CN112760140B - 一种基于冷焰的燃料低温部分氧化重整系统及其工作方法 - Google Patents

Abstract

本发明公开了一种基于冷焰的燃料低温部分氧化重整系统及其工作方法，该系统包括进气系统、反应系统和数据采集及温度控制系统；进气系统用于将进行冷焰重整反应的燃料混合后输入到反应系统；反应系统用于进行燃料的冷焰重整反应；数据采集及温度控制系统用于控制并显示反应器内的温度，且对经反应系统反应后的重整产物成分进行检测；进气系统中还包括臭氧发生器，臭氧发生器用于输出臭氧到反应系统中，以利用臭氧在燃料中产生的等离子体来提高燃料反应初期活性以进行助燃。本方案能提高燃料反应初期活性，从而使得低温条件下的燃烧更加容易。

Description

一种基于冷焰的燃料低温部分氧化重整系统及其工作方法

技术领域

本发明涉及能源清洁燃烧领域，具体涉及一种基于冷焰的燃料低温部分氧化重整系统及其工作方法。

背景技术

全球变暖和化石能源的枯竭已经成为全球性的话题，能源短缺和环境污染对燃烧技术和燃烧器提出了更高的要求，世界和国的科学家们相继提出了多种新型燃烧技术，包括均质压燃（HCCI）、部分预混燃烧（PPC）和活性控制均值压燃（RCCI）等，这些新型燃烧模式实质上是通过控制燃烧边界条件或燃料特性而改变燃料的燃烧反应路径，以实现高效节能的目的。

作为清洁能源的制备和发动机的燃烧技术，燃料重整得到了广泛的研究，燃料重整是降低不可逆损失和实现燃烧反应路径控制的重要途径，通过优化发动机燃烧过程中的化学反应路径，使总㶲损失降低并同时提高热效率。

当前阶段针对燃料重整的研究往往是侧重于将燃料转化为富氢混合气体，主要包括燃料蒸汽重整、部分氧化重整、自热重整以及等离子体重整等方式，并且有研究表明，通过废气重整得到的氢气可以提高发动机的指示效率，并降低污染颗粒物的排放；在燃料中添加废气重整产物有助于降低燃料的消耗，并且可以降低废气中NO_x的浓度。

上述所提到的燃料重整模式在改善排放，燃烧特性，热效率和燃料经济性方面显示出明显的优势。然而这些燃料重整模式由于产物只含有一氧化碳和氢气，产物组分较为单一，活性范围变化有限，而且其应用基本上需要活性和稳定的催化剂以促进燃料在较宽温度范围内得以良好地转化。此外，合适的催化剂的选择是较为复杂的，并且对于发动机燃烧，催化剂极易因为燃烧过程产生的硫化物而中毒，影响其发挥作用；并且，如上述提及的重整方式，除了对催化剂具有较高的要求以外还存在着自身的一些问题，例如蒸汽重整由于自身是吸热反应因此需要外部供能，部分氧化反应由于自身的强放热性质，会形成局部热点并对催化剂造成损坏，自热重整的操作较为繁琐并且研究不够深入使得重整难以进行。实际上，为了使发动机在较宽的速度和负载范围内运行，必须合理地进行燃烧调控，因此需要灵活地控制重整产品反应性。

冷焰是大多数碳氢燃料燃烧过程中的独特现象，燃烧时会呈现出一种淡蓝色火焰并伴随着较为微弱的热释放，火焰温度范围大约是500～800K。通常认为，冷焰以低温氧化过程为主，冷焰区与部分氧化重整区在低温范围内是高度重叠的，并与多级点火现象密切相关，它对控制反应产物的形成以及着火延迟时间具有显着影响。因此，冷焰对于控制污染物排放和新型燃烧器的设计是极为重要的。

碳氢燃料在低温（900K以下）无催化的条件下可获得较多组分的低温反应产物，重整混合气体的活性变化范围较大，对燃料的着火延迟和火焰传播速度有着较大的影响，并且有利于满足发动机不同工况条件下的需求，对于开发新型燃烧技术和发动机极为重要。但是由于低温条件下原始自由基池数量较低并且反应活性弱使得冷焰的发生较为困难，同时冷焰不易维持，容易熄灭，这一直是困扰冷焰研究和应用的问题，并且低温反应路径复杂且不够明确，低温重整产物对发动机燃烧影响的研究也较为缺乏。

发明内容

针对现有技术存在的上述不足，本发明要解决的技术问题是：如何提供一种能提高燃料反应初期活性，从而使得低温条件下的燃烧更加容易的基于冷焰的燃料低温部分氧化重整系统。

为了解决上述技术问题，本发明采用如下技术方案：

一种基于冷焰的燃料低温部分氧化重整系统，包括进气系统、反应系统和数据采集及温度控制系统；

所述进气系统用于将进行冷焰重整反应的燃料混合后输入到所述反应系统；

所述反应系统用于进行燃料的冷焰重整反应；

所述数据采集及温度控制系统用于控制并显示所述反应系统的反应温度，且对经所述反应系统反应后的重整产物成分进行检测；

所述进气系统中还包括臭氧发生器，所述臭氧发生器用于输出臭氧到进行冷焰重整反应的燃料中，以利用臭氧在燃料中产生的等离子体来提高燃料反应初期的活性以进行助燃。

这样，本发明的燃料在进行低温部分的氧化重整反应时，进气系统将要进行冷焰重整反应的燃料进行充分混合后送入到反应系统中进行冷焰重整反应，在冷焰重整反应过程中，数据采集及温度控制系统对反应系统中的反应温度进行控制并显示，同时将在反应系统中进行冷焰重整反应后的重整产物送入到数据采集及温度控制系统中进行成分检测，通过对重整产物的成分分析，可以有助于进行低温部分氧化重整反应的路径分析和机理分析。

