谱预测系统，包括如下模块：
数据记录模块：在燃料电池衰减实验中，以T为时间周期，记录待测数据的数值变化；
方程建立模块：建立待测数据与衰减测试时间的方程；
参数计算验证模块：基于建立的方程计算验证方程的参数；
待测数据预估模块：根据计算得到参数的估计值，预估待测数据随测试时间的变化；
燃料电池电化学交流阻抗谱预估模块：基于预估的待测数据，预估燃料电池电化学交流阻抗谱。
与现有技术相比，本发明具有如下的有益效果：
1、本发明精度高、计算结果可靠性高、同时可以降低燃料电池寿命测试所需时间。
2、本发明通过燃料电池衰减过程中累积的高频、低频测试结果，基于贝叶斯原理及等效电路模型预估交流阻抗谱变化。
附图说明
通过阅读参照以下附图对非限制性实施例所作的详细描述，本发明的其它特征、目的和优点将会变得更明显：
图1为随燃料电池衰减变化的电化学交流阻抗谱预测方法步骤流程图。
图2为随燃料电池衰减变化的电化学交流阻抗谱预测方法对应设备原理图。
图3为高频内阻
Figure BDA0003122333490000031
随测试时间t变化示意图。
图4为高频阻抗弧半径Rhf随测试时间t变化示意图。
图5为低频阻抗弧半径Rlf随测试时间t变化示意图。
图6为
Figure BDA0003122333490000032
的上下限
Figure BDA0003122333490000033
和
Figure BDA0003122333490000034
随测试时间t变化示意图。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明进行详细说明。以下实施例将有助于本领域的技术人员进一步理解本发明，但不以任何形式限制本发明。应当指出的是，对本领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明构思的前提下，还可以做出若干变化和改进。这些都属于本发明的保护范围。
如图1所示，本发明提供了一种基于贝叶斯原理及等效电路模型预估的燃料电池交流阻抗谱衰减预估的方法，包含以下步骤：
(1)燃料电池衰减测试过程中以周期T进行电化学交流阻抗谱测试，记录高频内阻rohm、高频阻抗弧半径Rhf以及低频阻抗弧半径Rlf，一般地，测量周期T取1～100h；
(2)高频内阻rohm、高频阻抗弧半径Rhf以及低频阻抗弧半径Rlf随电池运行时间衰减认为符合多项式关系，特征的，取二次多项式：r＝a2x2+a1x+a0，其中r可以为rohm、Rhf、Rlf中的任意一项，x为衰减测试的时间，a为系数。考虑到仪器测量噪声，修正上述二次多项式为r＝a2x2+a1x+a0+ε，其中ε为噪声均方差，仪器噪声满足高斯分布N(0,ε2)，取a＝(a2,a1,a0)T，x＝(x2,x,1)T，r＝aT*x+ε；
(4)多项式系数a先验分布P(a)满足高斯概率分布
Figure BDA0003122333490000041
和σ2分别为先验分布均值和方差。根据二次多项式模型，在系数
Figure BDA0003122333490000042
下，似然函数P(r|a)满足高斯概率分布
Figure BDA0003122333490000043
多项式系数a后验分布P(a|r)满足高斯概率分布
Figure BDA0003122333490000044
根据贝叶斯原理，后验分布、先验分布、似然函数间满足如下关系：
Figure BDA0003122333490000045
a的后验分布高斯函数为两高斯分布P(r|a)和P(a)乘积，因此均值计算公式为：
Figure BDA0003122333490000046
方差计算公式为：
Figure BDA0003122333490000047
得到系数a的后验分布后，代入二次多项式中得到阻抗r的后验分布
Figure BDA0003122333490000048
满足
Figure BDA0003122333490000049
根据计算得到参数aT的估计值
Figure BDA00031223334900000410
预估高频内阻
Figure BDA00031223334900000411
预估高频阻抗弧半径
