CN113053547A - 一种强化沸腾换热的多尺度结构涂层及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种强化沸腾换热的多尺度结构涂层及其制备方法，与传统表面改性工艺不同，其基于冷喷涂技术的便捷性，利用网状掩膜直接喷涂多尺度结构涂层、无需腐蚀便可制成。耦合毫米尺度和微/纳尺度结构的设计，大幅增加了汽化核心和换热面积，构建了顺畅的汽泡脱离路径和冷却水润湿路径。因此与传统均匀多孔涂层表面相比，多尺度结构涂层中的多种尺度结构相互协调共同增强了沸腾传热，能够显著提高临界热流密度，从而提高了压力容器外部冷却的安全裕量。
Description
技术领域
本发明涉及沸腾换热技术领域，具体涉及一种强化沸腾换热的多 尺度结构涂层及其制备方法。
背景技术
压力容器外部冷却技术是指压水堆发生堆芯熔毁事故后，可向压 力容器外部腔室注水使压力容器下封头外表面进行池式沸腾换热持 续冷却堆内熔融物，以防止压力容器被熔穿，最大程度地限制放射性 物质扩散，这是提高压水堆核电站安全性的一项重要措施，其迫切需 求在于如何在有限面积的压力容器下封头表面通过沸腾换热方式迅 速带走热量，关键在于提高沸腾换热过程的临界热流密度(Critical Heat Flux,CHF)。具体地，以AP1000为例，在发生堆芯融毁事故 的过程中，美国爱达荷国家工程和环境实验室(INEEL)提出了三层 熔融池的构型作为最终状态，这时因顶部金属层变薄而引起的集热效 应会使该层产生高热流密度，理论计算得出的峰值热流密度为1720 kW/m2，而下封头光表面此处的临界热流密度为1890kW/m2，二者之 比为0.91，表面在这种假设的保守情况下只有0.09的安全裕度。然 而，随着核电商用压水堆功率的升高(如CAP1400、CAP1700等)， 熔融物带来的峰值热流密度会进一步增加，导致安全裕度越来越小， 因此必须提高压力容器下封头外表面沸腾换热的临界热流密度。
针对上述需求，中国专利CN 103903658 A公开了一种具有强化 沸腾换热网状沟槽连通阵列孔表面的封头，提出可以在封头外表面设 置多孔涂层等强化结构来提高CHF，从而提高的安全裕量，但专利 中并未给出具体的工程实施方法；中国专利CN 105258458 A公开了 一种可以控制汽化核心的多孔沸腾表面制备方法，证明微纳米尺度的 多孔介质涂层具有较好的强化沸腾换热效果，可在一定程度上提高 CHF，但该表面制备方法采用烧结后脱模成型的方法，需要在700℃ 高温下烧结数小时，对于体积较大的压力容器下封头而言，加工过程 较为复杂，需要对整个压力容器进行加热且达到均匀的高温，该方法 在压力容器表面应用存在较大困难，且烧结生成的多孔涂层在反复运 行过程中的可靠性难于保证，无法在损坏后快速修复。另外，即使设 计出超大尺寸的模具，在烧结后脱模成型时也可能对压力容器基体材 料造成不可修复的损伤，对压力容器整体的结构安全性造成破坏。
针对上述局限性，中国专利CN 1103966549 A公开了一种多孔 材料与涂层制备方法，可采用冷喷涂技术，操作简单、环保、安全， 在室温下即可操作，多孔涂层的孔隙大小、孔隙率可控，但需要靠电 化学腐蚀法去除造孔剂材料后才能形成多孔涂层内部的孔隙，腐蚀过 程中可能对基体材料表面的氧化层保护膜造成破坏，从而造成内部材 料腐蚀或氧化隐患。另外，压力容器下封头外表面为大面积区域，对 其实施腐蚀较为困难。
单一尺度的、一定厚度范围内的多孔介质涂层，虽具有一定的强 化沸腾换热能力，但CHF的增强幅度较为有限，这是因为单一尺度 表面结构不能协调汽泡溢出与液体吸入对孔径的不同需求，中国专利CN 109974513 A公开了一种强化沸腾换热的微尺度协同表面结构， 其通过不同几何尺度微结构的协同作用共同促进沸腾换热过程中汽、 液两相分离，即汽泡从换热表面脱离的路径与冷却水润湿换热表面的 路径互不阻碍，具体体现为：在小槽内产生汽化核心效果，并借助大 小槽协同作用，在大槽中实现汽泡生长和脱离的目的，在连接槽作用 下，小槽内产生的毛细压力也能使大槽迅速充满液体，从而较大提升 沸腾传热能力。但该结构采用的机械切削、电镀或激光烧灼等工艺在 压力容器下封头表面上实施难度和工程量较大，且存在应力集中的风 险。
因此，本发明将加工便捷的冷喷涂技术与多尺度协同的理念相结 合，针对压力容器外部冷却技术提出了一种强化沸腾换热的多尺度结 构涂层及其制备方法，该多尺度结构涂层表面具有优异的沸腾换热强 化性能，可进一步提高了压力容器外部冷却的安全裕量，具备较好的 可行性。
技术方案
本发明提供了一种强化沸腾换热的多尺度结构涂层及其制备方 法，与上述如烧结、机械加工等传统工艺不同，其基于冷喷涂技术的 便捷性，利用网状掩膜，直接喷涂多尺度结构涂层、无需腐蚀便可制 成。耦合毫米尺度和微/纳尺度结构的设计，大幅增加了汽化核心和 换热面积，构建了顺畅的汽泡脱离路径和冷却水润湿路径。因此与传 统的均匀多孔涂层表面相比，多种尺度结构相互协调共同增强了沸腾 传热，能够显著提高临界热流密度，从而提高压力容器外部冷却的安 全裕量。
