CN112973436B - 转轮吸附浓缩-高能电离协同光催化原位降解VOCs的装置及工艺 - Google Patents

转轮吸附浓缩-高能电离协同光催化原位降解VOCs的装置及工艺 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种转轮吸附浓缩‑高能电离协同光催化原位降解VOCs的装置及工艺。装置包括转轮和正对放置于转轮两侧的高能电离协同光催化装置，转轮分为吸附区和对应高能电离协同光催化装置的降解区；转轮上附着具有VOCs吸附性能和高能电离协同光催化响应的双功能催化剂。工艺：含VOCs的有机废气经过转轮吸附区时VOCs被双功能催化剂吸附，得到清洁气体，吸附有VOCs的吸附区在转轮转动下转换为降解区，高能电离协同光催化作用产生含氧活性物种，原位催化氧化降解区中双功能催化剂吸附的VOCs，同时再生双功能催化剂，完成VOCs原位降解的降解区在转轮转动下转换为吸附区，进行下一轮吸附‑原位降解循环。

Description

转轮吸附浓缩-高能电离协同光催化原位降解VOCs的装置及 工艺
技术领域
本发明涉及VOCs降解技术领域，具体涉及一种转轮吸附浓缩-高能 电离协同光催化原位降解VOCs的装置及工艺。
背景技术
挥发性有机物(Volatile Organic Compounds，VOCs)是目前除粉尘细 颗粒物外的第二大空气污染物，它不仅是光化学烟雾、臭氧的重要前驱体， 也是有机气溶胶的重要前体物，还会对臭氧层造成破坏，对人体和环境均 会造成巨大危害。VOCs广泛来源于包装涂装、家具制造、石油化工、机 械加工、电子制造、汽车制造、印刷等行业，其种类繁多，且具有低浓度、 大气量等特点，治理难度较大。因此，开发高效可行的VOCs处理技术迫 在眉睫。
目前常用的VOCs处理技术主要包括吸附、吸收、冷凝、催化燃烧、 光催化氧化和低温等离子体技术等，但每种技术均存在不同程度的缺点。 其中转轮式吸附已实现了工业应用，它是将转轮分为吸附区和高温脱附区， 在吸附区吸附气体中的VOCs使之得到净化，而吸附区富集的VOCs则转 入脱附区，通过热空气反向吹扫解吸，吸附剂得以再生并转入吸附区循环 使用，而解吸脱附出来的VOCs则收集起来进行后续处理。公告号为CN 205252836U的专利说明书公开了一种转轮吸附浓缩RTO废气处理系统， 该装置对有机废气进行多次吸附浓缩-氧化脱附的净化过程，尾气净化程 度高。但该技术由于需要后接一个催化燃烧装置，结构复杂，能耗和成本 较高，且其再生过程常存在VOCs脱除不完全的情况，导致循环使用效率 下降，在实际工业应用中受到一定限制。
而低温等离子体技术在常温下即可活化气体分子，放电过程产生大量 高能电子、活性自由基等，通过一系列自由基反应，短时间即可实现有毒 有害物质向无毒无害物质的转化，具有工艺简单、处理流程短、去除率高、 适用范围广等特点，在有机废气的处理上表现出巨大潜能。公开号为CN 105664679 A的专利说明书公开了一种DBD等离子体废气处理设备，采用 三级放电等离子体反应器，并在靠近外电机的表面涂覆催化剂，可同时消 除混合污染物，但单独使用该技术存在能耗高、产物降解不完全以及臭氧 排放量难以控制等缺点。光催化技术则是通过光催化氧化使气相或液相有 机污染物部分或全部矿化成小分子无机物质的一种技术，具有方法简单， 不产生二次污染，适用范围广的特点。但单独使用也存在一些缺陷，如： 紫外光源不稳定、难以处理高浓度大风量气体、催化剂易中毒失活等。
