CN112763382A - 一种金属纳米粒子联合毒性的定量预测方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种金属纳米粒子联合毒性的定量预测方法,该定量预测方法基于多元金属纳米粒子的联合毒性终点值与单一金属纳米粒子的理化性质,针对不同的理化指标通过回归分析发展MENPM定量预测模型,通过拟合系数判别模型的拟合度、稳健性和预测能力,从理化指标中筛选出通用描述符,建立MENPM定量预测模型。本发明基于工程纳米粒子的结构、组成及理化性质与毒性机制的密切关联度,探索更为获取、机理清晰的通用纳米描述符,进而建立多元工程纳米粒子间联合毒性(MENPM)的定量预测模型,突破了以往只能采用生物测试的技术瓶颈,填补国内外空白。
Description
技术领域
本发明涉及环境科学领域,具体涉及一种能够定量预测多元工程纳米粒子间联合毒性(MENPM)的方法。
背景技术
随着现有纳米材料市场渗透的日益增加和不间断的新纳米材料的开发,大量的工程纳米粒子将不可避免地释放到大气、水、土壤中,成为潜在的环境污染物。工程纳米材料具有不同于原子或分子,也不同于传统块体材料的物理化学特性,这也引起人们对工程纳米粒子的人类健康和生态健康风险的关注。评估工程纳米粒子的环境风险,不仅是科学界面临的挑战,也已成为各国纳米科技可持续发展的重大国家需求。纳米科技发展突飞猛进,而人们对于工程纳米粒子毒理效应和风险性的认识远远滞后其生产和应用的发展速度。为了应对这个问题,全世界的环境科学家和毒理学家普遍认识到需要发展和验证面向工程纳米粒子的定量预测方法。
化学污染物以各种混合形式存在于环境中是一条普遍的规律。由于工程纳米粒子在工业和消费品中的大量使用,工程纳米粒子将不可避免的排放到环境中,因而在靠近或远离点源处,工程纳米粒子可能会以混合物的形式暴露于自然生态系统中。工程纳米粒子联合暴露产生的生态风险可能比单一工程纳米粒子存在对环境安全造成的危害更大。近年,国内外有关多元工程纳米粒子间联合毒性研究方兴未艾,尤其集中于通过生物测试考察多元工程纳米粒子混合物的联合毒性效应及探究其作用方式。然而,关于发展多元工程纳米粒子间联合毒性的定量预测方法的研究鲜有报道。
发明内容
本发明的目的是为了解决现有技术中存在的缺陷,提供一种通用描述符交易获取的、预测较为准确的、针对多元工程纳米粒子间联合毒性的定量预测模型。
为了达到上述目的,本发明提供了一种金属纳米粒子联合毒性的定量预测方法,该定量预测方法基于多元金属纳米粒子的联合毒性终点值与单一金属纳米粒子的理化性质,针对不同的理化指标通过回归分析发展MENPM定量预测模型,通过拟合系数判别模型的拟合度、稳健性和预测能力,从理化指标中筛选出通用描述符,建立MENPM定量预测模型。
具体的,本发明定量预测方法包括以下步骤:
(1)生物毒性测试:分别测定各金属纳米粒子对受试生物的单一毒性、及多元联合毒性;
(2)理化指标获取:分别测定或获取各金属纳米粒子的理化指标数据;
(3)发展MENPM定量预测模型:基于不同理化指标,结合多元联合毒性终点值,通过回归分析,分别发展MENPM定量预测模型;
(4)建立MENPM定量预测模型:通过相关系数、交叉验证系数、决定系数对不同理化指标发展MENPM定量预测模型判别模型的拟合度、稳健性及预测能力,筛选出作为通用描述符的理化指标,建立MENPM定量预测模型。
更为具体的,针对金属纳米粒子为ZnO、CuO、TiO2、ZrO2时,上述定量预测方法进行以上四种金属纳米粒子的二元联合毒性的定量预测,包括以下步骤:
(1)生物毒性测试:考察ZnO、CuO、TiO2、ZrO2纳米粒子对受试生物的单一及二元联合毒性,确定这四种金属氧化物纳米粒子的单一及二元联合毒性的EC10和EC50值,其中二元混合比例选取体系中单一金属氧化物纳米粒子的EC10:EC10和EC50:EC50两种比率;
(2)理化指标获取:利用马尔文激光粒度仪,分别测定ZnO、CuO、TiO2、ZrO2纳米粒子在测试介质中的表面零点电势和水动力学直径;分别获取ZnO、CuO、TiO2、ZrO2纳米粒子中金属态原子电负性值和金属氧化物粒子生成焓数据;
