CN113299420A - 高通量试验堆辐照靶件及辐照镅生产252Cf的方法 - Google Patents

Abstract

本发明公开了高通量试验堆辐照靶件及辐照镅生产²⁵²Cf的方法，所述辐照靶件是一种用于高通量试验堆辐照镅生产²⁵²Cf的靶件；所述辐照靶件的结构为中空环状棒束形式结构，所述辐照靶件沿靶件径向方向从里往外依次为管状的中心孔道、第一包壳层、第一冷却水隙层、第二包壳层、基体层、第三包壳层、第二冷却水隙层和第四包壳层。本发明具体需根据不同辐照周期内²⁵²Cf的需求，合理选择靶件中的镅氧化物总装量，并通过对镅氧化物在靶件材料中的含量、靶材高度、中子能谱和中子注量率等因素的合理设计，获得最佳的²⁵²Cf生产效率。本发明方法辐照生产效率较高，具有很高的工程实用价值；且填补国内并无²⁵²Cf的生产方法的空白。

Description

高通量试验堆辐照靶件及辐照镅生产252Cf的方法

技术领域

本发明涉及放射性同位素生产技术领域，具体涉及高通量试验堆辐照靶件及辐照镅生产²⁵²Cf的方法。

背景技术

²⁵²Cf作为一种人工制造的放射性核素，通常用于制作紧凑的、便携的、高强度的中子源，在工业界应用非常广泛，涵盖核反应堆启动、核燃料棒扫描、石油探测、癌症治疗、材料分析、材料探伤、研究等领域。

目前世界上只有美国和俄罗斯具备商业化生产²⁵²Cf的能力，垄断了²⁵²Cf供给市场，价格非常昂贵。另一方面，随着中美贸易战及美国对中国的“限核令”的执行，我国可能面临无²⁵²Cf可买的风险。全面掌握²⁵²Cf核素生产和后处理工艺等核心技术，可以避免中国整个核电、核技术领域在关键技术上受制于人。

美国最初在高通量装置上辐照²⁴²Pu核素，提取²⁵²Cf后，镅和锔等锕系核素循环利用装入下一批靶件中继续辐照，最终形成以锔为主要材料的辐照靶件。

现有技术中子源用放射性同位素²⁵²Cf的生产方法存在效率不高的问题。

发明内容

本发明所要解决的技术问题是现有技术中子源用放射性同位素²⁵²Cf的生产方法存在效率不高的问题。本发明目的在于针对中子源用放射性同位素²⁵²Cf的生产需求，提出高通量试验堆辐照靶件及辐照镅生产²⁵²Cf的方法，该方法靶件材料容易获取，辐照生产效率较高，具有很高的工程实用价值；且填补国内并无²⁵²Cf的生产方法的空白。

本发明通过下述技术方案实现：

一种高通量试验堆辐照靶件，所述辐照靶件是一种用于高通量试验堆辐照镅生产²⁵²Cf的靶件；所述辐照靶件的结构为中空环状棒束形式结构，所述辐照靶件沿靶件径向方向从里往外依次为管状的中心孔道、第一包壳层、第一冷却水隙层、第二包壳层、基体层、第三包壳层、第二冷却水隙层和第四包壳层。

工作原理是：基于最初在高通量装置上辐照²⁴²Pu核素，提取²⁵²Cf后，镅和锔等锕系核素循环利用装入下一批靶件中继续辐照，最终形成以锔为主要材料的辐照靶件；然后，现有技术中子源用放射性同位素²⁵²Cf的生产方法存在效率不高的问题，且目前国内并无²⁵²Cf的生产方法本发明设计了一种高通量试验堆辐照靶件，这是考虑到一方面，从核电反应堆乏燃料组件中可以较为容易的分离提取得到镅核素；另一方面，在²⁵²Cf的生产链上，镅核素比Pu核素更靠近²⁵²Cf，辐照镅可提高²⁵²Cf的生产效率。具体地，本发明设计的辐照靶件是一种用于高通量试验堆辐照镅生产²⁵²Cf的靶件，该辐照靶件的结构为中空环状棒束形式结构，所述辐照靶件沿靶件径向方向从里往外依次为管状的中心孔道、第一包壳层、第一冷却水隙层、第二包壳层、基体层、第三包壳层、第二冷却水隙层和第四包壳层。其中，中心孔道区域可通有轻水或者密封，外围区域为镅辐照材料区，靶件辐照材料为弥散于金属基体中的镅氧化物。靶件几何尺寸视靶件辐照条件要求可进行调整。本发明的高通量试验堆辐照靶件在中国工程试验堆很快将进入运行阶段，为²⁵²Cf同位素的生产提供了有利条件。

