CN112967829A - 一种在重水堆中生产钼-99同位素的辐照靶件 - Google Patents

一种在重水堆中生产钼-99同位素的辐照靶件 Download PDF

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Abstract

本发明涉及裂变型核反应器技术领域，具体地说是一种在重水堆中生产钼‑99同位素的辐照靶件，包括燃料棒束；燃料棒束包括若干根燃料元件、焊接在若干根燃料元件两端的端板；燃料元件包括包壳、设在包壳内的含铀芯子、焊接在包壳两端的端塞，至少有一根燃料元件中的含铀芯子采用设有浓铀燃料的浓铀芯子，浓铀燃料的235U富集度在6.0wt％～20.0wt％。本发明同现有技术相比，充分利用重水堆不停堆换料的特点，可以利用现有反应堆不间断的生产短半衰期的99Mo，不必专门建设新的辐照设施，使用浓缩铀生产99Mo效率高、品质好，即比活度高，使用本发明涉及的辐照靶件生产99Mo的同时可最大程度上减少对核电厂发电的影响。

Description

一种在重水堆中生产钼-99同位素的辐照靶件
技术领域
本发明涉及裂变型核反应器技术领域，具体地说是一种在重水堆中生产钼-99同位素的辐照靶件。
背景技术
核医学是医学中不可缺少的重要学科，它在人体疾病的诊断和治疗方面都发挥着特殊作用，近年来得到了迅速的发展。99mTc可与多种配体结合形成多种脏器和功能显像剂，用于诊断各种疾病以及判断人体脏器功能状况变化等。根据Nature News&Comment的数据，全球每年使用99mTc相关显像技术进行的临床诊断达3000万～4000万人次，占全部核医学应用的80％。
99mTc的半衰期很短，只有6.02小时，通常需要在使用的地方实时由其半衰期为66小时的母体同位素99Mo衰变得到。使用99Mo产生99mTc的装置即钼-锝发生器。因此，尽管医院或核药房实际使用的同位素为99mTc，但是反应堆生产和供应的是99Mo。根据NECSA(NuclearEnergy Corporation of South Africa)的估计，99Mo核素的市场超过50亿美元/年。
近年全球99Mo核素主要由加拿大MDS Nordion、荷兰Mallinckrodt-Covidien、比利时IRE(Institute National des Raioéléments)、南非NTP(Nuclear TechnologyProducts)、澳大利亚ANSTO(the Australian Nuclear Science and TechnologyOrganisation)等五个全球性供应商供应。这些供应商使用的研究堆或试验堆多建于上世纪五六十年代，老化严重，预计在2016～2030年间陆续关闭。此外，他们大多采用235U富集度90％以上的高浓铀(high enricheduranium,HEU)靶件。由于HEU可用于核武器及核爆装置制备，而被认为是高风险核材料。为减少全球威胁国际上倡导从HEU向低浓铀(1owenriched uranium,LEU)进行转换。
相比HEU靶件，利用LEU生产99Mo会导致产品产额的降低，生产成本增加近20％。这种转变将给全球99Mo市场供给带来一定影响。因此，世界各国一方面全面推进辐照装置建设项目的开展，一方面不断寻求获得99Mo的新途径、新方法。加拿大BWTX公司(BWXTechnologies,Inc.)在CN111066095A(2020.04.24)和CN110462750A(2019.11.15)中介绍了在重水堆中通过俘获法生产99Mo的方法。由于99Mo的半衰期很短，生成后就要尽快分离提取使用，重水堆可以在线换料，即不停堆换料，对于生产这种短衰变期同位素具有天然的优势。