同时，还通过在进气系统中设置臭氧发生器，利用臭氧发生器产生臭氧并输出到进行冷焰重整反应的燃料中，以此通过臭氧来向燃料中添加等离子体，以等离子体助燃的手段，提高燃料反应初期的活性，增强燃料反应初期的自由基池数目，以此达到提高燃料的低温反应性的目的，从而使得低温条件下的燃烧更加容易。

优选的，所述反应系统包括反应器，所述反应器的反应室内填装有多个多孔介质块，利用所述多孔介质块使得冷焰重整反应所需热量与热释放量平衡，以持续稳定的产出低温部分氧化产物。

这样，通过在反应器的反应室内填装多孔介质块，多孔介质块具有良好的稳燃特性，这样利用多孔介质块可以使得燃料部分氧化反应自身放热产生的热量和与外界的换热之间实现热释放和热损失的收支平衡，从而使得燃料冷焰重整反应的火焰面长时间的稳定在多孔介质块的某个端面上，从而使得燃料能够在反应器内进行长时间稳定的燃烧，并持续地产出低温部分氧化产物，因此本方案的冷焰重整反应容易维持且不易熄灭。

优选的，所述进气系统包括用于通入空气的第一进气管道，在所述第一进气管道上还设有第一阀门，所述臭氧发生器通过第二进气管道与所述第一阀门所在区域的第一进气管道并联连接，以使得所述第一阀门开启时，所述臭氧发生器不输出臭氧到所述第一进气管道，且所述第一阀门关闭时，所述臭氧发生器输出臭氧到所述第一进气管道；

所述进气系统还包括用于通入燃料气体的第三进气管道、用于通入氮气的第四进气管道和气体混合器，所述第一进气管道、所述第二进气管道和所述第三进气管道分别将空气、燃料气体和氮气通入到所述气体混合器中，以使得空气、燃料气体和氮气在所述气体混合器中充分混合。

这样，空气从第一进气管道通入，燃料气体从第三进行管道通入，氮气从第四进气管道通入，通入的各气体在进入到反应器之前，先在气体混合器处进行充分混合，这样可以使得混合气体在进入到反应器后能更加充分均匀的进行冷焰重整反应。

同时，将臭氧发生器通过第二进气管道并联在第一阀门所在区域的第一进气管道的两端，在打开第一阀门时，臭氧发生器自身的阀门关闭而不输出臭氧到第一进气管道，此时空气直接进第一阀门处的第一进气管道通过；当需要在混合气体中通入臭氧时，关闭第一阀门，使得臭氧发生器自身的阀门打开产生臭氧，同时空气也将近第二进气管道进入到臭氧发生器后并与臭氧混合，混合后的空气和臭氧再经第一进气管道输入到气体混合器中，因此，本方案能根据需要决定是否向混合气体中输入臭氧。

优选的，所述进气系统还包括用于对混合气体进行预加热的加热器和用于防止反应器中火焰回火的防回火器，所述加热器的输入端与所述气体混合器的输出端连接，所述加热器的输出端与所述防回火器的输入端连接，所述防回火器的输出端与所述反应器的输入端连接。

这样，防回火器可以有效防止反应器中的火焰回火到进气系统中，同时通过设置加热器，在混合气体充分混合并进入到反应器内进行反应前，通过加热器对混合气体进行预加热，该加热温度是小于混合气体发生反应的温度的，这样可以使得经过预加热后进入到反应器内进行反应的混合气体反应更加容易，且反应过程更加稳定。

优选的，所述反应系统还包括加热带和保温层，所述加热带沿所述反应器的轴向方向均匀的螺旋缠绕在所述反应器的外壁上，所述保温层包裹在所述加热带和所述反应器的外侧。

这样，加热带用于加热反应器，提供反应器一开始反应所需要的温度，加热带沿反应器的轴向方向均匀的螺旋缠绕在反应器的外壁上，可以使得反应器的温度分布更加的均匀，同时在加热带和反应器的外侧包裹保温层，用于防止反应器内的热量散失，具体使用时，保温层可以使用铁丝或铁条固定在加热带和反应器的外侧。

