CN112864324A - 有机栅极电化学晶体管生物传感器的构筑 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了有机栅极电化学晶体管生物传感器的构筑，包括柔性基底；柔性基底上设有两片PEDOT/PSS薄膜，一片作为通道材料另一片作为栅极；通道材料的一端为源级，另一端为漏极。源极和漏级与数字源表连接，源极和栅极与另一数字源表连接，然后将连接好电路的传感器进行葡萄糖浓度的检测。PEDOT/PSS薄膜是通过将PEDOT/PSS水溶液加入分散液中再真空过滤到多孔PVDF膜上干燥、退火得到的。本发明采用PEDOT/PSS薄膜同时作为栅极和源漏层，制备的有机电化学晶体管表现出高跨导与高开关比，有助于放大信号与提高检测的灵敏性。本发明的传感器监测葡萄糖浓度的准确度高、灵敏度好。
Description
技术领域
本发明涉及生物传感、晶体管领域，尤其涉及有机栅极电化学晶体管生物传感器的构筑。
背景技术
目前对生物小分子的连续监测的应用领域很广阔，但文献中报道的可穿戴传感设备的数量有限。电化学传导已被广泛使用，也尝试使用了光学和磁性传感器。现今葡萄糖传感器已经在市场上出售，但是由于需要电极植入或相对笨重的读出电子设备，因此，在小型化、批量生产以及与已建立的微流体平台以及新兴产品的兼容性方面都存在很大的困难。另一方面，在不同的液体基质(如组织液、呼吸、汗液、唾液和眼泪)中运行设备存在测试结果不稳定和不可重现的问题；同时由于这些液体基质如汗液、唾液和眼泪中某些生物标志物的浓度远低于血液中的浓度，因此定量汗液分析需要高度灵敏的生物传感器。
在专利CN110453260A中，为实现可穿戴功能，通过引入柔性基底并在其基底上添入了工作电极和参比电极。为提高其灵敏度，工作电极的结构引入第一层葡萄糖氧化酶层电极以及第二层乳酸氧化酶层电极。在专利CN108852366A中，所制备的传感器由葡糖糖氧化酶电极、乳酸氧化酶电极以及参比电极构成。另外还需配用放大器、换流器等设备。这两种传感器均存在结构复杂，制备过程繁琐以及成本昂贵等问题。另一方面，在CN109916980A中，设计了一种环形结构的检测体液分析物的传感器。然而，它要求电源的电压在1～10V，所需的工作电压过大。在设计实现可穿戴式传感器的过程中，有机电化学晶体管(OECT)作为主要器件因此具有很大的潜力。这是因为晶体管结构是敏感元件和放大器的组合，因此OECT可直接放大电化学信号。此外，OECT不需要三电极设置，这使这些设备及其读出电子设备比通常用作电化学传感器的恒电位仪更简单。由于OECT结构不需要标准电化学传感器所需的金属参比电极和对电极，因此OECT结构可以轻松地嵌入到柔性织物和3D结构化基材中。最后，电化学过程在低于1V的电势下发生，因此可提供非常低的电源和便携式设备。此外，OECT可被成功应用于生化检测，如乳酸、葡萄糖、多巴胺、DNA、离子、细菌和抗原。信号的无创且无标记的高放大倍率使OECT吸引了对生物事件的感测和监视。
因此，需要构筑一种有望实现可穿戴技术的全聚(3，4二氧乙撑噻吩)：聚苯乙烯磺酸(PEDOT/PSS)薄膜有机电化学晶体管生物传感器。
发明内容
本发明针对现有技术的不足，提供有机栅极电化学晶体管生物传感器的构筑。提供一种简单、实用、高效、灵敏、廉价的检测生物小分子的传感器，以实现可穿戴传感器提供一种可行的路径。
本发明是通过如下技术方案实现的：
本发明的第一方面，提供一种PEDOT/PSS薄膜的制备方法，包括以下步骤：
(1)将PEDOT/PSS水溶液加入分散液中超声处理得到分散液；
(2)将步骤(1)得到的分散液真空过滤到多孔PVDF膜上形成薄膜，再将薄膜转移至玻璃基片上，干燥处理得到干燥薄膜；此处的薄膜是指PEDOT/PSS形成的薄膜，不含多孔PVDF膜。干燥薄膜是指干燥后的PEDOT/PSS形成的薄膜，不含玻璃基片。
(3)将步骤(2)得到的干燥薄膜进行退火得到PEDOT/PSS薄膜。
优选的，所述分散液选自MeOH、EtOH、EG或DMSO。
优选的，所述干燥处理的温度为120℃，时间为15min。