作为进一步地优选方案，所述中心孔道通水或者密封。

作为进一步地优选方案，所述基体层的材料采用弥散于金属基体中的镅氧化物；可以增加辐照靶件基体层材料体积，减少镅氧化物的中子自屏效应，同时也可以减少材料的释热率。

作为进一步地优选方案，所述基体层的镅辐照材料中镅氧化物含量为10％-20％；在保证基体层靶件材料总装量的前提下，降低镅氧化物在靶件材料中的含量，可减少材料的自屏效应，提高靶件的²⁵²Cf生产效率。

作为进一步地优选方案，所述基体层的高度范围为6cm-34cm(即所述辐照靶件的棒束高度)，厚度为0.1cm-0.5cm；在保证镅氧化物总装量的同时，优化基体层靶材厚度和高度，以减少靶材的自屏效应，提高²⁵²Cf生产效率。

作为进一步地优选方案，所述基体层的材料采用弥散于金属基体中的镅氧化物，其中，所述金属基体的材料为铝材料；即基体层的基体材料是铝材料，在铝材料里弥散着镅氧化物。

作为进一步地优选方案，所述第一包壳层、第二包壳层、第三包壳层和第四包壳层的材料均采用铝材料或锆材料；

所述第一包壳层、第二包壳层、第三包壳层和第四包壳层的厚度相等。

作为进一步地优选方案，所述第一冷却水隙层、第二冷却水隙层的厚度相等。

一种应用高通量试验堆辐照镅生产²⁵²Cf的方法，该方法使用上述的一种高通量试验堆辐照靶件，该方法包括以下步骤：

S1：在辐照堆停堆期间，选取所述的一种高通量试验堆辐照靶件的高度，并将所述辐照靶件直接安装于所述辐照堆通量较高的中部位置；其中，合理选取靶件的高度是为了避免靶件两端进入中子通量密度较低的区域；

S2：采用优化措施优化所述辐照靶件安装位置的中子能谱，使中子主要分布于覆盖0.01eV-1keV的热群和超热群，即混合共振群；

S3：根据不同辐照周期内²⁵²Cf的需求，综合确定所述辐照靶件中镅氧化物的总装量和所述靶件在高通量堆内的中子注量率水平；

S4：辐照所述辐照靶件进入堆芯辐照，在堆内中子场环境下发生反应产生²⁵²Cf同位素；

S5：辐照堆再次停堆后，取出所述辐照靶件，提取²⁵²Cf同位素。

本发明方法采用的辐照堆型为高通量试验堆，靶件辐照材料为弥散于金属基体中的镅氧化物，靶件结构为中空环状棒束。具体需根据不同辐照周期内²⁵²Cf的需求，合理选择靶件中的镅氧化物总装量，并通过对镅氧化物在靶件材料中的含量、靶材高度、中子能谱和中子注量率等因素的合理设计，获得最佳的²⁵²Cf生产效率。

作为进一步地优选方案，所述辐照堆为高通量试验堆，高通量试验堆是高中子通量反应堆的简称，指中子注量率高于10¹⁴中子/厘米²·秒的反应堆。

作为进一步地优选方案，所述辐照堆芯如果为高快中子堆，通过增加水或铍等慢化剂的方式将靶件的入射中子尽量多的慢化到混合共振谱；所述的辐堆芯如果为高热中子堆，则减少水或铍等慢化剂，使靶件的入射中子尽量多的分布于混合共振谱。

本发明与现有技术相比，具有如下的优点和有益效果：

1、本发明辐照靶件仅放置于堆芯中部中子通量密度较高且较为平坦的区域，避免靶件两端进入中子通量密度较低的区域；在中部位置，²⁵²Cf产量和靶件高度成正比关系，辐照效果最佳；