Figure BDA00031223334900000412
以及预估低频阻抗弧半径
Figure BDA00031223334900000413
随测试时间t变化；
(5)对于
Figure BDA00031223334900000414
的概率函数
Figure BDA00031223334900000415
可以用高斯分布的累积分布函数
Figure BDA00031223334900000416
进行计算，其中P为置信区间，特征地取P为95％，计算
Figure BDA00031223334900000417
在95％置信程度下的取值区间
Figure BDA00031223334900000418
和
Figure BDA00031223334900000419
Figure BDA00031223334900000420
用
Figure BDA00031223334900000421
和
Figure BDA00031223334900000422
参数计算得到的曲线为预估高频内阻
Figure BDA00031223334900000423
预估高频阻抗弧半径
Figure BDA00031223334900000424
以及预估低频阻抗弧半径
Figure BDA00031223334900000425
的偏差上限和偏差下限；
(6)根据预估高频内阻
Figure BDA00031223334900000426
预估高频阻抗弧半径
Figure BDA00031223334900000427
以及预估低频阻抗弧半径
Figure BDA00031223334900000428
预估燃料电池电化学交流阻抗谱。
如图2所示，本发明的测试方法的检测设备包括上位机1、函数发生装置2、可编程电子负载3、电流电压采集设备4、被测燃料电池5、电流传感器6和负载7。所述被测燃料电池5与负载7的正负极相连，其中电流传感器6通过被测燃料电池5与负载7的正极电缆。同时被测燃料电池5与可编程电子负载3的正负极相连。电流电压采集设备4电压采集部分正负极与被测燃料电池5正负极相连。信号通过上位机1发送指令到函数发生装置2，驱动可编程电子负载3，对燃料电池进行拉载。电流电压采集设备4采集信号发送给上位机1进行计算，得到高频内阻rohm、高频阻抗弧半径Rhf以及低频阻抗弧半径Rlf。信号通过上位机1发送指令到函数发生装置2，驱动可编程电子负载3，对燃料电池进行拉载。其特征在于拉载方式可以为正弦波、三角波、方波或其叠加波形。
本发明还提供一种随燃料电池衰减变化的电化学交流阻抗谱预测系统，包括数据记录模块：在燃料电池衰减实验中，以T为时间周期，记录待测数据的数值变化；方程建立模块：建立待测数据与衰减测试时间的方程；参数计算验证模块：基于建立的方程计算验证方程的参数；待测数据预估模块：根据计算得到参数的估计值，预估待测数据随测试时间的变化；燃料电池电化学交流阻抗谱预估模块：基于预估的待测数据，预估燃料电池电化学交流阻抗谱。
本发明提供的具体实施例如下：
实施例1
在燃料电池衰减实验中，以50h为时间周期T，记录高频内阻数据rohm随衰减时间t的变化。
取二次多项式：r＝a2x2+a1x+a0，其中r为燃料电池高频内阻，x为衰减测试的时间，a为系数。
考虑到仪器测量噪声，修正上述二次多项式为r＝a2x2+a1x+a0+ε，其中ε为噪声均方差。
取0-300h高频内阻实测数据，计算得到r＝a2x2+a1x+a0+ε的实际函数。
根据计算得到参数aT的估计值
Figure BDA0003122333490000051
预估高频内阻
Figure BDA0003122333490000052
随测试时间t变化；
在衰减测试过程中，如上所述，根据0～600h，0～900h等实测数据预估随后的衰减实验中高频内阻
Figure BDA0003122333490000053
随时间变化曲线。
如图3所示，可见随着测试时间增加，用于参数估计修正的数据增加，估计曲线逐渐逼近实测曲线。
实施例2
在燃料电池衰减实验中，以50h为时间周期T，记录高频阻抗弧半径Rhf随衰减时间t的变化。
取二次多项式：r＝a2x2+a1x+a0，其中r为高频阻抗弧半径Rhf，x为衰减测试的时间，a为系数。
