CN112993583A - 一种实现可调谐超宽带的二氧化钒超材料结构及其应用 - Google Patents

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Abstract

本发明提出了一种基于二氧化钒的超材料结构，属于可调谐辐射致冷领域。该结构由多层基底上的图形化二氧化钒超材料和其上的随机粒子层组成。本发明图形简单性能高效，可以利用二氧化钒温度的温度相应特性以及外场调控等方式，有效地调节辐射致冷性能。并且在二氧化钒为金属相时，该结构有着很强的发射率和高制冷功率，可以有效应用于涂层散热和智能窗等领域，满足节能环保的需求。

Description

一种实现可调谐超宽带的二氧化钒超材料结构及其应用
技术领域
本发明属于超材料及辐射致冷技术领域，具体涉及一种实现可调谐超宽带的二氧化钒超材料及其辐射致冷应用。
背景技术
制冷能耗在社会总能耗的比例逐渐增大，对地球能源的消耗也日益增多。而辐射致冷是利用热辐射原理将物体吸收的热量以电磁波的形式通过大气窗口(8-13 μm)辐射到低温外太空中，同时尽可能多的增加对太阳光谱波段(0.2-4 μm)的反射，以此达到物体本身降温的目的。这种技术以一种绿色致冷的方式缓解了能源的消耗还避免了有害气体的污染，因此，在涂层散热和智能窗等方面体现出了巨大的优势。
过渡金属钒(V)元素存在很多形式的氧化物。其中二氧化钒具有可逆热致相变特性引起了广泛研究。处于绝缘相的二氧化钒晶体结构为单斜结构(M)，随着温度的升高，会在341 K发生相变，转变为金属相呈四方金红石结构(R)。由于相变温度与室温相差不大，因此二氧化钒在功能型光学超材料和辐射致冷领域具有重要的应用前景。2017年，Wu等人首次将二氧化钒涂覆在二氧化硅微型锥阵列表面，通过调节二氧化钒的相态实现了可切换的热辐射效应。在辐射致冷引入相变材料对发射率进行调控的研究中，在实现高制冷功率的同时获得超宽带吸收还很少见。
专利公开号为CN111525277A的发明专利公开了一种二氧化钒超材料加载于介质层的宽带可调吸波器，由金属层、介质层以及由两种不同半径的四个二氧化钒圆环组成的阵列结构，该环状结构二氧化钒结构存在加工困难，不利于生产的问题，专利公开号为CN209056607U的实用新型专利公开了一种基于二氧化钒相变调控的电磁超材料吸波器，由两种介质以及两种二氧化钒谐振单元依次层叠9层组成，多层堆叠谐振环结构，在实验制备方面同样存在加工困难，不利于生产的问题，并且，该上述两种结构没有涉及到辐射致冷方面的研究。
专利公开号为CN 110030744 A的发明专利公开了一种光谱自适应的白天太阳能集热夜间辐射制冷涂层材料，该材料的吸收波带较窄，且吸收效果不强，并且，作为辐射致冷器件，致冷功率是衡量器件致冷性能的关键因素，而结构的平均发射率对其有很大的影响，该结构的材料制冷功率低。
发明内容
本发明的目的在于提供一种实现可调谐超宽带的二氧化钒超材料，同时提供辐射致冷应用是本发明的又一发明目的。
为实现上述目的，本发明采取的技术方案是：
包括基底层和负载在基底层上的图形化二氧化钒层，所述图形化二氧化钒层上还负载有随机离子层，所述随机粒子层由分布在聚乙烯中的TiO2纳米粒子组成，所述图形化二氧化钒层的图形是由结构单元无间隙阵列排布形成的连续体阵列，所述结构单元为正方形，在正方形的四个角对应设有L型二氧化钒，在正方形的中心对应设有圆柱体二氧化钒，L型二氧化钒的两个直角边长度相等，相邻的L型二氧化钒之间有一定距离；所述超材料结构在二氧化钒呈金属相时，电磁波的能量局域在相邻两个L型条带的中间，形成局域共振。
