CN113130785A - 量子点薄膜、量子点发光二极管 - Google Patents

量子点薄膜、量子点发光二极管 Download PDF

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Abstract

本发明提供了一种量子点薄膜，包括最高占据分子轨道能级各不相同的第一量子点、第二量子点...以及第N量子点，N为大于或等于2的自然数。本发明提供的量子点薄膜，能有效促进载流子在混合量子点形成的量子点薄膜中的复合，提高载流子的复合率，进而提高QLED的性能指标。

Description

量子点薄膜、量子点发光二极管
技术领域
本发明属于显示技术领域，尤其涉及一种量子点薄膜和一种量子点发光二极管。
背景技术
量子点发光二级管(QLED)是一种新兴的显示器件，结构与有机发光二级管(OLED)相似，具有理论发光效率高、荧光寿命长、色域度高、单光源可激发多色荧光、可溶液加工、制备成本低廉、封装工艺简单等一系列优点，在未来显示技术和照明领域表现出广阔的应用前景，有望引领下一代显示技术新潮流。经过近几年的快速发展，尤其以合金核壳量子点的重建与厚壳的生长方向极大的推动了QLED各项指标取得了大幅度提升。比如：在未使用任何光取出技术的前提下，河南大学的申怀彬等实现了最高亮度和外量子效率分别达到356,000cd/m2、614,000cd/m2、62,600cd/m2和21.6％、22.9％、8.05％的红绿蓝三元色QLED，这些研究成果不仅极大的推动了QLED的快速发展，同时也在原理上展示了QLED在显示技术领域得到商业化应用的可能性。
然而，尽管QLED取得了突飞猛进的研究进展，但其中仍然存在较多的问题未能彻底解决，其中各层界面间引发的非辐射复合与发光淬灭问题成为了限制QLED性能指标提升的重要因素，这也严重制约了QLED迈向产业化发展之路。众所周知，导致QLED器件工作时电子与空穴注入不平衡的最大原因在于空穴传输材料的电荷迁移率比电子传输层材料的要低。一方面，载流子注入势垒的增加会使得器件的工作电压持续升高，容易降低乃至猝灭量子点的发光。另一方面，不平衡的电荷注入容易造成过多的载流子在界面处堆积，引发激子的非辐射复合，造成器件性能发生衰减。
发明内容
本发明的目的在于提供一种量子点薄膜，以及一种量子点发光二极管，旨在一定程度解决量子点发光二极管各层界面间引发的非辐射复合与发光淬灭的问题。
为实现上述发明目的，本发明采用的技术方案如下：
本发明第一方面提供一种量子点薄膜，包括最高占据分子轨道能级各不相同的第一量子点、第二量子点...以及第N量子点，N为大于或等于2的自然数。
本发明第二方面提供一种量子点发光二极管，包括相对设置的阳极和阴极，以及设置在所述阳极和所述阴极之间的量子点发光层，所述量子点发光层包括最高占据分子轨道能级各不相同的第一量子点、第二量子点...以及第N量子点， N为大于或等于2的自然数。
本发明提供的量子点薄膜，包括N种最高占据分子轨道能级各不相同的量子点，当载流子向量子点发光薄膜两侧注入时，载流子优先进入能级较深、势垒较小的量子点；然后再进入能级较浅、势垒较高的量子点，或者载流子优先进入能级较浅、势垒较高的量子点；然后再进入能级较深、势垒较小的量子点，形成阶梯式的传输过程，降低载流子注入不平衡导致的各层界面间引发的非辐射复合与发光淬灭，从而有效促进载流子在混合量子点形成的量子点薄膜中的复合，提高载流子的复合率，进而提高QLED的性能指标。
本发明提供的量子点发光二极管，包括量子点发光层包括最高占据分子轨道能级各不相同的第一量子点、第二量子点...以及第N量子点，当载流子向量子点发光薄膜两侧注入时，载流子优先进入能级较深、势垒较小的量子点；然后再进入能级较浅、势垒较高的量子点，或者载流子优先进入能级较浅、势垒较高的量子点；然后再进入能级较深、势垒较小的量子点，形成阶梯式的传输过程，降低载流子注入不平衡导致的各层界面间引发的非辐射复合与发光淬灭，从而有效促进载流子在混合量子点形成的量子点薄膜中的复合，提高载流子的复合率，进而提高QLED的性能指标。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例中的技术方案，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动性的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1是本发明实施例提供的量子点发光二极管的载流子注入示意图。
具体实施方式
为了使本发明要解决的技术问题、技术方案及有益效果更加清楚明白，以下结合实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
在本发明的描述中，需要理解的是，术语“第一”、“第二”仅用于描述目的，而不能理解为指示或暗示相对重要性或者隐含指明所指示的技术特征的数量。由此，限定有“第一”、“第二”的特征可以明示或者隐含地包括一个或者更多个该特征。在本发明的描述中，“多个”的含义是两个或两个以上，除非另有明确具体的限定。
