CN112683813B - 一种硬岩型铀矿山土壤污染信息高光谱提取方法 - Google Patents
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Abstract
本发明属于地矿分析技术，具体涉及一种硬岩型铀矿山土壤污染信息高光谱提取方法，铀矿山土壤样品采集并测量光谱反射率，土壤重金属元素不同形态含量测定，并确定各形态下的高光谱特征波段，建立元素各形态含量的高光谱反演模型，铀矿山土壤重金属污染空间分布评价；本方法能够增强重金属元素的光谱特征，从而提升高光谱反演精度，为硬岩型铀矿山土壤重金属监测提供更为准确的数据支持。
Description
技术领域
本发明属于地矿分析技术，具体涉及一种硬岩型铀矿山土壤污染信息高光谱提取方法。
背景技术
自上世纪五六十年代以来，我国开采的铀矿山类型主要为花岗岩、火山岩及碳硅泥岩等硬岩型铀矿山，这些铀矿山因为规模小、矿体形态复杂、矿化不均匀等因素导致矿山开拓量大，采矿贫化率高，“三废”(废气、废水、废渣)产生率高，对矿区周边土壤有较强的威胁性。
在硬岩型铀矿山土壤重金属监测方面，传统方法是现场按照一定的网度采集土壤样品，然后在实验室分析铀及其他重金属元素含量，根据分析结果进行重金属污染评价。该类方法的局限在于工作量较大、时效性偏低，随着高光谱技术的普及，有研究人员开始利用高光谱进行土壤重金属含量的反演，以发挥高光谱时效性强、无破坏等优势，但是由于土壤成分较复杂，重金属的光谱特征收到各种成分的信息压制，限制了重金属含量的反演精度。
发明内容
本发明的目的是提供一种硬岩型铀矿山土壤污染信息高光谱提取方法，能够稳定提升土壤重金属含量的高光谱反演精度。
本发明的技术方案如下：
一种硬岩型铀矿山土壤污染信息高光谱提取方法，包括如下步骤：
步骤一、铀矿山土壤样品采集并测量光谱反射率；
步骤二、土壤重金属元素不同形态含量测定，并确定各形态下的高光谱特征波段；
各形态包括水溶态、吸附态、有机结合态和铁锰态
步骤三、建立元素各形态含量的高光谱反演模型；
步骤四、铀矿山土壤重金属污染空间分布评价；
确定元素的水溶态、吸附态、有机结合态和铁锰氧化态含量，利用克里金插值法对各态含量数据进行空间插值，得到相应的含量空间分布。
所述的步骤一中土壤样品采集密度控制在4点/Km2。
按照1：5万比例尺进行全区光谱测量，在采样点之外按500米网格间距进行土壤光谱反射率测量。
土壤样品筛至200目的粒度后取3g重量作为分析样本。
所述的步骤二具体为
1)确定元素的水溶态含量；
提取剂为40ml的二次去离子水，将样品加入试剂后进行震荡分离，震荡时间为12小时，然后用ICP-MS等离子体质谱仪测定元素的水溶态含量；
2)确定元素的吸附态含量；
将浓度为0.5mol/L的乙酸铵和0.3mol/L的醋酸钠混合后作为提取剂，容量为40ml；将1)的残留物加入提取剂后震荡分离，震荡时间为12小时，然后用ICP-MS等离子体质谱仪测定元素的吸附态含量；
3)确定元素的有机结合态含量；
将浓度为0.1mol/L的乙二胺四乙酸和0.1mol/L的乙酸钠混合后作为提取剂，容量为40ml；将2)的残留物加入提取剂后震荡分离，震荡时间为12小时，然后用ICP-MS等离子体质谱仪测定元素的有机结合态含量；
4)确定元素的铁锰氧化态含量；
将浓度为0.2mol/L的醋酸铵和0.5mol/L的草酸铵混合后作为提取剂，容量为40ml；将3)的残留物加入提取剂后震荡分离，震荡时间为12小时，然后用ICP-MS等离子体质谱仪测定元素的铁锰氧化态含量。