低温等离子体协同光催化技术是一种在两者基础上发展起来的一种 组合工艺，公开号为CN 106890566 A的专利说明书公开了一种等离子体 协同紫外光催化净化有机废气的反应器，通过等离子体放电过程产生的强 氧化性自由基将有机废气氧化，并协同光催化进一步分解等离子体过程产 生的O3为O、OH等自由基，增强其氧化过程，实现了较好的净化效率。 但对于低浓度大风量有机废气的处理，该技术仍表现出处理不完全不彻底 的问题。
发明内容
针对上述技术问题以及本领域存在的单一、复合处理技术的不足，本 发明提供了一种转轮吸附浓缩-高能电离协同光催化原位降解VOCs的装 置，该装置结构紧凑，能耗和再生成本较低，连续循环使用性能稳定，为 工业有机废气的治理提供了重要参考。
一种转轮吸附浓缩-高能电离协同光催化原位降解VOCs的装置，包 括转轮和正对放置于所述转轮两侧的高能电离协同光催化装置，所述转轮 分为吸附区和对应于所述高能电离协同光催化装置的降解区；
所述转轮上附着同时具有VOCs吸附性能和高能电离协同光催化响应 的双功能催化剂。
本发明提出了转轮吸附浓缩联合高能电离协同光催化原位处理技术， 将吸附、高能电离和光催化三大技术的优势叠加，劣势互补。本发明的目 的是提供一种有效处理工业有机废气的集成技术和应用。本发明保证了有 机废气的高效处理，同时实现催化剂的再生，能够长期稳定运行，有利于 实现工业化应用。
为了更好的解决技术问题、实现技术效果和发明目的，本发明可进行 以下技术方案的优选：
所述高能电离协同光催化装置优选采用一体式复合，高能电离和光源 产生面与所述降解区的距离优选为1～20mm，进一步优选为1～10mm。
作为优选，所述高能电离协同光催化装置采用电晕放电结构或介质阻 挡放电结构产生高能电离自由基，其高压电极为金属板、金属针、星形线、 锯齿线或芒刺线，低压电极为金属板或金属网，高压电源采用脉冲电源或 交流电源，其电压幅值和频率可根据实际工况调节。
进一步优选，所述高能电离协同光催化装置采用介质阻挡放电结构产 生高能电离自由基，放电形式为体积放电或沿边放电，高压电源采用脉冲 电源。
作为优选，所述高能电离协同光催化装置的光源采用紫外光源、可见 光源或全波段光源；
所述高能电离协同光催化装置位于所述转轮的两侧分别独立设置若 干灯管，用于提供光源，具体工作灯管数和光强可根据实际工况调节。
所述吸附区和降解区的面积比优选为1～7:1，进一步优选为1:1。
作为优选，所述双功能催化剂的材料形貌为蜂窝式、瓦楞式、颗粒式 中的至少一种；
所述双功能催化剂的基底材料为活性炭、活性氧化铝、分子筛、硅胶 中的至少一种，其上负载单一金属氧化物、复合金属氧化物中的至少一种 作为活性组分，所述活性组分在所述双功能催化剂中的质量百分含量为 0.5％～20％；
所述双功能催化剂的制备方法包括浸渍法、溶胶凝胶法、共沉淀法中 的至少一种。
进一步优选，所述单一金属氧化物包括MnO2、CeO2、Co2O3中的至 少一种；
所述复合金属氧化物中的复合金属包括Cu-Ce、Mn-Co、Mn-Ce、Mn-Ti、 Cu-Mn、Ag-Mn中的至少一种。
本发明还提供了利用上述装置转轮吸附浓缩-高能电离协同光催化原 位降解VOCs的工艺，包括：含VOCs的有机废气经过转轮的吸附区时 VOCs被双功能催化剂吸附，得到清洁气体，吸附有VOCs的吸附区在转 轮转动下转换为降解区，高能电离协同光催化作用产生含氧活性物种，原 位催化氧化降解区中双功能催化剂吸附的VOCs，同时再生双功能催化剂， 完成VOCs原位降解的降解区在转轮转动下转换为吸附区，进行下一轮吸 附-原位降解循环。
