CN112604609A - 一种径向反应器和使用该反应器的催化反应方法 - Google Patents

Abstract

本申请提供了一种径向反应器，所述反应器包括内筒、换热层、中筒、外壳和环隙，所述内筒和中筒的侧壁各自具有多个开孔，所述换热层中具有多个沿着径向的反应气通道，所述内筒在沿径向的截面上的轮廓包括3至6个大型瓣状部和0至6个小型瓣状部，所述大型瓣状部和小型瓣状部的形状均基于式I得到的图形绘制。本申请还提供了使用所述径向反应器进行催化反应的方法。

Description

一种径向反应器和使用该反应器的催化反应方法

技术领域

本申请属于化工设备装置领域，具体涉及一种固定床催化反应器，特别是径向反应器，该反应器包括具有特别优化的内筒侧壁形状和开孔形状，能有效提高反应的反应速率，减小反应过程中的温度梯度，具有较高的经济效益。

背景技术

固定床反应器根据流动方式可分为轴向反应器和径向反应器，相比轴向反应器，径向反应器具有高径比大，床层压降小，反应物在催化剂床层停留时间短，操作费用低，生产能力高以及可大型化等优点，在石油化工，炼油等领域得到了广泛的应用。在径向反应器运作过程中，气相反应物料从反应器中心流道穿过催化剂反应区进行反应，产物和未反应的物料在环隙流出。

但是，径向反应器的缺陷在于其往往具有相对复杂的结构，其中流体的流动规律也相对复杂，径向反应器的径向流速的不均匀将会带来催化剂的负荷不均，偏离最佳的操作条件，造成反应器操作恶化等问题；因此，在径向反应器中对流体进行整流，使流体尽可能均匀地分布是径向反应器设计的技术关键。

另外，在化学反应过程中经常会遇到强放热反应，而目前径向反应器在放热强或是换热面积小的区域内出现热量积累从而导致反应器内的飞温，由此会造成反应的转化率下降，影响产物的正异比和选择性，最严重的情况下甚至肯可能会导致极其严重的积碳和反应器故障。

因此，迄今为止，本领域已有的径向反应器在实际化工生产中仍然存在传热效率低、径向气体反应不均匀以及流动不均等亟待解决的问题。针对上述问题，发明人开发了一种径向反应器，通过对流道形状进行优化，显著地提高了径向反应器的流动均匀性和反应过程中的温度均匀性，并进一步提高了反应效率，由此解决了现有技术难以克服的上述问题。

发明内容

根据本申请的第一个方面，提供了一种径向反应器，所述反应器按照径向从内向外的顺序包括内筒(1)、换热层(3)、中筒(2)以及外壳(5)，在所述中筒(2)和外壳(5)之间设置有环隙(4)，所述内筒(1)为内部中空，具有第一内部空间，所述换热层(3)为内部中空，具有第二内部空间，所述内筒(1)、换热层(3)、中筒(2)、外壳(5)和环隙(4)在沿径向的截面上具有中心对称的形状且共中心，所述内筒(1)和中筒(2)的侧壁各自具有多个开孔，所述换热层(3)中具有多个沿着径向的反应气通道；所述内筒(1)在沿径向的截面上的轮廓包括3至6个大型瓣状部和0至6个小型瓣状部，所述大型瓣状部和小型瓣状部的形状均基于式I得到的图形绘制：

式I中L_i表示初始等边三角形的边长，L(n)表示基于初始等边三角形绘制的三角形分形图案中每条线段的长度，1<n≤5。

根据本申请第一个方面的一个实施方式，所述内筒(1)和换热层(3)之间包围出第一外部空间，在所述换热层(3)和中筒(2)之间包围出第二外部空间，任选地所述内筒(1)自身包围出第三外部空间，在所述第一外部空间、所述第二外部空间、换热层的反应气通道内和任选的第三外部空间中的至少一个填充有选自以下的至少一种材料：催化剂、填料、传热材料、固体或液体反应原料、固体或液体反应助剂。

根据本申请第一个方面的另一个实施方式，所述内筒(1)在沿径向的截面上的轮廓包括6个大型瓣状部和6个小型瓣状部。

根据本申请第一个方面的另一个实施方式，所述内筒(1)的侧壁的开孔率为15-50％。根据本申请第一个方面的另一个实施方式，所述中筒(2)的侧壁的开孔率为18-50％。根据本申请第一个方面的另一个实施方式，换热层(3)的反应气通道在其侧壁上所占面积比例为10-50％。

根据本申请第一个方面的另一个实施方式，所述内筒(1)和中筒(2)中至少一个的侧壁上的开孔形状是基于式I得到的形状。

根据本申请第一个方面的另一个实施方式，所述反应器的顶部和/或底部设置有反应物入口，所述反应物入口与所述内筒(1)的第一内部空间流体连通。根据本申请第一个方面的另一个实施方式，所述反应器的顶部和/或底部设置有产物出口，所述产物出口与所述环隙(4)流体连通；根据本申请第一个方面的另一个实施方式，所述反应器的顶部和底部分别设置有换热介质入口和换热介质出口，所述换热介质入口和所述换热介质出口分别与所述换热层(3)的第二内部空间流体连通。

根据本申请第一个方面的另一个实施方式，所述径向反应器外壳(5)的径向直径D和所述径向反应器高度H之比为1.0～10.0。

根据本申请第一个方面的另一个实施方式，所述内筒(1)还具有一个、两个或三个同心环形部件。

根据本申请的第二个方面，本申请提供了一种催化反应方法，该方法使用本申请的径向反应器进行，该方法包括以下步骤：

将气态原料输入所述内筒(1)，经过内筒(1)侧壁上的开孔、换热层(3)的反应气通道、中筒(2)侧壁上的开孔，到达环隙(4)，在此过程中发生催化反应，并经由间隙(4)离开所述反应器。