2、本发明在保证靶件材料总的装量的前提下，降低镅氧化物在靶件材料中的含量，可减少材料的自屏效应，提高靶件的²⁵²Cf生产效率；

3、本发明通过优化靶件放置位置的中子能谱，可提高核素的(n,γ)反应率，获得更好的²⁵²Cf核素辐照效果；

4、本发明根据不同辐照周期内²⁵²Cf的产量需求，可确定相应的靶件在高通量堆内的最低中子注量率水平。

5、本发明方法靶件材料容易获取，辐照生产效率较高，具有很高的工程实用价值；且填补国内并无²⁵²Cf的生产方法的空白。

附图说明

此处所说明的附图用来提供对本发明实施例的进一步理解，构成本申请的一部分，并不构成对本发明实施例的限定。在附图中：

图1为本发明一种高通量试验堆辐照靶件结构示意图。

图2为本发明堆芯中部位置不同高度靶件²⁵²Cf产量随辐照时间的变化曲线示意图。

图3为本发明不同中子注量率水平下靶件²⁵²Cf产量随辐照时间的变化曲线示意图。

图4为本发明一种应用高通量试验堆辐照镅生产²⁵²Cf的方法流程图。

附图标记及对应的零部件名称：

1-中心孔道，2-第一包壳层，3-第一冷却水隙层，4-第二包壳层，5-基体层，6-第三包壳层，7-第二冷却水隙层，8-第四包壳层。

具体实施方式

在下文中，可在本发明的各种实施例中使用的术语“包括”或“可包括”指示所发明的功能、操作或元件的存在，并且不限制一个或更多个功能、操作或元件的增加。此外，如在本发明的各种实施例中所使用，术语“包括”、“具有”及其同源词仅意在表示特定特征、数字、步骤、操作、元件、组件或前述项的组合，并且不应被理解为首先排除一个或更多个其它特征、数字、步骤、操作、元件、组件或前述项的组合的存在或增加一个或更多个特征、数字、步骤、操作、元件、组件或前述项的组合的可能性。

在本发明的各种实施例中，表述“或”或“A或/和B中的至少一个”包括同时列出的文字的任何组合或所有组合。例如，表述“A或B”或“A或/和B中的至少一个”可包括A、可包括B或可包括A和B二者。

在本发明的各种实施例中使用的表述(诸如“第一”、“第二”等)可修饰在各种实施例中的各种组成元件，不过可不限制相应组成元件。例如，以上表述并不限制所述元件的顺序和/或重要性。以上表述仅用于将一个元件与其它元件区别开的目的。例如，第一用户装置和第二用户装置指示不同用户装置，尽管二者都是用户装置。例如，在不脱离本发明的各种实施例的范围的情况下，第一元件可被称为第二元件，同样地，第二元件也可被称为第一元件。

应注意到：如果描述将一个组成元件“连接”到另一组成元件，则可将第一组成元件直接连接到第二组成元件，并且可在第一组成元件和第二组成元件之间“连接”第三组成元件。相反地，当将一个组成元件“直接连接”到另一组成元件时，可理解为在第一组成元件和第二组成元件之间不存在第三组成元件。

在本发明的各种实施例中使用的术语仅用于描述特定实施例的目的并且并非意在限制本发明的各种实施例。如在此所使用，单数形式意在也包括复数形式，除非上下文清楚地另有指示。除非另有限定，否则在这里使用的所有术语(包括技术术语和科学术语)具有与本发明的各种实施例所属领域普通技术人员通常理解的含义相同的含义。所述术语(诸如在一般使用的词典中限定的术语)将被解释为具有与在相关技术领域中的语境含义相同的含义并且将不被解释为具有理想化的含义或过于正式的含义，除非在本发明的各种实施例中被清楚地限定。

为使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚明白，下面结合实施例和附图，对本发明作进一步的详细说明，本发明的示意性实施方式及其说明仅用于解释本发明，并不作为对本发明的限定。