本发明实施例说明书中所提到的相关成分的重量不仅仅可以指代各组分的具体含量，也可以表示各组分间重量的比例关系，因此，只要是按照本发明实施例说明书相关组分的含量按比例放大或缩小均在本发明实施例说明书公开的范围之内。具体地，本发明实施例说明书中所述的重量可以是μg、mg、g、kg 等化工领域公知的质量单位。
本发明实施例第一方面提供一种量子点薄膜，包括最高占据分子轨道能级各不相同的第一量子点、第二量子点...以及第N量子点，N为大于或等于2的自然数。
本发明实施例提供的量子点薄膜，包括N种最高占据分子轨道能级各不相同的量子点，当载流子向量子点发光薄膜两侧注入时，载流子优先进入能级较深、势垒较小的量子点；然后再进入能级较浅、势垒较高的量子点，或者载流子优先进入能级较浅、势垒较高的量子点；然后再进入能级较深、势垒较小的量子点，形成阶梯式的传输过程，从而有效促进载流子在混合量子点形成的量子点薄膜中的复合，提高载流子的复合率，进而提高QLED的性能指标。
本发明实施例中，第x量子点与第y量子点分别作为发光层材料形成的量子点发光二极管的各个发射峰之间的差值小于或等于2nm，其中，所述第x量子点的最高占据分子轨道能级不同于所述第y量子点的最高占据分子轨道能级，所述第x量子点选自所述第一量子点、所述第二量子点...以及所述第N量子点中的一种，所述第y量子点中选自所述第一量子点、所述第二量子点...以及所述第N量子点中的一种。所述第一量子点、所述第二量子点、...以及所述第N量子点分别作为发光层材料形成的量子点发光二极管的各个发射峰之间的差值小于或等于2nm，从而保证得到的量子点薄膜作为量子点发光二极管的量子点发光层时，发射出来的光谱不会出现其他杂峰。即：以所述第一量子点、所述第二量子点、...以及所述第N量子点分别作为发光层材料形成的量子点发光二极管的各个发射峰接近相同，使各发射峰之间的差值小于或等于2nm。在这种情况下，才能使得混合成膜或制成复合膜后的量子点薄膜作为发光层的发光器件的发光峰不发生变化，不改变发光颜色。可以理解，以所述第一量子点、所述第二量子点、...以及所述第N量子点分别作为发光层材料形成的量子点发光二极管的各个发射峰之间的差值可以认为大于0。可以理解，上述的差值为绝对值。
在优选实施例中，所述量子点薄膜由最高占据分子轨道能级各不相同的第一量子点、第二量子点...以及第N量子点制成，即除了第一量子点、第二量子点...以及第N量子点，量子点薄膜中不含有其他成分。
作为一种实施方式，所述量子点薄膜为第一量子点、第二量子点、...以及第N量子点复合形成的量子点复合物制成的量子点薄膜，且所述第N量子点与第N-1量子点的最高占据分子轨道能级的差值小于或等于0.2eV。此时，量子点薄膜由N种量子点形成的量子点复合物制成。量子点复合物中，N种量子点的最高占据分子轨道能级存在差异，且差值小于或等于0.2eV，在这种情况下，量子点之间复合，如可以发生键合。此时，载流子能够从能级较深、势垒较小的量子点逐渐进入能级较浅、势垒较高的量子点，或者载流子优先进入能级较浅、势垒较高的量子点；然后再进入能级较深、势垒较小的量子点，形成阶梯式的传输过程，降低载流子注入不平衡导致的各层界面间引发的非辐射复合与发光淬灭，从而提高载流子在量子点薄膜中的复合发光，提高发光器件的效率、稳定性和使用寿命。
作为一种实施方式，所述量子点薄膜为第一量子点、第二量子点、...以及第N量子点混合形成的量子点混合物制成的量子点薄膜，且所述第N量子点与第N-1量子点的最高占据分子轨道能级的差值小于或等于0.2eV。此时，量子点薄膜由N种量子点混合形成的量子点混合物制成。量子点混合物中，N种量子点的最高占据分子轨道能级存在差异，且差值小于或等于0.2eV，在这种情况下，量子点之间物理混合，载流子能够从能级较深、势垒较小的量子点逐渐进入能级较浅、势垒较高的量子点，或者载流子优先进入能级较浅、势垒较高的量子点；然后再进入能级较深、势垒较小的量子点，形成阶梯式的传输过程，降低载流子注入不平衡导致的各层界面间引发的非辐射复合与发光淬灭，从而提高载流子在量子点薄膜中的复合发光，提高发光器件的效率、稳定性和使用寿命。
作为另一种实施方式，所述量子点薄膜由第一量子点薄膜、第二量子点薄膜、...以及第N量子点薄膜依次层叠设置形成的复合薄膜，其中，所述第一量子点薄膜为所述第一量子点制备的薄膜，所述第二量子点薄膜为所述第二量子点制备的薄膜，依次类推，所述第N量子点薄膜为所述第N量子点制备的薄膜。
在一些实施例中，所述量子点薄膜由第一量子点薄膜、第二量子点薄膜、... 以及第N量子点薄膜依次层叠设置形成的复合薄膜，且相邻量子点薄膜中的量子点的最高占据分子轨道能级的差值相同或不同。
在一些实施例中，所述量子点薄膜由第一量子点薄膜、第二量子点薄膜、... 以及第N量子点薄膜依次层叠设置形成的复合薄膜，且从第一量子点薄膜到所述第N量子点薄膜，量子点的最高占据分子轨道能级依次增加。此时，量子点薄膜由N层量子点薄膜按照最高占据分子轨道能级渐增或渐减的顺序排列。在这种情况下，载流子能够从能级较深、势垒较小的量子点层依次进入到能级较浅、势垒较高的量子点层，或者载流子优先进入能级较浅、势垒较高的量子点；然后再进入能级较深、势垒较小的量子点，形成阶梯式的传输过程，降低载流子注入不平衡导致的各层界面间引发的非辐射复合与发光淬灭，从而提高载流子在量子点薄膜中的复合发光，提高发光器件的效率、稳定性和使用寿命。
