CN113149150B - 活性炭阴极电芬顿系统及其去除地下水卤代烃的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种活性炭阴极电芬顿系统，包括：井管，其分为上中下三段设置，中段为滤水管、下段为沉淀管；若干阴极和若干阳极固定后形成梳齿结构，所述阴极采用不锈钢网填充活性炭阴极，所述阳极采用钌铱/铱钽电极；所述阴极与所述阳极交叉设置，位于最上方的阴极在位于最上方的阳极上方。本发明还提供一种活性炭阴极电芬顿系统去除地下水卤代烃的方法。本发明采用不锈钢网填充活性炭阴极电芬顿技术修复地下水，用于强化地下水中卤代烃的降解，具有环境友好和简化运行操作的特点，并在此基础上改进电极的放置方式，增强氧传质效果，无需外部供氧。

Description

活性炭阴极电芬顿系统及其去除地下水卤代烃的方法
技术领域
本发明涉及水处理技术领域。更具体地说，本发明涉及一种活性炭阴极电芬顿系统及其去除地下水卤代烃的方法。
背景技术
近年来随着工业化和城市化发展，各种有机废水的排放、城市垃圾填埋场的滤液下渗、地下输油管道的破裂、以及农用化学药剂的大量施用等，导致了地下水严重的有机污染。作为一种常用的化工原料，氯代烃等卤代溶剂在工业清洗领域发挥着重要作用。针对地下水中卤代烃污染的控制和修复技术的研究，已经成为全球范围内普遍面临的重要环境问题。
卤代烃属于挥发性有机污染物，难溶于水，由于大部分卤代烃的相对密度>1，其在地下水中的垂向迁移性较强，容易在隔水层上形成DNAPL(Dense Nonaqueous PhaseLiquids)。DNAPL密度大、溶解度小、难降解，可以稳定的存在土壤-地下水环境成为长期污染源，因此被称为“永恒的修复”，特别是在水文地质复杂的情况下，极大地增加了地下水修复难度与费用。
卤代烃的赋存形态包括有气相、残留相、溶解相以及自由相。由于表面张力作用，卤代烃能够进入低渗透区，因此，当邻近的高渗透区污染物浓度很高时，这种在非均质或裂缝性地下水单元内的低渗透性地质地层(如粘土和粉砂)可以首先作为污染物的储存区，当污染物从高渗透区中去除后，它们通过反扩散作为二次污染源，使高渗透区中的污染物浓度在几十年内高于最大污染物水平。这会使污染物羽流持续数十年。因此，在非均质区或低渗透区卤代烃的修复处理，需要更加精准的结合场地水文地质条件开展研究。
目前，原位化学氧化技术作为一种广泛应用的卤代烃修复技术，具有所需周期短、成本适中、处理效果好等优点，能够基于卤代烃的多种赋存形态及迁移转化特征的复杂性进行有效降解。该技术利用过氧化氢、臭氧外，Fenton试剂、过硫酸盐等高氧化性能试剂，能够在修复的同时，最大限度的保护生态环境，适用于因水力传导性低、传统技术应用受到限制的低渗透介质的修复，已经成为近年来研究的热点。
电芬顿技术(EF)是基于芬顿反应的电化学高级氧化技术，与传统芬顿氧化技术相比，电芬顿氧化法利用电化学产生的Fe2+和H2O2反应产生强氧化能力的·OH降解有机物，具有独特的优点：(1)H2O2原位产生；(2)·OH活性高，氧化性强；(3)电解过程电流和电压可控性强、易于实现自动化；但是目前仍缺少可工业化应用的材料和体系，难以规模化应用，并且经过改性的阴极材料可能会对环境造成二次污染。先前有研究通过电化学改性、强酸处理等方式对碳基材料进行改性制备出的电极虽具有较高的电化学活性，但成本较高，很难工业应用。
在电芬顿催化氧化技术中，电极体系的设计是实现卤代烃有效降解的关键因素，而电芬顿技术处理地下水污染与降解工业废水又有所不同。其中，地下水污染修复过程中存在 Fe2+与氧气供应等难题：(1)牺牲阳极法产生的Fe2+会使铁泥产量增大，而外部投加Fe2 +容易被氧化形成铁氢氧化物失去催化活性，会造成注入井管堵塞；(2)传统的电芬顿技术电极采用竖直放置的方式，需要外部供氧，且氧气的利用率较低，传质效果未实现最大化，增加了整个体系运行的成本。