(3)发展MENPM定量预测模型:基于这四种金属氧化物纳米粒子的二元联合毒性的EC10和EC50值,分别结合单一金属氧化物纳米粒子中金属态原子电负性值、金属氧化物离子生成焓、金属氧化物纳米粒子的表面零点电势及水动力学直径,通过偏最小二乘法发展四个对应的MENPM定量预测模型;
(4)建立MENPM定量预测模型:通过相关系数、交叉验证系数、决定系数分别判别步骤(3)发展的四个模型的拟合度、稳健性及预测能力,进而筛选作为通用描述符的理化指标,建立MENPM定量预测模型。
在部分实施例中,针对更为具体的受试生物选取斜生栅藻;根据以上步骤,筛选出水动力学直径作为通用描述符。
由此针对最终建立的针对ZnO、CuO、TiO2、ZrO2纳米粒子对斜生栅藻的二元联合毒性MENPM定量预测模型为:
log1/ECM1+M2 50=-0.224+0.494·DHM1+0.963·DHM2
式中,ECM1+M2 50为金属氧化物纳米粒子二元混合物的50%效应浓度值;DHM1、DHM2分别为金属氧化物纳米粒子二元混合物中组分1、组分2的水动力学直径。
进一步的,针对其它金属纳米粒子对受试生物的多元联合毒性,当步骤(4)筛选水动力学直径作为通用描述符时,建立的MENPM定量预测模型为:
log1/ECM1+M2+...+Mn 50=a+b1·DHM1+b2·DHM2+…+bn·DHMn
式中,ECM1+M2+...+Mn 50为金属氧化物纳米粒子多元混合物的50%效应浓度值;DHM1、DHM2、…DHMn分别为金属氧化物纳米粒子多元混合物中组分1、组分2…组分n的水动力学直径;a,b1,b2,…,bn分别为回归系数值。
本发明相比现有技术具有以下优点:
1、本发明基于工程纳米粒子的结构、组成及理化性质与毒性机制的密切关联度,探索更为获取、机理清晰的通用纳米描述符,进而建立多元工程纳米粒子间联合毒性(MENPM)的定量预测模型,突破了以往只能采用生物测试的技术瓶颈,填补国内外空白。
2、本发明MENPM定量预测模型的构建方法适用于多种工程纳米粒子针对不同受试生物的联合毒性预测,构建方式简单、透明、机理清晰。
附图说明
图1为本发明金属纳米粒子联合毒性预测方法的流程图;
图2为本发明金属纳米粒子二元混合毒性1/EC50的实验值与预测值的对比。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明进行详细说明。
实施例1
以四种金属氧化物纳米粒子(ZnO、CuO、TiO2、ZrO2)对一种淡水生物斜生栅藻(Scenedesmus obliquus)的二元联合毒性作用为例,基于单一金属纳米粒子中金属态原子电负性值、属离子生成焓、金属纳米粒子的表面零点电势、水动力学直径四种描述符,结合两种混合比例(即单一金属氧化物纳米粒子的50%效应浓度EC50值和10%效应浓度EC10值),发展金属氧化物纳米粒子的MENPM定量预测模型。
如图1所示,具体步骤如下:
(1)通过生物毒性测试,考察ZnO、CuO、TiO2、ZrO2纳米粒子对斜生栅藻的单一及二元联合毒性,确定这四种金属氧化物纳米粒子的单一及二元联合毒性的EC10和EC50值,其中二元混合比例选取体系中单一金属氧化物纳米粒子的EC10:EC10和EC50:EC50两种比率;
(2)利用马尔文激光粒度仪(nano-ZS 90),测定ZnO、CuO、TiO2、ZrO2纳米粒子分别在测试介质中的表面零点电势和水动力学直径;单一金属氧化物纳米粒子中金属态原子电负性值和金属氧化物离子生成焓数据分别引自文献:Environmental HealthPerspectives 2020,128(6):067010-1-067010-13.和Nature Nanotechnology 6(3):175-178。
四种金属氧化物纳米粒子对斜生栅藻的单一与联合毒性及纳米结构与理化性质描述符如下表所示:
表1.四种金属氧化物纳米粒子对斜生栅藻的单一与联合毒性及纳米结构与理化性质描述符
a数据引自文献:Environmental Health Perspectives 2020,128(6):067010-1-067010-13.