但是由于俘获法生产99Mo中使用的是98Mo，其中子吸收截面很小，一般只有约0.13靶恩，使用俘获法生产99Mo具有单位产量低的缺点，并且由于Mo载体的存在，生产出来的99Mo具有比活度低的固有缺点，会造成淋洗体积大、发生器体积大，难以满足医用的要求，此外，还影响核电厂发电。
参见图1，常规的燃料棒束一般由37根燃料元件1与两块Zr-4材质的端板2焊接组成的圆柱状的组件。参见图2，燃料元件1由含铀芯子1-1、Zr-4材质的包壳1-2和Zr-4材质的端塞组成。其中，包壳1-2的外径13.1mm，内径12.3mm，含铀芯子1-1采用天然丰度的UO2芯块，天然丰度的UO2芯块直径12.2mm。将端塞焊接在包壳的两端以密封燃料元件。端板与燃料元件端塞之间也是通过焊接连接。每根燃料元件中间都焊接有定位垫片，燃料元件装入棒束后相邻燃料元件的定位垫片接触可以保持燃料元件之间的间隙。对于外围燃料元件，在靠近外围的两端和中部额外还设置支承垫片3，用来保持燃料棒束与压力管的间隙。
常规的燃料棒束中UO2芯块为天然丰度陶瓷UO2粉末经压制成型、高温烧结制成圆柱形。天然铀中235U的丰度为0.71wt％。235U在中子照射下易发生裂变反应，其裂变产物的分布形成了原子量在100和135附近的两个驼峰，参见图3，99Mo刚好处于其中一个驼峰位置，其裂变产物份额高达6.13％。但是常规的燃料棒束使用的是天然铀，天然铀中235U的含量太低，直接从常规的燃料棒束裂变产物中提取99Mo效率太低。
发明内容
本发明的目的是克服现有技术的不足，使用浓铀来替代天然丰度UO2芯块，将原本均匀分布在天然丰度UO2芯块中的235U聚集起来，从而可以高效的生产99Mo并且方便后期对生产出来的99Mo进行提取。
为实现上述目的，设计一种在重水堆中生产钼-99同位素的辐照靶件，包括燃料棒束；所述燃料棒束包括若干根燃料元件、焊接在若干根燃料元件两端的端板；所述燃料元件包括包壳、设在包壳内的含铀芯子、焊接在包壳两端的端塞，其特征在于：至少有一根燃料元件中的含铀芯子采用设有浓铀燃料的浓铀芯子，浓铀燃料的235U富集度在6.0wt％～20.0wt％。
进一步的，所述浓铀燃料为在反应堆用作核燃料且通过放化手段提取出99Mo的材料。
进一步的，所述浓铀燃料为UO2、UN、UC、U3Si2、U金属、U-Zr合金或U-Al合金或它们与基本纯的锆、锆合金、基本纯的铝、铝合金、基本纯的钼、钼合金、基本纯的铌、铌合金、不锈钢、镍合金、碳化硅的任意组合。
进一步的，每个所述燃料元件中除浓铀燃料外的其余材料分别采用热中子宏观吸收截面小于10靶恩的材料。
进一步的，所述热中子宏观吸收截面小于10靶恩的材料包括如下核级材料：锆合金、铌合金、钼合金、不锈钢、铝合金、镍基合金、碳化硅、氧化铝、氧化铍或贫铀。
进一步的，所述浓铀芯子采用实心的浓铀棒或浓铀芯块或浓铀粉体；浓铀芯子中浓铀燃料的235U富集度为15～20wt％；
所述包壳的外径为10.0～14.0mm，其内径为0.5～7.0mm；
所述包壳、端塞分别采用包括如下核级材料中的任一种：锆合金、铌合金、钼合金、不锈钢、铝合金、镍基合金、碳化硅。
