CN113036062A - 一种有机电致发光材料叠层器件 - Google Patents

一种有机电致发光材料叠层器件 Download PDF

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Abstract

本发明涉及有机电致发光材料叠层器件，包括阳极和阴极，所述从阳极到阴极之间包括如下层结构：空穴注入层、空穴传输层1、蓝色发光层、电荷产生层、空穴传输层2、橙红色发光层、电子传输层，所述电荷产生层包括N‑CGL层和P‑CGL层，所述橙红色发光层中材料为铂基磷光材料，所述N‑CGL层中有机材料内掺杂金属或N‑CGL层中有机材料层的上表面或/和下表面附加有金属薄层。本发明利用铂配合物分子聚集发光效应，利用部分铂基磷光材料在不同掺杂浓度下器件发光光谱的差异，配以传统蓝光发光单元及电荷产生层，利用铂基材料红移的性质，设计单个CGL串联层，降低了器件的驱动电压，同时获得了不同色温的白光显示。

Description

一种有机电致发光材料叠层器件
技术领域
本发明涉及用于平面显示的新型有机电致发光材料器件结构，具体涉及新型铂系磷光掺杂型有机电致发光材料叠层器件的优化方案，通过真空蒸镀法制备材料器件，可应用于新型平面显示技术。
背景技术
近年来，有机发光二极管(OLED)作为一种有巨大应用前景的照明、显示技术，受到了学术界与产业界的广泛关注。OLED器件具有自发光、广视角、反应时间短及可制备柔性器件等优点，成为下一代显示、照明技术的有力竞争者。但目前OLED器件仍然存在效率低、寿命短等问题，有待人们进一步研究。
有机发光二极管为电致发光器件，在电压驱动下，电子和空穴分别经电子传输层和空穴传输层进入发光层复合形成激子。之后，激子将能量传递给有发光特性的有机分子，使其受激发，激发态分子回到基态时发生辐射跃迁而发光。作为最早被用作于磷光OLED的发光材料之一的铂配合物分子，呈现空间平面结构具有较强的分子间相互作用，因而很容易形成聚集态。这些聚集态可以是二聚体或者基激缔合物，其激发能量通常比单体分子低，所以其发光波长一般较单体发光在光谱会有比较大程度的红移(100nm-200nm)，这种聚集发光能够显著减轻具有长激发态寿命磷光器件的效率滚降问题。
从颜色组合方面分类，白光OLED通常有三种实现方式：第一种为互补色白光OLED，通常由蓝光和黄光或者橙光组成；第二种为三基色白光OLED，通常由蓝色、绿色、红色发光单元组成；第三种是四色白光，通常由蓝色、绿色、橙色、红色发光单元组成OLED。
从器件结构来分类，根据发光层的结构，白光OLED器件结构分为多种，如包括单发光层、多掺杂发光层、多重发光层，叠层等结构。
在叠层器件中，由于OLED器件中电子和空穴传输速率不同，载流子在发光区域中数量不平衡，限制了激子复合率的提高，使得器件效率偏低，驱动电压偏高。在发光单元之间加入电荷产生层能有效改善器件中载流子数目不平衡的问题。
发明内容
本发明在于提供一种新型铂系磷光掺杂型有机电致发光材料叠层器件，该磷光掺杂显示器件，获得了接近5000K色温的白光显示，从而实现OLEDs在全彩显示和白光照明领域的广泛应用，同时该器件驱动电压有所降低。
有机电致发光材料叠层器件，包括阳极和阴极，所述从阳极到阴极之间包括如下层结构：空穴注入层HIL、空穴传输层HTL1、蓝色发光层EML1、电荷产生层CGL、空穴传输层HTL2、橙红色发光层EML2、电子传输层ETL，所述电荷产生层CGL包括N-CGL层和P-CGL层，所述橙红色发光层中材料为铂基磷光材料掺杂的主体材料，其特征在于：所述N-CGL层中有机材料内掺杂金属或N-CGL层中有机材料层的上表面或/和下表面附加有金属薄层。
所述掺杂金属为Yb、Li、Ca或Mg中的一种或多种，掺杂比例为5-10％。
所述N-CGL层中材料为电子传输材料ETM：LiQ：Yb掺杂形式，掺杂比例为46:46:8，N-CGL层厚度为15-20nm。
所述金属薄层的材料为Yb、Li、Ca、Mg，N-CGL层厚度为15-20nm。
所述N-CGL层的结构为电子传输材料ETM：Liq/Yb或Yb/ETM:Liq结构形式，有机层膜厚为11-15nm，金属薄层中厚度为1-5nm。
所述电子传输材料ETM与电子传输层ETL的材料相同。