优选的，所述数据采集及温度控制系统包括用于控制并显示所述反应器反应温度的温度控制器、用于对经所述反应系统反应后的重整产物成分进行检测和检测并收集温度信号的质谱仪和多个热电偶，在所述反应器上沿其轴向方向开设有多个温度检测孔，所述热电偶与所述温度检测孔一一对应且伸入到所述温度检测孔内，以对所述反应器内的温度进行检测，且所述热电偶远离其伸入所述温度检测孔的一端与所述温度控制器电连接，以将检测到的所述反应器内的温度数据传递给所述温度控制器，所述反应器的输出端通过进样管路与所述质谱仪进行连接，且在所述进样管路上还设有调节阀，以使得在所述调节阀开启时，所述反应器内输出的反应后的重整产物进入到所述质谱仪内进行成分检测，且在所述调节阀关闭时，所述反应器内输出的反应后的重整产物进入燃烧器内进行燃烧来处理尾气。

这样，通过在反应器的轴向方向开设多个温度检测孔，并在每个温度检测孔内插入热电偶，利用热电偶对反应器轴向的不同位置进行温度检测，并将检测后的数据传递给温度控制器，一方面温度控制器可以呈现反应器内的温度分布，另一方面温度控制器根据得到的反应器内的温度数据来决定是否对反应器进行加热，以使得反应器在反应过程中始终在设定的温度范围内工作，进而保证冷焰重整反应的正常进行；同时通过设置质谱仪来对重整产物的成分进行分析，并在质谱仪和反应器之间的进样管路上设置调节阀，当反应器内成功发生了低温部分氧化重整反应并需要进行成分分析时，打开调节阀使得重整产物进入到质谱仪内进行成分分析，当反应器内未成功发生低温部分氧化重整反应或不需要进行成分分析时，关闭调节阀使得重整产物进入到燃烧器内进行燃烧即可。

一种基于冷焰的燃料低温部分氧化重整系统的工作方法，采用上述基于冷焰的燃料低温部分氧化重整系统，利用所述进气系统中的臭氧发生器在进行冷焰重整反应的燃料中添加臭氧来增加等离子体，以等离子体助燃的手段，提高燃料反应初期的活性，增强燃料反应初期的自由基池数目，以提高燃料的低温反应性。

优选的，所述反应系统包括反应器，所述反应器的反应室内填装有多个多孔介质块，利用所述多孔介质块来提高反应系统的蓄热能力，使得由燃料部分氧化反应自身的放热以及与外界的换热之间实现热释放和热损失的收支平衡，以使得燃料冷焰重整反应的火焰面长时间地稳定在多孔介质块的某个断面，从而实现长时间地燃烧，并持续地产出低温部分氧化产物。

优选的，所述反应系统包括反应器和缠绕在所述反应器外壁上的加热带，所述数据采集及温度控制系统包括热电偶和温度控制器，所述热电偶伸入到所述反应器内并用于测量所述反应器内的温度，且所述热电偶与所述温度控制器电连接，以将测量得到的所述反应器的温度数据输出给所述温度控制器；

所述温度控制器在所述反应器的温度下降到第一设定温度时开始对所述反应器进行加热，并在所述反应器内的温度上升到第二设定温度值时停止对所述反应器进行加热，所述温度控制器在停止对所述反应器进行加热后，所述加热带的加热惯性将使得所述反应器的温度继续上升一定数值，然后所述反应器的温度通过与外界环境的换热而下降，当所述反应器的温度下降到第一设定温度时，所述温度控制器又开始对所述反应器进行加热，使得所述反应器的温度在所述第一设定温度和所述第二设定温度之间浮动，以将所述反应器内的多孔介质块完全加热。

优选的，所述数据采集及温度控制系统还包括用于对经所述反应系统反应后的重整产物成分进行检测的质谱仪，所述反应器的输出端通过进样管路与所述质谱仪进行连接，且在所述进样管路上还设有调节阀，以使得在所述调节阀开启时，所述反应器内输出的反应后的重整产物进入到所述质谱仪内进行成分检测，且在所述调节阀关闭时，所述反应器内输出的反应后的重整产物进入燃烧器内进行燃烧来处理尾气；

当所述热电偶检测到所述反应器内的温度在设定时间内出现100-200℃的温升时，则表示在所述反应器内发生了低温部分氧化重整反应，此时开始所述调节阀，使得反应器内输出的反应后的重整产物进入到所述质谱仪内进行成分分析；

当所述热电偶检测到所述反应器内的温度在设定时间内未出现设定温度的温升时，则表示在所述反应器内未发生低温部分氧化重整反应，此时关闭所述进气系统。

本发明与现有技术相比，具有以下优点：

1、在重整过程中，由部分氧化反应自身的放热以及与外界较低的换热可实现热释放和热损失的收支平衡，使冷焰的火焰面较长时间地稳定在多孔介质块的某个断面，从而实现长时间地燃烧，并持续地产出低温部分氧化产物，并且通过质谱技术来定性地分析产物成分，有助于探究复杂的低温反应路径；同时种类繁多的低温重整物质也有助于进行混合燃料的着火延迟时间、火焰传播速度等燃烧特性的研究来达到燃烧调控的目的，以实现高效、低耗能和低排放的要求。