作为优选，所述吸附区、降解区的工作状态均为常温常压。
本发明与现有技术相比，主要优点包括：
1)本发明对已有转轮吸附技术进行改进，将原高温脱附区替换为高 能电离协同光催化降解区，装置结构紧凑，吸附、高能电离和光催化三大 技术一体化集成于一个装置上，可在常温常压下实现有机废气在转轮上的 原位分解和无害化，同时转轮上的催化剂得到再生，其中高能电离和光催 化原位协同作用、相互促进，效果显著。
2)转轮吸附和转轮降解区一体化，避免了后续处理，装置结构简单， 能耗和成本较低，且其循环使用效率可长期保持较高水平，达到工业尾气 的国家排放标准。
3)高能电离协同光催化降解装置一体式复合，根据废气处理需求， 高能电离注入能量和光源单元可增减，避免了过多的能量浪费。
附图说明
图1为本发明的一种转轮吸附浓缩-高能电离协同光催化原位降解 VOCs的装置的结构示意图，图中：1-转轮；2-高能电离协同光催化装置； 3-灯管；4-吸附区；5-降解区；大箭头代表气体流动方向，小箭头代表转 轮旋转方向。
具体实施方式
下面结合附图及具体实施例，进一步阐述本发明。应理解，这些实施 例仅用于说明本发明而不用于限制本发明的范围。下列实施例中未注明具 体条件的操作方法，通常按照常规条件，或按照制造厂商所建议的条件。
本发明的一种转轮吸附浓缩-高能电离协同光催化原位降解VOCs的 装置如图1所示，包括转轮1和正对放置于转轮1两侧的高能电离协同光 催化装置2。转轮1可由电机驱动绕中心轴转动。转轮1分为上部的吸附 区4和下部的对应于高能电离协同光催化装置2的降解区5。转轮1上均 匀附着同时具有VOCs吸附性能和高能电离协同光催化响应的双功能催化 剂。高能电离协同光催化装置2采用一体式复合，高能电离和光源产生面 与降解区5的距离为1～20mm。高能电离协同光催化装置2位于转轮1的 两侧分别独立设置若干灯管3，用于提供光源。
利用上述装置进行转轮吸附浓缩-高能电离协同光催化原位降解 VOCs的工艺，包括：含VOCs的有机废气经过转轮1的吸附区4时VOCs 被双功能催化剂吸附，得到清洁气体，清洁气体可排空或进入下一个处理 单元，吸附有VOCs的吸附区4在转轮1转动下转换为降解区5，高能电 离协同光催化作用产生含氧活性物种，原位催化氧化降解区5中双功能催化剂吸附的VOCs，产生的CO2、H2O可直接排空或由另一路结晶空气带 出，同时再生双功能催化剂，完成VOCs原位降解的降解区5在转轮1转 动下转换为吸附区4，进行下一轮吸附-原位降解循环。吸附区4、降解区 5的工作状态均为常温常压。
所述含VOCs的有机废气可以是含甲苯、二甲苯、乙酸乙酯等有机物 的有机废气，可由泵带入转轮1的吸附区4，其中VOCs的浓度可为10～200 ppm，总流量可为2L/min。
实施例1
采用共沉淀法制备颗粒状Mn-Ce复合金属氧化物/γ-Al2O3双功能催化 剂，活性组分负载量为1wt％。
使用本发明转轮吸附浓缩-高能电离协同光催化原位降解VOCs的装 置处理有机废气，转轮吸附区和转轮降解区的面积比例为4:1，转轮上催 化剂Mn-Ce复合金属氧化物/γ-Al2O3均匀负载，高能电离的发生方式选用 脉冲板式沿边单介质阻挡放电，光源为紫外灯，高能电离协同光催化装置 正对放置于转轮降解区两侧12mm处。初始气体浓度为：[甲苯]＝200ppm， 空气为载气。高能电离协同光催化装置外加电压为8KV，频率为4.5KHZ， 两侧各5根灯管同时工作时，甲苯的去除率为95％，达到工业尾气的国家 排放标准。
