CN113327649B - 一种基于分子动力学的半纤维素溶解机理的分析方法 - Google Patents

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Abstract

木质纤维素生物质是一种取之不尽用之不竭的可再生资源，具有替代传统石化产品的潜力。半纤维素是木质纤维素类生物质三大基本成分之一。利用好半纤维素，并将其制备成平台化合物是目前的研究热点。本发明涉及一种分子动力学的半纤维素溶解机理的分析方法，特别是离子液体和低共熔溶剂对纤维素溶剂的机理分析。通过分子动力学方法模拟低共熔溶剂与半纤维素体系并研究溶解机理，为绿色溶剂选择提供理论指导，模拟半纤维素在低共熔溶剂和离子液体中的分布情况，研究溶剂对半纤维素的溶解效果以及溶解机理，具有重要的意义。

Description

一种基于分子动力学的半纤维素溶解机理的分析方法
技术领域
本发明涉及一种分子动力学的半纤维素溶解机理的分析方法，特别是绿色溶剂，如离子液体和低共熔溶剂对纤维素溶剂的机理分析，属于生物质高附加值利用领域。
背景技术
随着化石能源的消耗和环境问题的日益加剧，目前迫切需要研究可持续可再生的资源。木质纤维素生物质是一种取之不尽用之不竭的可再生资源，具有替代传统石化产品的潜力。半纤维素是木质纤维素类生物质三大基本成分之一。利用好半纤维素，并将其制备成平台化合物是目前的研究热点。因此半纤维素与绿色溶剂的相互作用的机理研究尤为重要。低共熔溶剂(DES)和离子液体(IL)是常用的绿色溶剂。研究半纤维素在DES和IL中的分布和溶解情况，对于木质纤维素类生物质的三大组分的分级分离及后续的高附加值利用有重要指导作用。DES用于溶解半纤维素的仅仅处于起步阶段，对于半纤维素的溶解机理缺乏相关理论知识。为了更好的指导实验和设计溶剂，将希望寄托于分子动力学模拟。分子动力学模拟可以通过计算机建模深入了解溶解转化机理，甚至可以用来预测实验现象。通过分子动力学方法模拟DES与半纤维素体系并研究溶解机理，为绿色溶剂选择提供理论指导，模拟半纤维素在DES和IL的分布情况，研究溶剂的溶解效果以及背后的溶解机理具有重要的意义。
发明内容
为了避免实验方法带来的耗时费力成本昂贵等许多缺点，本发明提供一种基于分子动力学的半纤维素溶剂机理的分析方法，探究在绿色溶剂下的半纤维素的溶解反应机理。该方法能够实现快速高效地分析半纤维素溶解机理，同时不受复杂体系的影响，可为开发溶解半纤维素的新溶剂提供理论指导。
为达到上述目的，一种基于分子动力学的半纤维素溶剂机理的分析方法，包括以下步骤：
步骤1、挑选适合的溶解半纤维素的溶剂；
步骤2、在仿真软件中单独建立所有分子模型，包括半纤维素和步骤1中的溶剂；
步骤3、将步骤2建立的分子模型进行能量和结构优化；
步骤4、在仿真软件中建立大小适中的盒子，将半纤维素和溶剂按照一定比例放入盒子中，建立具有边界周期性条件的半纤维素-溶剂体系模型，并对盒子进行退火和弛豫，得到稳定状态下的半纤维素-溶剂体系模型；
步骤5、在分子动力学仿真软件中对步骤4建立的盒子设置合适的反应力场和参数，得到模拟结果；
步骤6、通过对步骤5得到的模拟结果进行分析，通过观察分子运动轨迹确定反应路径，根据反应后的碎片数量和结构判断溶剂的处理效果，进而达到半纤维素的溶解机理研究。
进一步的，步骤1中的溶剂是指绿色溶剂，如离子液体或低共熔溶剂。
进一步的，步骤2具体过程为：在仿真软件Material Studio或Gaussian View中分别构建所有单体的结构模型，如离子液体中的阴阳离子单体与低共熔溶剂中的氢键供受体单体等。
进一步的，步骤3具体过程为：在仿真软件Material Studio中将步骤2建立的单体结构模型在Forcite模块下进行能量和结构优化。
进一步的，步骤4具体过程为：在仿真软件Material Studio中的Amorphous CellTools模块中，将步骤3优化完的单体结构按照预期的数量和比例放入与实际密度相符的盒子中，先进行退火，之后分别进行NVT和NPT弛豫，得到稳定状态下的半纤维素-绿色溶剂体系模型。
进一步的，步骤5具体过程为：将步骤4中的稳定体系导入至反应分子动力学仿真程序Lammps中，采用ReaxFF力场在NVT系综下进行模拟，平衡系统持续一定时间。
进一步的，步骤6具体分析过程为：在分子可视化软件Visual moleculardynamics(VMD)中，观察模拟产生的轨迹文件，能直观地展示出反应路径，研究其反应机理；根据反应后的碎片数量和结构判断半纤维素溶剂的溶解效果。
附图说明
图1为半纤维素结构
实施例1
一、构建合适的半纤维素结构，选择合适的溶解半纤维素的绿色溶剂；
二、构建该体系中所有单体结构；
三、通过Material Studio软件进行能量和结构优化，构建盒子并放入确定比例的分子，进行退火弛豫；
四、设置合适的操作条件，进行反应分子动力学模拟；
五、模拟结束后，观察体系碎片的分布及形态，结合运动轨迹文件和相关模拟文件分析半纤维素溶解机理。
具体步骤如下：
(1)构建半纤维素的结构，如图1所示；选择氯化胆碱基的低共熔溶剂(DES)作为半纤维素的溶解溶剂，其中氯化胆碱为氢键供体(HBD)，选不同物质为氢键受体(HBA)；
(2)研究所用到的木聚糖结构文件通过GLYCAM网站中碳水化合物构建模块进行建立。Multiwfn程序被使用计算所有分子单体的RESP2电荷。该过程需要分别在真空下和溶剂中计算两次RESP电荷并取平均值。
(3)所有分子在B3LYP-D3(BJ)/def2-SVP水平下进行优化，单点任务在B3LYP-D3(BJ)/def2-TZVP等级下运行并获得分子表面静电势的信息。
(4)将优化后的分子结构导入CHARMM-GUI中的Glycan Reader&Modeler模块生成分子拓扑文件，并将计算精确的RESP2电荷导入到相应的拓扑文件中。
(5)GROMACS软件用于所有的MD模拟。在分子动力学初始结构构建程序Packmol中，首先按照预期的数量和比例将单体结构放置在一个低密度的盒子中，并将半纤维素放置在中间位置。将周期边界条件(PBC)应用于盒子的三个方向，以保证盒子内的粒子数是恒定的。Langevin恒温器和Nose-Hoover Langevin压力调节器分别将温度和压力稳定在283.15K-353.15K和0.5-2.5atm。采用PME方式计算网格间距为0.06-0.2的长程静电相互作用和四阶插值。用CHARMM力场描述了溶质-溶剂相互作用，值得注意的是，Gromacs内置力场中并不存在CHARMM力场，需要编写文件导入进Gromacs中。
(6)在温度为3188.15K，压力为0.5bar的条件下，通过30000-80000步模拟使系统能量最小化，然后逐渐加热到规定温度。在达到预期温度后，能量最小的系统在NVT系综中对半纤维素做限制性MD，确保溶剂弛豫开之前半纤维素不会乱动。最后进行持续时间为200ns的长时间MD模拟。使用可视化分子动力学VMD软件包分析系统的轨迹数据。
(7)分析结果表明绿色溶剂和半纤维素结构形成的强氢键是影响溶剂的重要因素。