2、本发明通过在反应物中添加臭氧来增加等离子体，以等离子体助燃的手段，提高了反应初期的活性，增强了自由基池数目，使低温燃烧更容易发生。

3、本发明通过在反应器中加入多孔介质来稳定火焰面并增强系统的蓄热能力，通过多孔介质强大的换热能力来稳定冷焰燃烧所需要的热量。

4、本发明无外露的旋转机械，反应设备为常压且反应温和，工作安全可靠，反应器整体结构小巧，便于运输和拆装。

附图说明

图1为本发明基于冷焰的燃料低温部分氧化重整系统的连接结构框图；

图2为本发明基于冷焰的燃料低温部分氧化重整系统的连接结构立体示意图；

图3为本发明基于冷焰的燃料低温部分氧化重整系统中反应器处的结构示意图；

图4为本发明基于冷焰的燃料低温部分氧化重整系统中反应器处的剖视图。

附图标记说明：空气压缩机1、排空阀2、第二阀门3、第一质量流量计4、第一阀门5、第二质量流量计6、第三质量流量计7、第三阀门8、第四阀门9、燃料侧气瓶10、氮气气瓶11、气体混合器12、防回火器13、反应器14、臭氧发生器15、加热器16、温度控制器17、保温层18、热电偶19、加热带20、质谱仪21、调节阀22、燃烧器23、多孔介质块24、数据采集仪25。

具体实施方式

下面将结合附图及实施例对本发明作进一步说明。

如附图1和附图2所示，一种基于冷焰的燃料低温部分氧化重整系统，包括进气系统、反应系统和数据采集及温度控制系统；

进气系统用于将进行冷焰重整反应的燃料混合后输入到反应系统；

反应系统用于进行燃料的冷焰重整反应；

数据采集及温度控制系统用于控制并显示反应系统的反应温度，且对经反应系统反应后的重整产物成分进行检测；

进气系统中还包括臭氧发生器15，臭氧发生器15用于输出臭氧到进行冷焰重整反应的燃料中，以利用臭氧在燃料中产生的等离子体来提高燃料反应初期的活性以进行助燃。

这样，本发明的燃料在进行低温部分的氧化重整反应时，进气系统将要进行冷焰重整反应的燃料进行充分混合后送入到反应系统中进行冷焰重整反应，在冷焰重整反应过程中，数据采集及温度控制系统对反应系统中的反应温度进行控制并显示，同时将在反应系统中进行冷焰重整反应后的重整产物送入到数据采集及温度控制系统中进行成分检测，通过对重整产物的成分分析，可以有助于进行低温部分氧化重整反应的路径分析和机理分析。

同时，还通过在进气系统中设置臭氧发生器15，利用臭氧发生器15产生臭氧并输出到进行冷焰重整反应的燃料中，以此通过臭氧来向燃料中添加等离子体，以等离子体助燃的手段，提高燃料反应初期的活性，增强燃料反应初期的自由基池数目，以此达到提高燃料的低温反应性的目的，从而使得低温条件下的燃烧更加容易。

如附图3和附图4所示，在本实施例中，反应系统包括反应器14，反应器14的反应室内填装有多个多孔介质块24，利用多孔介质块24使得冷焰重整反应所需热量与热释放量平衡，以持续稳定的产出低温部分氧化产物。

这样，通过在反应器14的反应室内填装多孔介质块24，多孔介质块24具有良好的稳燃特性，这样利用多孔介质块24可以使得燃料部分氧化反应自身放热产生的热量和与外界的换热之间实现热释放和热损失的收支平衡，从而使得燃料冷焰重整反应的火焰面长时间的稳定在多孔介质块24的某个端面上，从而使得燃料能够在反应器14内进行长时间稳定的燃烧，并持续地产出低温部分氧化产物，因此本方案的冷焰重整反应容易维持且不易熄灭。

在本实施例中，进气系统包括用于通入空气的第一进气管道，在第一进气管道上还设有第一阀门5，臭氧发生器15通过第二进气管道与第一阀门5所在区域的第一进气管道并联连接，以使得第一阀门5开启时，臭氧发生器15不输出臭氧到第一进气管道，且第一阀门5关闭时，臭氧发生器15输出臭氧到第一进气管道；

进气系统还包括用于通入燃料气体的第三进气管道、用于通入氮气的第四进气管道和气体混合器12，第一进气管道、第二进气管道和第三进气管道分别将空气、燃料气体和氮气通入到气体混合器12中，以使得空气、燃料气体和氮气在气体混合器12中充分混合。

这样，空气从第一进气管道通入，燃料气体从第三进行管道通入，氮气从第四进气管道通入，通入的各气体在进入到反应器14之前，先在气体混合器12处进行充分混合，这样可以使得混合气体在进入到反应器14后能更加充分均匀的进行冷焰重整反应。

同时，将臭氧发生器15通过第二进气管道并联在第一阀门5所在区域的第一进气管道的两端，在打开第一阀门5时，臭氧发生器15自身的阀门关闭而不输出臭氧到第一进气管道，此时空气直接进第一阀门5处的第一进气管道通过；当需要在混合气体中通入臭氧时，关闭第一阀门5，使得臭氧发生器15自身的阀门打开产生臭氧，同时空气也将近第二进气管道进入到臭氧发生器15后并与臭氧混合，混合后的空气和臭氧再经第一进气管道输入到气体混合器12中，因此，本方案能根据需要决定是否向混合气体中输入臭氧。