实施例2
采用共沉淀法制备颗粒状Mn-Cu复合金属氧化物/HZSM-5双功能催 化剂，活性组分负载量为5wt％。
使用本发明转轮吸附浓缩-高能电离协同光催化原位降解VOCs的装 置处理有机废气，转轮吸附区和转轮降解区的面积比例为1:1，转轮上催 化剂Mn-Cu复合金属氧化物/HZSM-5均匀负载，高能电离的发生方式选 用交流板式沿边单介质阻挡放电，光源为可见光源，高能电离协同光催化 装置正对放置于转轮降解区两侧8mm处。初始气体浓度为：[二甲苯]＝200ppm，空气为载气。高能电离协同光催化装置外加电压为5.5KV， 频率为4.5KHZ，两侧各5根灯管同时工作时，甲苯的去除率为96％，达 到工业尾气的国家排放标准。
实施例3
采用溶胶凝胶法-浸渍法制备颗粒状Mn-Ce复合金属氧化物/β分子筛 双功能催化剂，活性组分负载量为8wt％。
使用本发明转轮吸附浓缩-高能电离协同光催化原位降解VOCs的装 置处理有机废气，转轮吸附区和转轮降解区的面积比例为4:1，转轮上催 化剂Mn-Ce复合金属氧化物/β分子筛均匀负载，高能电离的发生方式选 用脉冲板式沿边单介质阻挡放电，光源为紫外灯，高能电离协同光催化装 置正对放置于转轮降解区两侧10mm处。初始气体浓度为：[二甲苯]＝150ppm，空气为载气。高能电离协同光催化装置外加电压为7KV， 频率为3.5KHZ，两侧各4根灯管同时工作时，二甲苯的去除率为95％， 达到工业尾气的国家排放标准。
实施例4
采用溶胶凝胶法-浸渍法制备颗粒状Ag-Mn复合金属氧化物/活性炭 双功能催化剂，活性组分负载量为10wt％。
使用本发明转轮吸附浓缩-高能电离协同光催化原位降解VOCs的装 置处理有机废气，转轮吸附区和转轮降解区的面积比例为4:1，转轮上催 化剂Ag-Mn复合金属氧化物/活性炭均匀负载，高能电离的发生方式选用 交流板式沿边单介质阻挡放电，光源为全波段光源，高能电离协同光催化 装置正对放置于转轮降解区两侧8mm处。初始气体浓度为：[乙酸乙酯+ 甲苯]＝150ppm，空气为载气。高能电离协同光催化装置外加电压为6.5KV， 频率为4.5KHZ，两侧各5根灯管同时工作时，乙酸乙酯+甲苯的去除率为 92％，达到工业尾气的国家排放标准。
实施例5
采用浸渍煅烧法制备蜂窝状Mn-Co复合金属氧化物/氧化铝双功能催 化剂，活性组分负载量为15wt％。
使用本发明转轮吸附浓缩-高能电离协同光催化原位降解VOCs的装 置处理有机废气，转轮吸附区和转轮降解区的面积比例为1:1，转轮上催 化剂Mn-Co复合金属氧化物/氧化铝均匀负载，高能电离的发生方式选用 脉冲板式沿边单介质阻挡放电，光源为全波段光源，高能电离协同光催化 装置正对放置于转轮降解区两侧6mm处。初始气体浓度为：[甲苯+二甲 苯]＝100ppm，空气为载气。高能电离协同光催化装置外加电压为6KV， 频率为5KHZ，两侧各4根灯管同时工作时，甲苯+二甲苯的去除率为94％， 达到工业尾气的国家排放标准。
实施例6
采用浸渍煅烧法制备瓦楞状Cu-Ce复合金属氧化物/HZSM-5双功能 催化剂，活性组分负载量为20wt％。