在一些实施例中，所述量子点薄膜由第一量子点薄膜、第二量子点薄膜、... 以及第N量子点薄膜依次层叠设置形成的复合薄膜，从第一量子点薄膜到所述第N量子点薄膜，量子点的最高占据分子轨道能级依次增加，且相邻量子点薄膜中的量子点的最高占据分子轨道能级的差值小于或等于0.2eV。此时，量子点薄膜由N层量子点薄膜按照最高占据分子轨道能级渐增或渐减的顺序排列，且相邻量子点薄膜的差值小于或等于0.2eV。在这种情况下，由于相邻薄膜之间的能级差值较小，因此，更有利于载流子能够从能级较深、势垒较小的量子点层依次进入到能级较浅、势垒较高的量子点层，或者载流子优先进入能级较浅、势垒较高的量子点；然后再进入能级较深、势垒较小的量子点，形成阶梯式的传输过程，降低载流子注入不平衡导致的各层界面间引发的非辐射复合与发光淬灭，从而提高载流子在量子点薄膜中的复合发光，提高发光器件的效率、稳定性和使用寿命。
在一些实施例中，所述第N量子点薄膜中的量子点的最高占据分子轨道能级大于5.3eV。在一些实施例中，所述第N量子点薄膜中的量子点的最高占据分子轨道能级为5.3eV～7.6eV。
对于叠层的量子点复合薄膜而言，由于量子点发光层的总厚度相对较为固定，因此，若N值过大，则每一层量子点薄膜的厚度较薄，较薄的量子点在旋涂相邻层过程中很可能会造成会造成破坏。基于此，在上述实施例的基础上，所述N为小于或等于10的自然数。在一些实施例中，所述N为小于或等于5 的自然数。在上述实施例的基础上，所述第一量子点、第二量子点...以及第N 量子点各自可以为量子点晶核，也可以为核壳结构量子点。其中，所述量子点晶核或核壳结构量子点的壳层可独立选自II-VI族元素形成的半导体化合物、III-V族元素形成的半导体化合物、IV-VI族元素形成的半导体化合物。其中，所述II-VI族元素形成的半导体化合物包括但不限于：CdS、CdSe、CdTe、ZnS、 ZnSe、ZnTe、ZnO、HgS、HgSe、HgTe、CdSeS、CdSeTe、CdSTe、ZnSeS、 ZnSeTe、ZnSTe、HgSeS、HgSeTe、HgSTe、CdZnS、CdZnSe、CdZnTe、CdHgS、 CdHgSe、CdHgTe、HgZnS、HgZnSe、HgZnTe、CdZnSeS、CdZnSeTe、CdZnSTe、CdHgSeS、CdHgSeTe、CdHgSTe、HgZnSeS、HgZnSeTe、HgZnSTe；III-V族元素形成的半导体化合物包括但不限于：GaN、GaP、GaAs、GaSb、AlN、AlP、 AlAs、AlSb、InN、InP、InAs、InSb、GaNP、GaNAs、GaNSb、GaPAs、GaPSb、 AlNP、AlNAs、AlNSb、AlPAs、AlPSb、InNP、InNAs、InNSb、InPAs、InPSb、 GaAlNP、GaAlNAs、GaAlNSb、GaAlPAs、GaAlPSb、GaInNP、GaInNAs、GaInNSb、GaInPAs、GaInPSb、InAlNP、InAlNAs、InAlNSb、InAlPAs、InAlPSb；IV-VI 族元素形成的半导体化合物包括但不限于：SnS、SnSe、SnTe、PbS、PbSe、PbTe、 SnSeS、SnSeTe、SnSTe、PbSeS、PbSeTe、PbSTe、SnPbS、SnPbSe、SnPbTe、 SnPbSSe、SnPbSeTe、SnPbSTe。
本发明实施例第二方面提供一种量子点发光二极管，包括相对设置的阳极和阴极，以及设置在所述阳极和所述阴极之间的量子点发光层，所述量子点发光层包括最高占据分子轨道能级各不相同的第一量子点、第二量子点...以及第 N量子点，N为大于或等于2的自然数。
本发明实施例提供的量子点发光二极管，包括量子点发光层包括最高占据分子轨道能级各不相同的第一量子点、第二量子点...以及第N量子点，当载流子向量子点发光薄膜两侧注入时，载流子优先进入能级较深、势垒较小的量子点；然后再进入能级较浅、势垒较高的量子点，从而有效促进载流子在混合量子点形成的量子点薄膜中的复合，提高载流子的复合率，进而提高QLED的性能指标。
本发明实施例中，所述量子点发光层为上文所述的量子点薄膜。
本发明实施例中，第x量子点与第y量子点分别作为发光层材料形成的量子点发光二极管的各个发射峰之间的差值小于或等于2nm，其中，所述第x量子点的最高占据分子轨道能级不同于所述第y量子点的最高占据分子轨道能级，所述第x量子点选自所述第一量子点、所述第二量子点...以及所述第N量子点中的一种，所述第y量子点中选自所述第一量子点、所述第二量子点...以及所述第N量子点中的一种。所述第一量子点、所述第二量子点、...以及所述第N量子点分别作为发光层材料形成的量子点发光二极管的各个发射峰之间的差值小于或等于2nm，从而保证得到的量子点薄膜作为量子点发光二极管的量子点发光层时，发射出来的光谱不会出现其他杂峰。即：以所述第一量子点、所述第二量子点、...以及所述第N量子点分别作为发光层材料形成的量子点发光二极管的发射峰接近相同，使各发射峰之间的差值小于或等于2nm。在这种情况下，才能使得混合成膜或制成复合膜后的发光层作为发光层的量子点发光器件的发光峰不发生变化，不改变发光颜色。可以理解，以所述第一量子点、所述第二量子点、...以及所述第N量子点分别作为发光层材料形成的量子点发光二极管的各个发射峰之间的差值可以认为大于0。可以理解，上述的差值为绝对值。