在本实施例中，进气系统还包括用于对混合气体进行预加热的加热器16和用于防止反应器14中火焰回火的防回火器13，加热器16的输入端与气体混合器12的输出端连接，加热器16的输出端与防回火器13的输入端连接，防回火器13的输出端与反应器14的输入端连接。

这样，防回火器13可以有效防止反应器14中的火焰回火到进气系统中，同时通过设置加热器16，在混合气体充分混合并进入到反应器14内进行反应前，通过加热器16对混合气体进行预加热，该加热温度是小于混合气体发生反应的温度的，这样可以使得经过预加热后进入到反应器14内进行反应的混合气体反应更加容易，且反应过程更加稳定。

在本实施例中，反应系统还包括加热带20和保温层18，加热带20沿反应器14的轴向方向均匀的螺旋缠绕在反应器14的外壁上，保温层18包裹在加热带20和反应器14的外侧。

这样，加热带20用于加热反应器14，提供反应器14一开始反应所需要的温度，加热带20沿反应器14的轴向方向均匀的螺旋缠绕在反应器14的外壁上，可以使得反应器14的温度分布更加的均匀，同时在加热带20和反应器14的外侧包裹保温层18，用于防止反应器14内的热量散失，具体使用时，保温层18可以使用铁丝或铁条固定在加热带20和反应器14的外侧。

在本实施例中，数据采集及温度控制系统包括用于控制并显示反应器14反应温度的温度控制器17、用于对经反应系统反应后的重整产物成分进行检测和检测并收集温度信号的质谱仪21和多个热电偶19，在反应器14上沿其轴向方向开设有多个温度检测孔，热电偶19与温度检测孔一一对应且伸入到温度检测孔内，以对反应器14内的温度进行检测，且热电偶19远离其伸入温度检测孔的一端与温度控制器17电连接，以将检测到的反应器14内的温度数据传递给温度控制器17，反应器14的输出端通过进样管路与质谱仪21进行连接，且在进样管路上还设有调节阀22，以使得在调节阀22开启时，反应器14内输出的反应后的重整产物进入到质谱仪21内进行成分检测，且在调节阀22关闭时，反应器14内输出的反应后的重整产物进入燃烧器23内进行燃烧来处理尾气；质谱仪21还提供载气气瓶，载气气瓶口处设有载气减压阀，质谱仪21上设有进样管，质谱仪21还配备有相应检测器和数据采集仪25。

这样，通过在反应器14的轴向方向开设多个温度检测孔，并在每个温度检测孔内插入热电偶19，利用热电偶19对反应器14轴向的不同位置进行温度检测，并将检测后的数据传递给温度控制器17，一方面温度控制器17可以呈现反应器14内的温度分布，另一方面温度控制器17根据得到的反应器14内的温度数据来决定是否对反应器14进行加热，以使得反应器14在反应过程中始终在设定的温度范围内工作，进而保证冷焰重整反应的正常进行；同时通过设置质谱仪21来对重整产物的成分进行分析，并在质谱仪21和反应器14之间的进样管路上设置调节阀22，当反应器14内成功发生了低温部分氧化重整反应并需要进行成分分析时，打开调节阀22使得重整产物进入到质谱仪21内进行成分分析，当反应器14内未成功发生低温部分氧化重整反应或不需要进行成分分析时，关闭调节阀22使得重整产物进入到燃烧器23内进行燃烧即可。

在本实施例中，在第一进气管道上沿空气的流动方向还分别设有用于产生压缩空气的空气压缩机1、用于调节空气流量的第二阀门3和用于显示空气流量的第一质量流量计4，在空气压缩机1和第二阀门3之间的第一进气管道上还设有用于排空第一进气管道内空气的排空阀2；

在第三进气管道上沿燃料气体的流动方向还分别设有用于调节燃料气体流量的第三阀门8和用于显示燃料气体流量的第二质量流量计6，其中燃料气体储存在燃料侧气瓶10中，在燃料侧气瓶10出口设有减压阀；

在第四进气管道上沿氮气的流动方向还分别设有用于调节氮气流量的第四阀门9和用于显示氮气流量的第三质量流量计7，其中，氮气储存在氮气气瓶11中，在氮气气瓶11出口设有减压阀。

这样，通过在各进气管道上分别设置对应的阀门和质量流量计，利用阀门来控制各进气管道处气体的流量，并通过质量流量计进行显示，以使得各进气管道的气体按既定的流量流入到气体混合器12中。

在本方案中，各气体在配比方面，按照混合物的当量比进行配比，当量比根据燃料气体和空气的流量来调节，当量比的最佳范围为1～2.2；同时根据燃料气体和空气的流量值可以得到混合气体的流速，该流速不宜超过30cm/s，否则会影响反应器14内火焰的稳定；另外，第四进气管道提供的氮气可用于调节混合气体的流速，通入氮气后也会对燃料进行稀释，并造成火焰温度的降低，因此只作为调节混合气体流速的方式，在系统运行时可备用。