基于此，本发明的一种强化沸腾换热的多尺度结构涂层，其包括 基体材料和位于基体材料表面上的基底涂层，以及基底涂层上的结构 单元阵列，后两者在基体材料表面上组合为强化涂层；
基底涂层采用直接喷涂的方式在基体材料上制备而成，可选的， 按功能分为保护基底涂层和多孔介质基底涂层，涂层厚度的取值范围 为100-1000μm；
结构单元阵列采用加入网状掩膜辅助喷涂的方式在基底涂层上 制备而成，该结构单元阵列整体上是由一定数量的多个结构单元按特 定方式排列而成，结构单元阵列宏观上为毫米尺度，而微观上为微/ 纳米尺度的喷涂颗粒堆积而成。可选的，对于阵列中的单个结构单元， 按形状分为凸起状结构单元和沟槽状结构单元；
可选的，凸起状结构单元按轴向几何形貌分为锥状和柱状，轴向 高度H的取值范围为0.5-10mm，优选为1-5mm；当量孔径d范围为 1-5mm；间距范围为2-10mm；
沟槽状结构单元为沟槽状，具有间距的各沟槽翅片之间的空间形 成沟槽槽道，可选的，沟槽状结构单元根据翅片横截面形状分为矩形 截面、梯形截面、三角形截面，沟槽结构的沟槽槽道深度，即翅片高 度H，取值范围为0.5-10mm，优选为1-5mm；沟槽宽度B范围为0.5-5mm，沟槽间距K范围为1-10mm。
多个结构单元不论采用何种类型的排列方式，相邻两个结构单元 之间的间距都应该充分考虑多尺度强化结构的汽液两相调质波长和 喷涂加工过程中喷涂颗粒沉积效率的影响；
本发明还提供上述强化沸腾换热的多尺度结构涂层的制备方法， 其包括：
第一步，对基体材料的表面进行预处理；
第二步，调节待加工基体材料表面到冷喷涂设备喷口的间距为设 定值或设定范围后，将基体材料彻底固定；
第三步，通过冷喷涂设备将喷涂材料颗粒粉末喷涂在基体材料表 面，获得基底涂层；
第四步，可选择的，对基底涂层进行腐蚀处理；
第五步，可选择的，更换喷涂材料颗粒粉末；
第六步，在基底涂层与冷喷涂设备之间插入覆盖基底涂层表面的 网状掩模，调节喷口到掩模、掩模到加工表面的间距为某一设定值或 设定范围；
第七步，再次喷涂材料颗粒粉末，在基底涂层上制备出结构单元 阵列，形成强化结构涂层；
第八步，可选择的，对结构涂层进行腐蚀处理，形成带有内部孔 隙的强化结构涂层。
其中，所述基体材料可以为金属及合金、氧化物陶瓷、非金属材 料、PTC中的任意一种。
其中，所述喷涂材料颗粒呈粉末状，可选择Zn、Cu、Ni、Al、 Ag、Ti、Ti-Ni等金属或合金材料和非金属材料中的任意一种或几种 组合。
其中，喷涂材料颗粒的粉末分为两类：一类为纯功能材料颗粒粉 末，另一类为功能材料颗粒与造孔剂材料颗粒的粉末混合配制而成。
其中，所述网状掩模可分为孔板式网状掩膜和栅格式网状掩模， 分别用于喷涂凸起状结构单元和沟槽状结构单元。
其中，所述孔板式网状掩膜的孔形状为包括三角形、四边形、五 边形、六边形在内的多边形和圆形中的任意一种或几种的任意组合。
其中，当选择孔板式网状掩模时，掩模上孔径大小为1-5mm，孔 中心的间距范围为2-10mm。
其中，当选择栅格式网状掩膜，栅格宽度范围为0.5-5mm。
其中，冷喷涂设备的喷口与网状掩模之间的距离D1，网状掩模 与基体材料加工表面之间的距离D3均可调。
有益效果在于，与现有技术相比，本发明提供的强化沸腾换热的 多尺度结构涂层及其制备方法具有如下优势：
(1)通过冷喷涂方法制备出的多尺度结构涂层能够在毫米级和 微/纳米级尺度结构的相互协调下，构建出顺畅的汽泡脱离路径和冷 却液体润湿路径，从而有效的提高临界热流密度。毫米级尺度的各结 构单元之间因存在间距而形成大通道，用于汽泡溢出，为高热流密度 下大汽泡的脱离提供顺畅路径，延缓了沸腾危机。结构单元外表面、 内部和多孔介质基底涂层内部存在微米尺度的孔隙和相互贯通的微 通道，有利于促进液体吸入和渗透，润湿换热表面，降低表面过热度； 多种尺度的结构分工协作，有效解决了沸腾过程对空间尺度的矛盾性 需求，与传统单一尺度多孔介质涂层相比，可进一步提高沸腾换热的 临界热流密度，显著提高核反应堆的安全性。
(2)在本发明中，多尺度结构涂层表面可显著增加沸腾换热面 积，且各个结构单元外表面存在大量微/纳米尺度、不平整的颗粒或 颗粒簇微结构，可为沸腾换热提供大量的成核位点，使得核态沸腾能 够较早发生，大幅提高沸腾换热系数，降低表面过热度；
(3)本发明所述结构涂层的制备方法基于冷喷涂技术，具有操 作简单、便捷灵活、环保安全的优点。多尺度结构涂层可根据情况， 不进行腐蚀处理，直接喷涂即可完成，因此可以通过机械臂自动化喷 涂设备，在压力容器下封头外表面实现多次喷涂加工或喷涂修复。另 外，在喷涂保护基底涂层后，结构涂层的喷涂加工基本不会对压力容 器外表面造成损伤，最大程度上保证了压力容器的结构可靠性。
附图说明
图1是本发明提供的一种强化沸腾换热的多尺度结构涂层的制 备方法的原理示意图；
图2是本发明提供的一种强化沸腾换热的多尺度结构涂层的制 备方法的步骤流程图；
图3是本发明提供的一种强化沸腾换热的多尺度结构涂层的制 备方法中保留功能材料颗粒31，去除造孔剂材料颗粒32的造孔示意 图；