b数据引自文献:Nature Nanotechnology 2011,6(3):175-178.
(3)基于这四种金属氧化物纳米粒子的二元联合毒性的EC10和EC50值,结合单一金属氧化物纳米粒子中金属态原子电负性值(χ)、金属氧化物离子生成焓(ΔH)、金属氧化物纳米粒子的表面零点电势(ZP)及水动力学直径(DH),通过偏最小二乘法发展了MENPM定量预测模型:
n=12,R=0.589,Q2 CUM=0.223,R2=0.347
式中,ECM1+M2 50为金属氧化物纳米粒子二元混合物的50%效应浓度值;χM1和χM2分别为金属氧化物纳米粒子二元混合物中组分1和组分2中金属态原子电负性值。
n=12,R=0.831,Q2 CUM=0.541,R2=0.690
式中,ECM1+M2 50为金属氧化物纳米粒子二元混合物的50%效应浓度值;ΔHM1和ΔHM2分别为金属氧化物纳米粒子二元混合物中组分1和组分2的金属氧化物离子生成焓。
n=12,R=0.874,Q2 CUM=0.569,R2=0.764
式中,ECM1+M2 50为金属氧化物纳米粒子二元混合物的50%效应浓度值;ZPM1和ZPM2分别为金属氧化物纳米粒子二元混合物中组分1和组分2的表面零点电势值。
n=12,R=0.940,Q2 CUM=0.683,R2=0.883
式中,ECM1+M2 50为金属氧化物纳米粒子二元混合物的50%效应浓度值;DHM1和DHM2分别为金属氧化物纳米粒子二元混合物中组分1和组分2的水动力学直径。
(4)通过拟合系数(R、QCUM 2、R2)判别以上四个模型的拟合度、稳健性及预测能力,进而筛选水动力学直径作为通用描述符,建立MENPM定量预测模型,见公式5。
式中,ECM1+M2+...+Mn 50为金属氧化物纳米粒子多元混合物的50%效应浓度值;DHM1、DHM2、…DHMn分别为金属氧化物纳米粒子二元混合物中组分1、组分2…组分n的水动力学直径;a,b1,b2,…bn分别为回归系数值。
效果实施例
以ZnO、CuO、TiO2、ZrO2四种纳米粒子的二元混合毒性进行测定,1/EC50的实验值与通过上述MENPM模型(基于水动力学直径描述符)计算的1/EC50预测值对比关系如图2所示。分析结果表明实验值与预测值具有较好的一致性(R=0.940)。此外,由公式4所建立的模型经过统计分析得到的回归参数可知:Q2 CUM=0.683,该值大于0.5,说明模型具有很好的稳健性和内部预测能力,这时模型具有很好的拟合优度。
Claims (6)
1.一种金属纳米粒子联合毒性的定量预测方法,其特征在于,所述定量预测方法基于多元金属纳米粒子的联合毒性终点值与单一金属纳米粒子的理化性质,针对不同的理化指标通过回归分析发展MENPM定量预测模型,通过拟合系数判别模型的拟合度、稳健性和预测能力,从理化指标中筛选出通用描述符,建立MENPM定量预测模型。
2.根据权利要求1所述的定量预测方法,其特征在于,所述定量预测方法包括以下步骤:
(1)生物毒性测试:分别测定各金属纳米粒子对受试生物的单一毒性、及多元联合毒性;
(2)理化指标获取:分别测定或获取各金属纳米粒子的理化指标数据;
(3)发展MENPM定量预测模型:基于不同理化指标,结合多元联合毒性终点值,通过回归分析,分别发展MENPM定量预测模型;
(4)建立MENPM定量预测模型:通过相关系数、交叉验证系数、决定系数对不同理化指标发展MENPM定量预测模型判别模型的拟合度、稳健性及预测能力,筛选出作为通用描述符的理化指标,建立MENPM定量预测模型。