在本实施例中，多孔介质块24共11个，且11个多孔介质块24沿反应器14的轴向分布，且多孔介质块24为多孔介质泡沫陶瓷。

这样，通过设置多个多孔介质块24，并使得多个多孔介质块24沿反应器14的轴向分布，可以使得反应器14的温度稳定性更加可靠。

在本实施例中，多孔介质块24为碳化硅，多孔介质块24的孔隙率为80%，且多孔介质块24的孔密度为20PPI。

在本实施例中，热电偶19垂直插于反应器14外壁的开孔一共六个，热电偶19型号为K型；加热带20的工作电压为110V；保温层18为硅酸铝隔热棉，其实际布置方式是包裹在加热带20和反应器14的外侧并使用铁丝或铁条进行加固处理。

一种基于冷焰的燃料低温部分氧化重整系统的工作方法，采用上述基于冷焰的燃料低温部分氧化重整系统，利用进气系统中的臭氧发生器15在进行冷焰重整反应的燃料中添加臭氧来增加等离子体，以等离子体助燃的手段，提高燃料反应初期的活性，增强燃料反应初期的自由基池数目，以提高燃料的低温反应性。

在本实施例中，反应系统包括反应器14，反应器14的反应室内填装有多个多孔介质块24，利用多孔介质块24来提高反应系统的蓄热能力，使得由燃料部分氧化反应自身的放热以及与外界的换热之间实现热释放和热损失的收支平衡，以使得燃料冷焰重整反应的火焰面长时间地稳定在多孔介质块24的某个断面，从实现而长时间地燃烧，并持续地产出低温部分氧化产物。

在本实施例中，反应系统包括反应器14和缠绕在反应器14外壁上的加热带20，数据采集及温度控制系统包括热电偶19和温度控制器17，热电偶19伸入到反应器14内并用于测量反应器14内的温度，且热电偶19与温度控制器17电连接，以将测量得到的反应器14的温度数据输出给温度控制器17；

温度控制器17在反应器14的温度下降到第一设定温度时开始对反应器14进行加热，并在反应器14内的温度上升到第二设定温度值时停止对反应器14进行加热，温度控制器17在停止对反应器14进行加热后，加热带20的加热惯性将使得反应器14的温度继续上升一定数值，然后反应器14的温度通过与外界环境的换热而下降，当反应器14的温度下降到第一设定温度时，温度控制器17又开始对反应器14进行加热，使得反应器14的温度在第一设定温度和第二设定温度之间浮动，以将反应器14内的多孔介质块24完全加热。

在本实施例中，数据采集及温度控制系统还包括用于对经反应系统反应后的重整产物成分进行检测的质谱仪21，反应器14的输出端通过进样管路与质谱仪21进行连接，且在进样管路上还设有调节阀22，以使得在调节阀22开启时，反应器14内输出的反应后的重整产物进入到质谱仪21内进行成分检测，且在调节阀22关闭时，反应器14内输出的反应后的重整产物进入燃烧器23内进行燃烧来处理尾气；

当热电偶19检测到反应器14内的温度在设定时间内出现100-200℃的温升时，则表示在反应器14内发生了低温部分氧化重整反应，此时开始调节阀22，使得反应器14内输出的反应后的重整产物进入到质谱仪21内进行成分分析；

当热电偶19检测到反应器14内的温度在设定时间内未出现较为明显的温升时，则表示在反应器14内未发生低温部分氧化重整反应，此时关闭进气系统。

在本实施例中，在进行燃料的低温部分氧化重整前，先将温度控制器17将反应器14加热到第二设定温度，加热器16升温到第三设定温度后，再开启进气系统，以通入进行低温部分氧化重整反应的混合气体。

本发明将冷焰与部分氧化重整相结合，实现冷焰的自维持燃烧，使得部分氧化重整的产物可以持续输出；同时通过在反应物中添加臭氧，将等离子体加入到反应系统中，使初期反应活性增强，解决较低温度下部分氧化反应发生困难的问题；而且反应器14中添加了多孔介质，增强了系统内部的蓄热和换热能力，解决低温部分氧化过程中反应所需热量难以稳定的问题；反应器14后接入质谱仪21，可用于检测产物成分，有助于进行低温部分氧化重整反应的路径分析和机理分析，因此，本发明使用等离子体助燃使得低温火焰更为容易地发生，之后凭借多孔介质优秀的稳燃特性稳定火焰，使维持化学反应的所需热量与热释放平衡，进而达到稳定产出低温部分氧化重整产物的目的。