所述橙红色发光层EML2中主体材料为GH-1、GH-2，客体材料为铂基配合物分子Dopant2，客体材料掺杂质量浓度为12％-15％之间，发光层厚度为15-20nm；
所述蓝色发光层EML1中主体为Host1，客体为Dopant1，发光层厚度为20nm，所述客体Dopant1的材料为二芳香基蒽衍生物，二苯乙烯芳香族衍生物，芘衍生物，旋环双芴基衍生物，TBP，DSA-Ph或IDE-102，蓝光磷光客体掺杂质量浓度为3％。
更优选地，蓝光EML1发光层CIEy为0.15-0.18；
进一步地，所述空穴注入层HIL材料为HATCN、PEDOT：PSS或TNANA，厚度为2-3nm。
进一步地，所述空穴传输层HTL1或/和HTL2材料选取NPB或联苯二胺衍生物，优选厚度为20-25nm；
所述电子传输层ETL为喹啉衍生物，二氮蒽衍生物，喔啉衍生物，二氮菲衍生物或全氟化寡衍生物与8-羟基喹啉-锂(LiQ)质量比1:1混合层，优选厚度为30-35nm。
进一步地，所述电荷产生层中P-CGL包括主体材料和掺杂剂，所述掺杂浓度5％-8％。
所述P-CGL的主体材料为TAPC(4,4'-环己基二[N,N-二(4-甲基苯基)苯胺])，掺杂剂为下式材料：NDP-9或3，4"-((((3-)(氰基(4-氰基-2，3，6-四氟苯基)亚甲基)环丙-1-烯-1，2-二基)双(氰亚甲基))双(2，3，5，6-四氟苯甲腈)；
掺杂剂如下式所示结构：
Figure BDA0002334946630000031
使用Ag作为阴极材料，优选厚度为100nm。
更优选的，使用Yb作为阴极材料的修饰层，降低电子注入势垒，优选厚度为1nm。
本实施例不使用电子注入层。
本发明利用铂配合物分子聚集发光效应，利用部分铂基磷光材料在不同掺杂浓度下器件发光光谱的差异，配以传统蓝光发光单元及电荷产生层，利用铂基材料红移的性质，设计单个CGL串联两部分发光单元，降低了器件的驱动电压，同时获得了接近5000K色温的白光显示。铂基磷光材料作为客体材料，发橙红色光即可，现有技术中四齿铂的化合物均可选用。
本发明的对于结构层材料的选取可以采用本领域中的常规选择，本发明的重点在于设计的两个电荷产生层，并在N-CGL层中掺杂有金属或附加有金属薄层，改善了电子注入，使得载流子平衡，影响了发光单元的发光效率，进而影响白光配色，使得器件获得了接近5000K色温的白光显示。
实验结果表明，本发明的磷光掺杂材料器件制备方法应用于有机电致发光材料器件中，具有较好的白光色温点，有潜力应用于平板显示器领域。
附图说明
图1叠层器件结构示意图，
图2本发明实施例设计图，
图3混合型白光OLED W1器件结构，
图4实施例1(对比例)色温图，
图5实施例2色温图，
图6实施例3色温图，
图7实施例4色温图。
具体实施方式
为了体现对比CGL结构对于器件性能的影响并详细叙述本发明，特举以下4个例子，但是不限于此。各结构层中有机材料的选用，本领域技术人员可以按常规选用。
本申请实施例的设计方案如图2所示。
实施例1与实施例2区别在于有无在ETM：Liq结构中加入金属元素形成N-CGL层，实施例1作为对比例，无金属元素，实施例2采用掺杂模式形成ETM：Liq：Yb掺杂结构形成N-CGL层；
实施例2与实施例3区别在于掺杂模式加入金属元素或添加金属薄层加入金属元素，实施例3结构为ETM：Liq/Yb；
实施例3与实施例4区别在于添加金属薄层位置不同，实施例4结构为Yb/ETM：Liq。本实施例所采用金属元素为Yb，但不限于此。
器件中各材料选用如下式所示类似结构：
Figure BDA0002334946630000041
Figure BDA0002334946630000051
9-{4-[双(9H-咔唑)-1,3,5-三嗪]-2-苯基-}-咔唑实施例1
本发明的叠层器件结构见图1所示。
本实施例的一种磷光混合型白光有机发光二极管器件W1，器件结构如下W1：
ITO/HIL(3nm)/HTL(20nm)/EML1(20nm)/ETM:Liq(15nm)/P-CGL(15nm)
/HTL(20nm)/EML2(20nm)/ETL(50nm)/Yb(1nm)/Ag(100nm)。
其中，
透明玻璃基板10；
70nm ITO阳极20；
3nm厚的空穴注入层30，选用材料为HATCN；
20nm厚的空穴传输层HTL1 40,选用材料为TAPC；