进一步，结构单元沿x，y轴的周期Px=Py=1.9-2.1 μm。
作为优选，结构单元沿x，y轴的周期Px=Py=2.0μm。
进一步，二氧化钒层厚度t2=0.1-0.3μm，L型二氧化钒的长度为l=0.5-0.8 μm，宽度为w=0.1-0.4μm,圆柱体二氧化钒的半径r=0.2-0.5 μm。
作为优选，二氧化钒层厚度t2=0.2 μm，L型二氧化钒的长度为l=0.8 μm，宽度为w=0.3 μm，圆柱体二氧化钒的半径r=0.3 μm。
进一步，所述基底层包括从上到下设置的二氧化硅层、氮化硅层、金属银层，所述二氧化硅层、氮化硅层、金属银层厚度分别为t3=0.1-0.25 μm，t4=0.4-0.6 μm，t5=0.1-0.3μm。
作为优先，所述二氧化硅层、氮化硅层、金属银层厚度分别为t3=0.1 μm，t4=0.5 μm，t5=0.2 μm
进一步，所述随机粒子层分布在聚乙烯中的TiO2纳米粒子的体积分数为1%-10%，所述随机粒子层厚度为t1=0.8-1.0 μm。
作为优选，所述随机粒子层分布在聚乙烯中的TiO2纳米粒子的体积分数为5%，所述随机粒子层厚度为t1=0.9 μm。
一种实现可调谐超宽带的二氧化钒超材料结构的应用，在涂层散热和智能窗上作为辐射致冷器和吸收器的应用。
进一步，作为辐射致冷器和吸收器使用时，制冷功率最高可达710 W/m2，可以实现在8-16 um范围的高发射率，最佳入射角为27°，此时，发射率高于0.9476，最低发射率的入射角为平行入射角，发射率高于0.7102。
与现有辐射致冷器相比，本发明具有的有益效果是：
本发明利用二氧化钒的相变特性实现光开关作用，并且二氧化钒层的图形简单性能高效，可以利用二氧化钒温度的温度相应特性以及外场调控等方式，有效地调节辐射致冷性能。并且在二氧化钒为金属相时，由于图形化二氧化钒的图形特征，电磁波的能量局域在相邻两个L型条带的中间，形成局域共振，从而产生高吸收的效果。在图形化二氧化钒的顶部设有随机离子层，可以将吸收光谱进行优化，使吸收谱更宽，吸收值也更大。如果不加随机粒子层则无法实现高的发射率，进而影响制冷功率。本发明整体结构有着很强的发射率和高制冷功率，可以有效应用于涂层散热和智能窗等领域，满足节能环保的需求。
1)本发明提出的可调谐超宽带的二氧化钒超材料，在通过调节温度时可以实现在8-16 μm范围内的发射率以及制冷功率进行调谐。随着温度的升高，二氧化钒由绝缘相转变为金属相，其吸收率增强且带宽也不断扩宽。在正入射的情况下，二氧化钒处于金属相时的平均发射率达到了95.2%，制冷功率高达710 W/m2。
2)本发明提出的可调谐超宽带的二氧化钒超材料，能从多个角度吸收入射波的能量，在入射角为27°时的平均发射率高达95.47%，即使在平行入射时也可以达到75%的高发射率，具有良好的辐射冷却性能。
3)本发明提出的可调谐超宽带的二氧化钒超材料及其辐射致冷性能在涂层散热和智能窗等方面具有很大的潜在应用。
附图说明
图1是本发明的整体结构示意图；
图2是本发明的结构单元俯视图；
图3是本发明的结构单元侧视图；
图4是本发明的实施例2中二氧化硅层的不同厚度与发射率之间变化趋势图；
图5是本发明的实施例3中二氧化钒圆柱体的不同半径与发射率之间变化趋势图；
图6是本发明的实施例4中L型二氧化钒的不同宽度与发射率之间变化趋势图；
图7是本发明的实施例5中L型二氧化钒的不同长度度与发射率之间变化趋势图；
图8为本发明的实施例1提供的二氧化钒超材料在相变温度前后吸收谱的变化趋势图；
图9为本发明的实施例1提供的二氧化钒超材料在有无顶部随机粒子层进行优化时吸收谱的变化趋势图；
图10为本发明的实施例1提供的二氧化钒超材料在不同温度下的平均发射率；