进一步的，所述浓铀芯子包括沿中心轴线开通孔的中间厚壁管、嵌设在中间厚壁管通孔内的实心浓铀棒或若干浓铀芯块或浓铀粉体；浓铀芯子中浓铀燃料的235U富集度为15～20wt％；所述中间厚壁管采用包括如下核级材料中的任一种：锆合金、铌合金、钼合金、不锈钢、铝合金、镍基合金、碳化硅；
所述包壳及端塞的材料分别采用Zr-4；
所述包壳外径为10.0～14.0mm，壁厚为0.3～1.0mm；中间厚壁管外径为9.0～13.0mm，壁厚为1.0～6.25mm；浓铀棒或芯块或粉体直径在0.5～7.0mm之间。
进一步的，所述浓铀芯子为在圆筒状的支撑管的外壁涂覆浓铀涂层而成；
所述支撑管、包壳分别采用包括如下核级材料中的任一种：锆合金、铌合金、钼合金、不锈钢、铝合金、镍基合金、碳化硅；
所述包壳外径为10.0～14.0mm、内径为9.0～13.0mm，支撑管外径为9.0～13.0mm、内径为7.0～12.0mm，浓铀涂层厚度为50～500μm。
进一步的，所述浓铀芯子为沿包壳的长度方向依次交错嵌设在其内的采用浓铀燃料的浓铀芯块和填充芯块；
浓铀芯块中浓铀燃料的235U富集度为6～20wt％；
所述填充芯块、端塞分别采用包括如下核级材料中的任一种：锆合金、铌合金、钼合金、不锈钢、铝合金、镍基合金、碳化硅、氧化铝、氧化铍；
所述浓铀芯块堆积长度与填充芯块堆积长度的比值为1:50～1:10。
本发明同现有技术相比，充分利用重水堆不停堆换料的特点，可以利用现有反应堆不间断的生产短半衰期的99Mo，不必专门建设新的辐照设施，使用浓缩铀生产99Mo效率高、品质好，即比活度高，使用本发明涉及的辐照靶件生产99Mo的同时可最大程度上减少对核电厂发电的影响。
附图说明
图1为现有采用天然铀的常规燃料棒束的立体示意图。
图2为图1中所示燃料元件的截面图。
图3为铀-235在中子照射下发生裂变后的裂变产物产额-质量曲线图。
图4为本发明实施例1中燃料元件的横截面图。
图5为本发明实施例2中燃料元件的横截面图。
图6为本发明实施例3中燃料元件的横截面图。
图7为本发明实施例4中燃料元件的纵截面图。
具体实施方式
现结合附图对本发明作进一步地说明，以帮助本领域技术人员对本发明的理解，但不作为对本发明的限定。
本发明的设计原理的核心就是：考虑对浓缩铀进行中子照射，发生裂变反应后，从靶件中通过放化手段分离99Mo是效率最高的生产手段。因此，本发明的技术方案是将至少一根燃料元件1中天然235U丰度的UO2芯棒替换成浓缩铀材料。辐照靶件中235U的量与现有常规燃料棒束中的235U的量大体相同，实现了燃料束替代品的核特性和热工性能基本不变，从而保证了核电厂的安全、经济的发电。由于提高了235U的富集度，去除了其中大量的238U，铀材料的量就少了，由此产生的空间通过其他材料支撑或填充以实现235U裂变材料的定位和传热等功能。针对浓铀燃料、填充材料的选择和浓缩铀与填充材料在棒束中的布置都设计了可行的方案，浓缩铀的布置至少包括轴向布置和径向布置两个维度，也使燃料元件1可采用不同结构。
以下各实施例中包壳或厚壁管1-2的外径都与图1和图2中所示原有包壳1-2的外径一致。
实施例1
参见图4，本例中的含铀芯子1-1采用235U富集度为19.5wt％的若干UO2的浓铀芯块沿包壳1-2的轴向依次叠摞成的浓铀芯子，包壳1-2采用壁厚为5.55mm的Zr-4厚壁管。浓铀芯块1-14的直径为2mm，其紧密嵌设在包壳1-2内。