根据本申请第二个方面的一个实施方式，所述换热介质沿轴向流经所述换热层(3)的第二内部空间，同时与所述换热层(3)的外部发生热交换。

在下文的具体实施方式部分中，结合附图对本申请开发的径向反应器的结构设计以及采用该反应器进行的反应方法进行描述。

附图说明

附图中显示了本申请以及现有技术的一些设计形式。

图1显示了根据本申请一个实施方式的径向反应器的纵向截面图；

图2显示了根据本申请一个实施方式的径向反应器的透视图；

图3显示了根据本申请一个实施方式的径向反应器的横截面图；

图4A-图4D显示了根据本申请各种实施方式的内筒的横截面图；

图4E显示了一个比较实施例的内筒的横截面图；

图5显示了根据本申请一个实施方式的中筒2中的开孔示意图；

图6显示了图5的中筒2开孔的放大示意图；

图7显示了根据本发明一个实施方式，式I二次迭代得到的图形；

图8显示了根据本发明一个实施方式，基于式I三次迭代得到的图形绘制小型瓣状部的示意图；

图9显示了根据本发明一个实施方式，基于式I三次迭代得到的图形绘制大型瓣状部的示意图。

具体实施方式

本文所公开的“范围”以下限和上限的形式。可以分别为一个或多个下限，和一个或多个上限。给定范围是通过选定一个下限和一个上限进行限定的。选定的下限和上限限定了特别范围的边界。所有可以这种方式进行限定的范围是包含端值且可相互组合的，即任何下限可以与任何上限组合形成一个范围。例如，针对特定参数列出了60-120和80-110的范围，理解为60-110和80-120的范围也是预料到的。此外，如果列出的最小范围值1和2，和如果列出了最大范围值3，4和5，则下面的范围可全部预料到：1-3、1-4、1-5、2-3、2-4和2-5。

在本申请中，除非有其他说明，数值范围“a-b”表示a到b之间的任意实数组合的缩略表示，其中a和b都是实数。例如数值范围“0-5”表示本文中已经全部列出了“0-5”之间的全部实数，“0-5”只是这些数值组合的缩略表示。

在本申请中，如果没有特别的说明，本文所提到的所有实施方式以及优选实施方式可以相互组合形成新的技术方案。

在本申请中，如果没有特别的说明，本文所提到的所有技术特征以及优选特征可以相互组合形成新的技术方案。

在本申请中，如果没有特别的说明，本文所提到的所有步骤可以顺序进行，也可以随机进行，但是优选是顺序进行的。例如，所述方法包括步骤(a)和(b)，表示所述方法可包括顺序进行的步骤(a)和(b)，也可以包括顺序进行的步骤(b)和(a)。例如，所述提到所述方法还可包括步骤(c)，表示步骤(c)可以任意顺序加入到所述方法，例如，所述方法可以包括步骤(a)、(b)和(c)，也可包括步骤(a)、(c)和(b)，也可以包括步骤(c)、(a)和(b)等。

在本申请中，如果没有特别的说明，本文所提到的“包括”表示开放式，也可以是封闭式。例如，所述“包括”可以表示还可以包含没有列出的其他组分，也可以仅包括列出的组分。

在本申请中，当描述特定部件或物体相对于其他部件或物体的空间关系时，所采用的术语“之内”、“之外”、“之上”、“之下”等等，表示前者位于后者的内部、外部、上方或下方，二者可以直接接触，也可以相隔一定的距离或者由第三个部件或物体所间隔。

在此需要强调的是，在附图中显示以及在下文所述的仅仅是本申请的一些具体实施方式，本申请的保护范围不仅限于这些具体实施方式。本申请的保护范围由本申请的权利要求所限定，可能包括权利要求书范围内的任意技术方案，包括但不限于对这些具体实施方式的进一步改进和替代。

在本申请中，所谓“横截面”表示与反应器轴向相互垂直的面。

在下文中主要基于费托反应对本申请一些优选的反应器和方法进行了描述，但是此处需要强调的是，本申请的反应器和使用该反应器进行的方法所涉及的反应不仅限于费托反应，还可以用于任意其他包括气固相界面相互作用的反应，并且同样使得这些其他的工艺获得由于传质和传热带来的技术改善和收益，所述其他的工艺的例子包括化学反应，例如氨合成、甲醇合成、一氧化碳变换、环氧乙烷合成、有机物加氢反应、氧化反应、氯化反应、磺化反应、烷基化反应、羰基化反应、酯化反应、酯交换反应、催化异构化反应、以及废气的化学吸收等；生物工程，例如生物发酵、细菌培养等。这些反应和过程可能是放热反应也可能是吸热反应。

在本申请以下的实施方式中，除非有专门的特别说明，术语“反应器”、“径向反应器”和“径向流动反应器”可互换使用。

图1和图2显示了根据本发明一个实施方式的径向反应器的示意图，其包括外壳5，所述外壳5用来封闭围绕出用于进行反应的内部空间，优选是圆筒形外壳，例如可以是一个具有圆柱体形状的不锈钢圆筒形密封承压外壳。为了清楚地显示反应器的内部结构，在图1和图2中均未显示外壳5的顶板和底板，实际上所述外壳5在其顶部用顶板密封，在其底部用底板密封。根据本发明的一个实施方式，在所述外壳5的顶部或底部设置有一个或多个入口，通过该入口将气体反应原料输送到内筒1的第一内部空间之内。根据一个优选的实施方式，入口设置在外壳5的顶部，并且优选设置在顶板横截面的中心位置，如图1中央的箭头所示，将气体反应原料输送入内筒1的第一内部空间之内。根据本发明的另一个实施方式，在所述外壳5的顶部或底部设置有一个或多个出口，通过该出口将气体反应产物、未反应的气体原料以及副产物气体从环隙4输送到反应器之外，进行后续的产物纯化、回收和储存等操作。根据一个优选的实施方式，出口设置在外壳5的顶部，并且优选设置在顶板横截面靠近圆周边缘的位置，更优选与环隙4对齐并且沿着环隙的中线均匀设置。根据本发明的一个实施方式，如图1中央的箭头所示，通过这些出口将气体反应产物、未反应的气体原料以及副产物气体从环隙4输送到反应器之外。根据本发明的一个优选的实施方式，在所述外壳的顶部设置有一个或多个，例如两个、三个、四个、六个、八个、十个、十二个、十五个、十八个、二十个、二十四个、三十个出口，所有的出口以中心对称的形式靠近圆周边缘的位置设置，优选沿着环隙4的中线以中心对称的形式设置在顶板中。根据本发明的一个实施方式，所述外壳5的径向直径和轴向高度之比为1:1.0至1:10.0，例如可以在以下任意两个数值相互组合得到的数值范围之内：1:1.0、1:1.2、1:1.5、1:1.7、1:1.8、1:1.9、1:2.0、1:2.2、1:2.5、1:2.7、1:2.8、1:2.9、1:3.0、1:3.2、1:3.5、1:3.7、1:3.8、1:3.9、1:4.0、1:4.2、1:4.5、1:4.7、1:4.8、1:4.9、1:5.0、1:5.2、1:5.5、1:5.7、1:5.8、1:5.9、1:6.0、1:6.2、1:6.5、1:6.7、1:6.8、1:6.9、1:7.0、1:7.2、1:7.5、1:7.7、1:7.8、1:7.9、1:8.0、1:8.2、1:8.5、1:8.7、1:8.8、1:8.9、1:9.0、1:9.2、1:9.5、1:9.7、1:9.8、1:9.9、1:10.0。根据本发明的一个实施方式，所述反应器外筒5的高度可以为0.1-5米，例如为0.2-4米，或者为0.5-3米，或者为0.8-2米，或者为1-1.5米，或者可以在以上任意两个端值相互组合得到的数值范围之内。