图11为本发明的实施例1提供的二氧化钒超材料在绝缘相时在共振峰12.5 μm处电场分布；
图12为本发明的实施例1提供的二氧化钒超材料在金属相时在共振峰12.5 μm处电场分布；
图13为本发明的实施例1提供的二氧化钒超材料吸收光谱与入射角之间的变化趋势图(a)；
图14为本发明的实施例1提供的二氧化钒超材料平均发射率与入射角之间的变化趋势图(b)；
图15为本发明的实施例1提供的二氧化钒超材料的制冷功率与温度之间的变化趋势图。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明的技术方案作进一步的说明,但并不局限于此，凡是对本发明技术方案进行修改或者等同替换，而不脱离本发明技术方案精神和范围，均应涵盖在本发明的保护范围中。
（注：由于本发明的部分说明书附图需要用彩色线条才能加以区分，故在申请文件附加其他证明文件添加彩色线条的说明书附图以实现说明书的完整性。）
实施例1
一种实现可调谐超宽带的二氧化钒超材料，如图1-3所示，包括多层基底，图形化二氧化钒层2以及顶部随机粒子层1:
所述基底层包括从上到下设置的二氧化硅层3、氮化硅层4、金属银层5，其厚度分别为t3=0.1 μm，t4=0.5 μm，t5=0.2 μm；
图形化二氧化钒层2的图形是由结构单元无间隙阵列排布形成的连续体阵列，所述结构单元为正方形，在正方形的四个角对应设有L型二氧化钒，在正方形的中心对应设有圆柱体二氧化钒，L型二氧化钒的两个直角边长度相等，相邻的L型二氧化钒之间有一定距离；所述超材料结构在二氧化钒呈金属相时，电磁波的能量局域在相邻两个L型条带的中间，形成局域共振，其结构单元沿x， y轴的周期Px=Py=2 μm，其中每个L型二氧化钒结构单元的长度l=0.8 μm，w=0.3 μm，圆柱半径r=0.3 μm，二氧化钒层厚t2=0.2 μm；
所述随机粒子层1由分布在聚乙烯中的TiO2纳米粒子组成,随机粒子层厚度为t1=0.9 μm,分布在聚乙烯中的TiO2纳米粒子的体积分数为5%。
实施例2
本实施例与实施例1的不同之处在于，保持其他条件不变的情况下，调整二氧化硅层的厚度分别为t3=0.1 μm，t3=0.15μm，t3=0.20μm，t3=0.25μm，并测量材料的发射率，结果如图4所示。由图4可得，二氧化硅层的厚度为t3=0.1 μm时，在8-16 μm范围内的发射率更高。
实施例3
本实施例与实施例1的不同之处在于，保持其他条件不变的情况下，调整二氧化钒圆柱体半径分别为r=0.2μm，r=0.3μm，r=0.4μm，r=0.5μm，并测量材料的发射率，结果如图5所示。由图5可得，二氧化钒圆柱体半径r=0.3μm时，在8-16 μm范围内的发射率更高。
实施例4
本实施例与实施例1的不同之处在于，保持其他条件不变的情况下，调整L型二氧化钒宽度分别为w=0.1μm，w=0.2 μm，w=0.3 μm，w=0.4 μm，并测量材料的发射率，结果如图6所示。由图6可得，L型二氧化钒宽度w=0.3 μm时，在8-16 μm范围内的发射率更高。
实施例5
本实施例与实施例1的不同之处在于，保持其他条件不变的情况下，调整L型二氧化钒长度分别为，l=0.5 μm，l=0.6 μm，l=0.7 μm，l=0.8 μm，并测量材料的发射率，结果如图7所示。由图7可得，L型二氧化钒宽度l=0.8 μm时，在8-16 μm范围内的发射率更高。
试验例
二氧化钒在绝缘相时的介电常数为ɛ i =9，在相变过程中，二氧化钒的介电常数根据有效媒质理论可表示为：
Figure DEST_PATH_IMAGE001