20nm厚的客体蓝光磷光材料BD(3％)与主体材料BH作为EML1 50,选用材料为BH为26DZCPPy，BD为FIrPic；
15nm厚N-CGL结构层60，选用材料为TPBi、LiQ(1:1混合)
15nm厚P-CGL结构层70，选用材料为TAPC，掺杂剂为NDP-9(8％)；
20nm厚的空穴传输层HTL 80，选用材料为TAPC；
20nm厚的客体橙光磷光材料GD(15％)与主体材料GH作为EML2 90；选用材料为GH2:TCTA：Pt(44:44:12)，GH2结构如图，GD为四齿铂基磷光材料，通式如下图：
Figure BDA0002334946630000061
(参见专利申请“一种四齿铂(II)配合物及应用”(2018115676231，公开号
109970714A)
50nm厚的电子传输层ETL2 100，选用材料为TPBi；
1nm厚的Yb作为阴极修饰层110；
100nm厚的Ag作为器件阴极120。
有机电致发光器件1的制备使用本发明的器件制备方法制备OLED，见图1。
首先，将透明玻璃基板10、ITO阳极20依次经：洗涤剂溶液和去离子水，乙醇，丙酮，去离子水洗净，再用氧等离子处理30秒。
然后，在ITO上蒸镀3nm厚的空穴注入层HIL 30。
然后，蒸镀有机层,形成20nm厚的空穴传输层HTL1 40。
然后，在空穴传输层上蒸镀20nm厚的客体BD(3％)与主体BH(97％)作为发光层EML1 50，特别注明的，优选的EML1制备发光层单层蓝光发光器件时CIE坐标为(0.1301,0.1785)；
然后，在EML1层上蒸镀15nm厚的N-CGL层60；
然后，在N-CGL上蒸镀15nm厚的P-CGL层70；
然后，在CGL结构层上蒸镀30nm厚的HT2L作为空穴传输层80；
然后，在HTL上蒸镀20nm厚的客体橙光磷光材料GD(15％)与主体材料GH作为发光层EML290。
然后，在EML2上蒸镀50nm厚的电子传输材料ETL 100。
最后，蒸镀1nm Yb为阴极修饰层110和100nm的阴极材料Ag 120。
实施例2
本实施例的一种磷光混合型白光有机发光二极管器件W2，与实施例1相比区别在于有无在有机材料ETM：Liq中掺杂Yb金属形成N-CGL。在本实施例中，器件结构如下：W2：ITO/HIL/HTL1/EML1/ETM:Liq:Yb(15nm)/P-CGL(15nm)/HTL2/EML2/ETL/Yb/Ag。
如器件1制备方式相同，各层膜厚也相同，唯一在蒸镀完EMl1层后，蒸镀的15nm厚ETM:Liq结构层改为蒸镀15nm厚的ETM：Liq：Yb(46:46:8)形成N-CGL层。
其余制备方式不变。制备器件W2。
实施例3
本实施例的一种荧磷光混合型白光有机发光二极管器件W3，与实施例2相比区别在N-CGL层Yb金属的使用方法从掺杂模式改为加入金属薄层的模式，如器件1制备方式相同，各层膜厚相同，唯一在蒸镀完EML1层后，在蒸镀N-CGL层时，先蒸镀ETM：Liq(1:1)有机层14nm，再蒸镀Yb金属薄层1nm，形成ETM:Liq/Yb结构。
器件结构如下：W3：ITO/HIL/HTL1/EML1/ETM:Liq(14nm)/Yb(1nm)/P-CGL(15nm)/HTL2/EML2/ETL/Yb/Ag。
其余制备方式不变。制备器件W3。
实施例4
本实施例的一种磷光混合型白光有机发光二极管器件W4，与实施例3相比区别在于加入Yb金属薄层的位置不同。由ETM:Liq/Yb结构改为Yb/ETM:Liq结构。如器件1制备方式相同，各层膜厚不变，唯一在蒸镀完EML1层后，在蒸镀N-CGL层时，先蒸镀Yb金属薄层1nm，再蒸镀ETM:Liq(1:1)有机层14nm，最后，形成Yb/ETM:Liq结构。
器件结构如下：
W4：ITO/HIL/HTL1/EML1/Yb(1nm)/ETM:Li(14nm)/P-CGL(15nm)/HTL2/EML2/ETL/Yb/Ag。
其余制备方式不变。制备器件W4。
上述实施例1～4所得磷光混合型白光有机二极管器件的光电性能测试数据汇总如表1所示：
表1
Figure BDA0002334946630000081
@20mA/cm2
实施例1-4色温如图4-7所示。
本发明的器件呈现出5000K色温左右的白光，有一定的应用价值。