在优选实施例中，所述量子点发光层由最高占据分子轨道能级各不相同的第一量子点、第二量子点...以及第N量子点制成，即除了第一量子点、第二量子点...以及第N量子点，量子点薄膜中不含有其他成分。
作为一种实施方式，所述量子点发光层为第一量子点、第二量子点、...以及第N量子点复合形成的量子点复合物制成的量子点薄膜，且所述第N量子点与第N-1量子点的最高占据分子轨道能级的差值小于或等于0.2eV。此时，量子点发光层由N种量子点形成的量子点复合物制成。量子点复合物中，N种量子点的最高占据分子轨道能级存在差异，且差值小于或等于0.2eV，在这种情况下，量子点之间复合，如可以发生键合。此时，载流子能够从能级较深、势垒较小的量子点逐渐进入能级较浅、势垒较高的量子点，或者载流子优先进入能级较浅、势垒较高的量子点；然后再进入能级较深、势垒较小的量子点，形成阶梯式的传输过程，降低载流子注入不平衡导致的各层界面间引发的非辐射复合与发光淬灭，从而提高载流子在量子点发光层中的复合发光，提高发光器件的效率、稳定性和使用寿命。
作为一种实施方式，所述量子点薄膜为第一量子点、第二量子点、...以及第N量子点混合形成的量子点混合物制成的量子点薄膜，且所述第N量子点与第N-1量子点的最高占据分子轨道能级的差值小于或等于0.2eV。此时，量子点薄膜由N种量子点混合形成的量子点混合物制成。量子点混合物中，N种量子点的最高占据分子轨道能级存在差异，且差值小于或等于0.2eV，在这种情况下，量子点之间物理混合，载流子能够从能级较深、势垒较小的量子点逐渐进入能级较浅、势垒较高的量子点，或者载流子优先进入能级较浅、势垒较高的量子点；然后再进入能级较深、势垒较小的量子点，形成阶梯式的传输过程，降低载流子注入不平衡导致的各层界面间引发的非辐射复合与发光淬灭，从而提高载流子在量子点薄膜中的复合发光，提高发光器件的效率、稳定性和使用寿命。
作为另一种实施方式，所述量子点发光层由第一量子点薄膜、第二量子点薄膜、...以及第N量子点薄膜依次层叠设置形成的复合薄膜，其中，所述第一量子点薄膜为所述第一量子点制备的薄膜，所述第二量子点薄膜为所述第二量子点制备的薄膜，依次类推，所述第N量子点薄膜为所述第N量子点制备的薄膜。
在一些实施例中，所述量子点发光层由第一量子点薄膜、第二量子点薄膜、... 以及第N量子点薄膜依次层叠设置形成的复合薄膜，且相邻量子点薄膜中的量子点的最高占据分子轨道能级的差值相同或不同。
在一些实施例中，所述量子点薄膜由第一量子点薄膜、第二量子点薄膜、... 以及第N量子点薄膜依次层叠设置形成的复合薄膜，从第一量子点薄膜到所述第N量子点薄膜，量子点的最高占据分子轨道能级依次增加；且所述第一量子点薄膜靠近所述阳极，所述第N量子点薄膜靠近所述阴极。此时，量子点薄膜由N层量子点薄膜按照最高占据分子轨道能级渐增或渐减的顺序排列。在这种情况下，载流子能够从能级较深、势垒较小的量子点层依次进入到能级较浅、势垒较高的量子点层，或者载流子优先进入能级较浅、势垒较高的量子点；然后再进入能级较深、势垒较小的量子点，形成阶梯式的传输过程，降低载流子注入不平衡导致的各层界面间引发的非辐射复合与发光淬灭，从而提高载流子在量子点发光层中的复合发光，提高量子点发光器件的效率、稳定性和使用寿命。
在一些实施例中，所述量子点发光层由第一量子点薄膜、第二量子点薄膜、... 以及第N量子点薄膜依次层叠设置形成的复合薄膜，从第一量子点薄膜到所述第N量子点薄膜，量子点的最高占据分子轨道能级依次增加，且相邻量子点薄膜中的量子点的最高占据分子轨道能级的差值小于或等于0.2eV。此时，量子点发光层由N层量子点薄膜按照最高占据分子轨道能级渐增或渐减的顺序排列，且相邻量子点薄膜的差值小于或等于0.2eV。在这种情况下，由于相邻薄膜之间的能级差值较小，因此，更有利于载流子能够从能级较深、势垒较小的量子点层依次进入到能级较浅、势垒较高的量子点层，或者载流子优先进入能级较浅、势垒较高的量子点；然后再进入能级较深、势垒较小的量子点，形成阶梯式的传输过程，降低载流子注入不平衡导致的各层界面间引发的非辐射复合与发光淬灭，从而提高载流子在量子点发光层中的复合发光，提高发光器件的效率、稳定性和使用寿命。
在一些实施例中，所述第N量子点薄膜中的量子点的最高占据分子轨道能级大于5.3eV。在一些实施例中，所述第N量子点薄膜中的量子点的最高占据分子轨道能级为5.3eV～7.6eV。
在上述实施例的基础上，所述N为小于或等于10的自然数。在一些实施例中，所述N为小于或等于5的自然数。