，其中金属相的介电常数为
Figure 289131DEST_PATH_IMAGE002
，等离子体频率为
Figure DEST_PATH_IMAGE003
，载流子密度N=8.7 × 1021 cm−3，有效质量m * =2m e ，弛豫时间
Figure 387668DEST_PATH_IMAGE004
fs，金属相的二氧化钒在整个晶体中的体积分数：
Figure DEST_PATH_IMAGE005
，相变温度
Figure 796784DEST_PATH_IMAGE006
= 341 K，迟滞温度
Figure DEST_PATH_IMAGE007
= 6 ℃。为了体现该结构的制冷效果对其制冷功率进行了计算。定义所述结构单位面积的制冷功率为
Figure 789011DEST_PATH_IMAGE008
，其中
Figure DEST_PATH_IMAGE009
，
Figure 156538DEST_PATH_IMAGE010
分别代表系统的冷却功率密度和大气环境的冷却功率密度。
Figure DEST_PATH_IMAGE011
是对半球的积分，
Figure 5021DEST_PATH_IMAGE012
为黑体辐射公式，
Figure DEST_PATH_IMAGE013
和
Figure 952249DEST_PATH_IMAGE014
分别为器件温度和环境温度，
Figure DEST_PATH_IMAGE015
和
Figure 330140DEST_PATH_IMAGE016
分别为所述结构和大气环境的发射率。
采用有限元法对所述超材料结构的吸收谱和电场分布进行了数值计算与仿真。可通过在x、y两个方向上设置周期性边界来模拟阵列结构。采用入射电磁波沿z轴传播，电场的极化方向沿y轴。同时在z方向使用完美匹配层来消除在边界处的非物理反射。首先，在顶部随机粒子层不存在的情况下，对二氧化钒处在不同相态时的情况来进行分析，得出二氧化钒为金属相时的吸收性能最优。再对比金属相时，顶部随机粒子层对吸收谱的影响，分别完成对温度和随机粒子层的优化，如图9。得到优化的参数和结构后，可以对不同温度下的平均发射率进行计算得出二者之间的变化趋势，以及在二氧化钒分别为绝缘相和金属相时的共振峰12.5 μm处电场分布，如图8。此外，还可以进一步调整入射角以获得最佳入射角度。最后，在仅考虑大气环境的情况下对结构在不同温度时的制冷功率进行计算。
、二氧化钒的温度与吸收谱、平均发射率的变化趋势以及电场分布结果
在8-16 μm范围内，随着温度的升高平均发射率的变化趋势如图10；在共振峰12.5μm处二氧化钒呈现绝缘相(图11)以及呈现金属相时(图12)的电场分布。在绝缘相时，二氧化钒相当于电介质，电场主要分布在圆柱体的上下两侧以及两个L型长方体的两端，如图11。在金属相时，电场被局域在上、下L型长方体之间，类似于法布里-珀罗腔模式，形成局域共振，从而产生高吸收的效果，如图12所示。
、入射角对所述结构的吸收性能影响
图13为不同入射角下二氧化钒超材料的吸收谱；图14为入射角与平均发射率之间的变化趋势图。定义入射角为入射光与z轴方向的夹角。随着入射角从0°增加至90°，平均发射率呈现先增加后减小的变化趋势。在入射角为27°时为最佳入射角，此时的平均发射率最高为95.47%。并且在平行入射的情况下，平均发射率仍高达75%。因此，该发射器能从多个角度吸收入射波的能量，具有良好的辐射致冷性能。
、二氧化钒在不同温度下对制冷功率的影响
图15为二氧化钒在不同温度下对制冷功率影响的变化趋势图。在仅考虑大气环境的影响时，制冷功率可表示为
Figure 806252DEST_PATH_IMAGE008