发明内容
本发明的一个目的是解决至少上述问题，并提供至少后面将说明的优点。
本发明还有一个目的是提供一种活性炭阴极电芬顿系统，采用不锈钢网填充活性炭阴极电芬顿技术修复地下水，用于强化地下水中卤代烃的降解。具有环境友好和简化运行操作的特点，并在此基础上改进电极的放置方式，增强氧传质效果，无需外部供氧。
为了实现根据本发明的这些目的和其它优点，提供了一种活性炭阴极电芬顿系统，包括：
井管，其分为上中下三段设置，中段为滤水管、下段为沉淀管；
若干阴极，若干阴极设置在所述滤水管内，且呈上下间隔设置，若干阴极固定后形成梳齿结构进行固定，所述阴极采用不锈钢网填充活性炭阴极；
若干阳极，若干阳极设置在所述滤水管内，且呈上下间隔设置，若干阳极固定后形成梳齿结构，所述阳极采用钌铱/铱钽电极；
所述阴极与所述阳极交叉设置，位于最上方的阴极在位于最上方的阳极上方。
优选的是，所述阴极的形状为盒状方形阴极，所述阳极的形状为片状方形阳极。
优选的是，所述阴极水平放置，所述阳极水平放置。
优选的是，所述阴极的形状为不锈钢网式的盒状方形阴极，且外侧采用尼龙网包裹，不锈钢网式的盒状方形阴极固定在不锈钢柱上。
优选的是，位于最上方的阴极与所述滤水管的上端平齐，位于最下方的阳极与所述滤水管的下端平齐。
优选的是，所述井管总长为n+1m，井深n m，地下3n/7～6n/7m为所述滤水管，地下6n/7-n m为所述沉淀管，所述滤水管外侧包覆有尼龙网。
优选的是，所述井管总长为8m，井深7m，地下3～6m为所述滤水管，地下6～7m 为所述沉淀管，所述滤水管垂向滤孔间距为10cm，所述滤水管外侧包覆两层100目的尼龙网。
优选的是，位于所述滤水管同一高度的周侧设置5个滤孔，所述滤孔孔径为2.5cm。
本发明还提供一种活性炭阴极电芬顿系统去除地下水卤代烃的方法，包括以下步骤：在井管的滤水管处交叉设置若干阴极和若干阳极，阴极采用不锈钢网填充活性炭颗粒，阳极采用钌铱/铱钽电极；
若干阴极和若干阳极采用水平放置的方式，阳极的析氧副反应产生氧气，阴极的析氢副反应产生气浮作用将氧气传递至阴极表面发生ORR反应；
采用硫酸钠作为电解质溶液，接通电源，连接100mA的电流。
本发明至少包括以下有益效果：
相较于常见的竖直放置电极体系，水平放置的方式可将阳极析氧副反应转化为阴极电芬顿氧源，氧气传递至阴极发生氧还原反应，无需外部曝气供氧，利于工业化应用，可提高体系氧气的利用率；
选用不锈钢网填充活性炭作为阴极材料，相较于现有阴极材料，不锈钢网填充活性炭具有成本低，稳定性强，可重复利用率高等效果，更适合实际应用。
本发明的其它优点、目标和特征将部分通过下面的说明体现，部分还将通过对本发明的研究和实践而为本领域的技术人员所理解。
附图说明
图1为本发明活性炭阴极电芬顿系统的电极体系结构示意图；
图2为本发明其中一个技术方案的盒状方形阴极主视图；
图3为本发明其中一个技术方案的盒状方形阴极侧视图；
图4为本发明其中一个技术方案的盒状方形阴极俯视图；
图5为本发明其中一个技术方案的片状方形阳极主视图；
图6为本发明其中一个技术方案的片状方形阳极侧视图；
图7为本发明其中一个技术方案的片状方形阳极俯视图；
图8为实施例1的GACSS层状体系降解TCE的去除率示意图；
图9为实施例2 GACSS层状体系H2O2浓度的示意图；
图10为实施例2 GACSS层状体系·OH浓度的示意图。
具体实施方式
下面结合附图和实施例对本发明做进一步的详细说明，以令本领域技术人员参照说明书文字能够据以实施。
在本发明的描述中，术语“内”、“外侧”、“上”、“中”、“下”、“上方”、“上端”、“下端”、“水平”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，仅是为了便于描述本发明和简化描述，并不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本发明的限制。
