CN113295674A - 一种基于s变换的激光诱导击穿光谱特征非线性处理方法 - Google Patents

Abstract

本发明涉及一种基于S变换的激光诱导击穿光谱特征非线性处理方法。具体步骤为：(1)对每张原始光谱经过特征提取后的新特征进行S变换，为数据分析模型引入非线性；(2)将S变换后新特征输入多元线性回归模型，以交叉验证的均方根误差寻找最优S变换展开频率数；(3)利用确定的最优变量建立回归模型。本发明通过使用S变换将光谱强度信号在不同频率处进行展开，依据S变换的原理，低频处波段窗口大，光谱强度分量对基体效应导致的谱线漂移敏感性降低，高频处波段窗口小，因此保留了样本中主要元素特征谱线的强度信息，提高矿浆品位分析精度，可实际应用于选矿厂现场监控矿浆品位。

Description

一种基于S变换的激光诱导击穿光谱特征非线性处理方法

技术领域

本发明属于光谱分析领域，具体是一种基于S变换的激光诱导击穿光谱特征非线性处理方法。

背景技术

在铁矿厂的选矿流程中，矿浆品位是需要实时把握的动态生产指标，矿浆品位由矿石碎屑中指定矿物成分的含量确定，实际应用中大多数的分析手段直接监测矿浆的元素组成，矿物含量通常由矿浆中相应元素含量间接获得。LIBS技术的原理是通过激光与物质相互作用产生等离子体，收集等离子体的发射光谱，在化学计量学烧蚀、等离子体处于局部热力学平衡和光学薄条件下，特定波长位置处的谱线强度只与铁元素在矿浆中的浓度成正比，通过铁元素含量间接确定赤铁矿等矿物含量，进而确定矿浆品位。

LIBS技术具有无需样品预处理、分析时间短、全元素同时分析、可在线原位检测的优点。然而将其应用铁矿选矿流程直接采集矿浆的等离子体发射光谱时，由于矿浆是水和矿石碎屑的混合物，且矿石具有复杂的基体组成，基体效应将使得原子发射光谱的谱线发生复杂且难以评估的变化，导致光谱中与铁元素浓度相关性最高的大量铁原子线和离子线不再满足与铁浓度间的一元线性假设。

使用多变量线性回归模型结合光谱特征提取方法可以提高铁元素标定及预测的准确性，但是由于铁矿浆的基体复杂性，基体效应的存在导致了铁元素浓度不同的矿浆样本发生了特征谱线强度的不一致且难以评估的漂移，也就是说提取出的谱线特征对基体效应敏感，进而导致模型对于基体效应问题具有低鲁棒性。最终使得矿浆指定元素浓度品位分析不准确，这是实际生产过程遇到的难题。

因此，非线性模型如SVR、神经网络被用于建立光谱强度-铁元素浓度的定量回归，然而，确定的非线性形式如SVR可能与实际的光谱强度-铁元素浓度间的非线性关系不一致，导致训练出的模型产生比线性回归模型更差的结果；另一方面，深度神经网络的训练需要大量的带标签数据，而LIBS数据建模属于小样本问题，实际可以获得的带标签样本量远小于光谱特征维度。上述现有技术手段的弊端或局限性无法解决实际生产过程中矿浆指定元素浓度品位分析的准确性。

发明内容

针对现有技术的不足，本发明的目的是解决实际生产过程中矿浆指定元素激光诱导击穿光谱在进行成分分析时受自吸收和基体效应影响造成的非线性导致浓度品位分析不准确的问题，提供一种基于S变换的激光诱导击穿光谱特征非线性处理方法以提高实际生产过程中的矿浆品位分析精度。

本发明为实现上述目的提出了如下技术方案：

一种基于S变换的激光诱导击穿光谱特征非线性处理方法，包括以下步骤：

离线建模的步骤：采集矿浆样本的激光诱导原始光谱数据；对每张原始光谱特征进行S变换，为数据分析模型引入非线性；将S变换后新特征输入光谱强度-浓度的多元线性回归模型，以交叉验证的均方根误差寻找最优S变换展开频率数；利用确定的最优变量对应的光谱特征优化该回归模型；