考虑到仪器测量噪声，修正上述二次多项式为r＝a2x2+a1x+a0+ε，其中ε为噪声均方差。
取0-300h高频阻抗弧半径Rhf实测数据，计算得到r＝a2x2+a1x+a0+ε的实际函数。
根据计算得到参数aT的估计值
Figure BDA0003122333490000061
预估高频阻抗弧半径Rhf随测试时间t变化；
在衰减测试过程中，如上所述，根据0～600h，0～900h等实测数据预估随后的衰减实验中高频阻抗弧半径Rhf随时间变化曲线。
如图4所示，可见随着测试时间增加，用于参数估计修正的数据增加，估计曲线逐渐逼近实测曲线。
实施例3
在燃料电池衰减实验中，以50h为时间周期T，记录低频阻抗弧半径Rlf随衰减时间t的变化。
取二次多项式：r＝a2x2+a1x+a0，其中r为低频阻抗弧半径Rlf，x为衰减测试的时间，a为系数。
考虑到仪器测量噪声，修正上述二次多项式为r＝a2x2+a1x+a0+ε，其中ε为噪声均方差。
取0-300h低频阻抗弧半径Rlf实测数据，计算得到r＝a2x2+a1x+a0+ε的实际函数。
根据计算得到参数aT的估计值
Figure BDA0003122333490000062
预估低频阻抗弧半径Rlf随测试时间t变化；
在衰减测试过程中，如上所述，根据0～600h，0～900h等实测数据预估随后的衰减实验中低频阻抗弧半径Rlf随时间变化曲线。
如图5所示，可见随着测试时间增加，用于参数估计修正的数据增加，估计曲线逐渐逼近实测曲线。
实施例4
如实施例1所述。
根据300-600h实际测试中aT的拟合值，代入二次多项式
Figure BDA0003122333490000063
中，计算得到高频内阻的估计值
Figure BDA0003122333490000071
Figure BDA0003122333490000072
服从分布
Figure BDA0003122333490000073
对于
Figure BDA0003122333490000074
的概率函数
Figure BDA0003122333490000075
可以用高斯分布的累积分布函数
Figure BDA0003122333490000076
进行计算，其中P为置信区间，特征地取P为95％，计算
Figure BDA0003122333490000077
在95％置信程度下的的取值区间
Figure BDA0003122333490000078
和
Figure BDA0003122333490000079
Figure BDA00031223334900000710
得到
Figure BDA00031223334900000711
的上下限
Figure BDA00031223334900000712
和
Figure BDA00031223334900000713
Figure BDA00031223334900000714
Figure BDA00031223334900000715
结果如图6所示。
实施例5
如实施例1-3所述，得到预估高频内阻
Figure BDA00031223334900000716
预估高频阻抗弧半径
Figure BDA00031223334900000717
以及预估低频阻抗弧半径
Figure BDA00031223334900000718
根据燃料电池简化的Randel电路，模拟相应的奈奎斯特图。
本方法通过燃料电池衰减过程中累积的高频、低频测试结果，基于贝叶斯原理及等效电路模型预估交流阻抗谱变化。与现有技术相比，本发明精度高、计算结果可靠性高、同时可以降低燃料电池寿命测试所需时间。
以上对本发明的具体实施例进行了描述。需要理解的是，本发明并不局限于上述特定实施方式，本领域技术人员可以在权利要求的范围内做出各种变化或修改，这并不影响本发明的实质内容。在不冲突的情况下，本申请的实施例和实施例中的特征可以任意相互组合。

Claims (8)

1.一种随燃料电池衰减变化的电化学交流阻抗谱预测方法，其特征在于，包括如下步骤：
数据记录步骤：在燃料电池衰减实验中，以T为时间周期，记录待测数据的数值变化；
方程建立步骤：建立待测数据与衰减测试时间的方程；
