CN107037108B - 采用MoS2薄膜FET检测葡萄糖溶液浓度的方法 - Google Patents

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Abstract

采用MoS2薄膜FET检测葡萄糖溶液浓度的方法属于生物传感器应用技术领域。现有技术检测线性范围窄、检测响应时间长。本发明将MoS2薄膜FET固定在盛有PBS溶液的样品槽中，先测得零浓度MoS2薄膜FET的漏极电流Ids；以PBS溶液为溶剂，在1～30mM浓度范围内配制若干份浓度不同的葡萄糖溶液，与葡萄糖氧化酶一起先后加入到所述样品槽中，由半导体参数分析仪逐一检测与每份具有某一浓度葡萄糖溶液对应的MoS2薄膜FET的漏极电流Ids，建立检测基础数据库；将体积已知PBS溶液、体积已知但浓度未知的被测葡萄糖溶液与葡萄糖氧化酶一起加入所述样品槽中，根据此时由半导体参数分析仪测得的MoS2薄膜FET的漏极电流Ids，结合所述检测基础数据库，经过换算得出该被测葡萄糖溶液的浓度。

Description

采用MoS2薄膜FET检测葡萄糖溶液浓度的方法
技术领域
本发明涉及一种采用MoS2薄膜FET检测葡萄糖溶液浓度的方法，根据MoS2薄膜FET在不同浓度的葡萄糖溶液中电学信号的变化，也就是根据MoS2薄膜FET的电流值确定葡萄糖溶液的浓度，所检测的葡萄糖溶液浓度范围为1～30mM，属于生物传感器应用技术领域。
背景技术
现有技术以碳纳米管、氧化锌或者石墨烯作为沟道材料制作FET(场效应管)，并将其应用在葡萄糖溶液生物传感检测中。其中，以碳纳米管或者ZnO为沟道材料制作的FET在葡萄糖溶液生物传感检测中具有较宽的线性范围，但是，相应的响应时间较长，达到10s左右，无法满足快速、准确检测葡萄糖溶液浓度的需要；而以石墨烯做为沟道材料制作的FET在葡萄糖溶液生物传感检测中，检测线性范围较窄，只有3.3～10.9mM。
由于MoS2表面悬挂键很少、结构稳定，使其成为理想的FET沟道材料，MoS2薄膜FET具有开关电流比大、载流子迁移率高和耗能低等优点，满足了人们对现代电子产品需要体积更小、成本更低、功耗更少、运算速度更快的集成电路要求。另外，基于FET的生物传感器由于FET的快速电学检测、低电耗、方便携带、低成本、可提供无标记生物检测等特点，使其在生物传感检测领域得到应用，例如，将MoS2薄膜FET生物传感器用在pH值传感领域，灵敏度高达713；再如，将MoS2薄膜FET生物传感器用于特定蛋白的检测，也获得了196的灵敏度。然而，现有技术尚未将MoS2薄膜FET作为生物传感器用于葡萄糖溶液浓度的检测。
发明内容
为了拓宽葡萄糖溶液浓度检测的线性范围，缩短检测响应时间，实现MoS2薄膜FET生物传感器在葡萄糖溶液浓度检测的应用，我们发明了一种采用MoS2薄膜FET检测葡萄糖溶液浓度的方法。
本发明之采用MoS2薄膜FET检测葡萄糖溶液浓度的方法其特征在于，将MoS2薄膜FET 固定在盛有PBS溶液的样品槽中，启动半导体参数分析仪测得零浓度MoS2薄膜FET的漏极电流Ids；以PBS溶液为溶剂，在1～30mM浓度范围内配制若干份浓度不同的葡萄糖溶液，与葡萄糖氧化酶GOx一起先后加入到所述样品槽中，由半导体参数分析仪逐一检测与每份具有某一浓度葡萄糖溶液对应的MoS2薄膜FET的漏极电流Ids；由前述各个漏极电流Ids组合建立检测基础数据库；在实测中，将体积已知PBS溶液、体积已知但浓度未知的被测葡萄糖溶液与葡萄糖氧化酶GOx一起加入所述样品槽中，根据此时由半导体参数分析仪测得的MoS2薄膜FET的漏极电流Ids，结合所述检测基础数据库，经过换算得出该被测葡萄糖溶液的浓度。
本发明其技术效果如下所述。
本发明将MoS2薄膜FET作为一种酶生物传感器，实现了葡萄糖溶液浓度的检测，根据具体实施方式可知，本发明之方法响应时间短，如小于1s，浓度检测的线性范围宽，如 1～30mM，同时，由于MoS2薄膜FET稳定性好、体积小，不仅便于携带，而且能够以微量的方式进行检测，例如，在检测中只需0.1～0.2mL的被测葡萄糖溶液即可完成检测。
在采用MoS2薄膜FET检测葡萄糖溶液浓度过程中，葡萄糖(glucose)和葡萄糖氧化酶 GOx接触会发生酶促反应，葡萄糖被GOx氧化，产生一种中间产物，随后，该中间产物水解导致FET导电沟道表面的H+浓度增加。而该导电沟道的制作材料MoS2纳米薄膜是一种N型半导体材料，H+浓度的增加会导致导电沟道电子导电性增强，电阻R下降，并且，随着葡萄糖浓度Cg的增加，所述H+浓度增大，电阻R下降，如图1所示，FET的漏源电流Ids增加，如图2所示。也就是说在葡萄糖浓度Cg与FET的漏源电流Ids之间存在确定的对应关系，基于这一对应关系，即可根据半导体参数分析仪检测到的MoS2薄膜FET的漏极电流Ids，得出被测葡萄糖溶液浓度。