UO2的浓铀芯块1-14在中子辐照下可以生产99Mo，同时提供适宜的发热量。辐照靶件的最外一圈18根燃料元件1采用图4所示的燃料元件1，内部三圈19根燃料元件1采用图2中所示的常规的燃料元件，单个辐照靶件生产的99Mo同位素在1000居里，即6天刻度以上。
当然本例中的浓铀芯块也可以采用浓铀粉体替换，也即将浓铀粉体放入包壳1-2内压实。也可以直接用一整根UO2的浓铀棒来替换若干个浓铀芯块。
实施例2
参见图5，本例中的含铀芯子1-1采用将235U富集度为15.0wt％、直径为2.7mm的若干UO2的浓铀芯块装入中心轴线开通孔的Zr-4材质的中间厚壁管4内，再将中间厚壁管4装入厚度为0.4mm的薄壁Zr-4材质的包壳1-2内构成的浓铀芯子。其中，中间厚壁管4内的外径为12.2mm、内径为4.75mm。
UO2的浓铀芯块在中子辐照下可以生产99Mo，同时提供适宜的发热量。辐照靶件的最外一圈18根元件采用图5中所示的燃料元件1，内部三圈19根燃料元件1采用图2中所示的常规的燃料元件，单个辐照靶件生产的99Mo同位素在1000居里以上。
本例中的浓铀芯块也可以采用浓铀粉体替换，也即将浓铀粉体放入包壳1-2内压实。也可以直接用一整根UO2的浓铀棒来替换若干个浓铀芯块。
实施例3
参见图6，本例中浓铀芯子采用将235U富集度为10.0wt％的UO2涂覆在外径为11.8mm、内径为9.8mm的支撑管1-12外表面形成厚度为160μm的浓铀涂层1-11而成，本例中支撑管1-12采用不锈钢管。
之后再在浓铀芯子外面加一个Zr-4材质、内径为12.3mm的包壳1-2形成“夹心”结构。
UO2的浓铀涂层1-11在中子辐照下可以生产99Mo，同时提供适宜的发热量。辐照靶件的最外一圈18根燃料元件采用图6中所示的燃料元件1，内部三圈19根燃料元件1采用图2中所示的常规的燃料元件，单个辐照靶件生产的99Mo同位素在1000居里以上。
实施例4
参见图7，本例中包壳1-2内的浓铀芯子采用将235U富集度为6.0wt％的UO2的浓铀芯块1-14和氧化铍材质的填充芯块1-13间隔交错放置而成。
UO2的浓铀芯块1-14和氧化铍的填充芯块1-13的直径均为12.2mm，UO2的浓铀芯块1-14和氧化铍的填充芯块1-13的堆积长度的比值为1:10。
UO2的浓铀芯块1-14在中子辐照下可以生产99Mo，同时提供适宜的发热量。辐照靶件的最外一圈18根燃料元件采用图7中所示的燃料元件，内部三圈19根燃料元件1采用图2中所示的常规的燃料元件，单个辐照靶件生产的99Mo同位素在1000居里以上。
以上显示和描述了本发明的基本原理和主要特征和本发明的优点。本行业的技术人员应该了解，本发明不受上述实施例的限制，上述实施例和说明书中描述的只是说明本发明的原理，在不脱离本发明精神和范围的前提下，本发明还会有各种变化和改进，这些变化和改进都落入要求保护的本发明范围内，本发明要求保护范围由所附的权利要求书及其等效物界定。

Claims (9)

1.一种在重水堆中生产钼-99同位素的辐照靶件，包括燃料棒束；所述燃料棒束包括若干根燃料元件(1)、焊接在若干根燃料元件(1)两端的端板(2)；所述燃料元件包括包壳(1-2)、设在包壳(1-2)内的含铀芯子(1-1)、焊接在包壳(1-2)两端的端塞，其特征在于：至少有一根燃料元件(1)中的含铀芯子(1-1)采用设有浓铀燃料的浓铀芯子，浓铀燃料的235U富集度在6.0wt％～20.0wt％。