Claims (1)

1.一种基于分子动力学的半纤维素溶解机理的分析方法，其特征在于，包括以下内容：(1)构建半纤维素的结构，选择氯化胆碱基的低共熔溶剂作为半纤维素的溶解溶剂，其中氯化胆碱为氢键供体，选不同物质为氢键受体；(2)研究所用到的木聚糖结构文件通过GLYCAM网站中碳水化合物构建模块进行建立；Multiwfn程序被使用计算所有分子单体的RESP2电荷，该过程需要分别在真空下和溶剂中计算两次RESP电荷并取平均值；(3)所有分子在B3LYP-D3(BJ)/def2-SVP水平下进行优化，单点任务在B3LYP-D3(BJ)/def2-TZVP等级下运行并获得分子表面静电势的信息；(4)将优化后的分子结构导入CHARMM-GUI中的GlycanReader&Modeler模块生成分子拓扑文件，并将计算精确的RESP2电荷导入到相应的拓扑文件中；(5)GROMACS软件用于所有的分子动力学模拟；在分子动力学初始结构构建程序Packmol中，首先按照预期的数量和比例将单体结构放置在一个低密度的盒子中，并将半纤维素放置在中间位置；将周期边界条件应用于盒子的三个方向，以保证盒子内的粒子数是恒定的；Langevin恒温器和Nose-Hoover Langevin压力调节器分别将温度和压力稳定在283.15K-353.15K和0.5-2.5atm；采用PME方式计算网格间距为0.06-0.2的长程静电相互作用和四阶插值；用CHARMM力场描述了溶质-溶剂相互作用，值得注意的是，Gromacs内置力场中并不存在CHARMM力场，需要编写文件导入进Gromacs中；(6)在温度为3188.15K，压力为0.5bar的条件下，通过30000-80000步模拟使系统能量最小化，然后逐渐加热到规定温度；在达到预期温度后，能量最小的系统在NVT系综中对半纤维素做限制性分子动力学模拟，确保溶剂弛豫开之前半纤维素不会乱动；最后进行持续时间为200ns的长时间分子动力学模拟；使用可视化分子动力学VMD软件包分析系统的轨迹数据；(7)分析结果表明绿色溶剂和半纤维素结构形成的强氢键是影响溶剂的重要因素。
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