根据具体实施方式有关MoS2薄膜FET漏源电流Ids随葡萄糖浓度Cg的改变而改变的数据，计算得出MoS2薄膜FET作为检测葡萄糖溶液浓度的生物传感器，其灵敏度S为 36.5μA/mM，足以在1～30mM线性范围内准确检测出被测葡萄糖溶液浓度。
在实际应用中，可由MoS2薄膜FET外加一个运算放大器，一个比较器及一个LED，构成一个生物集成电路，实现对葡萄糖溶液浓度的宏观、快捷检测。
附图说明
图1是MoS2纳米薄膜导电沟道电阻随葡萄糖溶液浓度变化曲线图。图2是MoS2薄膜FET源漏电流Ids随葡萄糖溶液浓度变化曲线图，该图同时作为摘要附图。图3是MoS2薄膜FET输出特性曲线图。图4是MoS2薄膜FET转移特性曲线图。图5是MoS2薄膜FET输出特性曲线随葡萄糖溶液浓度变化曲线图。
具体实施方式
1、制作MoS2薄膜FET。首先，用L-edit软件设计光刻图案，图案尺寸与SiO2/Si衬底尺寸相同，为1×1cm2，其中沟道宽度的设计为2μm、3μm、4μm、5μm四种中的一种，光刻后，利用电子束蒸金技术制备FET漏源电极，该漏源电极结构为Au/Ni，厚度为70nm/10nm；随后，采用机械剥离法得到高镜像MoS2薄膜体材料，并通过金相显微镜观察找到合适的器件工作区域；最后，在器件的背面用速干银浆制备出FET背栅电极。
2、筛选MoS2薄膜FET。用半导体参数分析仪测试MoS2薄膜FET的基本电学性质，得到输出特性曲线(Ids-Uds曲线)和转移特性曲线(Ids-Ubg曲线)，如图3、图4所示。该输出特性曲线说明栅压Ugs具有良好的器件控制作用。从该转移特性曲线得出FET电学参数，包括场效应迁移率μ、开关电流比Ion/Ioff和跨导gM。确定MoS2薄膜FET的场效应迁移率μ≥10cm2/V·s，满足该条件的MoS2薄膜FET具有必要的灵敏度S，能够用作葡萄糖溶液浓度检测中的半导体酶生物传感器。例如，后续使用的MoS2薄膜FET的场效应迁移率μ达到 25.4cm2/V·s，开关电流比Ion/Ioff高达107，跨导gM为1.7。
3、检测器具的准备。采用有机玻璃材质样品槽，样品槽上部设有孔洞，将所制作的MoS2薄膜FET用螺丝钉固定在样品槽中；另备移液枪、离心管。
4、用移液枪向样品槽中加入PBS溶液，启动半导体参数分析仪测得零浓度MoS2薄膜 FET的漏极电流Ids，如0.485mA。
5、建立检测基础数据库。以PBS溶液为溶剂，在1～30mM浓度范围内配制若干份浓度不同的葡萄糖溶液，与葡萄糖氧化酶GOx一起先后加入到所述样品槽中，由半导体参数分析仪逐一检测与每份具有某一浓度葡萄糖溶液对应的MoS2薄膜FET的漏极电流Ids。例如，取KH2PO4、K2HPO4、K3[Fe(CN)6]、K4Fe(CN)6四种溶质，用量依次为1.08872g、1.82576g、0.7902g、1.013736g，以去离子水为溶剂，按0.1M的总浓度配制PBS溶液。用移液枪取所配制的PBS 溶液2ml滴入离心管中，按葡萄糖溶液浓度Cg＝1mM、葡萄糖溶液体积V＝2ml确定葡萄糖的质量并加入所述离心管中，配制一种已知浓度的葡萄糖溶液，再向所述离心管中加入微量葡萄糖氧化酶GOx，如0.5mg，摇匀，得基础数据测试样液。将所述基础数据测试样液自孔洞滴入样品槽中，由半导体参数分析仪检测MoS2薄膜FET的漏极电流Ids＝0.498mA，与所述葡萄糖溶液浓度Cg＝1mM构成一组检测基础数据。再以同样的方式测试得到若干组检测基础数据，见下表，共同构成检测基础数据库。
由于人的空腹血糖浓度范围为3.9～6.1mM，该数据库足以应对血糖浓度检测。
在上表中，漏极电流Ids与葡萄糖溶液浓度Cg呈近似线性变化关系，这一关系还由图2、图5表示。
6、实测被测葡萄糖溶液的浓度。将体积已知PBS溶液、体积已知但浓度未知的被测葡萄糖溶液与葡萄糖氧化酶GOx一起加入所述样品槽中，根据此时由半导体参数分析仪测得的 MoS2薄膜FET的漏极电流Ids，结合所述检测基础数据库，经过换算得出该被测葡萄糖溶液的浓度。例如，用移液枪取所配制的PBS溶液2ml、被测葡萄糖溶液0.1～0.2ml，如0.2ml，滴入离心管中，再向所述离心管中加入微量葡萄糖氧化酶GOx，如0.5mg，摇匀，得被测葡萄糖溶液稀释液，将所述被测葡萄糖溶液稀释液自孔洞滴入样品槽中，由半导体参数分析仪检测MoS2薄膜FET的漏极电流Ids，结合所述检测基础数据库，经过换算得出该被测葡萄糖溶液的浓度。

