CN112735613A - 一种国产核燃料组件完整性跟踪监督方法 - Google Patents
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Abstract
本发明属于核燃料技术应用领域，具体涉及一种国产核燃料组件完整性跟踪监督方法。本发明包括以下步骤：步骤一：改进反应堆一回路系统水质控制方法；步骤二：改进主系统放射性核素分析方法；步骤三：专门制定辐照考验临时运行指令；步骤四：辐照考验燃料组件辐照后池边检查。本发明在不改变原运行条件的情况下，实现国产燃料组件入堆辐照考验期间完整性监督，中核运行通过改进反应堆一回路系统水质控制、改进主系统放射性核素分析方法，制定CF2辐照考验临时运行指令等创新方法，从而保证新型国产燃料组件入商用堆辐照考验过程中，燃料完整性和反应堆安全性得到保障。
Description
技术领域
本发明属于核燃料技术应用领域，具体涉及一种国产核燃料组件完整性跟踪监督方法。
背景技术
出于对环保、生态和能源供应等考虑，核电作为一种安全、清洁、低碳可靠的能源，已经被越来越多的国家接受和采用。燃料组件和相关组件是核反应堆的核心部件。燃料组件由核燃料精密加工制成，在反应堆中进行核裂变释放能量并转化发电，相关组件则能够保证反应堆安全、可控和稳定地运行。
目前，世界上的核电机组类型以压水堆为主，所以，压水堆燃料组件和相关组件技术迅速发展。具有代表性的，美国西屋公司研究、设计并制造了名称为PERFORMANCE+(简称P+)的高性能燃料组件，其平均卸料燃耗为55GW.d/t。在P+燃料组件成功运行的基础上，西屋公司又研究开发了ROBUST燃料组件。在ROBUST燃料组件之后，基于多年的燃料组件设计、生产和使用经验，西屋公司又提出了一种名称为NGF(Next Generation Fuel)的新型压水堆燃料组件。此外，针对其自身的AP-1000三代压水堆核电站，西屋公司还在P+燃料组件和ROBUST燃料组件的基础上研究开发了AP-1000燃料组件。
到目前为止，我国压水堆核电站反应堆用的核燃料组件的设计、制造仍未获得自主知识产权，主要原材料零部件仍然依靠从国外进口，即影响国内核电站用燃料组件的供货安全也影响我国核电战略出口。为实现燃料组件的设计自主化、制造国产化，保障国内核电机组用燃料组件的安全和可靠供应，满足我国核电可持续发展及核电机组出口的战略需求，中核集团将“压水堆燃料元件设计制造技术”列为中核集团重点科技专项，依托国内燃料元件研发体系，研发具有自主知识产权的国产燃料组件。
新型国产燃料组件设计、研发、制造在正式商用推广前，均以实验室通过试验的方式，验证新型燃料组件的性能，未在大型商用堆内进行辐照实践，从而对整个新型国产燃料组件研发推广缺少了关键的实践经验。
2013年，中核集团根据专项实施方案要求，向秦山核电下达了CF2先导燃料组件入堆辐照考验任务，同年6月在秦山第二核电厂2号机组第10燃料循环(U2C10)的换料堆芯中开始进行入堆辐照考验，为保障新型燃料组件在堆内辐照考验期间运行安全及完整性监督，为此需要建立一套针对新型国产燃料组件辐照考验的完整性跟踪监督的方法。
发明内容