2.如权利要求1所述的一种在重水堆中生产钼-99同位素的辐照靶件，其特征在于：所述浓铀燃料为在反应堆用作核燃料且通过放化手段提取出99Mo的材料。
3.如权利要求2所述的一种在重水堆中生产钼-99同位素的辐照靶件，其特征在于：所述浓铀燃料为UO2、UN、UC、U3Si2、U金属、U-Zr合金或U-Al合金或它们与基本纯的锆、锆合金、基本纯的铝、铝合金、基本纯的钼、钼合金、基本纯的铌、铌合金、不锈钢、镍合金、碳化硅的任意组合。
4.如权利要求1所述的一种在重水堆中生产钼-99同位素的辐照靶件，其特征在于：每个所述燃料元件中除浓铀燃料外的其余材料分别采用热中子宏观吸收截面小于10靶恩的材料。
5.如权利要求4所述的一种在重水堆中生产钼-99同位素的辐照靶件，其特征在于：所述热中子宏观吸收截面小于10靶恩的材料包括如下核级材料：锆合金、铌合金、钼合金、不锈钢、铝合金、镍基合金、碳化硅、氧化铝、氧化铍或贫铀。
6.如权利要求1～5任一项所述的一种在重水堆中生产钼-99同位素的辐照靶件，其特征在于：
所述浓铀芯子采用实心的浓铀棒或浓铀芯块(1-14)或浓铀粉体；浓铀芯子中浓铀燃料的235U富集度为15～20wt％；
所述包壳(1-2)的外径为10.0～14.0mm，其内径为0.5～7.0mm；
所述包壳(1-2)、端塞分别采用包括如下核级材料中的任一种：锆合金、铌合金、钼合金、不锈钢、铝合金、镍基合金、碳化硅。
7.如权利要求1～5任一项所述的一种在重水堆中生产钼-99同位素的辐照靶件，其特征在于：
所述浓铀芯子包括沿中心轴线开通孔的中间厚壁管(4)、嵌设在中间厚壁管(4)通孔内的实心浓铀棒或若干浓铀芯块或浓铀粉体；浓铀芯子中浓铀燃料的235U富集度为15～20wt％；
所述中间厚壁管(4)采用包括如下核级材料中的任一种：锆合金、铌合金、钼合金、不锈钢、铝合金、镍基合金、碳化硅；
所述包壳(1-2)及端塞的材料分别采用Zr-4；
所述包壳(1-2)外径为10.0～14.0mm，壁厚为0.3～1.0mm；中间厚壁管(4)外径为9.0～13.0mm，壁厚为1.0～6.25mm；浓铀棒或芯块或粉体直径在0.5～7.0mm之间。
8.如权利要求1～5任一项所述的一种在重水堆中生产钼-99同位素的辐照靶件，其特征在于：
所述浓铀芯子为在圆筒状的支撑管(1-12)的外壁涂覆浓铀涂层(1-11)而成；
所述支撑管(1-12)、包壳分别采用包括如下核级材料中的任一种：锆合金、铌合金、钼合金、不锈钢、铝合金、镍基合金、碳化硅；
所述包壳(1-2)外径为10.0～14.0mm、内径为9.0～13.0mm，支撑管(1-12)外径为9.0～13.0mm、内径为7.0～12.0mm，浓铀涂层(1-11)厚度为50～500μm。
9.如权利要求1～5任一项所述的一种在重水堆中生产钼-99同位素的辐照靶件，其特征在于：
所述浓铀芯子为沿包壳(1-2)的长度方向依次交错嵌设在其内的采用浓铀燃料的浓铀芯块(1-14)和填充芯块(1-13)；
浓铀芯块(1-14)中浓铀燃料的235U富集度为6～20wt％；
所述填充芯块(1-13)、端塞分别采用包括如下核级材料中的任一种：锆合金、铌合金、钼合金、不锈钢、铝合金、镍基合金、碳化硅、氧化铝、氧化铍；
所述浓铀芯块(1-14)堆积长度与填充芯块(1-13)堆积长度的比值为1:50～1:10。
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