优选的，所述退火的温度为185℃，时间为1h。
本发明的第二方面，提供上述制备方法制备得到的PEDOT/PSS薄膜。
本发明的第三方面，提供有机栅极电化学晶体管生物传感器，所述有机栅极电化学晶体管生物传感器含有PEDOT/PSS薄膜。
优选的，所述有机栅极电化学晶体管生物传感器包括柔性基底，所述柔性基底为不导电基材或片材；所述柔性基底上设有两片PEDOT/PSS薄膜，一片作为通道材料，另一片作为栅极；所述通道材料的一端为源级，另一端为漏极。
源级和漏级之间的电压电流变化以及源级和栅极之间的电压电流变化使用电压和电流数字源表(如Keithley 2401)采集。
优选的，所述柔性基底为不导电的透明的塑料基材或片材。
更为优选的，所述柔性基底选自聚酯PET，聚丙烯酰胺或聚二甲基硅氧烷PDMS。
本发明的第四方面，提供上述有机栅极电化学晶体管生物传感器在检测葡萄糖中的应用。
优选的，将源极和漏级分别用导线与一台数字源表连接，将源极与栅极通过导线与另一数字源表连接；将连接好电路的有机栅极电化学晶体管生物传感器浸于0.1M PBS水溶液，向PBS水溶液中添加葡萄糖，即可检测葡萄糖的浓度。根据已知浓度的葡萄糖得出的数字原表电流和电压的变化，得到标准工作曲线。根据标准工作曲线和电流电压的变化，计算未知浓度的葡萄糖的浓度。
优选的，所述源极与导线的连接处涂覆导电胶；所述漏极与导线的连接处涂覆导电胶；所述栅极与导线的连接处涂覆导电胶。
更为优选的，所述导电胶上覆有聚甲基丙烯酸甲酯。
更为优选的，所述导电胶为金胶或银胶。
将有机栅极电化学晶体管生物传感器置于PBS电解质溶液中进行传感检测。
本发明的有益效果为：
1、本发明采用PEDOT/PSS薄膜同时作为栅极材料和源漏层材料，所制备的有机电化学晶体管表现出高的跨导与高的开关比，有助于放大信号与提高检测的灵敏性。
2、采用PEDOT/PSS薄膜有机电化学晶体管制成的葡萄糖传感器，监测葡萄糖浓度的准确度高、灵敏度好，尤其检测下限低(可达8nM)、检测范围广(8nM～16mM)。
3、本发明的PEDOT/PSS薄膜有机电化学晶体管传感器的制备方法，其制备成本廉价、操作简单。
4、所制备的PEDOT/PSS薄膜有机电化学晶体管可用于制备可穿戴传感器等领域中。
附图说明
图1为本发明的PP薄膜有机电化学晶体管生物传感器示意图；
图2为实施例1制备的PP薄膜(使用DMSO溶剂稀释抽滤制备)有机电化学晶体管的输出特性曲线；
图3为实施例1制备的PP薄膜(使用DMSO溶剂稀释抽滤制备)有机电化学晶体管的转移特性曲线；
图4为实施1制备的PP薄膜有机电化学晶体管的生物传感器的电流-时间曲线；
图5为实施例1制备的PP薄膜(使用EtOH溶剂稀释抽滤制备)有机电化学晶体管的输出特性曲线；
图6为实施例1制备的PP薄膜(使用EtOH溶剂稀释抽滤制备)有机电化学晶体管的转移特性曲线；
图7为实施例1制备的PP薄膜(使用EG溶剂稀释抽滤制备)有机电化学晶体管的输出特性曲线；
图8为实施例1制备的PP薄膜(使用EG溶剂稀释抽滤制备)有机电化学晶体管的转移特性曲线。
具体实施方式
应该指出，以下详细说明都是例示性的，旨在对本申请提供进一步的说明。除非另有指明，本文使用的所有技术和科学术语具有与本申请所属技术领域的普通技术人员通常理解的相同含义。
为了使得本领域技术人员能够更加清楚地了解本申请的技术方案，以下将结合具体的实施例详细说明本申请的技术方案。如果实施例中未注明的实验具体条件，通常按照常规条件，或者按照试剂公司所推荐的条件；下述实施例中所用的试剂、耗材等，如无特殊说明，均可通过商业途径获得。
实施例1
PEDOT/PSS薄膜有机电化学晶体管生物传感器的制备方法，包括以下步骤：
1)将原始的PEDOT/PSS水溶液加入分散液DMSO中超声30分钟。然后，通过将溶液真空过滤到多孔PVDF膜上来制备PEDOT/PSS薄膜。再将薄膜转移至玻璃基片基上，所制备的膜在120℃下干燥15分钟。最后一步将所有PEDOT/PSS薄膜在185℃退火1h。