本发明的目的在于建立一套针对新型国产燃料组件入堆辐照考验的方法，大型商用核电站严格遵守国家相关部门和技术规范(FASR)及相关准则要求，在不改变原运行条件的情况下，实现国产燃料组件入堆辐照考验期间完整性监督，中核运行通过改进反应堆一回路系统水质控制、改进主系统放射性核素分析方法，制定CF2辐照考验临时运行指令等创新方法，从而保证新型国产燃料组件入商用堆辐照考验过程中，燃料完整性和反应堆安全性得到保障。
本发明是这样实现的：
一种国产核燃料组件完整性跟踪监督方法，包括：步骤一：改进反应堆一回路系统水质控制方法；步骤二：改进主系统放射性核素分析方法；步骤三：专门制定辐照考验临时运行指令；步骤四：辐照考验燃料组件辐照后池边检查。
步骤一：改进反应堆一回路系统水质控制方法，具体包括如下步骤：系统氢浓度控制优化，对主系统的溶解氢含量的控制限值进行了优化，将控制从25cc/kg调整到了20cc/kg。
步骤二：改进主系统放射性核素分析方法，具体包括如下步骤：
碘分离操作：
(1)取主冷却剂50ml于200ml的分液漏斗中,加入2ml碘载体,摇均1分钟,加入5ml5％的次氯酸钠溶液,摇均1分钟并放气,静置片刻后,再加6ml1mol/L的盐酸羟胺溶液,再摇均1分钟；
(2)加15ml四氯化碳于分液漏斗中，逐滴加入1：1浓硝酸直到溶液颜色变黄，摇均1分钟，同时在通风柜中放气，放置分层后，将四氯化碳放入另一个分液漏斗中，在第一个分液漏斗中再加10ml四氯化碳和1ml 5mol/L的亚硝酸钠溶液，摇均1分钟，再萃取一次，若第二次萃取碘时，有机相颜色仍较深色，表明碘没有萃取完，需要再加入10ml四氯化碳和1ml5mol/L的亚硝酸钠再萃取，直到有机相颜色很浅时为止，弃去水相，留下有机相；
(3)有机相用等体积除盐水洗二次，两相分层后，弃去水相；
(4)在有机相中加入20ml除盐水，滴加2ml 1mol/L的氢氧化钠，再加入2ml 30％的过氧化氢，摇均两分钟后反萃取碘，放置分层后，弃去四氯化碳层，将萃取后的水相转入250ml聚乙烯瓶中，用除盐水稀释到250ml刻度线密封待测。
碘回收率的测定：
(1)用除盐水代替主冷却剂,重复上述操作至得反萃取后,将水相转到主烧杯中；
(2)将烧杯放在电炉上慢慢加热，烧尽残余的四氯化碳和过氧化氢后，加入2mL6mol/L的硝酸溶液，立即滴加3mL1％的硝酸银以沉淀碘化银，加热煮沸十分钟，并不时搅拌，待沉淀凝聚后，趁热过滤于可卸漏斗内已称重的滤纸上，然后用热的0.1mol/L硝酸溶液洗涤沉淀三次，再用95％的乙醇和乙醚依次洗涤二次，最后将样品置于100℃烘箱中干燥20分钟，冷却后称重，计算碘化学回收率。
步骤三：专门制定辐照考验临时运行指令，在堆芯内装入了2组N36特征化燃料组件，这2组燃料组件要在反应堆运行条件下在堆内接受辐照考验4个燃料循环；然后在堆芯内装入4组自主品牌的CF2考验燃料组件，在此期间减少机组瞬态次数，保持反应堆安全稳定运行。
专门制定辐照考验临时运行指令，当反应堆冷却剂比活度发生变化时，按照以下临时运行指令执行：
(1)用I-131当量表示平均活度：0.22E10Bq/t＜A＜0.3E10Bq/t(0.06Ci/t＜A＜0.08Ci/t)，当平均比活度达到0.22E10Bq/t(0.06Ci/t)时，在2个月内停堆；
(2)用I-131当量表示平均活度：A＞0.3E10Bq/t(0.08Ci/t)，当A达到0.3E10Bq/t(0.08Ci/t)时，在15天内停堆；
(3)用I-131当量表示瞬态活度
0.44E10Bq/t＜A＜1.85E10Bq/t(0.12Ci/t)＜A＜(0.5Ci/t)