本发明的具体工作过程为：在进行低温重整之前先确保系统中所有阀门为闭合状态，之后对反应器14内进行吹扫以排空反应器14内的残留气体，然后开启氮气气瓶11的总阀并调节氮气减压阀至所需压力，之后开启第四阀门9，以第三质量流量计7流量显示值为20SLPM（标准升每分钟）的氮气吹扫一分钟后关闭氮气侧的第四阀门9，之后使得温度控制器17和加热器16升温到设定反应所需的温度，设置温度控制器17至380℃（653K）使其开始加热，当反应器14内温度达到第二设定温度后加热会自动停止，之后会因为加热带20的加热惯性使温度继续上升一定数值，然后由于与外界的换热而下降，下降至设定的第一设定温度后开启加热（第一设定温度也设置为380℃），如此操作会使反应器14的温度在380~400℃范围内上下浮动，目的是为了使多孔介质被完全加热；开启加热器16并设置其温度为100℃（373K），所设置的温度不会使混合器气体发生反应，加热器16会持续工作并维持内部恒温环境，温度环境建立起之后开启燃料侧气瓶10，所使用的燃料为二甲醚（DME），开启第三阀门8并控制其流量为3SLPM，在通入二甲醚一分钟之后开始通入空气，小幅度地开启第二阀门3并关闭第一阀门5，开启臭氧发生器15并设置其自身的流量调阀将臭氧出口浓度调至100PPM，之后开启空气压缩机1，之后调节第二阀门3并控制其流量为7SLPM；需要注意的是，燃料气体和空气的进气量是通过对应管路中的第二阀门3和第三阀门8进行调节的，进气量以第一质量流量计4和第二质量流量计6进行显示，燃料气体和空气的进气设置值需满足要求的当量比。空气侧提供臭氧时需将第一阀门5完全关闭并开启臭氧发生器15，臭氧发生器15存在最大输出值，根据需来调节臭氧发生器15上的流量调阀，温度控制器17共设定两个温度，分别是上行温度和下行温度，在加热至所设定的温度后会自动停止加热，当反应器14内有测点检测到温度低于下行设定温度时会自动开启加热；当检测到反应器14内温度在一定时间内出现了Δ=100～200的温升，即说明发生了低温部分氧化重整反应，冷焰已获得，否则，则认为重整反应没有发生并立即关闭燃料气体和空气进气；冷焰成功发生之后开启质谱仪21并开启调节阀22进行检测，质谱仪21配备双路检测器TCD（热导检测器）和FID（氢火焰离子化检测器）以及对应的色谱柱检测反应产物中的气体组分，产物中可能包含醚类、醛类、烃类、氢气、一氧化碳、二氧化碳等物质，FID检测器用于检测二甲醚等有机物，TCD检测器用于检测如氢气、一氧化碳以及二氧化碳等气体；如无需进行气体检测则将产物通入燃烧器23进行尾气处理。

该系统具有相应的工艺和配比条件：低温部分氧化重整反应需要设定一个温度范围。设定的反应起始温度不得超过750K，否则反应会变为高温部分氧化反应，无法获得低温产物，失去该重整系统的目的；设定的反应起始温度也不可低于580K，否则低温部分氧化重整无法进行。在配比方面，按照混合物的当量比进行配比，当量比根据燃料气体和空气的流量来调节，当量比的最佳范围为1～2.2；根据燃料气体和空气的流量值可以得到混合气体的流速，流速不宜超过30cm/s，否则会影响反应器14内火焰的稳定；氮气气瓶11提供的氮气可用于调节混合气体的流速，通入氮气后也会对燃料进行稀释，并造成火焰温度的降低，因此只作为调节混合气体流速的方式，在系统运行时可备用。

本发明与现有技术相比，具有以下优点：

1、在重整过程中，由部分氧化反应自身的放热以及与外界较低的换热可实现热释放和热损失的收支平衡，使冷焰的火焰面较长时间地稳定在多孔介质块24的某个断面，从而实现长时间地燃烧，并持续地产出低温部分氧化产物，并且通过质谱技术来定性地分析产物成分，有助于探究复杂的低温反应路径；同时种类繁多的低温重整物质也有助于进行混合燃料的着火延迟时间、火焰传播速度等燃烧特性的研究来达到燃烧调控的目的，以实现高效、低耗能和低排放的要求。

2、本发明通过在反应物中添加臭氧来增加等离子体，以等离子体助燃的手段，提高了反应初期的活性，增强了自由基池数目，使低温燃烧更容易发生。

3、本发明通过在反应器14中加入多孔介质来稳定火焰面并增强系统的蓄热能力，通过多孔介质强大的换热能力来稳定冷焰燃烧所需要的热量。

4、本发明无外露的旋转机械，反应设备为常压且反应温和，工作安全可靠，反应器14整体结构小巧，便于运输和拆装。

最后需要说明的是，以上实施例仅用以说明本发明的技术方案而非限制技术方案，本领域的普通技术人员应当理解，那些对本发明的技术方案进行修改或者等同替换，而不脱离本技术方案的宗旨和范围，均应涵盖在本发明的权利要求范围当中。

Claims (5)

1.一种基于冷焰的燃料低温部分氧化重整系统的工作方法，其特征在于，该方法采用一种基于冷焰的燃料低温部分氧化重整系统，包括进气系统、反应系统和数据采集及温度控制系统；

所述进气系统用于将进行冷焰重整反应的燃料混合后输入到所述反应系统；

所述反应系统用于进行燃料的冷焰重整反应；

所述数据采集及温度控制系统用于控制并显示所述反应系统的反应温度，且对经所述反应系统反应后的重整产物成分进行检测；

所述进气系统中还包括臭氧发生器，所述臭氧发生器用于输出臭氧到进行冷焰重整反应的燃料中，以利用臭氧在燃料中产生的等离子体来提高燃料反应初期的活性以进行助燃；

所述反应系统包括反应器，所述反应器的反应室内填装有多个多孔介质块，利用所述多孔介质块使得冷焰重整反应所需热量与热释放量平衡，以持续稳定的产出低温部分氧化产物；

所述反应系统还包括加热带和保温层，所述加热带沿所述反应器的轴向方向均匀的螺旋缠绕在所述反应器的外壁上，所述保温层包裹在所述加热带和所述反应器的外侧；

该方法为：

利用所述进气系统中的臭氧发生器在进行冷焰重整反应的燃料中添加臭氧来增加等离子体，以等离子体助燃的手段，提高燃料反应初期的活性，增强燃料反应初期的自由基池数目，以提高燃料的低温反应性；