图4是本发明提供的一种强化沸腾换热的多尺度结构涂层的制 备方法中所需要的基体材料2的三维结构示意图；
图5是本发明提供的一种同时拥有保护基底涂层41和多孔介质 基底涂层42的双层基底涂层的局部横断面组织结构图；
图6是本发明提供的一种强化沸腾换热的多尺度结构涂层的制 备方法最终制备成的凸起状强化结构涂层71和沟槽状强化结构涂层 72的三维结构示意图；
图7是本发明第一实施例提供的一种用于喷涂出凸起状结构单 元61的孔板式网状掩模51的一部分可选的孔类型示意图，其中(a)、 (b)、(c)、(d)和(e)分别是三角形孔、四边形孔、五边形孔、 六边形孔和圆孔示意图；
图8是本发明第一实施例提供的一种凸起状强化结构涂层71的 一部分可选的凸起状结构单元61的三维结构示意图，其中(a)、(b)、 (c)、(d)分别是棱锥凸起结构单元614、棱柱凸起结构单元613、 圆锥凸起结构单元612、圆柱凸起结构单元611的形貌示意图；
图9是本发明第一实施例提供的一种用于喷涂出凸起状结构单 元61的阵列的孔板式网状掩模51的一部分可选的阵列图案示意图， 其中(a)、(b)、(c)和(d)分别是单一类型孔等间距阵列、单 一类型孔圆周阵列、单一类型孔图形阵列、多种类型组合孔等间距阵列；
图10是本发明第一实施例中的喷涂示例1提供的一种等间距阵 列的圆柱凸起状强化结构涂层711和与其对应的等间距圆孔式网状 掩模511的三维结构示意图；
图11是本发明第一实施例中的喷涂示例1提供的一个圆柱凸起 结构单元611的轴向横截面形貌图；
图12是本发明第一实施例中的喷涂示例1提供的一个圆柱凸起 结构单元611放大后的表面形貌图；
图13是本发明第二实施例提供的一种沟槽状强化结构涂层72的 部分可选的沟槽状结构单元62的三维结构示意图，其中(a)、(b)、 (c)分别是矩形截面沟槽结构单元621、三角形截面沟槽结构单元 622、梯形截面沟槽结构单元623的三维结构示意图；
图14是本发明第二实施例提供的一种用于喷涂出沟槽状结构单 元62的阵列的栅格式网状掩模52的一部分可选的阵列图案示意图， 其中(a)、(b)、(c)和(d)分别是等间距平行阵列、具有倾角 的等间距平行阵列、等间距图形阵列、组合型等间距阵列；
图15是本发明第二实施例中的喷涂示例2提供的一种平行等间 距阵列的矩形截面沟槽的沟槽状强化结构涂层721与其对应的平行 等间距栅格式网状掩模521的三维结构示意图；
图16是本发明第二实施例提供的一种用于喷涂平行等间距阵列 沟槽状强化结构涂层72的一种较窄间距(K较小)的平行等间距栅 格式网状掩模521所采用的等效分步解决方案示意图。
图中标号
1-冷喷涂设备；2-基体材料；3-喷涂材料颗粒；31-功能材料颗粒； 32-造孔剂材料颗粒；4-基底涂层；41-保护基底涂层；42-多孔介质基 底涂层；5-网状掩模；51-孔板式网状掩模；511-等间距圆孔式网状掩 模；52-栅格式网状掩模；521-平行等间距栅格式网状掩模；6-强化结 构单元；61-凸起状结构单元；611-圆柱凸起结构单元；612-圆锥凸起 结构单元；613-棱柱凸起结构单元；614-棱锥凸起结构单元；62-沟槽 状结构单元；621-矩形截面沟槽结构单元；622-三角形截面沟槽结构 单元；623-梯形截面沟槽结构单元；7-强化结构涂层；71-凸起状强化 结构涂层；711-等间距阵列的圆柱凸起结构涂层；72-沟槽状强化结构 涂层；721-平行等间距阵列的沟槽状强化结构涂层。
D1-喷口与网状掩膜的间距；D2-网状掩膜厚度；D3-网状掩膜与 待加工表面的间距；A-孔中心间距；d-当量孔径；H-涂层高度；B- 沟槽结构单元槽道宽度；K-沟槽结构单元槽道之间的间距。
具体实施方式
本发明一种强化沸腾换热的多尺度结构涂层，其包括基体材料和 位于基体材料上的基底涂层，以及基底涂层上的结构单元阵列，后两 者在基体材料表面上组合为强化涂层。基底涂层采用直接喷涂的方式 在基体材料上制备而成，按功能分为保护基底涂层和多孔介质基底涂 层，涂层厚度的取值范围为100-1000μm；结构单元阵列分为凸起状 结构单元和沟槽状结构单元。
结构单元阵列的凸起状结构单元结构形貌为柱状或锥状，轴向高 度H的取值范围为0.5-10mm，当量孔径d范围为1-5mm；间距范围 为2-10mm；沟槽状结构单元为沟槽状，沟槽结构的沟槽槽道深度， 取值范围为0.5-10mm，沟槽宽度B范围为0.5-5mm，沟槽间距K范 围为1-10mm。
本发明还提供上述强化沸腾换热的多尺度结构涂层的制备方法， 其包括：
第一步，对基体材料的表面进行预处理；
第二步，调节待加工基体材料表面到冷喷涂设备喷口的间距为设 定值或设定范围后，将基体材料彻底固定；
第三步，通过冷喷涂设备将喷涂材料颗粒粉末喷涂在基体材料表 面，获得基底涂层；
第四步，可选择的，对基底涂层进行腐蚀处理；
第五步，可选择的，更换喷涂材料颗粒粉末；
第六步，在基底涂层与冷喷涂设备之间插入覆盖基底涂层表面的 网状掩模，调节喷口到掩模、掩模到加工表面的间距为某一设定值或 设定范围；
第七步，再次用喷涂材料颗粒粉末在基底涂层上喷涂出结构单元 的阵列，形成强化结构涂层；