如图1-3所示，在所述外壳5内按照径向从内向外的顺序包括内筒1、换热层3、中筒2，在所述中筒2和外壳5之间设置有环隙4。

所述内筒1具有中心对称的横截面形状，并且沿着轴线方向均匀地延伸，也即在整个轴线方向上具有完全相同的横截面形状。

所述内筒1在沿径向的截面上的轮廓包括3至6个大型瓣状部和0至6个小型瓣状部，所述大型瓣状部和小型瓣状部的形状均基于式I得到的图形绘制：

式I中L_i表示初始等边三角形的边长，L(n)表示基于初始等边三角形绘制的三角形分形图案中每条线段的长度，1<n≤5。

根据本发明的一个实施方式，根据式I得到的图形绘制内筒1的横截面形状包括以下步骤：

第一步包括选择L_i的数值；

第二步包括基于边长为L_i的虚拟等边三角形、基于式I绘制不同等级的正三角形分形图案；

第三步包括基于迭代获得的正三角形分形图案得到内筒1在沿径向的截面上的轮廓；

第四步是一个任选的步骤，包括将获得的内容1在沿径向的截面上的轮廓进行等比例缩放。

根据本发明的一个优选的实施方式，在基于实际情况选择了L_i的数值之后，即确定了边长为L_i的等边三角形，在本发明中将其称作“初始三角形”。申请人在此需要说明，此处所述的初始三角形是一个在迭代过程中作为基础的图形，并未真正出现具有该初始三角形的装置或部件，但是内筒1的形状是以该初始三角形为基准，基于式I迭代之后设计得到的。

根据本发明的一个优选的实施方式，所述内筒1具有图3所示的横截面形状，包括六个以中心对称方式设置的大型瓣状部、六个以中心对称方式设置的小型瓣状部和两个同心环形部件。

根据本发明的一个实施方式，每一个小型瓣状部包括顶部的三角形部分、与该三角形部分相连接的矩形部分以及任选的位于该小型瓣状部两侧的两个或更多个菱形部分。顶部的三角形部分与所述三次迭代的正三角形分形图案顶点处的一个正三角形完全重合；矩形部分的短边与所述顶部的三角形部分重叠，长边则沿着反应器横截面的径向延伸；所述任选的菱形部分设置在小型瓣状部的两侧，由所述矩形部分的侧壁延伸，该菱形的第一条边与所述矩形部分长边的一部分重叠，第二条边与所述第一条边相平行，第三条边和第四条边相互平行，并且第三条边和第四条边与所述第一条边和第二条边之间的夹角(以锐角计)为60度。

根据本发明的一个实施方式，所述任选的菱形部分以成对的方式设置在小型瓣状部的两侧，例如有一对、两对、三对、四对或五对菱形部分以成对的方式设置在小型瓣状部的两侧。根据本发明另一个实施方式，成对的菱形部分中，最靠外的一对菱形部分与顶部的三角形部分的间隔等于所述顶部的三角形部分的三角形边长，并且之后的每一个菱形部分之间的间隔也等于所述顶部的三角形部分的三角形边长。根据本发明的一个实施方式，包括零个小型瓣状部。根据本发明的另一个实施方式，包括三个小型瓣状部。根据本发明的另一个实施方式，包括六个小型瓣状部。根据本发明的一个实施方式，每个小型瓣状部上不包括菱形部分。根据本发明的一个实施方式，每个小型瓣状部上包括一对菱形部分。根据本发明的另一个实施方式，每个小型瓣状部上包括两对菱形部分。根据本发明的另一个实施方式，每个小型瓣状部上包括三对菱形部分。

根据本发明的另一个实施方式，每一个大型瓣状部包括顶部的三角形部分、与该三角形部分相连接的矩形部分以及任选的位于该大型瓣状部两侧的两个或更多个成对设置的菱形部分。顶部三角形部分是顶角为120度、两个侧边长度为L(n)的等腰三角形，矩形部分的一个短边与所述等腰三角形的定边重叠，长边沿着反应器横截面的径向延伸，每一个任选的菱形部分的边长为顶部三角形部分两个侧边边长的两倍，即等于2L(n)，所述任选的菱形部分设置在矩形部分的两侧，由所述矩形部分的侧壁延伸，该菱形的第一条边与所述矩形部分长边的一部分重叠，第二条边与所述第一条边相平行，第三条边和第四条边相互平行，并且第三条边和第四条边与所述第一条边和第二条边之间的夹角(以锐角计)为60度。

根据本发明的一个实施方式，所述任选的菱形部分以成对的方式设置在大型瓣状部的两侧，例如有一对、两对、三对、四对或五对菱形部分以成对的方式设置在大型瓣状部的两侧。根据本发明另一个实施方式，成对的菱形部分中，最靠外的一对菱形部分与顶部的三角形部分的间隔等于所述菱形的边长，并且之后的每一个菱形部分之间的间隔也等于所述菱形的边长。根据本发明的一个实施方式，包括三个大型瓣状部。根据本发明的另一个实施方式，包括六个小型瓣状部。根据本发明的一个实施方式，每个大型瓣状部上不包括菱形部分。根据本发明的一个实施方式，每个大型瓣状部上包括一对菱形部分。根据本发明的另一个实施方式，每个大型瓣状部上包括两对菱形部分。根据本发明的另一个实施方式，每个大型瓣状部上包括三对菱形部分。