实时检测的步骤：利用现场设备采集现场矿浆样本的实时光谱数据，输入优化的光谱强度-浓度的多元非线性回归模型，获取矿浆中指定元素的浓度含量。

所述采集矿浆样本的激光诱导原始光谱数据是采用激光诱导击穿光谱仪采集的。

所述离线建模包括以下步骤：

S1、数据预处理及特征提取：对获得的待测物质的激光诱导击穿光谱原始数据，进行光谱归一化和特征提取处理；

S2、数据集划分：将采集的矿浆样本数据划分为训练集和测试集；

S3、定义频率数N₀并赋初始值，使用S变换将训练数据集中每一张光谱特征在每一个波长位置处分解为N₀个不同频率的光谱信号的组合，并将N₀维特征矩阵张成一维特征向量，获取训练集的新特征；

S4、使用S变换后的训练集新特征基于交叉验证的方式建立初始光谱强度-浓度的多元线性回归模型；

S5、计算模型输出的浓度结果的均方根误差；

S6、按照步长a每次增加频率数N₀，返回步骤S4继续迭代建模，直到S变换的频率数达到到设定阈值N_max时停止迭代；

S7、根据交叉验证的均方根误差确定最优S变换频率数，使用最优S变换频率数对应的光谱新特征建立最优光谱强度-浓度的多元线性回归模型，回归模型超参数通过交叉验证均方根误差取最小确定。

所述训练集数据基于交叉验证建立多元线性回归模型，测试集不参与模型训练以及模型选择过程，用于验证模型的泛化性能。

所述使用S变换对每一张光谱在每一个波长位置处分解为N₀个不同频率的信号的组合，包括：

将每张光谱看做一列随波长变化的强度信号，则离散S变换表达式如公式(1)所示：

其中，x[k]为原始光谱信号，X[n]为原始信号的傅里叶变换形式，k为原始信号的波长采样点编号，m为变换后在波长处的采样点编号，n为变换后在频率处的采样点编号。S[m,n]为经过S变换处理后的二维新光谱信号。

训练集交叉验证均方根误差的计算如公式(2)所示：

其中，

是预测的元素浓度，y_i是真实的元素浓度，N是训练集的样本量。

一种激光诱导击穿光谱特征非线性处理系统，包括：光谱采集设备、处理器、存储器；所述光谱采集设备用于采集矿浆样本的激光诱导原始光谱数据；所述存储器存储有如下程序模块，处理器读取程序执行如权利要求1-6任意一项所述的方法步骤，实现当前矿浆样本中指定元素的浓度含量预测；

离线建模程序模块：对每张原始光谱特征进行S变换，为数据分析模型引入非线性；将S变换后新特征输入光谱强度-浓度的多元线性回归模型，以交叉验证的均方根误差寻找最优S变换展开频率数；利用确定的最优变量对应的光谱特征优化该回归模型；

实时检测程序模块：利用现场设备采集现场矿浆样本的实时光谱数据，输入优化的光谱强度-浓度的多元线性回归模型，获取对当前矿浆样本的光谱数据的实时特征提取结果，即当前矿浆样本中指定元素的浓度含量。

本发明具有以下有益效果及优点：

本发明方法通过使用S变换将光谱强度信号在不同频率处进行展开，分析S变换的光谱特征表达式可以发现，此时每个频率每个波长位置处的强度分量都来自波长附近波段内的光谱特征强度函数与高斯基函数乘积的积分，低频处波段窗口大，光谱强度分量对基体效应导致的谱线漂移敏感性降低，高频处波段窗口小，因此保留了样本中主要元素特征谱线的强度信息，可实际应用于选矿厂现场监控矿浆品位分析。