参数计算验证步骤：基于建立的方程计算验证方程的参数；
待测数据预估步骤：根据计算得到参数的估计值，预估待测数据随测试时间的变化；
燃料电池电化学交流阻抗谱预估步骤：基于预估的待测数据，预估燃料电池电化学交流阻抗谱；
待测数据与衰减测试时间的方程为：r＝a2x2+a1x+a0+ε，其中ε为噪声均方差，a2，a1，a0为多项式系数，仪器噪声满足高斯分布N(0，ε2)，取a＝(a2，a1，a0)T，x＝(x2，x，1)T，则r＝aT*x+ε。
2.根据权利要求1所述的随燃料电池衰减变化的电化学交流阻抗谱预测方法，其特征在于，还包括偏差预估步骤：基于高斯分布的累积分布函数，计算预估值在设定的置信程度下的取值区间，得到概率函数。
3.根据权利要求1所述的随燃料电池衰减变化的电化学交流阻抗谱预测方法，其特征在于，所述待测数据包括高频内阻rohm、高频阻抗弧半径Rhf以及低频阻抗弧半径Rlf。
4.根据权利要求1所述的随燃料电池衰减变化的电化学交流阻抗谱预测方法，其特征在于，所述参数计算验证步骤包括：
多项式系数a先验分布P(a)满足高斯概率分布
Figure FDA0003768295700000011
其中
Figure FDA0003768295700000012
和σ2分别为先验分布均值和方差；
在系数
Figure FDA0003768295700000013
下，似然函数P(r|a)满足高斯概率分布
Figure FDA0003768295700000014
多项式系数a后验分布P(a|r)满足高斯概率分布
Figure FDA0003768295700000015
后验分布、先验分布、似然函数间满足：
Figure FDA0003768295700000016
均值计算公式为：
Figure FDA0003768295700000021
方差计算公式为：
Figure FDA0003768295700000022
得到多项式系数a的后验分布后，代入二次多项式中得到r的后验分布
Figure FDA0003768295700000023
满足
Figure FDA0003768295700000024
5.根据权利要求1所述的随燃料电池衰减变化的电化学交流阻抗谱预测方法，其特征在于，偏差预估步骤包括：对于
Figure FDA0003768295700000025
的概率函数
Figure FDA0003768295700000026
用高斯分布的累积分布函数
Figure FDA0003768295700000027
进行计算，其中P为置信区间，取P为95％，计算
Figure FDA0003768295700000028
在95％置信程度下的取值区间
Figure FDA0003768295700000029
和
Figure FDA00037682957000000210
Figure FDA00037682957000000211
用
Figure FDA00037682957000000212
和
Figure FDA00037682957000000213
参数计算得到的曲线为待测数据的偏差上限和偏差下限。
6.根据权利要求1所述的随燃料电池衰减变化的电化学交流阻抗谱预测方法，其特征在于，时间周期T为1-100h。
7.根据权利要求1所述的随燃料电池衰减变化的电化学交流阻抗谱预测方法，其特征在于，燃料电池电化学交流阻抗谱预估步骤包括：基于得到预估的待测数据，根据燃料电池的Randel电路，模拟相应的奈奎斯特图。
8.一种随燃料电池衰减变化的电化学交流阻抗谱预测系统，其特征在于，采用权利要求1至7中任一项所述的随燃料电池衰减变化的电化学交流阻抗谱预测方法，包括如下模块：
数据记录模块：在燃料电池衰减实验中，以T为时间周期，记录待测数据的数值变化；
方程建立模块：建立待测数据与衰减测试时间的方程；
参数计算验证模块：基于建立的方程计算验证方程的参数；
待测数据预估模块：根据计算得到参数的估计值，预估待测数据随测试时间的变化；
燃料电池电化学交流阻抗谱预估模块：基于预估的待测数据，预估燃料电池电化学交流阻抗谱。
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