3.根据权利要求2所述的定量预测方法,其特征在于,所述金属纳米粒子为ZnO、CuO、TiO2、ZrO2;所述定量预测方法针对所述金属纳米粒子的二元联合毒性,包括以下步骤:
(1)生物毒性测试:考察ZnO、CuO、TiO2、ZrO2纳米粒子对受试生物的单一及二元联合毒性,确定这四种金属氧化物纳米粒子的单一及二元联合毒性的EC10和EC50值,其中二元混合比例选取体系中单一金属氧化物纳米粒子的EC10:EC10和EC50:EC50两种比率;
(2)理化指标获取:利用马尔文激光粒度仪,分别测定ZnO、CuO、TiO2、ZrO2纳米粒子在测试介质中的表面零点电势和水动力学直径;分别获取ZnO、CuO、TiO2、ZrO2纳米粒子中金属态原子电负性值和金属氧化物粒子生成焓数据;
(3)发展MENPM定量预测模型:基于这四种金属氧化物纳米粒子的二元联合毒性的EC10和EC50值,分别结合单一金属氧化物纳米粒子中金属态原子电负性值、金属氧化物离子生成焓、金属氧化物纳米粒子的表面零点电势及水动力学直径,通过偏最小二乘法发展四个对应的MENPM定量预测模型;
(4)建立MENPM定量预测模型:通过相关系数、交叉验证系数、决定系数分别判别步骤(3)发展的四个模型的拟合度、稳健性及预测能力,进而筛选作为通用描述符的理化指标,建立MENPM定量预测模型。
4.根据权利要求3所述的定量预测方法,其特征在于,所述受试生物选取斜生栅藻;所述步骤(4)筛选出水动力学直径作为通用描述符。
5.根据权利要求4所述的定量预测方法,其特征在于,所述步骤(4)建立的MENPM定量预测模型为:
log1/ECM1+M2 50=-0.224+0.494·DHM1+0.963·DHM2
式中,ECM1+M2 50为金属氧化物纳米粒子二元混合物的50%效应浓度值;DHM1、DHM2分别为金属氧化物纳米粒子二元混合物中组分1、组分2的水动力学直径。
6.根据权利要求2所述的定量预测方法,其特征在于,所述步骤(4)筛选水动力学直径作为通用描述符,建立的MENPM定量预测模型为:
log1/ECM1+M2+...+Mn 50=a+b1·DHM1+b2·DHM2+…+bn·DHMn
式中,ECM1+M2+...+Mn 50为金属氧化物纳米粒子多元混合物的50%效应浓度值;DHM1、DHM2、…DHMn分别为金属氧化物纳米粒子多元混合物中组分1、组分2…组分n的水动力学直径;a,b1,b2,…,bn分别为回归系数值。
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Legal Events
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PB01 | Publication | ||
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SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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GR01 | Patent grant | ||
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