本发明提供一种活性炭阴极电芬顿系统，如图1所示，包括：
井管，其分为上中下三段设置，中段为滤水管、下段为沉淀管；
若干阴极，若干阴极设置在所述滤水管内，且呈上下间隔设置，如图2所示，若干阴极固定后形成梳齿结构，所述阴极采用不锈钢网填充活性炭阴极，相较于现有阴极材料，不锈钢网填充活性炭具有成本低，稳定性强，可重复利用率高等效果，更适合实际应用；
若干阳极，若干阳极设置在所述滤水管内，且呈上下间隔设置，如图5所示，若干阳极固定后形成梳齿结构，所述阳极采用钌铱/铱钽电极；
所述阴极与所述阳极交叉设置，位于最上方的阴极在位于最上方的阳极上方。
在上述技术方案中，以不锈钢网填充活性炭为阴极，以钌铱/铱钽电极(Ti-MMO)为阳极，在电化学过程中，阳极析氧副反应(公式1)作为氧源，阴极的析氢副反应(公式 2)作为气浮，促进水力循环。氧气在阴极表面发生ORR反应产生H2O2，在阴极材料表面进一步活化生成活性氧物质·OH降解地下水中的卤代烃。
OER：2H2O→4H++O2+4e- (1)
HER：2H++2e-→H2 (2)
若干阴极和若干阳极固定后分别形成梳齿状结构，确保阴极和阳极在井管中保持完全的分离状态，同时防止阴阳两极出现短接的现象。相邻阴极和阳极之间的距离为10cm。
如图2～4所示，所述阴极的形状为盒状方形阴极，盒状方形阴极尺寸为5cm×7cm、高度为1cm，如图5～7所示，所述阳极的形状为片状方形阳极，片状方形阳极尺寸为 5cm×7cm。
所述阴极水平放置，所述阳极水平放置，有别于以往竖直放置的电极体系，水平放置的方式可将阳极析氧副反应转化为阴极电芬顿氧源，氧气传递至阴极发生氧还原反应，无需外部曝气供氧，利于工业化应用，可提高体系氧气的利用率。
所述阴极为不锈钢网式的盒状方形阴极，且外侧采用尼龙网包裹。主要是为了防止填充的炭质材料后期运行过程中出现破损泄露，同时也便于后期整体提起更换炭质材料。不锈钢网式的盒状结构固定在不锈钢柱上，不锈钢柱和若干不锈钢网式的盒状结构形成梳齿结构。
位于最上方的阴极与所述滤水管的上端平齐，位于最下方的阳极与所述滤水管的下端平齐。
所述井管总长为n+1m，井深n m，地下3n/7～6n/7m为所述滤水管，地下6n/7-n m为所述沉淀管，所述滤水管外侧包覆有尼龙网。
所述井管总长为8m，采用U-PVC管，井深7m，地下3～6m为所述滤水管，地下 6～7m为所述沉淀管，所述滤水管垂向滤孔间距为10cm，所述滤水管外侧包覆两层100 目的尼龙网。
位于所述滤水管同一高度的周侧设置5个滤孔，所述滤孔孔径为2.5cm。
本发明还提供一种活性炭阴极电芬顿系统去除地下水卤代烃的方法的具体实施例。
实施例1
阴极电芬顿系统对三氯乙烯(TCE)进行降解，阳极为MMO电极，阴极为不锈钢网填充活性炭层状电极。反应条件：
反应器容积：2.4L；电流：100mA；电解质：50mM Na2SO4。
步骤一、电极设计：阳极采用MMO电极，阴极采用不锈钢网填充活性炭(椰壳)颗粒，其中，不锈钢柱材料均为0.5cm实心不锈钢柱，阴极的形状为空心不锈钢网盒。不锈钢网盒的尺寸为1cm×5cm×7cm，电极总长度为35cm，每个不锈钢网盒中活性炭质量约为110g。
步骤二、阴极和阳极采用电极水平放置的方式，阳极的析氧副反应产生氧气，析氢副反应产生气浮作用将氧气传递至阴极表面发生ORR反应，上下平行放置的电极体系提高氧气的传质，整个电极体系无需曝气。
步骤三、配置50mM Na2SO4电解质溶液以及5mg/L TCE，加入转子搅拌，搅拌10 分钟后取零时刻样品。
步骤四、固定电极，接通电源，电流大小为100mA。连续反应12小时，取样时间分别为0、0.5、1、3、6、9、12(单位：h)，取得1mL样品加入盛有2mL正己烷的哈希管中，放入摇床常温震荡30分钟以上萃取，采用气相测定TCE含量。