根据本发明的一些实施方式，所述内筒1的横截面还可以具有一个两个或三个同心的环形部件。根据本发明的一个实施方式，每个环形部件的横截面是正六边形的形状。根据本发明的另一个实施方式，每个环形部件在每个转角处的厚度(即环形部件在此处两个壁之间的间距)等于大型瓣状部中菱形部分的边长，如果存在多个环形部件，则每个转角处相邻的环形部件之间的间距也等于大型瓣状部中菱形部分的边长。

根据本发明的一个优选的实施方式，最内部的环形部件横截面的内部为圆形。根据一个实施方式，该圆形的内径等于大型瓣状部上菱形部分的边长。

根据本发明的一些实施方式，上述所有的大型瓣状部、小型瓣状部、环形部件在纵向上都沿着反应器的纵轴延伸，它们的壁围出了第一内部空间，相互之间流体连通。

根据本发明的一个优选的实施方式，所述内筒1具有图3所示的横截面形状，该横截面形状基于以上所述的式I得到的图形绘制。具体来说，通过以下步骤获得内筒1的横截面轮廓，例如图3所示的内筒1的横截面轮廓：

第一步是设定初始等边三角形的L_i，其中L_i可以根据目标反应器的一些将要具体采用的工艺参数(例如反应器运作时将会采用的入口流量、入口速度和入口气体密度等)半经验性地选择。根据本发明的一些实施方式，可以完全基于最终需要采用的入口流量、入口速度和入口气体密度等参数对L_i进行选择，以使得得到的内筒1横截面面积与流入的气体相适应，例如本发明实施例1和实施例6就是此种情况。根据本发明的另一些实施方式，也直接选择已经采用过的Li，在绘制出内筒1的横截面轮廓之后再将该轮廓按需要进行等比例缩放，例如本发明实施例2-5就是采用情况。

例如，根据本发明一个实施方式，本发明反应器的(预期将会采用的)入口流量为Mkg/h，入口速度为V m/h，入口气体密度为ρkg/m³，在此情况下基于下式II可以确定参数A的数值：

在A的数值确定之后，基于下式II确定所述初始等边三角形L_i的数值：

从而确定等边三角形的尺寸。

第二步是在确定L_i之后，基于边长为L_i的虚拟等边三角形、基于式I绘制不同等级的正三角形分形图案，在式I中，n表示迭代次数，L(n)表示该正三角形分形图案的周边上每一条线段的长度。例如，图7绘制了采用L_i，基于式I绘制的两次迭代的正三角形分形图案，可以看到该正三角形分形图案的周边由若干条相同长度的线段相互曲折连接构成，L(n)表示该正三角形分形图案的周边上每一条线段的长度。再例如，图8显示了采用L_i，基于式I绘制的三次迭代的正三角形分形图案的一部分，可以看到该正三角形分形图案的周边同样由若干条相同长度的线段相互曲折连接构成，L(n)表示该正三角形分形图案的周边上每一条线段的长度。本发明图3所示的内筒1的横截面形状是基于图8所示的三次迭代的正三角形分形图案绘制的。

第三步包括基于迭代获得的正三角形分形图案得到内筒1在沿径向的截面上的轮廓。

具体来说，图8显示了基于三次迭代的正三角形分形图案获得小型瓣状部的实施方式。从图8可以看到，每一个小型瓣状部包括顶部的三角形部分、与该三角形部分相连接的矩形部分以及任选的位于该小型瓣状部两侧的两个或更多个菱形部分。参见图8所示的实施方式，其中顶部的三角形部分与所述三次迭代的正三角形分形图案顶点处的一个正三角形完全重合；矩形部分的短边与所述顶部的三角形部分重叠，长边则沿着反应器横截面的径向延伸；三对菱形部分设置在小型瓣状部的两侧，由所述矩形部分的侧壁延伸，该菱形的第一条边与所述矩形部分长边的一部分重叠，第二条边与所述第一条边相平行，第三条边和第四条边相互平行，并且第三条边和第四条边与所述第一条边和第二条边之间的夹角(以锐角计)为60度。三对菱形部分以成对的方式设置在小型瓣状部的两侧，三对菱形部分以成对的方式设置在小型瓣状部的两侧，最靠外的一对菱形部分与顶部的三角形部分的间隔等于所述顶部的三角形部分的三角形边长，并且之后的每一个菱形部分之间的间隔也等于所述顶部的三角形部分的三角形边长。

图9显示了基于三次迭代的正三角形分形图案获得大型瓣状部的实施方式。从图9可以看到，每一个大型瓣状部包括顶部的三角形部分、与该三角形部分相连接的矩形部分以及任选的位于该大型瓣状部两侧的两对菱形部分。顶部三角形部分是顶角为120度、两个侧边长度为L(n)的等腰三角形，矩形部分的一个短边与所述等腰三角形的定边重叠，长边沿着反应器横截面的径向延伸，每一个菱形部分的边长为顶部三角形部分两个侧边边长的两倍，即等于2L(n)，所述菱形部分设置在矩形部分的两侧，由所述矩形部分的侧壁延伸，该菱形的第一条边与所述矩形部分长边的一部分重叠，第二条边与所述第一条边相平行，第三条边和第四条边相互平行，并且第三条边和第四条边与所述第一条边和第二条边之间的夹角(以锐角计)为60度。

根据本发明的一个实施方式，所述任选的菱形部分以成对的方式设置在大型瓣状部的两侧，有两对菱形部分以成对的方式设置在大型瓣状部的两侧。根据本发明另一个实施方式，成对的菱形部分中，最靠外的一对菱形部分与顶部的三角形部分的间隔等于所述菱形的边长，并且之后的菱形部分之间的间隔也等于所述菱形的边长。

如图9所示，所述大型瓣状部中顶部三角形以及矩形部分的长边轮廓遵循三次迭代的正三角形分形图案最低处的形状，但是与该形状相反。菱形部分也部分遵循三次迭代的正三角形分形图案。图4A-图4D分别显示了具有不同结构的内筒1的横截面形状，其中图4A是具有六个大型瓣状部、零个小型瓣状部的内筒，每个大型瓣状部具有三对菱形部分；图4B是具有六个大型瓣状部和六个小型瓣状部的内筒，每个大型瓣状部具有三对菱形部分，每个小型瓣状部具有两对菱形部分；图4C是具有六个大型瓣状部、六个小型瓣状部和一个环形部件的内筒，每个大型瓣状部和小型瓣状部都不具有菱形部分；图4D是具有三个大型瓣状部和三个小型瓣状部的内筒，每个大型瓣状部和小型瓣状部都不具有菱形部分。图4E显示了另一种内筒横截面形状，其呈现出一种常规的分形结构，该分形结构与本发明设计的结构类似，但是不是像本申请这样基于式I绘制的。