所述的步骤三中，分别计算四种元素形态的含量分别与光谱反射率之间的相关系数，将相关系数绝对值＞0.3的曲线峰值对应的波段作为特征波段，依次获取元素水溶态、吸附态、有机结合态和铁锰氧化态含量的特征波段。
如下公式确定提取的四种元素形态含量与光谱反射率之间的相关系数
其中，r为相关系数，n为样本数量，i为样本序号，Xi代表X变量中第i个样本，
为X变量的均值，Yi代表Y变量中第i个样本，
为Y变量的均值；X代表元素含量，具体指步骤二中提取的元素水溶态、吸附态、有机结合态或铁锰氧化态含量，Y代表光谱反射率。
铀水溶态特征波段为：680nm、1310nm、1760nm、2030nm；
铀吸附态特征波段为：1540nm、1960nm、2150nm、2320nm、2380nm；
铀有机结合态特征波段为：620nm、760nm、810nm、1360nm、2160nm；
铀铁锰氧化态特征波段为：460nm、540nm、610nm、1030nm。
所述的步骤四中，将元素水溶态、吸附态、有机结合态和铁锰氧化态含量作为模型因变量，对应的步骤三中挑选的特征波段反射率数值作为模型自变量，建模方法采用随机森林法，其中决策树数目为5000，创建分枝所需变量数目为3，得到各元素四种相态的高光谱反演模型。
所述的步骤五中，利用高光谱反演模型得到指定元素的水溶态、吸附态、有机结合态和铁锰氧化态含量，利用克里金插值法对各类含量数据进行空间插值，得到相应的含量空间分布图。
本发明的显著效果如下：能够增强重金属元素的光谱特征，从而提升高光谱反演精度，为硬岩型铀矿山土壤重金属监测提供更为准确的数据支持。
区别于传统重金属反演方法的是不再利用元素的全量作为反演指标，而是通过提取元素不同类型的活动态含量后，将活动态含量作为反演指标。元素活动态组分的赋存载体如粘土矿物、有机质、铁锰矿物等具有较明显的光谱特征，因此利用活动态进行反演时有助于提升模型精度，而且重金属污染评价时元素的活动态含量表征了元素的活动性和迁移趋势，比元素全量更具有环境学意义。
此外本发明步骤二中元素不同相态的提取流程和配方是针对硬岩型铀矿山常见的重金属污染元素如铀、铬、铅等进行实验并确定的，对硬岩型铀矿山土壤污染信息提取具有较好的实用性。
具体实施方式
下面通过具体实施方式对本发明作进一步说明。
步骤一：铀矿山土壤样品采集及光谱测量
在铀矿山调查区内采集土壤样品，采集密度控制在4点/Km2，在采样点利用ASD地物光谱仪同步测量土壤光谱反射率。根据调查比例尺要求，在采样点之外按照一定网度进行土壤光谱反射率测量。
本实施例当中，选择南方某火山岩铀矿区内采集土壤样品采样点密度为4点/Km2，在采样点利用ASD地物光谱仪同步测量土壤光谱反射率。按照1：5万比例尺进行全区光谱测量，在采样点之外按500米网格间距进行土壤光谱反射率测量。
步骤二：土壤重金属元素不同形态含量测定
将土壤样品筛至200目的粒度后取3g重量作为分析样本，重金属相态含量测定共分为四步，具体如下：
第一步：确定元素的水溶态含量。提取剂为40ml的二次去离子水，将样品加入试剂后进行震荡分离，震荡时间为12小时，然后用ICP-MS等离子体质谱仪测定元素的水溶态含量。
第二步：确定元素的吸附态含量。将浓度为0.5mol/L的乙酸铵和0.3mol/L的醋酸钠混合后作为提取剂，容量为40ml。将上一步的残留物加入提取剂后震荡分离，震荡时间为12小时，然后用ICP-MS等离子体质谱仪测定元素的吸附态含量。