2)PEDOT/PSS薄膜OECT器件结构如图1所示。准备两片步骤(1)得到的PEDOT/PSS薄膜，裁剪成长方形)，一片作为源漏材料(通道材料)，另一片作为栅极材料，将它们转移到透明的PET柔性基底上(无需使用粘结剂，PEDOT/PSS薄膜就能很好的在退火后与柔性基底结合)。使用带绝缘的两条铜导线分别连接通道材料的两端，分别作为器件的源极和漏级，连接处涂覆银胶；再用带绝缘的一条铜导线将栅极材料的一端连接，作为器件的源级，连接处涂覆银胶。再用聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)覆盖银胶，避免与0.1M PBS水溶液接触作。使用一台数字源表(如Keithley 2401仪器)，连接器件的源级和漏级，并用于检测源漏之间的电压和电流。使用另一台数字源表(如Keithley 2401仪器)，连接器件的源级和栅极，并用于检测源栅之间的电压和电流。
实施例2
PEDOT/PSS薄膜有机电化学晶体管生物传感器的制备方法，包括以下步骤：
1)将原始的PEDOT/PSS水溶液加入分散液EtOH中超声30分钟。然后，通过将溶液真空过滤到多孔PVDF膜上来制备PEDOT/PSS薄膜。再将薄膜转移至玻璃基片基上，所制备的膜在120℃下干燥15分钟。最后一步将所有PEDOT/PSS薄膜在185℃退火1h。
2)PEDOT/PSS薄膜OECT器件结构如图1所示。准备两片步骤(1)得到的PEDOT/PSS薄膜，裁剪成长方形)，一片作为源漏材料(通道材料)，另一片作为栅极材料，将它们转移到透明的PET柔性基底上(无需使用粘结剂，PEDOT/PSS薄膜就能很好的在退火后与柔性基底结合)。使用带绝缘的两条铜导线分别连接通道材料的两端，分别作为器件的源极和漏极的导线，连接处涂覆银胶，保持导线与通道PEDOT:PSS薄膜材料的欧姆接触；再用带绝缘外皮的一条铜导线将栅极材料的一端连接，作为器件的源级，连接处涂覆银胶。再用聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)覆盖铜导线与PEDOT:PSS以及涂覆银胶连接处，避免铜导线内芯和银胶与0.1MPBS水溶液接触处，只保留PEDOT:PSS与0.1M PBS水溶液接触。使用数字源表(如Keithley2401仪器)，连接器件的源级和漏级，并用于检测源漏之间的电压和电流。使用另一台数字源表(如Keithley 2401仪器)，连接器件的源级和栅极，并用于检测源栅之间的电压和电流。
实施例3
PP薄膜有机电化学晶体管生物传感器的制备方法，包括以下步骤：
1)将原始的PEDOT/PSS水溶液加入分散液EG中超声30分钟。然后，通过将溶液真空过滤到多孔PVDF膜上来制备PEDOT/PSS薄膜。再将薄膜转移至玻璃基片基上，所制备的膜在120℃下干燥15分钟。最后一步将所有PEDOT/PSS薄膜在185℃退火1h。
2)PEDOT/PSS薄膜OECT器件结构如图1所示。准备两片步骤(1)得到的PEDOT/PSS薄膜，裁剪成长方形)，一片作为源漏材料(通道材料)，另一片作为栅极材料，将它们转移到透明的聚丙烯酰胺柔性基底上(无需使用粘结剂，PEDOT/PSS薄膜就能很好的在退火后与柔性基底结合)。使用带绝缘的两条铜导线分别连接通道材料的两端，分别作为器件的源极和漏级，连接处涂覆银胶；再用带绝缘的一条铜导线将栅极材料的一端连接，作为器件的源级，连接处涂覆银胶。再用聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)覆盖银胶与铜导线连接处，避免与0.1MPBS水溶液接触作。使用一台数字源表(如Keithley 2401仪器)，连接器件的源级和漏级，并用于检测源漏之间的电压和电流。使用另一台数字源表(如Keithley 2401仪器)，连接器件的源级和栅极，并用于检测源栅之间的电压和电流。
应用例1