对于包括环形部件的结构，所述环形部件的外表面也可能围绕出第三外部空间，例如图3和图4C的最内部环形部件内侧外壁围绕出的空间，以及多个环形部件与各瓣状部的外壁围绕出的空间。根据本发明的一些实施方式，所述第三外部空间中没有填充任何固体物质。根据本发明的另一些实施方式，所述第三外部空间中填充了固体物质，例如选自以下的至少一种材料：催化剂、填料、传热材料、固体反应原料、固体反应助剂。所述内筒1的侧壁上具有开孔。根据本发明的一个实施方式，所述内筒1上具有多个开孔，所述开孔提供了沿着径向的气体流动路径，使得从反应器顶板的入口进入所述内筒1的第一内部空间中的气体原料能够通过这些开孔沿着径向流向换热层3。根据本发明的一个实施方式，所述内筒1的外壁(包括外侧侧壁，以及内侧侧壁——对于包括环形部件的情况)上的开孔率为15-90％，或者18-60％，或者20-50％，或者22-45％，或者23-40％，或者25-38％，或者28-35％，或者30-33％，或者开孔率可以在以上数值范围中任意两个端值相互组合得到的数值范围之内；每个开孔的孔径尺寸为0.1-10毫米，优选0.5-8毫米，例如0.8-5毫米，或者1-4毫米，或者2-3毫米，或者每个开孔的孔径尺寸可以在以上数值范围中任意两个端值相互组合得到的数值范围之内。根据本发明的一个实施方式，所有的开孔在所述内筒1的外壁上均匀分布。

根据本发明的一个实施方式，通过选择L_i的数值或者通过在绘制内筒1的横截面结构之后进行适当的等比例缩放，使得所述内筒1在垂直于反应器纵轴的平面内的面积与所述反应器外壳围出的空间在垂直于反应器纵轴的平面内的面积之比可以为5-70％，例如可以在以下任意两个数值相互组合得到的数值范围之内：10％、15％、20％、25％、30％、35％、40％、45％、50％、55％、60％、65％、70％。

如图3所示，在所述内筒1和换热层3之间围出了第一外部空间。根据本发明的一些实施方式，所述第一外部空间中没有填充任何固体物质。根据本发明的另一些实施方式，所述第一外部空间中填充了固体物质，例如选自以下的至少一种材料：催化剂、填料、传热材料、固体反应原料、固体反应助剂。对于第一外部空间中填充了固体物质的实施方式，所述气体原料在通过该第一外部空间的过程中与所述固体物质接触，并发生化学反应、物理吸附-脱附过程、传热等。

参见图3，在所述内筒1之外设置有换热层3。根据本发明的一些实施方式，所述换热层3的内部是中空的，围绕出第二内部空间。在所述外壳5的顶板和底板分别设置有一个或多个传热介质入口和一个或多个传热介质出口，入口用来将传热介质引入所述换热层3中，使其沿着轴向流经所述换热层3并从出口流出。根据本发明的一个实施方式，所述传热介质入口设置在外壳5的底板中，所述传热介质出口设置在外壳5的顶板中，根据本发明的一个优选的实施方式，在所述外壳的底板中设置有一个或多个，例如两个、三个、四个、六个、八个、十个、十二个、十五个、十八个、二十个、二十四个、三十个入口，所有的入口以中心对称的形式沿着换热层3的中线以中心对称的形式设置在底板中。根据本发明的一个优选的实施方式，在所述外壳的顶板中设置有一个或多个，例如两个、三个、四个、六个、八个、十个、十二个、十五个、十八个、二十个、二十四个、三十个出口，所有的出口以中心对称的形式沿着换热层3的中线以中心对称的形式设置在顶板中。在反应过程中，传热介质在所述换热层3中沿轴向流动。根据本发明的一个实施方式，所述换热层3是圆环形结构，该换热层3的内径与所述外壳5的内径之比为1:4至7:8，例如为1:3至5:6，例如为1:2至4:5，例如为2:3至3:4。根据本发明的另一个实施方式，所述换热层3的厚度(所述换热层3的两个侧壁沿着径向的间距)与所述外壳5的内径之比为1:100至1:7，例如为1:80至1:8，例如为1:60至1:9，例如为1:50至1:10，例如为1:40至1:12，例如为1:30至1:15，例如为1:20至1:18。根据本发明的一个实施方式，在所述换热层3中设置有多个反应气通道，这些反应气通道在每一个水平横截面上沿着径向穿过所述换热层3的厚度。根据本发明的一个实施方式，所述换热层3的外壁(包括外侧侧壁以及内侧侧壁)上的开孔率为15-90％，或者18-60％，或者20-50％，或者21-40％，或者22-30％，或者23-25％，或者可以在以上数值范围中任意两个端值相互组合得到的数值范围之内；每个通道的开孔尺寸为0.1-30毫米，优选0.5-28毫米，例如0.8-25毫米，或者为1-25毫米，或者为2-24毫米，或者为5-23毫米，或者为8-22毫米，或者为10-22毫米，或者为12-21毫米，或者为15-20毫米，或者为18-20毫米，或者可以在以上数值范围中任意两个端值相互组合得到的数值范围之内。根据本发明的一个实施方式，所有的通道的开孔在所述内筒1的外壁上均匀分布。根据本发明的一个实施方式，所述换热层3中通道的尺寸和形状与内筒1侧壁上开孔的形状相同，例如都是圆形。根据本发明的一个实施方式，每个通道与内筒1侧壁上的一个开孔对齐，使得物料在通过内筒1侧壁上的一个开孔之后，不经任何方向改变即可通过换热层3中的一个通道。根据本发明的另一个实施方式，每个通道与内筒1侧壁上的开孔错开，使得物料在通过内筒1侧壁上的一个开孔之后，需要至少部分地经过方向改变才能通过换热层3中的一个通道。根据本发明的一些实施方式，所述通道中没有填充任何固体物质。根据本发明的另一些实施方式，所述通道中填充了固体物质，例如选自以下的至少一种材料：催化剂、填料、传热材料、固体反应原料、固体反应助剂。对于通道中填充了固体物质的实施方式，所述气体原料在通过该通道的过程中与所述固体物质接触，并发生化学反应、物理吸附-脱附过程、传热等。