第八步，可选择的，对结构涂层进行腐蚀处理，形成带有内部孔 隙的强化结构涂层。
所述基体材料可以为任何一种可采用冷喷涂技术加工的固体物 质，但需要保证该材料能够达到喷涂加工所需的最低强度。
优选的，所述基体材料可以为金属及合金、氧化物陶瓷、非金属 材料(如硅)、PTC中的任意一种，可选择压力容器所采用的SA508-3 钢。
所述第一步中的基体材料的预处理为当基体材料的加工表面较 为粗糙时，需要在加工表面上预先进行喷砂处理，去除表面上的杂质 或氧化层，确保后续进行喷涂时喷涂颗粒与表面的充分结合。
所述喷涂材料颗粒呈粉末状，材料可以选择Zn、Cu、Ni、Al、 Ag、Ti、Ti-Ni等金属或合金材料(如压力容器所采用的SA508-3钢) 和非金属材料(如石墨烯)中的任意一种或几种组合，视所选材料与 基体材料的结合程度和强化结构涂层的具体设计而定。
喷涂材料颗粒根据用途可分为功能材料颗粒和造孔剂材料颗 粒。造孔剂材料颗粒与功能材料颗粒相比，在相同条件下应更容易被 腐蚀，从而在喷涂完成后，可以通过腐蚀手段将造孔剂材料颗粒消除 掉，通常造孔剂材料颗粒选用能通过如电化学腐蚀方法溶解的材料颗 粒粉末，比如活泼金属，优选为铝。
优选的，所述两种喷涂颗粒的尺寸或直径dp，为冷气动力喷涂设 备所能接受的完整范围5-500μm，dp在一定程度上会影响喷涂后颗粒 不规则堆积形成的孔隙尺寸和孔隙率，随dp的增加，孔隙尺寸dm逐 渐增大，同时根据Kozeny-Carman方程：
孔隙率ε与 dp决定了渗透率Ω，较大的渗透率可降低液体补充及汽泡溢出过程中 的黏性阻力，从毛细压公式Δp＝4σcosθ/dp得：dp越小，则涂层对液 体的毛细吸力越大；进一步综合考量汽泡溢出和液体吸入，喷涂颗粒 直径dp的优选范围为5-100μm。
喷涂材料颗粒的粉末分为两类：一类为纯功能材料颗粒粉末，另 一类为功能材料颗粒与造孔剂材料颗粒的混合配制。
在第一类喷涂材料颗粒粉末中，所有颗粒均为功能材料颗粒，无 需第四步和第八步的腐蚀处理步骤，只需执行喷涂步骤即可完成强化 结构涂层的制备，通过改变功能材料颗粒的直径dp，可以做到在较小 范围内，控制强化结构涂层上各个结构单元外表面上的孔隙率。
可选的，单纯采用功能性材料颗粒的情况下，进一步细分为单一 材料类型与单一颗粒大小、单一材料类型与多种颗粒大小、多种材料 类型与单一颗粒大小、多种材料类型与多种颗粒大小这四种组合中的 任意一种，若为后三种组合的任意一种时，需要将颗粒粉末混合均匀。
第二类喷涂材料颗粒粉末由造孔剂材料颗粒和功能材料颗粒均 匀混合制成，强化结构涂层喷涂制备过程中需要进行第四步和第八步 操作，通过如电化学腐蚀方法进行处理，以充分去除其中由造孔剂材 料颗粒组成的部分空间，而功能材料颗粒组成的部分空间得以保留， 因此涂层内形成微孔隙和微通道。通过改变混合粉末中二者的配比和 颗粒大小以在较大范围内调控强化结构涂层内部孔隙率和孔隙，为保 证结构强度，在混合颗粒粉末中，功能材料颗粒的体积占比不低于 50％。
可选的，所述含有造孔剂材料颗粒和功能性材料颗粒的粉末配制 方案为以下几种组合中的任意一种或各种组合的任意组合：
单一功能颗粒粒径，单一功能材料类型，单一造孔剂颗粒粒径， 功能颗粒与造孔剂颗粒粒径相同；
单一功能颗粒粒径，单一功能材料类型，单一造孔剂颗粒粒径， 功能颗粒与造孔剂颗粒粒径不同；
单一功能颗粒粒径，单一功能材料类型，多种造孔剂颗粒粒径， 功能颗粒与造孔剂颗粒粒径均不同；
单一功能颗粒粒径，多种功能材料类型，单一造孔剂颗粒粒径， 功能颗粒与造孔剂颗粒粒径均相同；
单一功能颗粒粒径，多种功能材料类型，多种造孔剂颗粒粒径， 功能颗粒与造孔剂颗粒粒径均不同；
多种功能颗粒粒径，单一功能材料类型，单一造孔剂颗粒粒径， 功能颗粒与造孔剂颗粒粒径均不同；
多种功能颗粒粒径，单一功能材料类型，多种造孔剂颗粒粒径， 功能颗粒与造孔剂颗粒粒径均不同；
多种功能颗粒粒径，多种功能材料类型，单一造孔剂颗粒粒径， 功能颗粒与造孔剂颗粒粒径均不同；
多种功能颗粒粒径，多种功能材料类型，多种造孔剂颗粒粒径， 功能颗粒与造孔剂颗粒粒径均不同。
使用时，采用冷喷涂设备使喷涂材料颗粒达到高速流动状态，通 过调整冷喷涂设备的系统参数(如喷涂温度、喷涂压力等)控制喷涂 颗粒的流速和流量，从而控制喷涂颗粒与基体材料表面的结合程度和 堆积速度。为保证结合程度良好，喷涂颗粒的速度不低于音速，优选 为400-500m/s。
基底涂层按功能可分为两类：一、保护基体材料加工表面的保护 基底涂层；二、为换热表面提供额外微孔隙和微通道的多孔介质基底 涂层。
作为保护基底涂层使用，所采用的喷涂材料颗粒仅需采用单一类 型的抗腐蚀、抗氧化金属颗粒粉末，均匀喷涂在基体材料的加工表面 即可。
可选的，所述保护基底涂层厚度范围为100-1000μm，考虑到保 护基底涂层带来的附加导热热阻，厚度优选为100-500μm。
作为多孔介质基底涂层可采用纯功能性材料颗粒制备，也可以使 用包含功能性材料颗粒和造孔剂材料颗粒均匀混合的喷涂颗粒粉末 喷涂加工表面，对喷涂出的涂层进行腐蚀处理后制备完成。