在上述实施例的基础上，所述第一量子点、第二量子点...以及第N量子点各自可以为量子点晶核，也可以为核壳结构量子点。其中，所述量子点晶核或核壳结构量子点的壳层可独立选自II-VI族元素形成的半导体化合物、III-V族元素形成的半导体化合物、IV-VI族元素形成的半导体化合物。其中，所述II-VI 族元素形成的半导体化合物包括但不限于：CdS、CdSe、CdTe、ZnS、ZnSe、 ZnTe、ZnO、HgS、HgSe、HgTe、CdSeS、CdSeTe、CdSTe、ZnSeS、ZnSeTe、 ZnSTe、HgSeS、HgSeTe、HgSTe、CdZnS、CdZnSe、CdZnTe、CdHgS、CdHgSe、 CdHgTe、HgZnS、HgZnSe、HgZnTe、CdZnSeS、CdZnSeTe、CdZnSTe、CdHgSeS、 CdHgSeTe、CdHgSTe、HgZnSeS、HgZnSeTe、HgZnSTe；III-V族元素形成的半导体化合物包括但不限于：GaN、GaP、GaAs、GaSb、AlN、AlP、AlAs、 AlSb、InN、InP、InAs、InSb、GaNP、GaNAs、GaNSb、GaPAs、GaPSb、AlNP、 AlNAs、AlNSb、AlPAs、AlPSb、InNP、InNAs、InNSb、InPAs、InPSb、GaAlNP、 GaAlNAs、GaAlNSb、GaAlPAs、GaAlPSb、GaInNP、GaInNAs、GaInNSb、 GaInPAs、GaInPSb、InAlNP、InAlNAs、InAlNSb、InAlPAs、InAlPSb；IV-VI 族元素形成的半导体化合物包括但不限于：SnS、SnSe、SnTe、PbS、PbSe、PbTe、 SnSeS、SnSeTe、SnSTe、PbSeS、PbSeTe、PbSTe、SnPbS、SnPbSe、SnPbTe、 SnPbSSe、SnPbSeTe、SnPbSTe。
在上述实施例的基础上，所述量子点发光层的厚度为30nm～120nm。当所述量子点发光层的厚度在此范围内时，能够布局多种量子点，且获得良好的发光均匀性和稳定性。若所述量子点发光层的厚度过厚，则会增加量子点发光层的电压，不利于发光性能的提高。
本申请实施例所述量子点发光二极管分为正型结构量子点发光二极管和反型结构量子点发光二极管。
在一种实施方式中，正型结构量子点发光二极管包括相对设置的阳极和阴极，设置在所述阳极和所述阴极之间的量子点发光层，且所述阳极设置在衬底上。进一步的，所述阴极和所述量子点发光层之间可以设置电子传输层、电子注入层、空穴阻挡层等电子功能层；在所述阳极和所述量子点发光层之间可以设置空穴传输层、空穴注入层和电子阻挡层等空穴功能层。在一些正型结构器件的实施例中，所述量子点发光二极管包括衬底，设置在所述衬底表面的阳极，设置在阳极表面的所述空穴注入层，设置在所述空穴注入层表面的空穴传输层，设置在所述空穴传输层表面的量子点发光层，设置在量子点发光层表面的电子传输层和设置在电子传输层表面的阴极。
在一种实施方式中，反型结构量子点发光二极管包括相对设置的阳极和阴极的叠层结构，设置在所述阳极和所述阴极之间的量子点发光层，且所述阴极设置在衬底上。进一步的，所述阴极和所述量子点发光层之间可以设置电子传输层、电子注入层、空穴阻挡层等电子功能层；在所述阳极和所述量子点发光层之间可以设置空穴传输层、空穴注入层和电子阻挡层等空穴功能层。在一些反型结构器件的实施例中，所述量子点发光二极管包括衬底，设置在所述衬底表面的阴极，设置在阴极表面的所述电子传输层，设置在所述电子传输层表面的量子点发光层，设置在所述量子点发光层表面的空穴传输层，设置在空穴传输层表面的电子注入层和设置在电子注入层表面的阳极。
具体的，所述衬底可以为刚性衬底或柔性衬底，包括但不限于玻璃、硅晶片、聚碳酸酯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚酰胺、聚醚砜中的至少一种。
所述阳极的选择没有严格的限定，可以选择金属或其合金、导电金属氧化物、金属和氧化物的组合物中的至少一种。所述金属或其合金包括但不限于镍、铂、钒、铬、铜、锌、金或其中的两种或两种以上形成的合金；所述导电金属氧化物包括但不限于氧化锌、氧化铟、氧化锡、氧化铟锡(ITO)、氧化铟锌(IZO)、或氟掺杂的氧化锡；所述金属和氧化物的组合物包括但不限于ZnO和Al或者 SnO2和Sb。所述阳极为底电极时，厚度为20nm-150nm；所述阳极为顶电极时，厚度为60nm-130nm。
所述空穴注入层的材料可采用本领域常规的空穴注入材料制成，可以为聚噻吩、聚苯胺、聚吡咯、聚(对亚苯基)、聚芴、聚(3,4-亚乙基二氧噻吩)、聚(3,4- 亚乙基二氧噻吩)聚磺苯乙烯(PEDOT：PSS)、其衍生物、MoO3、WoO3、NiO、 HATCN、CuO、V2O5、CuS中的一种，但不限于此。所述空穴注入层的厚度为 20nm-150nm。
所述空穴传输层的材料可采用本领域常规的空穴传输材料制成，可以为聚 (9,9-二辛基-芴-共-N-(4-丁基苯基)-二苯基胺)(TFB)、多芳基胺、聚(N-乙烯基咔唑)、聚苯胺、聚吡咯、N,N,N',N'-四(4-甲氧基苯基)-联苯胺(TPD)、4-双[N-(1- 萘基)-N-苯基-氨基]联苯(α-NPD)、4,4',4”-三[苯基(间-甲苯基)氨基]三苯基胺 (m-MTDATA)、4,4',4”-三(N-咔唑基)-三苯基胺(TCTA)、1,1-双[(二-4-甲苯基氨基)苯基环己烷(TAPC)、p-型金属氧化物(例如NiO、WO3、或MoO3)、碳质材料例如石墨烯氧化物中的一种，但不限于此。空穴传输层的厚度为30nm-100nm。