使用本发明转轮吸附浓缩-高能电离协同光催化原位降解VOCs的装 置处理有机废气，转轮吸附区和转轮降解区的面积比例为2:1，转轮上催 化剂瓦楞状Cu-Ce复合金属氧化物/HZSM-5均匀负载，高能电离的发生方 式选用脉冲板式沿边单介质阻挡放电，光源为可见光源，高能电离协同光 催化装置正对放置于转轮降解区两侧4mm处。初始气体浓度为：[甲苯+ 乙酸乙酯]＝100ppm，空气为载气。高能电离协同光催化装置外加电压为 6.5KV，频率为5.5KHZ，两侧各6根灯管同时工作时，甲苯+乙酸乙酯的 去除率为95％，达到工业尾气的国家排放标准。
此外应理解，在阅读了本发明的上述描述内容之后，本领域技术人员 可以对本发明作各种改动或修改，这些等价形式同样落于本申请所附权利 要求书所限定的范围。

Claims (7)

1.一种转轮吸附浓缩-高能电离协同光催化原位降解VOCs的装置，其特征在于，包括转轮和正对放置于所述转轮两侧的高能电离协同光催化装置，所述转轮分为吸附区和对应于所述高能电离协同光催化装置的降解区，所述高能电离协同光催化装置采用一体式复合；所述吸附区、降解区的工作状态均为常温常压；
所述转轮上附着同时具有VOCs吸附性能和高能电离协同光催化响应的双功能催化剂；
所述双功能催化剂的基底材料为活性炭、活性氧化铝、分子筛、硅胶中的至少一种，其上负载单一金属氧化物、复合金属氧化物中的至少一种作为活性组分，所述活性组分在所述双功能催化剂中的质量百分含量为0.5％～20％；
所述单一金属氧化物为MnO2、CeO2、Co2O3中的至少一种；
所述复合金属氧化物中的复合金属为Cu-Ce、Mn-Co、Mn-Ce、Mn-Ti、Cu-Mn、Ag-Mn中的至少一种；
所述高能电离协同光催化装置的高能电离和光源产生面与所述降解区的距离为1～20mm。
2.根据权利要求1所述的转轮吸附浓缩-高能电离协同光催化原位降解VOCs的装置，其特征在于，所述高能电离协同光催化装置采用电晕放电结构或介质阻挡放电结构产生高能电离自由基，其高压电极为金属板、金属针、星形线、锯齿线或芒刺线，低压电极为金属板或金属网，高压电源采用脉冲电源或交流电源。
3.根据权利要求2所述的转轮吸附浓缩-高能电离协同光催化原位降解VOCs的装置，其特征在于，所述高能电离协同光催化装置采用介质阻挡放电结构产生高能电离自由基，放电形式为体积放电或沿边放电，高压电源采用脉冲电源。
4.根据权利要求1所述的转轮吸附浓缩-高能电离协同光催化原位降解VOCs的装置，其特征在于，所述高能电离协同光催化装置的光源采用紫外光源、可见光源或全波段光源；
所述高能电离协同光催化装置位于所述转轮的两侧分别独立设置若干灯管，用于提供光源。
5.根据权利要求1所述的转轮吸附浓缩-高能电离协同光催化原位降解VOCs的装置，其特征在于，所述吸附区和降解区的面积比为1～7:1。
6.根据权利要求1所述的转轮吸附浓缩-高能电离协同光催化原位降解VOCs的装置，其特征在于，所述双功能催化剂的材料形貌为蜂窝式、瓦楞式、颗粒式中的至少一种；
所述双功能催化剂的制备方法包括浸渍法、溶胶凝胶法、共沉淀法中的至少一种。
7.一种利用权利要求1～6任一权利要求所述的装置转轮吸附浓缩-高能电离协同光催化原位降解VOCs的工艺，其特征在于，包括：含VOCs的有机废气经过转轮的吸附区时VOCs被双功能催化剂吸附，得到清洁气体，吸附有VOCs的吸附区在转轮转动下转换为降解区，高能电离协同光催化作用产生含氧活性物种，原位催化氧化降解区中双功能催化剂吸附的VOCs，同时再生双功能催化剂，完成VOCs原位降解的降解区在转轮转动下转换为吸附区，进行下一轮吸附-原位降解循环。
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