可选的，所述多孔介质基底涂层42厚度范围为100-1000μm，考 虑到过厚的涂层会对沸腾换热相变过程中汽泡的溢出产生较大的阻 碍效应，厚度优选为100-500μm。
基底涂层制备完成后，视具体设计需求而定，若需更换喷涂材料 颗粒，则需要吹除冷喷涂设备内部因上一次喷涂而残余的颗粒粉末， 装上盛有新粉末的喂粉罐后继续下一步喷涂，若无需更换则忽略该步 骤。
加入网状掩模后继续喷涂，高速状态下的喷涂颗粒穿过指定类型 的网状掩模，在基体材料表面上制备出指定类型的结构单元的阵列。 若该次喷涂所采用的颗粒粉末含有造孔剂材料颗粒，则需要进行第八 步腐蚀造孔处理，最终形成强化结构涂层，若无造孔剂则无需此步骤。
网状掩模的面积大于加工表面，具体大小由加工表面的大小决 定。以采用不锈钢板材制成的网状掩模为例，为保证掩模强度，防止 喷涂过程中发生变形，网状掩模厚度不应低于1mm。掩模厚度也不 可过厚，否则会对喷涂效率(即某一时刻穿过掩模的喷涂颗粒流量与 从冷喷涂设备喷口喷出的总喷涂颗粒流量之比)造成影响，网状掩模 厚度不应高于5mm。因此，网状掩模厚度的优选范围为1-3mm。
网状掩模的网格形状、几何参数、网格的阵列方式、阵列几何参 数，分别控制喷涂结构一个结构单元的径向轮廓形状、尺寸参数和所 有单元的阵列方式和阵列参数。
可选的，所述网状掩模的网格形状为孔形网格和栅格形网格中的 任意一种，因此，网状掩膜可分为孔板式网状掩膜和栅格式网状掩 模，分别用于喷涂凸起状结构单元和沟槽状结构单元。
可选的，所述孔板式网状掩膜的孔形状为包括三角形、四边形、 五边形、六边形在内的多边形和圆形中的任意一种或几种(分别对应 单一孔掩模和混合孔掩模)，为保证喷涂效率不能过低，孔的大小或 当量孔径d(四倍的孔面积除以孔的周长)不应低于1mm，为了在有 限面积上构建出更多的凸起状结构单元以拓展沸腾换热性能，直径d 的优选范围为1-5mm。
以圆孔式掩模为例，喷涂出的结构单元为径向横截面为圆形的凸 起(如圆锥，圆柱)，圆孔直径d使该凸起的底面直径等于d。以等 间距阵列的圆孔式掩模为例，掩模上等距阵列且间距为A的圆孔使 喷涂完成后表面上的圆柱形凸起单元间距都等于A，间距A由Kaviany沸腾模型关联式中的调制波长λm(mm)来确定，等式如下 所示：
式中σ为表面张力(N/m)，g为重力加速度(9.8m/s2)，ρ为 密度(kg/m3)，下标l代表液体，下标g代表蒸汽，Δhlg为汽化潜热 (J/kg)。当间距A和λm相近时，多尺度凸起结构具有较高的CHF。 不难发现上述公式与孔隙率无关，因此，柱状结构的间距大小需要根 据孔隙率ε而调整。但需要说明的是，孔隙率ε对临界沸腾的影响不 占主导因素，因为临界沸腾阶段结构涂层表面产生的汽泡较大，在其 脱离过程中，由各个结构单元形成的大通道起主导作用，而不是涂层 内的微小孔隙。
上述Kaviany关联式清楚地表明，CHF与间距A的二分之一次 方成反比，可以粗略地认为柱状凸起结构涂层的CHF大致与间距A 成反比，因此间距A不宜过大。另外，为防止因掩模上的网格排布 过于密集使掩模的整体强度下降，进而导致掩模被高速状态下的喷涂颗粒撞击而变形甚至毁坏，致使加工失败，故A也不能过小。因此 根据计算，A的优选范围为2-5mm。
所述栅格式网状掩膜，网格形状类似于百叶窗，穿过栅格部分的 喷涂颗粒堆积形成沟槽状结构单元，网状掩膜封闭部分则无颗粒在加 工表面堆积，形成各沟槽状凸起结构单元之间的沟槽槽道。以等距平 行阵列的矩形栅格式网状掩模为例，掩模上的封闭板条部分宽为B， 封闭板条之间的间距为K，则栅格宽度为K-B，从而喷涂出互相平行 的沟槽状结构单元，槽道槽宽为B，各槽道之间的间距为K。
为保证喷涂效率，栅格宽度K-B，不宜过窄并不应低于1mm， 为了在有限面积上构建出更多的沟槽状结构单元以增加沸腾换热面 积，K-B的优选范围为1-5mm。
同尺寸下，沟槽结构的气液界面稳定性方面与凸起结构相似，可 以认为是一排凸起结构相连阵列(即一个方向上的间距A＝0)的一种 特殊形式，以沟槽状结构单元的槽宽B≈λm为前提条件，CHF与B 的二分之一次方成反比，同样可粗略地认为CHF大致与间距B成反比。由于栅格式网状掩模相较于孔板式加工难度较小，B的优选范围 为0.5-5mm。
在板条宽度较窄且栅格较大时，如B＝0.5mm，K-B＝1.2mm时， 单个栅格式网状掩模的强度过低，无法承受单次完整的喷涂加工流 程。因此，如图16所示，提出了等效二次喷涂的方法，使原本在一 个栅格式网状掩模的网格图案，以两部分等效地分配在两个掩模上， 依次使用两个掩模，进行两次等效喷涂，成型出所需要的沟槽状结构。
冷喷涂设备的喷口与网状掩模之间的距离D1，网状掩模与基体 材料加工表面之间的距离D3均可调，D1、D3的值应视具体情况而 定，主要取决于：具体喷涂机型型号、冷喷涂设备的运行参数、加工 表面的面积大小、强化结构涂层的设计参数等。以直径为50mm的圆 形加工表面为例，为保证喷涂效率，D1+D2+D3原则上不超过30mm， 考虑到掩模厚度D2常为1-3mm，因此可适当放宽为D1+D3≤30mm， 其中D3不超过20mm，且应大于结构单元6的高度H，否则喷涂出 的结构单元会与网状掩模发生粘连，喷涂完成后掩模无法取下，导致 加工失败。