所述电子传输层的材料可采用本领域常规的电子传输材料制成，可以为 ZnO、TiO2、Alq3、SnO、ZrO、AlZnO、ZnSnO、BCP、TAZ、PBD、TPBI、Bphen、 CsCO3的一种，但不限于此。在一些实施例中，所述电子传输层的材料选自ZnO。所述电子传输层的厚度为10nm-120nm。
所述阴极的选择可以采用常规的阴极材料，包括金属或其合金例如镁、钙、钠、钾、钛、铟、钇、锂、钆、铝、银、锡、铅、铯、或钡；多层结构材料包括碱金属卤化物、碱土金属卤化物、碱金属氧化物、或其组合的第一层、和金属层的结构，其中所述金属层包括碱土金属、13族金属、或其组合。例如LiF/Al、 LiO2/Al、LiF/Ca、Liq/Al、和BaF2/Ca，但是不限于此。所述阴极为底电极时，厚度为20nm-150nm；所述阴极为顶电极时，厚度为60nm-130nm。
在一些实施例中，所述量子点发光二极管还可以包括封装层。所述封装层可以设置在顶电极(远离衬底的电极)表面，也可以设置在整个量子点发光二极管表面。
参考图1，所述量子点发光二极管包括相对设置的阴极和阳极；在所述阴极和阳极之间设置的量子点发光层；在所述量子点发光层和所述阳极之间设置的空穴注入层和空穴传输层，且空穴注入层临近阳极设置；在所述量子点发光层和所述阴极之间设置电子传输层。其中，所述量子点发光层由第一量子点薄膜、第二量子点薄膜、第三量子点薄膜、第四量子点薄膜依次层叠设置形成的复合薄膜，其中，所述第一量子点薄膜为所述第一量子点制备的薄膜，所述第二量子点薄膜为所述第二量子点制备的薄膜，所述第三量子点薄膜为所述第三量子点制备的薄膜，所述第四量子点薄膜为所述第四量子点制备的薄膜。该量子点发光二极管的载流子注入示意图如图1所示。
下面结合具体实施例进行说明。
实施例1
一种量子点发光二极管的制备方法，包括以下步骤：
在衬底上依次沉积阳极、空穴注入层、空穴传输层、量子点混合发光层、电子传输层和阴极。其中，所述衬底为玻璃基底；底电极为ITO，厚度为100nm；空穴注入层为PEDOT:PSS，厚度为40nm；空穴传输层为TFB，厚度为100nm。混合量子点发光层中，第一量子点为CdZnSeS/ZnS，第二量子点为 CdZnSe/ZnSe，质量为0.5：0.5，总厚度为100nm。所述电子传输层为ZnO，厚度为60nm；顶电极为Al，厚度为50nm。
实施例1提供的量子点发光二极管的电致发光波长为470nm，峰宽为26 nm。
对比例1
一种量子点发光二极管的制备方法，包括以下步骤：
在衬底上依次沉积阳极、空穴注入层、空穴传输层、量子点发光层、电子传输层和阴极。其中，所述衬底为玻璃基底；底电极为ITO，厚度为100nm；空穴注入层为PEDOT:PSS，厚度为40nm；空穴传输层为TFB，厚度为100nm。量子点发光层中，量子点为CdZnSe/ZnS，厚度为100nm。所述电子传输层为 ZnO，厚度为60nm；顶电极为Al，厚度为50nm。
实施例2
一种量子点发光二极管的制备方法，包括以下步骤：
在衬底上依次沉积阳极、空穴注入层、空穴传输层、量子点混合发光层、电子传输层和阴极。其中，所述衬底为玻璃基底；底电极为ITO，厚度为100nm；空穴注入层为PEDOT:PSS，厚度为40nm；空穴传输层为TFB，厚度为100nm。量子点混合发光层中，第一量子点为CdZnSeS/ZnS，第二量子点为 CdZnSe/ZnSe，质量为0.1：0.9，总厚度为100nm；所述电子传输层为ZnO，厚度为60nm；顶电极为Al，厚度为50nm。
实施例2提供的量子点发光二极管的电致发光波长为470nm，峰宽为26 nm。
对比例2
一种量子点发光二极管的制备方法，包括以下步骤：
在衬底上依次沉积阳极、空穴注入层、空穴传输层、量子点发光层、电子传输层和阴极。其中，所述衬底为玻璃基底；底电极为ITO，厚度为100nm；空穴注入层为PEDOT:PSS，厚度为40nm；空穴传输层为TFB，厚度为100nm。量子点发光层中，量子点为CdZnSe/ZnS，厚度为100nm；所述电子传输层为 ZnO，厚度为60nm；顶电极为Al，厚度为50nm。
实施例3
一种量子点发光二极管的制备方法，包括以下步骤：
在衬底上依次沉积阳极、空穴注入层、空穴传输层、量子点混合发光层、电子传输层和阴极。其中，所述衬底为玻璃基底；底电极为ITO，厚度为100nm；空穴注入层为PEDOT:PSS，厚度为40nm；空穴传输层为TFB，厚度为100nm。量子点发光混合层中，第一量子点为CdZnSeS/ZnS，第二量子点为 CdZnSe/ZnSe，质量为0.3：0.7，总厚度为100nm。所述电子传输层为ZnO，厚度为60nm；顶电极为Al，厚度为50nm。
实施例3提供的量子点发光二极管的电致发光波长为470nm，峰宽为26 nm。
对比例3
一种量子点发光二极管的制备方法，包括以下步骤：
在衬底上依次沉积阳极、空穴注入层、空穴传输层、量子点发光层、电子传输层和阴极。其中，所述衬底为玻璃基底；底电极为ITO，厚度为100nm；空穴注入层为PEDOT:PSS，厚度为40nm；空穴传输层为TFB，厚度为100nm。量子点发光层中，量子点为CdZnSe/ZnS，厚度为100nm。所述电子传输层为 ZnO，厚度为60nm；顶电极为Al，厚度为50nm。最终器件的电致发光波长为470nm，峰宽为26nm。