图2为实施例1制备的PEDOT/PSS薄膜有机电化学晶体管生物传感器的输出特性曲线，该曲线呈现出典型的耗尽模式，即随着外加栅极电压增大，源漏极间电流逐渐减小，呈现有机电化学晶体管的工作机制。图3为实施例1制备的全PEDOT/PSS薄膜有机电化学晶体管生物传感器的转移特性曲线和跨导曲线。最大跨导值可以达到19.316mS。表1为实例1～3通过以DMSO、EG和EtOH作为稀释液进行稀释抽滤制得的PEDOT/PSS薄膜的跨导最大值和开关比。四种溶剂均表现出优异的跨导和开关比。其中DMSO效果较佳。图4为实施例1制备的PEDOT/PSS薄膜有机电化学晶体管生物传感器的传感特征曲线。晶体管在PBS(pH 7.4)中连续添加葡萄糖后电极电流的变化。OECT葡萄糖传感器表现出高的灵敏性，检测下限可达到8nM，检测范围从8nM到16mM。
表1
应用例2
图5为实施例2制备的PEDOT/PSS薄膜有机电化学晶体管生物传感器的输出特性曲线，该曲线呈现出典型的耗尽模式，即随着外加栅极电压增大，源漏极间电流逐渐减小，呈现有机电化学晶体管的工作机制。图6为实施例2制备的PEDOT/PSS薄膜有机电化学晶体管生物传感器的转移特性曲线和跨导曲线。
应用例3
图7为实施例3制备的PEDOT/PSS薄膜有机电化学晶体管生物传感器的输出特性曲线，该曲线呈现出典型的耗尽模式，即随着外加栅极电压增大，源漏极间电流逐渐减小，呈现有机电化学晶体管的工作机制。图8为实施例3制备的PEDOT/PSS薄膜有机电化学晶体管生物传感器的转移特性曲线和跨导曲线。
以上所述仅为本申请的优选实施例而已，并不用于限制本申请，对于本领域的技术人员来说，本申请可以有各种更改和变化。凡在本申请的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本申请的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种PEDOT/PSS薄膜的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
（1）将PEDOT/PSS水溶液加入分散液中超声处理得到分散液；
（2）将步骤（1）得到的分散液真空过滤到多孔PVDF膜上形成薄膜，再将薄膜转移至玻璃基片上，干燥处理得到干燥薄膜；
（3）将步骤（2）得到的干燥薄膜进行退火得到PEDOT/PSS薄膜。
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述分散液选自MeOH、EtOH、EG或DMSO。
3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述干燥处理的温度为120°C，时间为15min。
4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述退火的温度为185°C ，时间为1h。
5.权利要求1~4任一项所述的制备方法制备得到的PEDOT/PSS薄膜。
6.有机栅极电化学晶体管生物传感器，其特征在于，所述有机栅极电化学晶体管生物传感器含有权利要求5所述的PEDOT/PSS薄膜。
7.根据权利要求6所述的有机栅极电化学晶体管生物传感器，其特征在于，包括柔性基底，所述柔性基底为不导电基材或片材；所述柔性基底上设有两片权利要求5所述的PEDOT/PSS薄膜，一片作为通道材料，另一片作为栅极；所述通道材料的一端为源级，另一端为漏极。
8.权利要求7中任一项所述的有机栅极电化学晶体管生物传感器在检测葡萄糖中的应用。
9.根据权利要求8所述的应用，其特征在于，将权利要求7所述的源极和漏级分别用导线与一台数字源表连接，将权利要求7所述的源极与栅极通过导线与另一数字源表连接；将连接好电路的权利要求7所述的有机栅极电化学晶体管生物传感器浸于0.1 M PBS水溶液，向PBS水溶液中添加葡萄糖溶液，即可检测葡萄糖的浓度。
10.根据权利要求8所述的应用，其特征在于，所述源极与导线的连接处涂覆导电胶；所述漏极与导线的连接处涂覆导电胶；所述栅极与导线的连接处涂覆导电胶；所述导电胶上覆有聚甲基丙烯酸甲酯。
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