图8中，电解质浓度为50mM Na2SO4，在本体系中，TCE经过12h处理后去除率为71％。证明本发明的阴极电芬顿体系对卤代烃TCE的去除具有良好的效果。
实例2
本发明的阴极电芬顿系统中H2O2以及活性氧物质·OH浓度测定。
阴极电芬顿体系对TCE进行降解，阳极为MMO电极，阴极为不锈钢网填充活性炭层状电极。反应条件：
反应器容积：2.4L，电流：100mA；电解质：50mM Na2SO4
步骤一、电极设计：阳极采用MMO电极，阴极采用不锈钢网填充活性炭(椰壳)颗粒。不锈钢网盒的尺寸为1cm×5cm×7cm，电极总长度为35cm，每个不锈钢网盒中活性炭质量约为110g。
步骤二与步骤三与实施例1相同。
步骤四、固定电极，接通电源，电流大小为100mA。连续实验12小时，取样时间分别为1、2、4、6、8、10、12(单位：h)，采用硫酸钛显色法测定H2O2，·OH浓度采用液相色谱仪测定。
从图9和图10中可见，H2O2浓度在4小时达到4.04mg/L，·OH的浓度在12小时的累计量达到79.45μmol/L，证明不锈钢网填充活性炭电极体系能够产生大量的活性氧物质促进污染物降解。证实本发明不锈钢网填充活性炭阴极电芬顿体系能够很好的应用于实际地下水卤代烃的处理，可实现场地修复。
尽管本发明的实施方案已公开如上，但其并不仅仅限于说明书和实施方式中所列运用，它完全可以被适用于各种适合本发明的领域，对于熟悉本领域的人员而言，可容易地实现另外的修改，因此在不背离权利要求及等同范围所限定的一般概念下，本发明并不限于特定的细节和这里示出与描述的图例和实施例。

Claims (7)

1.一种活性炭阴极电芬顿系统，其特征在于，包括：
地下水修复井管，其分为上中下三段设置，中段为滤水管、下段为沉淀管；
若干阴极，若干阴极设置在所述滤水管内，且呈上下间隔设置，若干阴极固定后形成梳齿结构，所述阴极采用不锈钢网填充活性炭阴极，所述阴极水平放置，且外侧采用尼龙网包裹，不锈钢网式的盒状方形阴极固定在不锈钢柱上；
若干阳极，若干阳极设置在所述滤水管内，且呈上下间隔设置，若干阳极固定后形成梳齿结构，所述阳极采用钌铱/铱钽电极，所述阳极水平放置；
所述阴极与所述阳极交叉设置，位于最上方的阴极在位于最上方的阳极上方。
2.如权利要求1所述的活性炭阴极电芬顿系统，其特征在于，所述阳极的形状为片状方形阳极。
3.如权利要求1~2任一项所述的活性炭阴极电芬顿系统，其特征在于，位于最上方的阴极与所述滤水管的上端平齐，位于最下方的阳极与所述滤水管的下端平齐。
4.如权利要求1所述的活性炭阴极电芬顿系统，其特征在于，所述地下水修复井管总长为n+1 m，井深n m，地下3n/7~6n/7 m为所述滤水管，地下6n/7-n m为所述沉淀管，所述滤水管外侧包覆有尼龙网。
5.如权利要求4所述的活性炭阴极电芬顿系统，其特征在于，所述地下水修复井管总长为8 m，井深7 m，地下3~6 m为所述滤水管，地下6~7 m为所述沉淀管，所述滤水管垂向滤孔间距为10 cm，所述滤水管外侧包覆两层100目的尼龙网。
6.如权利要求5所述的活性炭阴极电芬顿系统，其特征在于，位于所述滤水管同一高度的周侧设置5个滤孔，所述滤孔孔径为2.5 cm。
7.如权利要求1所述的活性炭阴极电芬顿系统去除地下水卤代烃的方法，其特征在于，包括以下步骤：在地下水修复井管的滤水管处交叉设置若干阴极和若干阳极，阴极采用不锈钢网填充活性炭颗粒，阳极采用钌铱/铱钽电极；
若干阴极和若干阳极采用水平放置的方式，阳极的析氧副反应产生氧气，阴极的析氢副反应产生气浮作用将氧气传递至阴极表面发生ORR反应；
采用硫酸钠作为电解质溶液，接通电源，连接100 mA的电流。
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