通过对上述参数D1、D2和D3的调整，可以制备出具有相同径 向几何形状或相同底面轮廓，不同的轴向几何形状的结构单元(如圆 柱、圆锥、方柱等)，以50mm直径的冷喷涂设备喷口为例，当D1 为5mm，D3为5mm时，以圆孔式掩模为例，可以喷涂出高度H不 超过5mm的圆柱凸起结构单元(近似为圆柱的柱体)，当D1增加 至10mm，D3增加到20mm时，可以喷涂出圆锥凸起结构单元。同 理，栅格式掩模喷涂可以喷涂出带有矩形、梯形、三角形三种横截面类型中其中一种的沟槽状结构单元。
调控冷喷涂设备的系统参数如喷涂速度(设备压力)、喷涂流量、 喷涂时间等可调控强化结构单元的微观结构和尺寸参数，如可以通过 控制喷涂时间来喷涂出不同轴向高度H的强化结构单元。
可选的，凸起状结构单元，结构形貌可为锥状或柱状，轴向高度 H的取值范围为0.5-10mm，优选为1-5mm；沟槽状结构单元为沟槽 状，沟槽结构的高度H即为沟槽槽道深度，其取值范围为0.5-10mm， 优选为1-5mm。
各个结构单元按照网状掩模网格图案的阵列方式，堆积并阵列在 基底涂层上，一并成型为强化结构涂层，按结构单元的类型可分为凸 起状强化结构涂层和沟槽状强化结构涂层，分别由凸起状结构单元和 沟槽状结构单元阵列而成。
所述网状掩模的网格图案，或结构单元的阵列方式，可实现的设 计方案多种多样，此处不再过多赘述。
以下采用实施例来详细说明本发明的实施方式，借此对本发明如 何应用技术手段来解决技术问题，并达成技术效果的实现过程能充分 理解并据以实施。
参照图1和图2，示出了本发明实施例一种强化沸腾换热的多尺 度结构涂层与制备方法的步骤流程图。
步骤S1，对于首次制备强化结构涂层7的光表面基体材料2，在 进行喷涂前需要对其待加工表面进行喷砂处理，之后将基体材料2进 行轴向固定，其中心轴与冷喷涂设备1喷口应处于同轴状态。
步骤S2，调节待加工表面到冷喷涂设备1喷口的间距为设定值 或设定范围后，将基体材料2彻底固定。
步骤S3，将喷涂材料颗粒3的粉末配制完成后加入喂粉罐内， 并装上冷喷涂设备1，在加工表面上喷涂出基底涂层4。根据具体设 计要求，对喷涂出的基底涂层4进行腐蚀造孔或不处理。
步骤S4，若需要更换喷涂材料颗粒3粉末的类型，则取下原来 的喂粉罐，净化冷喷涂设备后，装上内有新粉末的喂粉罐。若无需更 换粉末类型则忽略此步骤。
步骤S5，解除基体材料2与喷口的间距固定，保留轴向固定， 在二者之间加入一个与待加工表面平行的网状掩模5，三者位于同一 中轴线上，调节喷口到掩模、掩模到加工表面的间距D1和D3为某 一设定值或设定范围。
步骤S6，彻底固定网状掩模5和基体材料2后，继续喷涂，部 分喷涂材料颗粒3穿过网状掩模5上的空隙部分，其他颗粒则被掩模 挡住，穿过掩模的喷涂材料颗粒3不断堆积在基底涂层4上，最终成 型出结构单元6，并与基底涂层4结合为强化结构涂层7，取下基体 材料2，可根据具体设计要求对加工制备出的强化结构涂层7进行腐 蚀造孔或不处理。
需要注意的是图2提供的加工步骤仅为一个总体步骤，本发明并 未对涉及更换喷涂材料颗粒粉末、腐蚀造孔、对D1和D3进行调整、 更换喷涂用掩模、使用冷喷涂设备喷涂的步骤严格限定执行次数只能 进行一次或几次，实际的加工流程具有很强的灵活性。例如步骤S3， S6均可采用一次或多次喷涂的方法来完成，以满足较复杂的设计需 求。步骤S3或S6中腐蚀造孔处理的示意图如图3所示，即去除造孔 剂材料颗粒32，从而制备出多孔介质基底涂层42，或内部具有孔隙 的强化结构涂层7。
图4中(a)、(b)、(c)分别是光表面、含有保护基底涂层 41、含有多孔介质基底涂层42的基体材料2的三维结构示意图，图 4(b)中的保护基底涂层41是一层在加工过程中对原基体材料2起保护 作用的保护层，防止喷砂步骤和腐蚀造孔步骤破坏基体材料表面，且 在需要考虑抗氧化(如基体材料为钢)的应用场合时，可通过选择合 适的材料喷涂一层厚度适中的致密抗氧化层。
图5所示的双层基底涂层的局部横断面组织的SEM表征图中， 底部颜色略深的组织为基体材料2的试样组织，材料为SS304。往上 一层、颜色较浅的致密组织为厚度500μm左右的保护基底涂层41， 由50μm的紫铜粉颗粒粉末喷涂完成。最上层疏松组织就是厚度500μm左右的多孔介质基底涂层42，孔隙率ε约为40％，孔隙最大 直径平均为100μm左右，采用dp＝50μm的紫铜粉颗粒作为功能材料， dp＝50μm的铝粉颗粒作为造孔剂材料，喷涂粉末颗粒的体积比约为 6:4，均匀混合后喷涂完成，并将涂层部分浸入电解池，采用电化学 腐蚀的方法去除造孔材料。高速状态下，颗粒堆积时因撞击会产生塑 性变形，导致腐蚀掉铝造孔剂后的孔隙大多为图3中明显可见的扁平 形态。