惰性气体总的瞬态活度
37E10Bq/t＜A＜148E10Bq/t
(10Ci/t＜A＜40Ci/t)，无特殊要求，但需加强监督；
(4)I-131当量表示瞬态值
1.85E10Bq/t＜A＜3.7E10Bq/t
(0.5Ci/t＜A＜1Ci/t)或
惰性气体总的瞬态活度
148E10Bq/t＜A＜296E10Bq/t
(40Ci/t＜A＜80Ci/t)，48小时内停堆
·反应堆冷却剂排入硼回收系统
·将容控箱内的气态物质吹扫入废气处理系统
·在额定下泄流量的情况下所有RCV净化除盐器均投入工作；
(5)I-131当量表示瞬态值
A＞3.7E10Bq/t(1Ci/t)或惰性气体总的瞬态活度
A＞296E10Bq/t(80Ci/t)，6小时内热停堆；
(6)用I-134表示的瞬态值
A＞0.55E10Bq/t(0.15Ci/t)，无特殊指令，但注意加强监测；
(7)用Xe-133表示的瞬态比活度
A＞9.25E10Bq/t(2.5Ci/t)或瞬态比活度率
且Xe－133＞3.7E10Bq/t(1Ci/t)(3)，如果至少有1台蒸汽发生器5％的传热管出现故障，必须以30MW/min的速率从最大运行功率降到热停堆状态。
步骤四：辐照考验燃料组件辐照后池边检查，具体包括如下步骤：辐照考验燃料组件在三个燃料循环考验期间，在每个燃料循环结束后，均在辐照考验核电机组的乏燃料水池内对其进行池边检查，验证CF2燃料组件辐照考验后的各项辐照性能是否满足设计指标要求。
所述的池边检查项目包括：
CF2燃料组件全部的出堆检查项目，检查项目包括：
N36锆合金燃料棒外观检查；
N36锆合金燃料棒长度；
N36锆合金燃料棒直径；
N36锆合金燃料棒表面氧化膜厚度；
N36锆合金燃料棒与上、下管座的间距等；
CF2燃料组件外观检查；
CF2燃料组件外形尺寸检查；
CF2燃料组件燃料棒表面氧化膜检查。
本发明的有益效果是：
本发明提供了一种新型国产燃料组件完整性跟踪监督方法，为实现国产燃料组件在大型商业堆进行辐照考验提供了保障，为后续更新型国产燃料组件的研发、辐照考验以及出口奠定了实践和数据基础。
2013年6月在秦山第二核电厂2号机组第10燃料循环(U2C10)的换料堆芯中开始进行入堆辐照考验，2017年7月安全顺利完成了全部辐照考验试验任务(U2C12)。CF2辐照燃料组件实际累计燃耗达到44259MWd/tU－44801MWd/tU之间，达到和超过设计燃耗水平。
附图说明
图1是现有的反应堆冷却剂系统溶解氢控制曲线；
图2是本发明的一种国产核燃料组件完整性跟踪监督方法的优化后的反应堆冷却剂系统溶解氢控制曲线；
图3是一种国产核燃料组件完整性跟踪监督方法流程图。
具体实施方式
下面结合附图和实施例对本发明进行进一步描述。
如图3所示，一种国产核燃料组件完整性跟踪监督方法，具体包括如下步骤：
步骤一：改进反应堆一回路系统水质控制方法；
为了确保辐照安全顺利进行，秦山核电针对辐照考验机组实际运行情况，对一回路系统水质控制做了如下创新改进：
为降低燃料组件氢脆腐蚀几率，对主系统的溶解氢含量的控制限值进行了优化，将控制从25cc/kg调整到了20cc/kg，见图1和图2。
步骤二：改进主系统放射性核素分析方法；