如图3所示，在所述换热层3和中筒2之间围出了第二外部空间。根据本发明的一些实施方式，所述第二外部空间中没有填充任何固体物质。根据本发明的另一些实施方式，所述第二外部空间中填充了固体物质，例如选自以下的至少一种材料：催化剂、填料、传热材料、固体反应原料、固体反应助剂。对于第二外部空间中填充了固体物质的实施方式，所述气体原料在通过该第二外部空间的过程中与所述固体物质接触，并发生化学反应、物理吸附-脱附过程、传热等。

参见图3，在所述换热层3之外设置有中筒2。根据本发明的一些实施方式，所述中筒2的内部不是中空的，但是在所述中筒2的侧壁具有开孔。根据本发明的一个实施方式，所述中筒2是圆环形结构，该中筒2的内径与所述外壳5的内径之比为1:3至7:8，例如为2:5至5:6，例如为1:2至4:5，例如为2:3至3:4。根据本发明的另一个实施方式，所述中筒2的厚度(所述中筒2的两个侧壁沿着径向的间距)为所述外壳5的内径的0.1-10％，例如0.2-9％，例如0.4-8％，例如0.5-7％，例如0.6-6％，例如0.7-5％，例如0.8-4％，例如0.9-3％，例如1-2％。根据本发明的一个实施方式，如图5所示，开孔均匀地分布在中筒2的侧壁中，例如所述中筒2的外壁(包括外侧侧壁以及内侧侧壁)上的开孔率可以为10-90％，或者11-70％，或者12-60％，或者13-50％，或者14-40％，或者15-30％，或者16-25％，或者17-24％，或者18-20％，或者可以在以上数值范围中任意两个端值相互组合得到的数值范围之内。根据本发明的一个实施方式，每个开孔的开孔面积可以为0.01-4000平方毫米，例如0.1-3000平方毫米，或者1-2500平方毫米，或者5-2000平方毫米，或者10-1800平方毫米，或者80-1500平方毫米，或者100-1200平方毫米，或者200-1000平方毫米，或者400-800平方毫米。根据本发明的一个实施方式，所有的开孔在所述中筒2的外壁上均匀分布。根据本发明的一个实施方式，所述中筒2上开孔的形状与内筒1侧壁上开孔的形状一致，例如均为圆形。根据本发明的一个实施方式，中筒2上每个开孔与换热层3的一个开放通道对齐，使得物料在通过换热层3中的一个通道之后，不经任何方向改变即可通过中筒2中的开口。根据本发明的另一个实施方式，中筒2上每个开孔与换热层3的一个开放通道错开，使得物料在通过换热层3中的一个通道之后，需要至少部分地进行方向改变才能通过中筒2中的开口。

根据本发明的一个优选的实施方式，所述内筒1、换热层3和中筒4侧壁上的开孔或通道的形状可以是圆形或其他的形状。根据本发明一个优选的实施方式，所述内筒1侧壁上开孔的形状是圆形或者图1所示的形状。根据本发明的另一个优选的实施方式，所述换热层3中通道的形状是圆形。根据本发明的另一个实施方式，如图5所示，所有的开孔在所述中筒2的外壁上均匀分布。优选地，所述中筒2侧壁上开孔的形状是间断的圆环形。图6显示了中筒2一个开孔的放大图，根据本发明一个实施方式，所述开孔是间断的圆环形，该圆环的内径为5-30毫米，例如8-28毫米，或者10-26毫米，或者12-25毫米，或者15-24毫米，或者18-22毫米，或者20-21毫米，或者可以在以上数值范围中任意两个端值相互组合得到的数值范围之内；该圆环的外径为10-50毫米，例如20-48毫米，或者25-46毫米，或者28-44毫米，或者30-43毫米，或者35-42毫米，或者38-41毫米，或者可以在以上数值范围中任意两个端值相互组合得到的数值范围之内。所述圆环可以被三个或六个(图5和图6所示为六个)间断部隔成间断的圆环形，每一个间断部可以为沿着圆环形的径向方向延伸跨越所述圆环的形式。根据本发明的一个实施方式，以整个圆环形的总面积为基准计，其中间断部所占的面积比例可以为例如5-40％，或者10-35％，或者15-34％，或者20-30％，或者25-28％，或者可以在以上数值范围中任意两个端值相互组合得到的数值范围之内。

图1显示了根据本发明一个实施方式的催化反应过程中气体在反应气中流动的模式。在该实施方式中，在内筒1和换热层3之间的第一外部空间以及所述换热层3和中筒2之间的第二外部空间之内填充有固体物质，对于费托反应，填充的固体物质是用于费托反应的催化剂，例如铁基催化剂、钴基催化剂、钌基催化剂、镍基催化剂、或者包含铁、钴、钌和镍中两种或更多种的组合的催化剂。在反应过程中，气体原料(合成气，即氢气和一氧化碳的混合物)从外壳5顶板中的一个或多个入口(优选位于顶板中心的一个入口)引入内筒1的第一内部空间中，并且在每个开孔处沿着径向流动。对于内筒1中包括环形部件并且各个环形部件的外侧壁围出了“第三外部空间”的实施方式，气体原料也可能沿着径向通过所述环形部件围出的第三外部空间，然后沿着径向向外输送。所述气体原料在通过第一外部空间和第二外部空间的过程中，气体与所述第一外部空间和第二外部空间中填充的固体物质(例如上文所述用于费托反应的催化剂)相接触，发生费托催化反应而形成烃类产物、副产物(例如非目标的烃类、含氧化物等)和水蒸气。气流在经过换热层3中的通道的过程中，与换热层3内部沿轴向流动的换热介质之间发生热交换，将反应产生的热量带走，携带废热的传热介质在反应器的顶部离开反应器，在反应器外部经过换热器回收废热之后，可以再从反应器底部输入换热层3中循环使用。发生上述催化反应之后形成的产物混合物气流包含烃类产物、副产物(例如非目标的烃类、含氧化物等)和水蒸气，该产物混合物气流经过中筒2的开孔进入环隙4，并在环隙4内如箭头所示上升至反应器顶部排出。从出气口排出的产物混合物气流可以根据需要进行收集、储存、纯化、衍生化、进一步反应、进一步分馏、输送去废气处理或者直接排放。