实施例1

如图1、图2所示，本发明一种高通量试验堆辐照靶件，所述辐照靶件是一种用于高通量试验堆辐照镅生产²⁵²Cf的靶件；

所述辐照靶件的结构采用如图1所示的带有中空孔道的环状棒束形式，所述辐照靶件沿靶件径向方向从里往外依次为管状的中心孔道1、第一包壳层2、第一冷却水隙层3、第二包壳层4、基体层5、第三包壳层6、第二冷却水隙层7和第四包壳层8；所述中心孔道1通水或者密封；所述第一包壳层2、第二包壳层4、第三包壳层6和第四包壳层8的材料均采用铝材料或锆材料。所述基体层5的材料采用弥散于金属基体中的镅氧化物；可以增加辐照靶件基体层材料体积，减少镅氧化物的中子自屏效应，同时也可以减少材料的释热率。具体地，本发明靶件几何尺寸视靶件辐照条件要求可进行调整。

合理选取镅氧化物在基体层靶件材料中的含量，在保证镅氧化物总装量的同时，尽量降低镅在靶件材料中的含量。本发明实施时，所述基体层5的镅辐照材料中镅氧化物含量优选含量为10％-20％；见下表1，靶件在减少自屏效应的同时可实现装量最大化。

表1镅氧化物材料减少自屏效应结果

由表1可知，基体层的镅辐照材料中镅氧化物含量为10％-20％是优选方案，能够使单位镅氧化物材料的²⁵²Cf饱和产量达到0.40mg/g。因此，在保证基体层5靶件材料总装量的前提下，降低镅氧化物在靶件材料中的含量，可减少材料的自屏效应，提高靶件的²⁵²Cf生产效率。

具体地，所述基体层5的高度范围为6cm-34cm(即所述辐照靶件的棒束高度)，厚度为0.1cm-0.5cm；在保证镅氧化物总装量的同时，优化基体层5靶材厚度和高度，以减少靶材的自屏效应，提高²⁵²Cf生产效率。本发明实施时，靶件6cm至34cm高度时的²⁵²Cf产量见图2。

具体地，所述基体层5的材料采用弥散于金属基体中的镅氧化物，其中，所述金属基体的材料为铝材料；即基体层5的基体材料是铝材料，在铝材料里弥散着镅氧化物。

具体地，所述第一包壳层2、第二包壳层4、第三包壳层6和第四包壳层8的厚度相等。

具体地，所述第一冷却水隙层3、第二冷却水隙层7的厚度相等。

工作原理是：基于最初在高通量装置上辐照²⁴²Pu核素，提取²⁵²Cf后，镅和锔等锕系核素循环利用装入下一批靶件中继续辐照，最终形成以锔为主要材料的辐照靶件；然后，现有技术中子源用放射性同位素²⁵²Cf的生产方法存在效率不高的问题，且目前国内并无²⁵²Cf的生产方法本发明设计了一种高通量试验堆辐照靶件，这是考虑到一方面，从核电反应堆乏燃料组件中可以较为容易的分离提取得到镅核素；另一方面，在²⁵²Cf的生产链上，镅核素比Pu核素更靠近²⁵²Cf，辐照镅可提高²⁵²Cf的生产效率。具体地，本发明设计的辐照靶件是一种用于高通量试验堆辐照镅生产²⁵²Cf的靶件，该辐照靶件的结构为中空环状棒束形式结构，所述辐照靶件沿靶件径向方向从里往外依次为管状的中心孔道1、第一包壳层2、第一冷却水隙层3、第二包壳层4、基体层5、第三包壳层6、第二冷却水隙层7和第四包壳层8。其中，中心孔道1区域可通有轻水或者密封，外围区域为镅辐照材料区，靶件辐照材料为弥散于金属基体中的镅氧化物。靶件几何尺寸视靶件辐照条件要求可进行调整。本发明的高通量试验堆辐照靶件在中国工程试验堆很快将进入运行阶段，为²⁵²Cf同位素的生产提供了有利条件。

实施例2

如图1至图4所示，本实施例与实施例1的区别在于，一种应用高通量试验堆辐照镅生产²⁵²Cf的方法，该方法使用实施例1所述的一种高通量试验堆辐照靶件，如图4所示，该方法包括以下步骤：

S1：在辐照堆停堆期间，选取所述的一种高通量试验堆辐照靶件的高度，并将所述辐照靶件直接安装于所述辐照堆通量较高的中部位置；其中，合理选取靶件的高度是为了避免靶件两端进入中子通量密度较低的区域；