燃料组件入堆辐照考验后，为加强反应堆冷却剂放射性裂变核素的分析，提高核素测量精度和降低测量检测限，对主系统的裂变放射性核素测量方法和测量方式予以改进。化学实验室开发了核素萃取测量方法，同时改进核素测量方式，例如严格设置样品衰变时间和留存时间，增加了核素累积活度计算。
测量步骤如下：
1.碘分离操作
(1)取主冷却剂50ml于200ml的分液漏斗中,加入2ml碘载体,摇均1分钟,加入5ml5％的次氯酸钠溶液,摇均1分钟(注意放气),静置片刻后,再加6ml1mol/L的盐酸羟胺溶液,再摇均1分钟。
(2)加15ml四氯化碳于分液漏斗中，逐滴加入1：1浓硝酸直到溶液颜色变黄，摇均1分钟，同时注意放气(放气在通风柜中进行)。放置分层后，将四氯化碳放入另一个分液漏斗中，在第一个分液漏斗中再加10ml四氯化碳和1ml 5mol/L的亚硝酸钠溶液，摇均1分钟，再萃取一次，(注意放气)，若第二次萃取碘时，有机相颜色仍较深色，表明碘没有萃取完，需要再加入10ml四氯化碳和1ml 5mol/L的亚硝酸钠再萃取，直到有机相颜色很浅时为止，弃去水相，留下有机相。
(3)有机相用等体积除盐水洗二次，两相分层后，弃去水相。
(4)在有机相中加入20ml除盐水，滴加2ml 1mol/L的氢氧化钠，再加入2ml 30％的过氧化氢，摇均两分钟后反萃取碘，放置分层后，弃去四氯化碳层，将萃取后的水相转入250ml聚乙烯瓶中，用除盐水稀释到250ml刻度线密封待测。
2.碘回收率的测定
(1)用除盐水代替主冷却剂,重复上述操作至得反萃取后,将水相转到主烧杯中。
(2)将烧杯放在电炉上慢慢加热，烧尽残余的四氯化碳和过氧化氢后，加入2mL6mol/L的硝酸溶液，立即滴加3mL1％的硝酸银以沉淀碘化银，加热煮沸十分钟，并不时搅拌，待沉淀凝聚后，趁热过滤于可卸漏斗内已称重的滤纸上，然后用热的0.1mol/L硝酸溶液洗涤沉淀三次，再用95％的乙醇和乙醚依次洗涤二次，最后将样品置于100℃烘箱中干燥20分钟，冷却后称重，计算碘化学回收率。
根据化学取样分析统计结果，CF2燃料组件入堆考验一回路系统放化参数正常，放射性气体和碘同位素的活度远低于规定的限值：总惰性气体剂量当量最大值为25.40MBq/m3，远低于370000MBq/m3的限值；I-131当量比活度最大值为2.95MBq/m3，同样远低于4400MBq/m3的限值。同时，根据一回路放射化学监测数据及机组运行数据计算得到WANO燃料可靠性指标(FRI指)均为0.037，为该项指标的最优值。
步骤三：专门制定辐照考验临时运行指令
秦山第二核电厂2号机组于208大修装料期间，在堆芯内装入了2组N36特征化燃料组件(N36组件即是在AFA-3G燃料组件中将8根燃料棒的包壳管和端塞材料由M5合金更换为国产N36锆合金)，这2组燃料组件要在反应堆运行条件下在堆内接受辐照考验4个燃料循环。于209大修装料期间，在堆芯内装入4组自主品牌的CF2考验燃料组件，在此期间要求运行人员严格遵守技术规范及相关准则，对相关参数加强监督，特别是热功率、象限功率倾斜比QPTR等。在此期间尽可能减少机组瞬态次数，保持反应堆安全稳定运行。当反应堆冷却剂比活度发生变化时，严格按表1中的临时运行指令执行。
表1临时运行指令
说明：
(1)用于瞬态值(A)的这些要求必须单独满足。
(2)这些值是在反应堆连续运行大于48小时，小于72小时期间达到平衡时测得的。
(3)在反应堆稳态运行超过48小时，少于72小时期间达到平衡时测得的值。
(4)如有必要，由机组稳态工况来评价包壳的状况。