第三步：确定元素的有机结合态含量。将浓度为0.1mol/L的乙二胺四乙酸和0.1mol/L的乙酸钠混合后作为提取剂，容量为40ml。将上一步的残留物加入提取剂后震荡分离，震荡时间为12小时，然后用ICP-MS等离子体质谱仪测定元素的有机结合态含量。
第四步：确定元素的铁锰氧化态含量。将浓度为0.2mol/L的醋酸铵和0.5mol/L的草酸铵混合后作为提取剂，容量为40ml。将上一步的残留物加入提取剂后震荡分离，震荡时间为12小时，然后用ICP-MS等离子体质谱仪测定元素的铁锰氧化态含量。
步骤三：土壤重金属不同形态对应的高光谱特征波段提取
利用元素含量与光谱反射率之间的相关系数大小来提取对应的特征波段，相关系数的计算方法见如下公式：
其中，r为相关系数，n为样本数量，i为样本序号，Xi代表X变量中第i个样本，
为X变量的均值，Yi代表Y变量中第i个样本，
为Y变量的均值。
X代表元素含量，具体指步骤二中提取的元素水溶态、吸附态、有机结合态或铁锰氧化态含量，Y代表光谱反射率；
分别计算步骤二中提取的四种元素形态含量与光谱反射率之间的相关系数，得到四组相关系数计算结果，并将结果分别绘制成四条相关系数曲线。特征波段的确定标准为：①相关系数的绝对值＞0.3；②波段位置处于相关系数曲线的峰值部位。按照上述标准依次获取元素水溶态、吸附态、有机结合态和铁锰氧化态含量的特征波段。
铀水溶态特征波段为：680nm、1310nm、1760nm、2030nm；
铀吸附态特征波段为：1540nm、1960nm、2150nm、2320nm、2380nm；
铀有机结合态特征波段为：620nm、760nm、810nm、1360nm、2160nm；
铀铁锰氧化态特征波段为：460nm、540nm、610nm、1030nm；
步骤四：建立元素各类形态含量的高光谱反演模型
分别将步骤二中得到的元素水溶态、吸附态、有机结合态和铁锰氧化态含量作为模型因变量，对应的步骤三中挑选的特征波段反射率数值作为模型自变量，建模方法采用随机森林法，其中决策树数目为5000，创建分枝所需变量数目为3，得到各元素四种相态的高光谱反演模型。
步骤五：铀矿山土壤重金属污染空间分布评价
将步骤一中获取的除采样点之外的地面光谱反射率值加载到步骤四得到的相应高光谱反演模型中，计算得到指定元素的水溶态、吸附态、有机结合态和铁锰氧化态含量，利用克里金插值法对各类含量数据进行空间插值，得到相应的含量空间分布图。
按照四种相态之间的活动强度差异，将得到的含量分布图进行分类，其中水溶态为一类(活动性最强)，吸附态为二类(活动性强)，有机结合态为三类(活动性中)，铁锰氧化态为四类(活动性较弱)，根据活动性差异可以对重金属元素的扩散迁移等环境威胁信息进行评价。
Claims (9)
1.一种硬岩型铀矿山土壤污染信息高光谱提取方法，其特征在于，包括如下步骤：
步骤一、铀矿山土壤样品采集并测量光谱反射率；
步骤二、土壤重金属元素不同形态含量测定，并确定各形态下的高光谱特征波段；
各形态包括水溶态、吸附态、有机结合态和铁锰态
步骤三、建立元素各形态含量的高光谱反演模型；
步骤四、铀矿山土壤重金属污染空间分布评价；
确定元素的水溶态、吸附态、有机结合态和铁锰氧化态含量，利用克里金插值法对各态含量数据进行空间插值，得到相应的含量空间分布；
所述的步骤二具体为
1)确定元素的水溶态含量；
提取剂为40ml的二次去离子水，将样品加入试剂后进行震荡分离，震荡时间为12小时，然后用ICP-MS等离子体质谱仪测定元素的水溶态含量；