附图说明

图1为本发明的流程图。

图2为铁精矿矿浆的激光诱导击穿光谱原始光谱图。

图3为LIBS光谱S变换原理图。

图4为光谱强度特征S变换后的可视化结果。

图5为铁精矿矿浆预测值与真实值的比较图。

具体实施方式

为使本发明的上述目的、特征和优点能够更加明显易懂，下面结合铁精矿矿浆的LIBS品位分析实例对本发明的技术方案进行进一步说明。在下面的描述中阐述了很多具体细节以便于充分理解本发明。但本发明能够以很多不同于在此描述的其他方式来实施，本领域技术人员可以在不违背发明内涵的情况下做类似改进，因此本发明不受下面公开的具体实施的限制。

除非另有定义，本文所使用的所有技术和科学术语与属于本发明的技术领域的技术人员通常理解的含义相同。本文中在发明的说明书中所使用的术语只是为了描述具体的实施例的目的，不是旨在于限制本发明。

实施例：一种基于S变换的激光诱导击穿光谱特征非线性处理方法。流程图如图1所示，具体包括以下步骤：

(1)数据预处理。获得待测物质铁精矿矿浆的激光诱导击穿光谱原始图如图2所示，维度为6116，进行全谱和归一化，特征提取，提取后特征维度为336。

(2)数据集划分。将矿浆样本数据划分训练集和测试集。其中训练集包含30个样本，使用交叉验证法确定模型超参数，建立光谱强度-浓度回归模型。测试集随机从原始数据集中抽取，不参与模型训练以及模型选择过程，共包含10个样本，用以验证模型的泛化性能。

(3)将每张光谱看做一列随波长变化的强度信号，使用S变换在每一个波长位置处将其分解为不同变化频率的信号的叠加。离散S变换表达式如(1)所示：

其中x[k]为原始光谱信号，X[n]为原始信号的傅里叶变换形式，k为原始信号的波长采样点编号，m为变换后在波长处的采样点编号，n为变换后在频率处的采样点编号。S[m,n]为经过S变换处理后的二维新光谱信号。

LIBS光谱S变换原理图如图3所示，初始频率数为2，使用S变换对每一张光谱在每一个波长位置处分解为2个不同频率的信号的组合，并将二维特征矩阵(336*2)长成一维特征向量(672)；

(4)使用S变换后新特征建立回归模型，记录交叉验证的均方根误差；其定义如(2)所示：

其中，

是预测的元素浓度，y_i是真实的元素浓度，N是训练集的样本量；

(5)频率数加1，并使用S变换后的新变量建立回归模型，记录交叉验证的均方根误差；(6)重复步骤(5)直到S变换的尺度数达到设定的阈值15；

(7)根据交叉验证的结果确定最优S变换频率数，在此变换频率下的新特征矩阵及其在波长和频率方向的投影如图4所示，横坐标为波长位置，纵坐标为频率数，颜色越接近红色代表特征值越大，越接近蓝色代表特征值越小；将特征矩阵张成一维特征向量，使用变换后的新特征建立回归模型。

结果验证：图5所示为基于特征选择1采用本方法得到的训练集交叉验证和测试集的预测值与参考值的比较图。

表1

表1以多变量定量回归模型PLS为例，比较了本发明方法与不同特征提取方法结合的对比结果，本发明方法在不同的特征下均取得了更低的预测均方根误差RMSEP和更高的决定系数R²。表明本发明方法可补偿基体效应对线性定量分析模型准确性的影响，有助于实现LIBS技术广泛在各工业领域的应用，特别是在矿石、土壤、陶瓷等基体复杂样本中。

上述具体实施方式用来解释说明本发明，仅为本发明的优选实施例，而不是对本发明进行限制，在本发明的精神和权利要求的保护范围内，对本发明做出的任何修改、等同替换、改进等，都落入本发明的保护范围。

上述具体实施方式用来解释说明本发明，仅为本发明的优选实施例，而不是对本发明进行限制，在本发明的精神和权利要求的保护范围内，对本发明做出的任何修改、等同替换、改进等，都落入本发明的保护范围。

以上说明所描述的实施例将有助于本领域的技术人员进一步理解本发明，但不以任何形式限制本发明。应当指出的是，对本领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明构思的前提下，还可以做出若干变换和改进。这些都属于本发明的保护范围。

Claims (7)