根据本发明的一个实施方式，在催化反应过程中，输入内筒1的原料气流的流量可以根据反应器的容量以及具体工艺要求进行适当的调节，例如可以为0.1毫升/秒至10升/秒。原料气流的进入温度为150-280℃，例如190-220℃，或者为195-210℃，反应器内的气压可以保持在1.0-8.0MPa，例如2.0-4.0MPa，例如2.2-2.5MPa。

根据本发明的一个实施方式，所述反应器的顶板、底板、以及反应器内部的内筒、换热层和中筒中的一种或多种设计为可拆卸形式的，以便于反应器的安装、维护和催化剂的装填和更换。例如在一个优选的实施方式中，至少将顶板和底板中的至少一个设计为可拆卸的，在装填催化剂的时候利用泵送的方式装填催化剂，催化剂装填完成后再将顶部密封板和催化反应区(即填充有催化剂的区域)的侧壁密封连接；在卸除催化剂时，将顶部密封板拆移后通过卸剂装置来完成。

在本发明的一些实施方式中，可以根据需要在反应器的一个或多个部件的外部或内部添加其他的器件，例如阀门、流量计、温度计、压力计、换热装置、挡板、法兰、螺纹、销、翼片，以及它们的任意组合。

不希望受限于任何具体的理论，在现有技术中为了促进径向反应器的传热和传质并减少反应器内各处的流动死区，通常希望内筒的横截面具有尽可能简单和均匀的形状，希望其尽可能减少诸如边角之类的可能带来死区的结构。因此，现有技术的常规看法是内筒1的横截面形状为圆形或最简单的辐射形状的情况下可以实现最优化的传质和传热效果。类似地，现有技术的常规看法也认为所述内筒或中筒侧壁上最简单的开孔形状能够实现最优化的传质和传热效果。

但是与现有技术的这些常规看法相反，申请人在研究中意外地发现，通过采用特别限定的内筒截面形状、中筒侧壁上开孔形状设计、或者上述二者的组合，反而实现了极佳的减少死区、在反应器内的各个区域实现全方位改善传质和传热的效果，此处结构的设计和传质-传质改善的效果与现有技术的常规看法是完全背道而驰的。当使用本发明的反应器进行诸如费托反应这样的催化反应时，反应器内的压降显著降低、停留时间缩短、操作成本降低，在不增加径向反应器整体外形大小的前提下，达到增加原料气和催化剂的接触面目的，反应更充分，提高反应速率；更好的传热效果改善了反应体系内部的温度管理；更好的传质改善了气流的流动均匀性。另外，本申请的反应器能够进行方便的等比例缩放，可以很容易地进行大型化而应用于工业生产或者可以基于本发明对化工企业现有的设备进行非常方便的改造和升级。

实施例

在以下实施例中具体列举了本发明的优选实施方式，但是应当理解，本发明的保护范围不仅限于此。

实施例1：使用本发明的反应器进行费托反应

在该实施例1中构建了如图2所示的径向反应器，该向反应器外壳5的内部直径为1000mm，高度为1000mm。该反应器的内筒1具有图3所示的结构，包括六个大型瓣状部、六个小型瓣状部以及两个环形部件，内筒的形状均按照以上说明书所述基于式I绘制。其各自的尺寸如下：大型瓣状部分从最内端部至最外端部的长度为130mm，(大型瓣状部分的矩形部分的)宽度为22.5mm，顶部角度为120度，拥有两对菱形突出部件，每个突出部件的边长为26mm。

小型瓣状部分从最内端部至最外端部的总长度为65mm，(小型瓣状部分的矩形部分的)宽度为13mm。顶角60度。拥有两对菱形突出部件，每个菱形突出部的边长为13mm。

拥有2个环形通道，中心圆的半径为29mm，由内向外，一共三个六边形组成的通道壁面，三个六边形内接圆的半径由内向外分别为：58mm，87mm，116mm。

内筒1气体通道截面积为745cm²。

内筒1的所有侧壁上具有直径为2mm的圆形开孔，开孔率为25％，换热层3厚度为50mm，换热层的中心位置半径为335mm，换热层内用于气体流通的贯穿通道是直径为20mm的圆形通道，换热层的开孔率为23.86％(以中心位置截面计)，圆形环隙厚度为60mm，中筒2的厚度为2mm，中筒2的侧壁上具有如图6所示的开孔，开孔为间断圆环的形式，每个间断圆环的内径为20mm，外径为40mm，每个部分扇形之间的间距为3.2mm，开孔率约为16％，中筒2截面图中中线的直径为435mm。在除了环隙4以外的部件间间隙内和换热层的通道内都填充了催化剂，所采用的催化剂是依照已有工艺采用浸渍法制备的钴基费托合成催化剂，载体Al₂O₃的孔容约为0.5mL/g，比表面积约为150m²/g，催化剂平均孔径约为13nm。摩尔比为CO:H₂＝1:1的合成气首先加热至210℃，然后以377kg/h流量(气速为0.1m/s)从顶部中心的入口输入内筒1之内，然后如图1的箭头所示在反应器内流动和反应，进料气体压力为2.2MPa。在反应过程中，冷却水在换热层中流过，将反应器内的温度保持在230±3℃。

在反应器内的内筒壁和中筒壁的不同高度分别均匀设置五个温度传感器，以这五个温度传感器的均值作为内筒和中筒处的平均温度。对反应产物取样，以气相色谱表征其中的CO含量，据此计算反应器中的CO转化率。结果汇总列于下表1。

实施例2：使用本发明的反应器进行费托反应

在该实施例2中，重复实施例1的条件和步骤，区别仅在于使用图4A所示的仅包括六个大型瓣状部的内筒，并且相对于实施例1，将该内筒等比例增大23％，使其横截面上的内部空间与实施例1相等。按照与实施例1相同的方式表征其温度稳定性和CO转化率，结果汇总列于下表1。