步骤四：辐照考验燃料组件辐照后池边检查；
辐照考验燃料组件在三个燃料循环考验期间，在每个燃料循环结束后，均在辐照考验核电机组的乏燃料水池内对其进行池边检查。以验证CF2燃料组件辐照考验后的各项辐照性能是否满足设计指标要求。
所述的池边检查项目包括：
CF2燃料组件全部的出堆检查项目，检查项目包括：
N36锆合金燃料棒外观检查；
N36锆合金燃料棒长度；
N36锆合金燃料棒直径；
N36锆合金燃料棒表面氧化膜厚度；
N36锆合金燃料棒与上、下管座的间距等。
CF2燃料组件外观检查；
CF2燃料组件外形尺寸检查；
CF2燃料组件燃料棒表面氧化膜检查。
上面结合实施例对本发明的实施方法作了详细说明，但是本发明并不限于上述实施例，在本领域普通技术人员所具备的知识范围内，还可以在不脱离本发明宗旨的前提下作出各种变化。本发明说明书中未作详细描述的内容均可以采用现有技术。
Claims (8)
1.一种国产核燃料组件完整性跟踪监督方法，包括：步骤一：改进反应堆一回路系统水质控制方法；步骤二：改进主系统放射性核素分析方法；步骤三：专门制定辐照考验临时运行指令；步骤四：辐照考验燃料组件辐照后池边检查。
2.如权利要求1所述的一种国产核燃料组件完整性跟踪监督方法，其特征在于：所述的步骤一：改进反应堆一回路系统水质控制方法，具体包括如下步骤：系统氢浓度控制优化，对主系统的溶解氢含量的控制限值进行了优化，将控制从25cc/kg调整到了20cc/kg。
3.如权利要求1所述的一种国产核燃料组件完整性跟踪监督方法，其特征在于：所述的步骤二：改进主系统放射性核素分析方法，具体包括如下步骤：碘分离操作：
(1)取主冷却剂50ml于200ml的分液漏斗中,加入2ml碘载体,摇均1分钟,加入5ml 5％的次氯酸钠溶液,摇均1分钟并放气,静置片刻后,再加6ml 1mol/L的盐酸羟胺溶液,再摇均1分钟；
(2)加15ml四氯化碳于分液漏斗中，逐滴加入1：1浓硝酸直到溶液颜色变黄，摇均1分钟，同时在通风柜中放气，放置分层后，将四氯化碳放入另一个分液漏斗中，在第一个分液漏斗中再加10ml四氯化碳和1ml 5mol/L的亚硝酸钠溶液，摇均1分钟，再萃取一次，若第二次萃取碘时，有机相颜色仍较深色，表明碘没有萃取完，需要再加入10ml四氯化碳和1ml5mol/L的亚硝酸钠再萃取，直到有机相颜色很浅时为止，弃去水相，留下有机相；
(3)有机相用等体积除盐水洗二次，两相分层后，弃去水相；
(4)在有机相中加入20ml除盐水，滴加2ml 1mol/L的氢氧化钠，再加入2ml 30％的过氧化氢，摇均两分钟后反萃取碘，放置分层后，弃去四氯化碳层，将萃取后的水相转入250ml聚乙烯瓶中，用除盐水稀释到250ml刻度线密封待测。
4.如权利要求3所述的一种国产核燃料组件完整性跟踪监督方法，其特征在于：所述的步骤二：改进主系统放射性核素分析方法，还包括如下步骤：碘回收率的测定：
(1)用除盐水代替主冷却剂,重复上述操作至得反萃取后,将水相转到主烧杯中；
(2)将烧杯放在电炉上慢慢加热，烧尽残余的四氯化碳和过氧化氢后，加入2mL 6mol/L的硝酸溶液，立即滴加3mL 1％的硝酸银以沉淀碘化银，加热煮沸十分钟，并不时搅拌，待沉淀凝聚后，趁热过滤于可卸漏斗内已称重的滤纸上，然后用热的0.1mol/L硝酸溶液洗涤沉淀三次，再用95％的乙醇和乙醚依次洗涤二次，最后将样品置于100℃烘箱中干燥20分钟，冷却后称重，计算碘化学回收率。