1.一种基于S变换的激光诱导击穿光谱特征非线性处理方法，其特征在于，包括以下步骤：

离线建模的步骤：采集矿浆样本的激光诱导原始光谱数据；对每张原始光谱特征进行S变换，为数据分析模型引入非线性；将S变换后新特征输入光谱强度-浓度的多元线性回归模型，以交叉验证的均方根误差寻找最优S变换展开频率数；利用确定的最优变量对应的光谱特征优化该回归模型；

实时检测的步骤：利用现场设备采集现场矿浆样本的实时光谱数据，输入优化的光谱强度-浓度的多元非线性回归模型，获取矿浆中指定元素的浓度含量。

2.根据权利要求1所述的一种激光诱导击穿光谱特征非线性处理方法，其特征在于，所述采集矿浆样本的激光诱导原始光谱数据是采用激光诱导击穿光谱仪采集的。

3.根据权利要求1所述的一种基于S变换的激光诱导击穿光谱特征非线性处理方法，其特征在于,所述离线建模包括以下步骤：

S1、数据预处理及特征提取：对获得的待测物质的激光诱导击穿光谱原始数据，进行光谱归一化和特征提取处理；

S2、数据集划分：将采集的矿浆样本数据划分为训练集和测试集；

S3、定义频率数N₀并赋初始值，使用S变换将训练数据集中每一张光谱特征在每一个波长位置处分解为N₀个不同频率的光谱信号的组合，并将N₀维特征矩阵张成一维特征向量，获取训练集的新特征；

S4、使用S变换后的训练集新特征基于交叉验证的方式建立初始光谱强度-浓度的多元线性回归模型；

S5、计算模型输出的浓度结果的均方根误差；

S6、按照步长a每次增加频率数N₀，返回步骤S4继续迭代建模，直到S变换的频率数达到到设定阈值N_max时停止迭代；

S7、根据交叉验证的均方根误差确定最优S变换频率数，使用最优S变换频率数对应的光谱新特征建立最优光谱强度-浓度的多元线性回归模型，回归模型超参数通过交叉验证均方根误差取最小确定。

4.根据权利要求3所述的一种激光诱导击穿光谱特征非线性处理方法，其特征在于，所述训练集数据基于交叉验证建立多元线性回归模型，测试集不参与模型训练以及模型选择过程，用于验证模型的泛化性能。

5.根据权利要求1或3所述的一种激光诱导击穿光谱特征非线性处理方法，其特征在于，所述使用S变换对每一张光谱在每一个波长位置处分解为N₀个不同频率的信号的组合，包括：

将每张光谱看做一列随波长变化的强度信号，则离散S变换表达式如公式(1)所示：

其中，x[k]为原始光谱信号，X[n]为原始信号的傅里叶变换形式，k为原始信号的波长采样点编号，m为变换后在波长处的采样点编号，n为变换后在频率处的采样点编号。S[m,n]为经过S变换处理后的二维新光谱信号。

6.根据权利要求1所述的一种激光诱导击穿光谱特征非线性处理方法，其特征在于，训练集交叉验证均方根误差的计算如公式(2)所示：

其中，

是预测的元素浓度，y_i是真实的元素浓度，N是训练集的样本量。

7.一种激光诱导击穿光谱特征非线性处理系统，其特征在于，包括：光谱采集设备、处理器、存储器；所述光谱采集设备用于采集矿浆样本的激光诱导原始光谱数据；所述存储器存储有如下程序模块，处理器读取程序执行如权利要求1-6任意一项所述的方法步骤，实现当前矿浆样本中指定元素的浓度含量预测；

离线建模程序模块：对每张原始光谱特征进行S变换，为数据分析模型引入非线性；将S变换后新特征输入光谱强度-浓度的多元线性回归模型，以交叉验证的均方根误差寻找最优S变换展开频率数；利用确定的最优变量对应的光谱特征优化该回归模型；

实时检测程序模块：利用现场设备采集现场矿浆样本的实时光谱数据，输入优化的光谱强度-浓度的多元线性回归模型，获取对当前矿浆样本的光谱数据的实时特征提取结果，即当前矿浆样本中指定元素的浓度含量。

Images