Claims (15)

1.有机电致发光材料叠层器件，包括阳极和阴极，所述从阳极到阴极之间包括如下层结构：空穴注入层HIL、空穴传输层HTL1、蓝色发光层EML1、电荷产生层CGL、空穴传输层HTL2、橙红色发光层EML2、电子传输层ETL，所述电荷产生层CGL包括N-CGL层和P-CGL层，所述橙红色发光层中材料为铂基磷光材料掺杂的主体材料，其特征在于：所述N-CGL层中有机材料内掺杂金属或N-CGL层中有机材料层的上表面或/和下表面附加有金属薄层。
2.根据权利要求1所述的叠层器件，所述掺杂金属为Yb、Li、Ca或Mg中的一种或多种，掺杂比例为5-10％。
3.根据权利要求2所述的叠层器件，所述N-CGL层中材料为电子传输材料ETM：LiQ：Yb掺杂形式，掺杂比例为46:46:8，N-CGL层厚度为15-20nm。
4.根据权利要求1所述的叠层器件，所述金属薄层的材料为Yb、Li、Ca、Mg，N-CGL层厚度为15-20nm。
5.根据权利要求3所述的叠层器件，所述N-CGL层的结构为电子传输材料ETM：Liq/Yb或Yb/ETM:Liq结构形式，有机层膜厚为11-15nm，金属薄层中厚度为1-5nm。
6.根据权利要求3或5所述的叠层器件，所述ETM材料与ETL材料相同。
7.根据权利要求1所述的叠层器件，所述橙红色发光层EML2中主体材料为GH-1、GH-2，客体材料为铂基配合物分子Dopant2，客体材料掺杂质量浓度为12％-15％之间，发光层厚度为15-20nm。
8.根据权利要求1所述的叠层器件，所述蓝色发光层EML1中主体为Host1，客体为Dopant1，发光层厚度为20nm，所述客体Dopant1的材料为二芳香基蒽衍生物，二苯乙烯芳香族衍生物，芘衍生物，旋环双芴基衍生物，TBP，DSA-Ph或IDE-102，蓝光磷光客体掺杂质量浓度为3％。
9.根据权利要求8所述的叠层器件，所述蓝光发光层EML1的CIEy为0.15-0.18。
10.根据权利要求1所述的叠层器件，所述空穴注入层HIL材料为HATCN、PEDT、PSS或TNANA，厚度为2-3nm。
11.根据权利要求1所述的叠层器件，所述所述空穴传输层HTL1或/和HTL2材料选取TAPC或联苯二胺衍生物，厚度为20-25nm。
12.根据权利要求1所述的叠层器件，所述电子传输层ETL为喹啉衍生物，二氮蒽衍生物，喔啉衍生物，二氮菲衍生物或全氟化寡衍生物与8-羟基喹啉-锂(LiQ)质量比1:1混合层，厚度为30-35nm。
13.根据权利要求1所述的叠层器件，所述电荷产生层中P-CGL包括主体材料和掺杂剂，所述掺杂浓度5％-8％。
14.根据权利要求13所述的叠层器件，所述P-CGL的主体材料为TAPC(4,4'-环己基二[N,N-二(4-甲基苯基)苯胺])，掺杂剂为下式材料：NDP-9或3，4"-((((3-)(氰基(4-氰基-2，3，6-四氟苯基)亚甲基)环丙-1-烯-1，2-二基)双(氰亚甲基))双(2，3，5，6-四氟苯甲腈)；
掺杂剂如下式所示结构：
Figure FDA0002334946620000021
15.根据权利要求1所述的叠层器件，以Yb作为阴极材料的修饰层，修饰层厚度为1nm；Ag作为阴极材料，Ag层厚度为100nm。
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