5.如权利要求3所述的一种国产核燃料组件完整性跟踪监督方法，其特征在于：所述的步骤三：专门制定辐照考验临时运行指令，在堆芯内装入了2组N36特征化燃料组件，这2组燃料组件在反应堆运行条件下在堆内接受辐照考验4个燃料循环；然后在堆芯内装入4组自主品牌的CF2考验燃料组件，在此期间减少机组瞬态次数，保持反应堆安全稳定运行。
6.如权利要求1所述的一种国产核燃料组件完整性跟踪监督方法，其特征在于：所述的步骤四：辐照考验燃料组件辐照后池边检查，具体包括如下步骤：辐照考验燃料组件在三个燃料循环考验期间，在每个燃料循环结束后，均在辐照考验核电机组的乏燃料水池内对其进行池边检查，验证CF2燃料组件辐照考验后的各项辐照性能是否满足设计指标要求。
7.如权利要求7所述的一种国产核燃料组件完整性跟踪监督方法，其特征在于：所述的池边检查项目包括：
CF2燃料组件全部的出堆检查项目，检查项目包括：
N36锆合金燃料棒外观检查；
N36锆合金燃料棒长度；
N36锆合金燃料棒直径；
N36锆合金燃料棒表面氧化膜厚度；
N36锆合金燃料棒与上、下管座的间距等；
CF2燃料组件外观检查；
CF2燃料组件外形尺寸检查；
CF2燃料组件燃料棒表面氧化膜检查。
8.如权利要求6所述的一种国产核燃料组件完整性跟踪监督方法，其特征在于：所述的步骤三：专门制定辐照考验临时运行指令，当反应堆冷却剂比活度发生变化时，按照以下临时运行指令执行：
(1)用I-131当量表示平均活度：0.22E10Bq/t＜A＜0.3E10Bq/t(0.06Ci/t＜A＜0.08Ci/t)，当平均比活度达到0.22E10Bq/t(0.06Ci/t)时，在2个月内停堆；
(2)用I-131当量表示平均活度：A＞0.3E10Bq/t(0.08Ci/t)，当A达到0.3E10Bq/t(0.08Ci/t)时，在15天内停堆；
(3)用I-131当量表示瞬态活度
0.44E10Bq/t＜A＜1.85E10Bq/t(0.12Ci/t)＜A＜(0.5Ci/t)
惰性气体总的瞬态活度
37E10Bq/t＜A＜148E10Bq/t
(10Ci/t＜A＜40Ci/t)，无特殊要求，但需加强监督；
(4)I-131当量表示瞬态值
1.85E10Bq/t＜A＜3.7E10Bq/t
(0.5Ci/t＜A＜1Ci/t)或
惰性气体总的瞬态活度
148E10Bq/t＜A＜296E10Bq/t
(40Ci/t＜A＜80Ci/t)，48小时内停堆
·反应堆冷却剂排入硼回收系统
·将容控箱内的气态物质吹扫入废气处理系统
·在额定下泄流量的情况下所有RCV净化除盐器均投入工作；
(5)I-131当量表示瞬态值
A＞3.7E10Bq/t(1Ci/t)或惰性气体总的瞬态活度
A＞296E10Bq/t(80Ci/t)，6小时内热停堆；
(6)用I-134表示的瞬态值
A＞0.55E10Bq/t(0.15Ci/t)，无特殊指令，但注意加强监测；
(7)用Xe-133表示的瞬态比活度
A＞9.25E10Bq/t(2.5Ci/t)或瞬态比活度率
且Xe－133＞3.7E10Bq/t(1Ci/t)(3)，如果至少有1台蒸汽发生器5％的传热管出现故障，必须以30MW/min的速率从最大运行功率降到热停堆状态。
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