实施例3：使用本发明的反应器进行费托反应

在该实施例3中，重复实施例1的条件和步骤，区别仅在于使用图4B所示的包括六个大型瓣状部和六个小型瓣状部的内筒，并且相对于实施例1，将该内筒等比例放大8％，使其横截面上的内部空间与实施例1相等。按照与实施例1相同的方式表征其温度稳定性和CO转化率，结果汇总列于下表1。

实施例4：使用本发明的反应器进行费托反应

在该实施例4中，重复实施例1的条件和步骤，区别仅在于使用图4C所示的包括六个大型瓣状部、六个小型瓣状部和一个环形的内筒，并且相对于实施例1，将该内筒等比例增大33％，使其横截面上的内部空间与实施例1相等。按照与实施例1相同的方式表征其温度稳定性和CO转化率，结果汇总列于下表1。

实施例5：使用本发明的反应器进行费托反应

在该实施例5中，重复实施例1的条件和步骤，区别仅在于使用图4D所示的包括三个大型瓣状部和三个小型瓣状部，并且相对于实施例1，将该内筒等比例增大60％，使其横截面上的内部空间与实施例1相等。按照与实施例1相同的方式表征其温度稳定性和CO转化率，结果汇总列于下表1。

比较例1：

该比较例按照与实施例1相同的条件和步骤进行，唯一的区别在于，内筒的横截面为圆形，该圆形内筒的横截面面积与实施例1的内筒横截面面积相等。按照与实施例1相同的方式表征其温度稳定性和CO转化率，结果汇总列于下表1。

比较例2：

该比较例按照与实施例1相同的条件和步骤进行，唯一的区别在于，省去换热层，原本换热层的空间由等体积的催化剂占据。按照与实施例1相同的方式表征其温度稳定性和CO转化率，结果汇总列于下表1。

比较例3：

在该比较例3中，重复实施例1的条件和步骤，区别仅在于使用图4E所示的形状，该形状为常规的分形，但是不满足式I的限定。通过等比例缩放调整使其横截面面积与实施例1相等。按照与实施例1相同的方式表征其温度稳定性和CO转化率，结果汇总列于下表1。

实施例6：

在该实施例6中，重复实施例1的条件和步骤，区别仅在于将中筒2侧壁上的开孔形状由图6所示的形状改变为具有相同面积的圆形，并且相对于实施例1，中筒2的开孔率不变。按照与实施例1相同的方式表征其温度稳定性和CO转化率，结果汇总列于下表1。

表1：实施例1-6和比较例1-3的温度稳定性和催化反应结果

	中筒上平均温度	内筒和中筒上的温度差	CO转化率
				实施例1	230℃	3℃	45.6
实施例2	235℃	5℃	44.1
				实施例3	229℃	4.2℃	44.8
实施例4	228℃	4℃	45.0
				实施例5	234℃	4.8℃	42.8
比较例1	232℃	3℃	34.5
				比较例2	239℃	10℃	35.5
比较例3	242℃	12℃	32
				实施例6	230℃	3℃	42.6

Claims (10)

1.一种径向反应器，所述反应器按照径向从内向外的顺序包括内筒(1)、换热层(3)、中筒(2)以及外壳(5)，在所述中筒(2)和外壳(5)之间设置有环隙(4)，所述内筒(1)为内部中空，具有第一内部空间，所述换热层(3)为内部中空，具有第二内部空间，所述内筒(1)、换热层(3)、中筒(2)、外壳(5)和环隙(4)在沿径向的截面上具有中心对称的形状且共中心，所述内筒(1)和中筒(2)的侧壁各自具有多个开孔，所述换热层(3)中具有多个沿着径向的反应气通道；

其特征在于，所述内筒(1)在沿径向的截面上的轮廓包括3至6个大型瓣状部和0至6个小型瓣状部，所述大型瓣状部和小型瓣状部的形状均基于式I得到的图形绘制：

式I中L_i表示初始等边三角形的边长，L(n)表示基于初始等边三角形绘制的三角形分形图案中每条线段的长度，1<n≤5。

2.如权利要求1所述的径向反应器，其特征在于，所述内筒(1)和换热层(3)之间包围出第一外部空间，在所述换热层(3)和中筒(2)之间包围出第二外部空间，任选地所述内筒(1)自身包围出第三外部空间，在所述第一外部空间、所述第二外部空间、换热层的反应气通道内和任选的第三外部空间中的至少一个填充有选自以下的至少一种材料：催化剂、填料、传热材料、固体或液体反应原料、固体或液体反应助剂。

3.如权利要求1所述的径向反应器，其特征在于，所述内筒(1)在沿径向的截面上的轮廓包括6个大型瓣状部和6个小型瓣状部。

4.如权利要求1所述的径向反应器，其特征在于，

所述内筒(1)的侧壁的开孔率为15-50％；

所述中筒(2)的侧壁的开孔率为15-50％；并且

换热层(3)的反应气通道在其侧壁上所占面积比例为10-50％。

5.如权利要求1所述的径向反应器，其特征在于，所述内筒(1)和中筒(2)中至少一个的侧壁上的开孔形状是间断的圆环形。

6.如权利要求1所述的径向反应器，其特征在于，

所述反应器的顶部和/或底部设置有反应物入口，所述反应物入口与所述内筒(1)的第一内部空间流体连通；

所述反应器的顶部和/或底部设置有产物出口，所述产物出口与所述环隙(4)流体连通；并且

所述反应器的顶部和底部分别设置有换热介质入口和换热介质出口，所述换热介质入口和所述换热介质出口分别与所述换热层(3)的第二内部空间流体连通。

7.如权利要求1所述的径向反应器，其特征在于，所述径向反应器外壳(5)的径向直径D和所述径向反应器高度H之比为1.0～10.0。

8.如权利要求1所述的径向反应器，其特征在于，所述内筒(1)还具有一个、两个或三个同心环形部件。

9.一种催化反应方法，该方法使用权利要求1-8中任一项所述的径向反应器进行，该方法包括以下步骤：

将气态原料输入所述内筒(1)，经过内筒(1)侧壁上的开孔、换热层(3)的反应气通道、中筒(2)侧壁上的开孔，到达环隙(4)，在此过程中发生催化反应，并经由间隙(4)离开所述反应器。

10.如权利要求9所述的方法，换热介质沿轴向流经所述换热层(3)的第二内部空间，同时与所述换热层(3)的外部发生热交换。

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