实施例4
一种量子点发光二极管的制备方法，包括以下步骤：
在衬底上依次沉积阳极、空穴注入层、空穴传输层、量子点混合发光层、电子传输层和阴极。其中，所述衬底为玻璃基底；底电极为ITO，厚度为100nm；空穴注入层为PEDOT:PSS，厚度为40nm；空穴传输层为TFB，厚度为100nm。量子点混合发光层中，第一量子点为CdZnS/ZnS，第二量子点为CdZnSe/ZnSe，质量为0.5：0.5，总厚度为100nm。所述电子传输层为ZnO，厚度为40nm；顶电极为Al，厚度为50nm。
实施例4提供的量子点发光二极管的电致发光波长为477nm，峰宽为21 nm。
对比例4
一种量子点发光二极管的制备方法，包括以下步骤：
在衬底上依次沉积阳极、空穴注入层、空穴传输层、量子点发光层、电子传输层和阴极。其中，所述衬底为玻璃基底；底电极为ITO，厚度为100nm；空穴注入层为PEDOT:PSS，厚度为40nm；空穴传输层为TFB，厚度为100nm。量子点发光层中，量子点为CdZnSe/ZnS，厚度为100nm。所述电子传输层为 ZnO，厚度为40nm；顶电极为Al，厚度为50nm。
实施例5
一种量子点发光二极管的制备方法，包括以下步骤：
在衬底上依次沉积阳极、空穴注入层、空穴传输层、量子点混合发光层、电子传输层和阴极。其中，所述衬底为玻璃基底；底电极为ITO，厚度为100nm；空穴注入层为PEDOT:PSS，厚度为40nm；空穴传输层为TFB，厚度为100nm。量子点混合发光层中，第一量子点为CdZnS/ZnS，第二量子点为CdZnSe/ZnSe，质量为0.1：0.9，总厚度为100nm。所述电子传输层为ZnO，厚度为40nm；顶电极为Al，厚度为50nm。
实施例5提供的量子点发光二极管的电致发光波长为477nm，峰宽为21 nm。
对比例5
一种量子点发光二极管的制备方法，包括以下步骤：
在衬底上依次沉积阳极、空穴注入层、空穴传输层、量子点发光层、电子传输层和阴极。其中，所述衬底为玻璃基底；底电极为ITO，厚度为100nm；空穴注入层为PEDOT:PSS，厚度为40nm；空穴传输层为TFB，厚度为100nm。量子点发光层中，量子点为CdZnSe/ZnSe，厚度为100nm。所述电子传输层为 ZnO，厚度为40nm；顶电极为Al，厚度为50nm。
实施例6
一种量子点发光二极管的制备方法，包括以下步骤：
在衬底上依次沉积阳极、空穴注入层、空穴传输层、量子点混合发光层、电子传输层和阴极。其中，所述衬底为玻璃基底；底电极为ITO，厚度为100nm；空穴注入层为PEDOT:PSS，厚度为40nm；空穴传输层为TFB，厚度为100nm。量子点混合发光层中，第一量子点为CdZnS/ZnS，第二量子点为CdZnSe/ZnSe，质量为0.3：0.7，总厚度为100nm。所述电子传输层为ZnO，厚度为40nm；顶电极为Al，厚度为50nm。
实施例6提供的量子点发光二极管的电致发光波长为477nm，峰宽为21 nm。
对比例6
一种量子点发光二极管的制备方法，包括以下步骤：
在衬底上依次沉积阳极、空穴注入层、空穴传输层、量子点发光层、电子传输层和阴极。其中，所述衬底为玻璃基底；底电极为ITO，厚度为100nm；空穴注入层为PEDOT:PSS，厚度为40nm；空穴传输层为TFB，厚度为100nm。量子点发光层中，量子点为CdZnSe/ZnSe，厚度为100nm。所述电子传输层为 ZnO，厚度为40nm；顶电极为Al，厚度为50nm。
以上对比例1～6与实施例1～6中制备的量子点发光二级管进行性能测试，测试方法如下：
(1)外量子点效率：
注入到量子点中的电子-空穴对数转化为出射的光子数的比值，单位是％，是衡量电致发光器件优劣的一个重要参数，采用EQE光学测试仪器测定即可得到。具体计算公式如下：
Figure BDA0002351062980000191
式中ηe为光输出耦合效率，ηr为复合的载流子数与注入载流子数的比值，χ为产生光子的激子数与总激子数的比值，KR为辐射过程速率，KNR为非辐射过程速率。
测试条件：在室温下进行，空气湿度为30～60％。
(2)QLED器件寿命：器件在恒定电流或电压驱动下，亮度减少至最高亮度的一定比例时所需的时间，亮度下降至最高亮度的95％的时间定义为T95，该寿命为实测寿命。为缩短测试周期，器件寿命测试通常是参考OLED器件测试在高亮度下通过加速器件老化进行，并通过延伸型指数衰减亮度衰减拟合公式拟合得到高亮度下的寿命，比如：1000nit下的寿命计为T951000nit。具体计算公式如下：
Figure BDA0002351062980000192
式中T95L为低亮度下的寿命，T95H为高亮度下的实测寿命，LH为器件加速至最高亮度，LL为1000nit，A为加速因子，对OLED而言，该取值通常为 1.6～2，本实施例通过测得若干组绿色QLED器件在额定亮度下的寿命得出A 值为1.7。
采用寿命测试系统对相应器件进行寿命测试，测试条件：在室温下进行，空气湿度为30～60％。
测试结果如下表1所示。
表1
Figure BDA0002351062980000193
Figure BDA0002351062980000201