以下所有实施例，喷涂材料颗粒3的材料为铜，直径为dp＝50μm， 均为功能材料颗粒31，不含造孔剂材料颗粒32，所有实施例虽以铜 材为例，但不限制于铜材。基体材料2的加工表面为直径50mm的圆 形铜表面，网状掩模5的厚度D2＝2mm，面积为100mm×100mm。图6展示了凸起状强化结构涂层71和沟槽状强化结构涂层72。第一实 施例主要对凸起状强化结构涂层71进行说明，第二实施例对沟槽状 强化结构涂层72进行说明，两种结构涂层采用直接喷涂的方式即可 完成制备，无需腐蚀造孔，制备最为简便，其具体喷涂示例可以为将来采用压力容器真实材料SA508-3钢进行喷涂提供工艺参考。
以下实施例之所以没有采用腐蚀造孔后续处理，是为了简化加工 步骤(在压力容器外表面喷涂完成后对其进行大面积腐蚀造孔这一步 骤非常繁琐，实现难度较大)，确保强化结构涂层7的耐久度(腐蚀 造孔会使结构疏松，整体强度下降)，使本发明能够在压力容器外部 冷却技术领域得以运用，但应当理解本发明的可实施范围并不受此领 域限制。在其他局限性较小且便于腐蚀造孔工艺实施的应用场景，可 采用包含腐蚀造孔处理环节的完整工艺，制备出满足实际需求的强化 结构涂层7。
第一实施例
凸起状强化结构涂层71使用孔板式网状掩模51以喷涂凸起状结 构单元61，如图7所示，孔板式网状掩模51上的孔，可选用三角形、 四边形等多边形及圆形在内的形状，凸起状结构单元61的径向横截 面或底面轮廓的形状和大小都取决与上述孔的形状和大小。
如8所示，凸起状结构单元61，在轴向上可为柱状或锥状，轴 向形状通过调控喷口到掩模、掩模到加工表面的间距D1和D3实现， 凸起状结构单元61的高度H由喷涂时间控制，若步骤S6仅为单次 加工，即只采用一种掩模、固定的距离参数D1、D3喷涂一次，最后 成型的所有结构单元具备单一类型的轴向形状和大致相同的轴向高 度H。
图7、图8中只给出了部分示例，凸起状结构单元61以(1)径 向横截面或底面轮廓的形状和大小、(2)轴向形状、(3)轴向高度 H为变量，能够设计出诸多类型，限于篇幅，本处不一一详列。
孔板式网状掩模51的孔阵列方式决定了凸起状结构单元61的阵 列方式，总体分为等距阵列、非等距阵列、图形阵列、不规则阵列、 单一结构单元阵列、组合结构单元阵列等，限于篇幅，图9中只给出 了部分示例，本处不再赘述，结合喷涂示例1，详细说明本实施例中 的其中一种具体实施形式。
喷涂示例1：固定基体材料2，设备喷口距基材待加工表面间距 为5mm，参照图5双层基底涂层中的第一层保护基底涂层，用 dp＝50μm的铜颗粒在基体材料表面喷涂出一层致密的200μm保护基 底涂层41(基材表面已具有一定的粗糙度，无需喷砂处理)，加入 图10中的等间距圆孔式网状掩模511，固定D1、D3均为5mm后， 继续用现有的dp＝50μm的铜颗粒喷涂，堆积出多个圆柱凸起结构单 元611，等间距圆孔式网状掩模511的孔径d决定了圆柱凸起结构单 元611的底面直径，d＝1mm，孔的阵列方式使得各圆柱凸起结构单元 611之间以间距A＝2mm均匀阵列，严格控制喷涂时间且对照标尺， 令圆柱凸起结构单元611的高度H等于2.0mm后完成喷涂，取下基 体材料后即获得表面上等间距阵列的圆柱凸起结构涂层711。
图11是单个圆柱凸起状结构单元611的轴向剖视截面形貌图， 图12则是该结构单元外表面经放大后的形貌图。图中可见因喷涂材 料颗粒3堆积时变形不充分形成的无规则的孔隙和微通道结构(深色 部分)，主要集中在结构单元的外部，结构单元611的内部为无孔隙 的致密材料组织(浅色部分)，喷涂颗粒全为功能材料颗粒，即没有 使用造孔剂导致的结果。这种工艺保证了强化结构涂层7的强度和力 学性能，在反应堆运行时的高温辐照环境下，结构涂层能够可靠地保 留在压力容器外部，具有较长的使用寿命。
单个圆柱凸起状结构单元611在微观尺度上进一步增加了原有 沸腾换热面积，参照图12圆圈处，结构单元的表面崎岖不平，经常 出现有大量颗粒组合而成的树突状微结构，它们提供了大量的汽化核 心，图12框内则是结构单元上三种不同大小的孔穴，有利于液态水 通过毛细作用由外向内渗透润湿位于内层的换热表面。
第二实施例
图13是采用图15的平行等间距栅格式网状掩模521喷涂出的三 种沟槽状结构单元62的三维结构示意图，按横截面形状可分为矩形 截面沟槽结构单元621、三角形截面沟槽结构单元622、梯形截面沟 槽结构单元623。与凸起状结构单元61的锥度类似，沟槽状结构单 元62的倾斜度，或直观反映为沟槽结构单元横截面的形状类型，可 通过调控喷口到掩模、掩模到加工表面的间距D1和D3实现调控。 当D1、D3为允许范围较小值时，可以喷涂出矩形截面沟槽结构单元 621；以此类推，D1、D3逐渐增大后，可以喷涂出梯形截面沟槽结 构单元623；当D1、D3增大到某一值时，可以喷涂出三角形截面沟 槽结构单元622。若只为单次喷涂，最后成型的沟槽状结构单元62 只能选择上述三种类型截面的其中一种，且具有相近的高度H，这些 结构单元阵列之间的间隔部分形成槽道，所以对应的强化结构涂层7 称为沟槽状强化结构涂层72。
栅格式网状掩模52的栅格阵列方式决定了沟槽状结构单元62的 底面轮廓、形状和阵列方式，底面轮廓或形状总体上分为直线型、倾 斜型和图案型，阵列方式可分为平行阵列、非平行阵列、等间距阵列、 非等间距阵列、图形阵列、不规则阵列等。限于篇幅，图14中只给 出了部分示例，本处不再赘述，结合喷涂示例2，详细说明本实施例 中的其中一种具体实施形式。