S2：采用优化措施优化所述辐照靶件安装位置的中子能谱，使中子主要分布于覆盖0.01eV-1keV的热群和超热群，即混合共振群；

S3：根据不同辐照周期内²⁵²Cf的需求，综合确定所述辐照靶件中镅氧化物的总装量和所述靶件在高通量堆内的中子注量率水平；

S4：辐照所述辐照靶件进入堆芯辐照，在堆内中子场环境下发生反应产生²⁵²Cf同位素；

S5：辐照堆再次停堆后，取出所述辐照靶件，提取²⁵²Cf同位素。

具体地，所述辐照堆为高通量试验堆，高通量试验堆是高中子通量反应堆的简称，指中子注量率高于10¹⁴中子/厘米²·秒的反应堆。具体地，所述辐照堆芯如果为高快中子堆，通过增加水或铍等慢化剂的方式将靶件的入射中子尽量多的慢化到混合共振谱；所述的辐堆芯如果为高热中子堆，则减少水或铍等慢化剂，使靶件的入射中子尽量多的分布于混合共振谱。

具体地，步骤S1中将靶件放置于高通量堆试验堆通量较高的中部位置，避免靶件两端进入中子通量密度较低的区域；根据²⁵²Cf产量的要求，设置不同的靶件高度。在本发明实施例中，靶件6cm至34cm高度时的²⁵²Cf产量见图2。

由图2可知，辐照靶件仅放置于堆芯中部中子通量密度较高且较为平坦的区域，避免靶件两端进入中子通量密度较低的区域；在中部位置，²⁵²Cf产量和靶件高度成正比关系。

具体地，步骤S2优化高通量堆试验堆靶件放置位置的中子能谱，使中子分布于混合共振谱，进而提高核素的(n,γ)反应率，获得更好的²⁵²Cf核素辐照效果；在本发明实施例中，镅靶件中子能谱优化结果见下表2，优化后热群中子占总中子通量的比例为34％。

表2镅靶件优化中子能谱结果

热群中子占总中子通量的比例(％)	单位镅材料的<sup>252</sup>Cf饱和产量(mg/g)
		73	0.40
46	0.62
		34	0.75

由表2可知，通过优化靶件放置位置的中子能谱，提高混合共振谱的中子比例，获得更好的²⁵²Cf核素辐照效果。

具体地，步骤S3中，对于一定装量的镅靶件，根据辐照周期内²⁵²Cf的产量要求，确定靶件在高通量堆内的中子注量率水平；在本发明实施例中，25％至100％某中子注量率水平下镅靶件的²⁵²Cf的产量变化见图3，可据此确定靶件所需的中子注量率。

由图3可知，根据不同辐照周期内²⁵²Cf的产量需求，可确定相应的靶件在高通量堆内的最低中子注量率水平。

本发明方法采用的辐照堆型为高通量试验堆，靶件辐照材料为弥散于金属基体中的镅氧化物，靶件结构为中空环状棒束。具体需根据不同辐照周期内²⁵²Cf的需求，合理选择靶件中的镅氧化物总装量，并通过对镅氧化物在靶件材料中的含量、靶材高度、中子能谱和中子注量率等因素的合理设计，获得最佳的²⁵²Cf生产效率。

本发明方法靶件材料容易获取，辐照生产效率较高，具有很高的工程实用价值；且填补国内并无²⁵²Cf的生产方法的空白。

本领域内的技术人员应明白，本申请的实施例可提供为方法、系统、或计算机程序产品。因此，本申请可采用完全硬件实施例、完全软件实施例、或结合软件和硬件方面的实施例的形式。而且，本申请可采用在一个或多个其中包含有计算机可用程序代码的计算机可用存储介质(包括但不限于磁盘存储器、CD-ROM、光学存储器等)上实施的计算机程序产品的形式。