2)确定元素的吸附态含量；
将浓度为0.5mol/L的乙酸铵和0.3mol/L的醋酸钠混合后作为提取剂，容量为40ml；将1)的残留物加入提取剂后震荡分离，震荡时间为12小时，然后用ICP-MS等离子体质谱仪测定元素的吸附态含量；
3)确定元素的有机结合态含量；
将浓度为0.1mol/L的乙二胺四乙酸和0.1mol/L的乙酸钠混合后作为提取剂，容量为40ml；将2)的残留物加入提取剂后震荡分离，震荡时间为12小时，然后用ICP-MS等离子体质谱仪测定元素的有机结合态含量；
4)确定元素的铁锰氧化态含量；
将浓度为0.2mol/L的醋酸铵和0.5mol/L的草酸铵混合后作为提取剂，容量为40ml；将3)的残留物加入提取剂后震荡分离，震荡时间为12小时，然后用ICP-MS等离子体质谱仪测定元素的铁锰氧化态含量。
2.如权利要求1所述的一种硬岩型铀矿山土壤污染信息高光谱提取方法，其特征在于：所述的步骤一中土壤样品采集密度控制在4点/Km2。
3.如权利要求2所述的一种硬岩型铀矿山土壤污染信息高光谱提取方法，其特征在于：按照1：5万比例尺进行全区光谱测量，在采样点之外按500米网格间距进行土壤光谱反射率测量。
4.如权利要求3所述的一种硬岩型铀矿山土壤污染信息高光谱提取方法，其特征在于：土壤样品筛至200目的粒度后取3g重量作为分析样本。
5.如权利要求1所述的一种硬岩型铀矿山土壤污染信息高光谱提取方法，其特征在于：所述的步骤二中，分别计算四种元素形态的含量分别与光谱反射率之间的相关系数，将相关系数绝对值＞0.3的曲线峰值对应的波段作为特征波段，依次获取元素水溶态、吸附态、有机结合态和铁锰氧化态含量的特征波段。
6.如权利要求5所述的一种硬岩型铀矿山土壤污染信息高光谱提取方法，其特征在于：如下公式确定提取的四种元素形态含量与光谱反射率之间的相关系数
其中，r为相关系数，n为样本数量，i为样本序号，Xi代表X变量中第i个样本，
为X变量的均值，Yi代表Y变量中第i个样本，
为Y变量的均值；X代表元素含量，具体指步骤二中提取的元素水溶态、吸附态、有机结合态或铁锰氧化态含量，Y代表光谱反射率。
7.如权利要求5所述的一种硬岩型铀矿山土壤污染信息高光谱提取方法，其特征在于：
铀水溶态特征波段为：680nm、1310nm、1760nm、2030nm；
铀吸附态特征波段为：1540nm、1960nm、2150nm、2320nm、2380nm；
铀有机结合态特征波段为：620nm、760nm、810nm、1360nm、2160nm；
铀铁锰氧化态特征波段为：460nm、540nm、610nm、1030nm。
8.如权利要求5所述的一种硬岩型铀矿山土壤污染信息高光谱提取方法，其特征在于：所述的步骤三中，将元素水溶态、吸附态、有机结合态和铁锰氧化态含量作为模型因变量，对应的步骤二中挑选的特征波段反射率数值作为模型自变量，建模方法采用随机森林法，其中决策树数目为5000，创建分枝所需变量数目为3，得到各元素四种相态的高光谱反演模型。
9.如权利要求8所述的一种硬岩型铀矿山土壤污染信息高光谱提取方法，其特征在于：所述的步骤四中，利用高光谱反演模型得到指定元素的水溶态、吸附态、有机结合态和铁锰氧化态含量，利用克里金插值法对各类含量数据进行空间插值，得到相应的含量空间分布图。
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