Claims (4)

1.一种采用MoS2薄膜FET检测葡萄糖溶液浓度的方法，其特征在于，将MoS2薄膜FET固定在盛有PBS溶液的样品槽中，启动半导体参数分析仪测得零浓度MoS2薄膜FET的漏极电流Ids；以PBS溶液为溶剂，在1～30mM浓度范围内配制若干份浓度不同的葡萄糖溶液，与葡萄糖氧化酶GOx一起先后加入到所述样品槽中，由半导体参数分析仪逐一检测与每份具有某一浓度葡萄糖溶液对应的MoS2薄膜FET的漏极电流Ids；由前述各个漏极电流Ids组合建立检测基础数据库；在实测中，将体积已知PBS溶液、体积已知但浓度未知的被测葡萄糖溶液与葡萄糖氧化酶GOx一起加入所述样品槽中，根据此时由半导体参数分析仪测得的MoS2薄膜FET的漏极电流Ids，结合所述检测基础数据库，经过换算得出该被测葡萄糖溶液的浓度。
2.根据权利要求1所述的采用MoS2薄膜FET检测葡萄糖溶液浓度的方法，其特征在于，所述MoS2薄膜FET采用以下方法制作：首先，用L-edit软件设计光刻图案，图案尺寸与SiO2/Si衬底尺寸相同，为1×1cm2，其中沟道宽度的设计为2μm、3μm、4μm、5μm四种中的一种，光刻后，利用电子束蒸金技术制备FET漏源电极，该漏源电极结构为Au/Ni，厚度为70nm/10nm；随后，采用机械剥离法得到高镜像MoS2薄膜体材料，并通过金相显微镜观察找到合适的器件工作区域；最后，在器件的背面用速干银浆制备出FET背栅电极。
3.根据权利要求1所述的采用MoS2薄膜FET检测葡萄糖溶液浓度的方法，其特征在于，所述MoS2薄膜FET的场效应迁移率μ≥10cm2/V·s。
4.根据权利要求1所述的采用MoS2薄膜FET检测葡萄糖溶液浓度的方法，其特征在于，所述PBS溶液的配制过程为：取KH2PO4、K2HPO4、K3[Fe(CN)6]、K4Fe(CN)6四种溶质，用量依次为1.08872g、1.82576g、0.7902g、1.013736g，以去离子水为溶剂，按0.1M的总浓度配制所述PBS溶液。
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