表1中数据为对比例与实施例制备成器件后所测得的器件实测T95时长 (h)。
由表1可见，相较于对比例，本发明实施例采用多种不同最高占据分子轨道能级混合或制成叠层后的量子点发光二极管，外量子效率明显提高，使用寿命明显增长。
以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (20)

1.一种量子点薄膜，其特征在于，包括最高占据分子轨道能级各不相同的第一量子点、第二量子点...以及第N量子点，N为大于或等于2的自然数。
2.如权利要求1所述的量子点薄膜，其特征在于，第x量子点与第y量子点分别作为发光层材料形成的量子点发光二极管的各个发射峰之间的差值小于或等于2nm，其中，所述第x量子点的最高占据分子轨道能级不同于所述第y量子点的最高占据分子轨道能级，所述第x量子点选自所述第一量子点、所述第二量子点...以及所述第N量子点中的一种，所述第y量子点中选自所述第一量子点、所述第二量子点...以及所述第N量子点中的一种。
3.如权利要求1或2所述的量子点薄膜，其特征在于，所述量子点薄膜为第一量子点、第二量子点、...以及第N量子点复合形成的量子点复合物制成的量子点薄膜，且所述第N量子点与第N-1量子点的最高占据分子轨道能级的差值小于或等于0.2eV。
4.如权利要求1或2所述的量子点薄膜，其特征在于，所述量子点薄膜为第一量子点、第二量子点、...以及第N量子点混合形成的量子点混合物制成的量子点薄膜，且所述第N量子点与第N-1量子点的最高占据分子轨道能级的差值小于或等于0.2eV。
5.如权利要求1或2所述的量子点薄膜，其特征在于，所述量子点薄膜由第一量子点薄膜、第二量子点薄膜、...以及第N量子点薄膜依次层叠设置形成的复合薄膜，其中，所述第一量子点薄膜为所述第一量子点制备的薄膜，所述第二量子点薄膜为所述第二量子点制备的薄膜，依次类推，所述第N量子点薄膜为所述第N量子点制备的薄膜。
6.如权利要求5所述的量子点薄膜，其特征在于，从第一量子点薄膜到所述第N量子点薄膜，量子点的最高占据分子轨道能级依次增加。
7.如权利要求6所述的量子点薄膜，其特征在于，相邻量子点薄膜中的量子点的最高占据分子轨道能级的差值小于或等于0.2eV。
8.如权利要求7所述的量子点薄膜，其特征在于，所述第N量子点薄膜中的量子点的最高占据分子轨道能级大于5.3eV。
9.如权利要求8所述的量子点薄膜，其特征在于，所述第N量子点薄膜中的量子点的最高占据分子轨道能级为5.3eV～7.6eV。
10.如权利要求1或2所述的量子点薄膜，其特征在于，所述N为小于或等于10的自然数。
11.一种量子点发光二极管，其特征在于，包括相对设置的阳极和阴极，以及设置在所述阳极和所述阴极之间的量子点发光层，所述量子点发光层包括最高占据分子轨道能级各不相同的第一量子点、第二量子点...以及第N量子点，N为大于或等于2的自然数。
12.如权利要求11所述的量子点发光二极管，其特征在于，第x量子点与第y量子点分别作为发光层材料形成的量子点发光二极管的各个发射峰之间的差值小于或等于2nm，其中，所述第x量子点的最高占据分子轨道能级不同于所述第y量子点的最高占据分子轨道能级，所述第x量子点选自所述第一量子点、所述第二量子点...以及所述第N量子点中的一种，所述第y量子点中选自所述第一量子点、所述第二量子点...以及所述第N量子点中的一种。
13.如权利要求11或12所述的量子点发光二极管，其特征在于，所述量子点发光层为第一量子点、第二量子点、...以及第N量子点复合形成的量子点复合物制成的量子点薄膜，且所述第N量子点与第N-1量子点的最高占据分子轨道能级的差值小于或等于0.2eV。
14.如权利要求11或12所述的量子点发光二极管，其特征在于，所述量子点发光层为第一量子点、第二量子点、...以及第N量子点混合形成的量子点混合物制成的量子点薄膜，且所述第N量子点与第N-1量子点的最高占据分子轨道能级的差值小于或等于0.2eV。
15.如权利要求11或12所述的量子点发光二极管，其特征在于，所述量子点薄膜由第一量子点薄膜、第二量子点薄膜、...以及第N量子点薄膜依次层叠设置形成的复合薄膜，其中，所述第一量子点薄膜为所述第一量子点制备的薄膜，所述第二量子点薄膜为所述第二量子点制备的薄膜，依次类推，所述第N量子点薄膜为所述第N量子点制备的薄膜。
16.如权利要求15所述的量子点发光二极管，其特征在于，从第一量子点薄膜到所述第N量子点薄膜，量子点的最高占据分子轨道能级依次增加；且所述第一量子点薄膜靠近所述阳极，所述第N量子点薄膜靠近所述阴极。
17.如权利要求16所述的量子点发光二极管，其特征在于，相邻量子点薄膜中的量子点的最高占据分子轨道能级的差值小于或等于0.2eV。
18.如权利要求17所述的量子点发光二极管，其特征在于，所述第N量子点薄膜中的量子点的最高占据分子轨道能级大于5.3eV。
19.如权利要求18所述的量子点发光二极管，其特征在于，所述第N量子点薄膜中的量子点的最高占据分子轨道能级为5.3eV～7.6eV。
20.如权利要求11或12所述的量子点发光二极管，其特征在于，所述N为小于或等于10的自然数。
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