喷涂示例2：固定基体材料2，设备喷口距基材表面的距离为 5mm，参照图3双层基底涂层中的第一层保护基底涂层，用dp＝50μm 的铜颗粒在基体材料表面喷涂出一层致密的200μm保护基底涂层41 (基材表面已具有一定的粗糙度，无需喷砂处理)，加入图15中的平行等间距栅格式网状掩模521，固定D1、D3均为5mm后，继续 用现有的dp＝50μm的铜颗粒喷涂，堆积出多个等距平行的矩形截面 沟槽结构单元621，图15中黑色部分为掩模上的封闭板条，使各沟 槽结构单元之间的间距即槽道宽度B＝1.0mm，而板条之间的栅格宽 度使矩形截面沟槽结构单元621的宽为K-B＝1.2mm，对照标尺，严 格控制喷涂时间，当结构单元的高度H，即槽道深度为1.5mm后完 成喷涂，取下基体材料后即获得表面上的平行等间距阵列的矩形截面 沟槽的沟槽状强化结构涂层721。
当B＝0.5mm，K-B＝1.2mm时，掩模栅格过于密集，以不锈钢材 料制成的2mm厚度掩模为例，可能存在强度不足的问题，在承受高 速铜颗粒冲击的加工过程中容易发生断裂失效。为解决上述问题，可 采用一种如图16所示的等效方法，将强度不足的单个平行等间距栅 格式网状掩模521，等效为两个B较大的网状掩模，两个网状掩模上 的栅格图案合并起来就是原有掩模的栅格图案，用这两个掩模依次进 行两次喷涂，可以解决原先单个掩模强度不足的问题并达到相同的加 工效果。
所有上述的首要实施这一知识产权，并没有设定限制其他形式的 实施这种新产品和/或新方法。本领域技术人员将利用这一重要信 息，上述内容修改，以实现类似的执行情况。但是，所有修改或改造 基于本发明新产品属于保留的权利。
以上所述，仅是本发明的较佳实施例而已，并非是对本发明作其 它形式的限制，任何熟悉本专业的技术人员可能利用上述揭示的技术 内容加以变更或改型为等同变化的等效实施例。但是凡是未脱离本发 明技术方案内容，依据本发明的技术实质对以上实施例所作的任何简 单修改、等同变化与改型，仍属于本发明技术方案的保护范围。
Claims (10)
1.一种强化沸腾换热的多尺度结构涂层，其特征在于：包括基体材料和位于基体材料上的基底涂层，以及基底涂层上的结构单元阵列，后两者在基体材料表面上组合为强化涂层；
结构单元阵列的凸起状结构单元结构形貌可为锥状或柱状，轴向高度H的取值范围为0.5-10mm，当量孔径d范围为1-5mm；间距范围为2-10mm；沟槽状结构单元为沟槽状，沟槽结构的沟槽槽道深度，取值范围为0.5-10mm，沟槽宽度B范围为0.5-5mm，沟槽间距K范围为1-10mm。
2.权利要求1所述强化沸腾换热的多尺度结构涂层，其特征在于：基底涂层采用直接喷涂的方式在基体材料上制备而成，涂层厚度的取值范围为100-1000μm。
3.权利要求2所述强化沸腾换热的多尺度结构涂层，其特征在于：基底涂层先喷涂保护基底涂层，再根据需要选择性喷涂多孔介质涂层。
4.权利要求1至3任一项强化沸腾换热的多尺度结构涂层的制备方法，其特征在于：包括，
第一步，对基体材料的表面进行预处理；
第二步，调节待加工基体材料表面到冷喷涂设备喷口的间距为设定值或设定范围后，将基体材料彻底固定；
第三步，通过冷喷涂设备将喷涂材料颗粒粉末喷涂在基体材料表面，获得基底涂层；
第四步，可选择的，对基底涂层进行腐蚀处理；
第五步，可选择的，更换喷涂材料颗粒粉末；
第六步，在基底涂层与冷喷涂设备之间插入覆盖基底涂层表面的网状掩模，调节喷口到掩模、掩模到加工表面的间距为某一设定值或设定范围；
第七步，再次喷涂材料颗粒粉末，在基底涂层上制备出具有一定数量结构单元的阵列，形成强化结构涂层；
第八步，可选择的，对结构涂层进行腐蚀处理，形成带有内部孔隙的强化结构涂层。
5.权利要求4所述强化沸腾换热的多尺度结构涂层的制备方法，其特征在于：所述基体材料为金属及合金、氧化物陶瓷、非金属材料、PTC中的任意一种。
6.权利要求4所述强化沸腾换热的多尺度结构涂层的制备方法，其特征在于：所述喷涂材料颗粒呈粉末状，材料选择Zn、Cu、Ni、Al、Ag、Ti、Ti-Ni金属或合金材料、非金属材料中的任意一种或几种组合。
7.权利要求6所述强化沸腾换热的多尺度结构涂层的制备方法，其特征在于：喷涂材料颗粒的粉末分为两类，一类为纯功能材料颗粒粉末，另一类为功能材料颗粒与造孔剂材料颗粒的粉末混合配制。
8.权利要求4所述强化沸腾换热的多尺度结构涂层的制备方法，其特征在于：所述网状掩模为孔板式网状掩膜和栅格式网状掩模，分别用于喷涂凸起状结构单元和沟槽状结构单元。
9.权利要求8所述强化沸腾换热的多尺度结构涂层的制备方法，其特征在于：所述孔板式网状掩膜的孔形状为包括三角形、四边形、五边形、六边形在内的多边形和圆形中的任意一种或几种。
10.权利要求9所述强化沸腾换热的多尺度结构涂层的制备方法，其特征在于：当选择孔板式网状掩模的圆孔式掩模时，掩模上等距阵列且间距范围为2-10mm。
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