所述反应系统包括反应器，所述反应器的反应室内填装有多个多孔介质块，利用所述多孔介质块来提高反应系统的蓄热能力，使得由燃料部分氧化反应自身的放热以及与外界的换热之间实现热释放和热损失的收支平衡，以使得燃料冷焰重整反应的火焰面长时间地稳定在多孔介质块的某个断面，从而实现长时间地燃烧，并持续地产出低温部分氧化产物；

所述反应系统包括反应器和缠绕在所述反应器外壁上的加热带，所述数据采集及温度控制系统包括热电偶和温度控制器，所述热电偶伸入到所述反应器内并用于测量所述反应器内的温度，且所述热电偶与所述温度控制器电连接，以将测量得到的所述反应器的温度数据输出给所述温度控制器；

所述温度控制器在所述反应器的温度下降到第一设定温度时开始对所述反应器进行加热，并在所述反应器内的温度上升到第二设定温度值时停止对所述反应器进行加热，所述温度控制器在停止对所述反应器进行加热后，所述加热带的加热惯性将使得所述反应器的温度继续上升一定数值，然后所述反应器的温度通过与外界环境的换热而下降，当所述反应器的温度下降到第一设定温度时，所述温度控制器又开始对所述反应器进行加热，使得所述反应器的温度在所述第一设定温度和所述第二设定温度之间浮动，以将所述反应器内的多孔介质块完全加热。

2.根据权利要求1所述的基于冷焰的燃料低温部分氧化重整系统的工作方法，其特征在于，所述进气系统包括用于通入空气的第一进气管道，在所述第一进气管道上还设有第一阀门，所述臭氧发生器通过第二进气管道与所述第一阀门所在区域的第一进气管道并联连接，以使得所述第一阀门开启时，所述臭氧发生器不输出臭氧到所述第一进气管道，且所述第一阀门关闭时，所述臭氧发生器输出臭氧到所述第一进气管道；

所述进气系统还包括用于通入燃料气体的第三进气管道、用于通入氮气的第四进气管道和气体混合器，所述第一进气管道、所述第二进气管道和所述第三进气管道分别将空气、燃料气体和氮气通入到所述气体混合器中，以使得空气、燃料气体和氮气在所述气体混合器中充分混合。

3.根据权利要求1所述的基于冷焰的燃料低温部分氧化重整系统的工作方法，其特征在于，所述进气系统还包括用于对混合气体进行预加热的加热器和用于防止反应器中火焰回火的防回火器，所述加热器的输入端与所述气体混合器的输出端连接，所述加热器的输出端与所述防回火器的输入端连接，所述防回火器的输出端与所述反应器的输入端连接。

4.根据权利要求1所述的基于冷焰的燃料低温部分氧化重整系统的工作方法，其特征在于，所述数据采集及温度控制系统包括用于控制并显示所述反应器反应温度的温度控制器、用于对经所述反应系统反应后的重整产物成分进行检测和收集并传递温度信号的质谱仪和多个热电偶，在所述反应器上沿其轴向方向开设有多个温度检测孔，所述热电偶与所述温度检测孔一一对应且伸入到所述温度检测孔内，以对所述反应器内的温度进行检测，且所述热电偶远离其伸入所述温度检测孔的一端与所述温度控制器电连接，以将检测到的所述反应器内的温度数据传递给所述温度控制器，所述反应器的输出端通过进样管路与所述质谱仪进行连接，且在所述进样管路上还设有调节阀，以使得在所述调节阀开启时，所述反应器内输出的反应后的重整产物进入到所述质谱仪内进行成分检测，且在所述调节阀关闭时，所述反应器内输出的反应后的重整产物进入燃烧器内进行燃烧。

5.根据权利要求1所述的基于冷焰的燃料低温部分氧化重整系统的工作方法，其特征在于，所述数据采集及温度控制系统还包括用于对经所述反应系统反应后的重整产物成分进行检测的质谱仪，所述反应器的输出端通过进样管路与所述质谱仪进行连接，且在所述进样管路上还设有调节阀，以使得在所述调节阀开启时，所述反应器内输出的反应后的重整产物进入到所述质谱仪内进行成分检测，且在所述调节阀关闭时，所述反应器内输出的反应后的重整产物进入燃烧器内进行燃烧来处理尾气；

当所述热电偶检测到所述反应器内的温度在设定时间内出现100-200℃的温升时，则表示在所述反应器内发生了低温部分氧化重整反应，此时开始所述调节阀，使得反应器内输出的反应后的重整产物进入到所述质谱仪内进行成分分析；

当所述热电偶检测到所述反应器内的温度在设定时间内未出现设定温度的温升时，则表示在所述反应器内未发生低温部分氧化重整反应，此时关闭所述进气系统。

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