本申请是参照根据本申请实施例的方法、设备(系统)、和计算机程序产品的流程图和/或方框图来描述的。应理解可由计算机程序指令实现流程图和/或方框图中的每一流程和/或方框、以及流程图和/或方框图中的流程和/或方框的结合。可提供这些计算机程序指令到通用计算机、专用计算机、嵌入式处理机或其他可编程数据处理设备的处理器以产生一个机器，使得通过计算机或其他可编程数据处理设备的处理器执行的指令产生用于实现在流程图一个流程或多个流程和/或方框图一个方框或多个方框中指定的功能的装置。

这些计算机程序指令也可存储在能引导计算机或其他可编程数据处理设备以特定方式工作的计算机可读存储器中，使得存储在该计算机可读存储器中的指令产生包括指令装置的制造品，该指令装置实现在流程图一个流程或多个流程和/或方框图一个方框或多个方框中指定的功能。

这些计算机程序指令也可装载到计算机或其他可编程数据处理设备上，使得在计算机或其他可编程设备上执行一系列操作步骤以产生计算机实现的处理，从而在计算机或其他可编程设备上执行的指令提供用于实现在流程图一个流程或多个流程和/或方框图一个方框或多个方框中指定的功能的步骤。

以上所述的具体实施方式，对本发明的目的、技术方案和有益效果进行了进一步详细说明，所应理解的是，以上所述仅为本发明的具体实施方式而已，并不用于限定本发明的保护范围，凡在本发明的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (10)

1.一种高通量试验堆辐照靶件，其特征在于，所述辐照靶件是一种用于高通量试验堆辐照镅生产²⁵²Cf的靶件；所述辐照靶件的结构为中空环状棒束形式结构，所述辐照靶件沿靶件径向方向从里往外依次为管状的中心孔道(1)、第一包壳层(2)、第一冷却水隙层(3)、第二包壳层(4)、基体层(5)、第三包壳层(6)、第二冷却水隙层(7)和第四包壳层(8)。

2.根据权利要求1所述的一种高通量试验堆辐照靶件，其特征在于，所述中心孔道(1)通水或者密封。

3.根据权利要求1所述的一种高通量试验堆辐照靶件，其特征在于，所述基体层(5)的材料采用弥散于金属基体中的镅氧化物。

4.根据权利要求3所述的一种高通量试验堆辐照靶件，其特征在于，所述基体层(5)的镅辐照材料中镅氧化物含量为10％-20％。

5.根据权利要求4所述的一种高通量试验堆辐照靶件，其特征在于，所述基体层(5)的高度范围为6cm-34cm，厚度为0.1cm-0.5cm。

6.根据权利要求3所述的一种高通量试验堆辐照靶件，其特征在于，所述基体层(5)的材料采用弥散于金属基体中的镅氧化物，其中，所述金属基体的材料为铝材料。

7.根据权利要求1所述的一种高通量试验堆辐照靶件，其特征在于，所述第一包壳层(2)、第二包壳层(4)、第三包壳层(6)和第四包壳层(8)的材料均采用铝材料或锆材料；

所述第一包壳层(2)、第二包壳层(4)、第三包壳层(6)和第四包壳层(8)的厚度相等。

8.根据权利要求1所述的一种高通量试验堆辐照靶件，其特征在于，所述第一冷却水隙层(3)、第二冷却水隙层(7)的厚度相等。

9.一种应用高通量试验堆辐照镅生产²⁵²Cf的方法，其特征在于，该方法使用如权利要求1至8中任一所述的一种高通量试验堆辐照靶件，该方法包括以下步骤：

S1：在辐照堆停堆期间，选取如权利要求1至8中任一所述的一种高通量试验堆辐照靶件的高度，并将所述辐照靶件直接安装于所述辐照堆的中部位置；

S2：采用优化措施优化所述辐照靶件安装位置的中子能谱，使中子主要分布于覆盖0.01eV-1keV的热群和超热群，即混合共振群；

S3：根据不同辐照周期内²⁵²Cf的需求，综合确定所述辐照靶件中镅氧化物的总装量和所述靶件在高通量堆内的中子注量率水平；

S4：辐照所述辐照靶件进入堆芯辐照，在堆内中子场环境下发生反应产生²⁵²Cf同位素；

S5：辐照堆再次停堆后，取出所述辐照靶件，提取²⁵²Cf同位素。

10.根据权利要求9所述的一种高通量试验堆辐照靶件，其特征在于，所述辐照堆为高通量试验堆。

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