。其中
Figure 66332DEST_PATH_IMAGE009
和
Figure 348409DEST_PATH_IMAGE010
分别代表系统的冷却功率密度和大气环境的冷却功率密度。
Figure 252911DEST_PATH_IMAGE011
为对半球的积分，
Figure 290137DEST_PATH_IMAGE012
是黑体辐射公式，
Figure 647300DEST_PATH_IMAGE013
和
Figure 735998DEST_PATH_IMAGE014
分别为器件温度和环境温度，
Figure 619640DEST_PATH_IMAGE015
和
Figure 703134DEST_PATH_IMAGE016
分别为所述结构和大气环境的发射率。结果表明，随着温度的增加，制冷功率逐渐增大。在温度为383 K即二氧化钒呈现金属相时，系统的制冷功率可高达710 W/m2。

Claims (9)

1.一种实现可调谐超宽带的二氧化钒超材料结构，其特征在于，包括基底层和负载在基底层上的图形化二氧化钒层，所述图形化二氧化钒层上还负载有随机离子层，所述随机粒子层由分布在聚乙烯中的TiO2纳米粒子组成，所述图形化二氧化钒层的图形是由结构单元无间隙阵列排布形成的连续体阵列，所述结构单元为正方形，在正方形的四个角对应设有L型二氧化钒，在正方形的中心对应设有圆柱体二氧化钒，L型二氧化钒的两个直角边长度相等，相邻的L型二氧化钒之间有一定距离；所述超材料结构在二氧化钒呈金属相时，电磁波的能量局域在相邻两个L型条带的中间，形成局域共振。
2.如权利要求1所述的一种实现可调谐超宽带的二氧化钒超材料结构，其特征在于，结构单元沿x，y轴的周期Px=Py=1.9-2.1μm。
3.如权利要求1所述的一种实现可调谐超宽带的二氧化钒超材料结构，其特征在于，结构单元沿x，y轴的周期Px=Py=2.0μm。
4.如权利要求1所述的一种实现可调谐超宽带的二氧化钒超材料结构，其特征在于，二氧化钒层厚度t2=0.1-0.3μm，L型二氧化钒的长度为l=0.5-0.8 μm，宽度为w=0.1-0.4μm,圆柱体二氧化钒的半径r=0.2-0.5 μm。
5.如权利要求4所述的一种实现可调谐超宽带的二氧化钒超材料结构，其特征在于，二氧化钒层厚度t2=0.2 μm，L型二氧化钒的长度为l=0.8 μm，宽度为w=0.3 μm，圆柱体二氧化钒的半径r=0.3 μm。
6.如权利要求1所述的一种实现可调谐超宽带的二氧化钒超材料结构，其特征在于，所述基底层包括从上到下设置的二氧化硅层、氮化硅层、金属银层，所述二氧化硅层、氮化硅层、金属银层厚度分别为t3=0.1-0.25 μm，t4=0.4-0.6 μm，t5=0.1-0.3 μm。
7.如权利要求1所述的一种实现可调谐超宽带的二氧化钒超材料结构，其特征在于，所述随机粒子层分布在聚乙烯中的TiO2纳米粒子的体积分数为1%-10%，所述随机粒子层厚度为t1=0.8-1.0 μm。
8.如权利要求1-7任一权利要求所述的一种实现可调谐超宽带的二氧化钒超材料结构的应用，其特征在于，在涂层散热和智能窗上作为辐射致冷器和吸收器的应用。
9.如权利要求8所述的一种实现可调谐超宽带的二氧化钒超材料结构的应用，其特征在于，作为辐射致冷器和吸收器使用时，制冷功率最高可达710 W/m2，可以实现在8-16 um范围的高发射率，最佳入射角为27°，此时，发射率高于0.9476，最低发射率的入射角为平行入射角，发射率高于0.7102。
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