CN112570050B - 一种流体输运控制系统及方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种流体输运控制系统及方法。将胶体悬浮液通过毛细力限域在多孔膜的三维网络中，并进一步将多孔膜与胶体悬浮液的复合体系密封在流体输运装置中，通过调节外场，如磁场、电场、声场或光场，可以动态调控胶体颗粒在限域空间的聚集情况及混乱度，进而控制另外一种不互溶的流体通过胶体悬浮液复合膜体系时所需的压强阈值。其中，在待输运流体进入流体输送控制系统之前或是进入之后调控外场的大小和方向均可以有效控制流体的输运。这种流体输运方法具有非接触控制，实时响应性，并且该体系具有优异的循环稳定性和优异的抗污染性能。
Description
技术领域
本发明属微流控技术领域，具体涉及一种流体输运控制系统及方法。
背景技术
胶体悬浮液是指一种胶体颗粒弥散分布在另一种载液中形成的悬浮液体系。由于胶体颗粒的结构和聚集状态直接影响材料的自组装，晶体的缺陷，材料的相变，生物体分子级的组装，胶体颗粒的聚集行为一直是胶体界面与科学、材料学以及工程领域的研究热点。其中包括胶体颗粒自组装形成超结构，自驱动颗粒，群体输运行为，颗粒机器人，微流体控制，生物体中颗粒物的移动，以及颗粒物的扩散机理研究等。这些研究基本上都是基于颗粒自身运动行为和聚集状态的研究，尚未涉及颗粒物聚集行为尤其是颗粒物的混乱度对流体输运行为的控制。
发明内容
本发明的主要目的，在于提供流体输运控制系统及方法。
为解决上述技术问题，本发明的技术方案如下：
一种流体输运控制系统，包括：
用于容纳液体的多孔膜，所述的多孔膜设有至少一待输运流体入口以及一待输运流体出口；
载液，含有响应性胶体颗粒的胶体悬浮液；
外场，所述的外场能够作用于载液中的响应性胶体颗粒。
步骤(1)中所述的胶体悬浮液包括但不限于磁流变液、电流变液、玉米淀粉溶液等。
步骤(1)中所述的胶体悬浮液浓度质量分数为10～80wt.％。
步骤(1)中所述的胶体颗粒粒径为2～5μm。
步骤(2)中所述的多孔膜材料包括但不限于泡沫铜、泡沫不锈钢、泡沫铝、以及聚合物多孔材料。
步骤(2)中所述的多孔膜孔径为10～50μm。
步骤(3)中所述的胶体悬浮液在多孔膜中的饱和度为70～150％。
步骤(5)中微量注射泵的流速为100-1500μL/min。
步骤(6)中的外场包括但不限于磁场、电场、声场或光场。
步骤(6)中的外场大小为50-600Gauss的磁场。
步骤(6)中的外场方向为平行于输运方向，垂直于输运方向，或与输运方向呈一定的角度,例如1-89度。
步骤(6)中的外场为一定频率的交流磁场或旋转磁场。
本发明还提供流体输运控制方法，包括如下步骤：
1)组装前述的流体输送控制系统；
2)在待输运流体进入流体输送控制系统之前或是进入之后，调整外场的作用力大小以及方向，改变胶体悬浮液中的响应性胶体颗粒的排列方式，从而控制待输运流体的输送状态。
本发明通过毛细力将胶体悬浮液限域在多孔膜骨架中，制备了一种具有固/液/固多相界面的复合膜体系。其中的胶体悬浮液具有外场响应性。利用外场精确控制胶体颗粒在限域空间的混乱度，即熵，来调控流体通过限域胶体体系的能力。在外场作用下，胶体颗粒沿着外场排列成有序的链状结构，增加了胶体悬浮液自身的粘度，该悬浮液的屈服应力增加，从而另外一种流体通过该液体复合膜时所需的压强阈值增加，通过动态调控外场的大小和方向均可以有效调节流体过膜的输运能力。该流体输运控制系统具有非接触调控，实时的刺激响应性，和优异的抗污染性能，并可进一步设计形成逻辑微流控系统，达到智能可控的逻辑输出。
本发明的有益效果：
1.在待输运流体进入流体输送控制系统之前或是进入之后，通过控制所施加的外场的强度来控制限域胶体颗粒的混乱度及胶体悬浮液的流变行为，可以调控另外一种流体过膜的输运行为。
2.在一定外场强度下，在待输运流体进入流体输送控制系统之前或是进入之后，仅仅通过调节施加的外场方向，可以调控流体过膜的输运行为。
3.通过设计组合多个限域胶体体系，可以得到多种流体输运状态的逻辑微流控系统。
4.在输运流体的过程中，含胶体悬浮液的复合膜体系具有非接触控制、实时响应性、优异的循环稳定性和优异的抗污染性能。
附图说明
图1为本发明基于限域胶体颗粒混乱度调控的流体输运控制系统的示意图。1为限域孔道空间，2为响应性胶体颗粒，3为胶体颗粒的载液，4为质量分数较低的限域胶体体系，5为优化的质量分数下的限域胶体体系，6为胶体颗粒完全紧密填充孔道空间的限域胶体体系，4～6状态说明通过控制优化的限域尺寸和优化的质量分数可以有效调控限域胶体颗粒的熵。7为6状态下施加外场时的状态(质量分数达到完全填充孔道空间时，外场对胶体颗粒的可调性很小)，8～13分别为在优化的胶体颗粒质量分数下，外场对限域胶体的熵良好的可控性，14为胶体悬浮液，15为待输运流体，16～21分别为对应与8～13状态下，流体的输运能力示意图，其中8为水平方向的磁场下，限域胶体颗粒的状态，16为8状态下输运流体的输运行为，此时胶体颗粒的熵为Si,输运流体通过限域胶体体系的跨膜压强阈值为Pi。9为水平状态下增加磁场强度限域胶体颗粒的状态，对应17为9状态下输运流体的输运行为，此时胶体颗粒的熵为Si’,输运流体通过限域胶体体系的跨膜压强阈值为Pi’。10为磁场方向与水平方向呈倾斜一定角度(如45°)限域胶体颗粒的状态，18为对应10状态下输运流体的输运行为，此时胶体颗粒的熵为Sii,输运流体通过限域胶体体系的跨膜压强阈值为Pii。11为磁场方向与水平方向呈90°角限域胶体颗粒的状态，19为对应11状态下输运流体的输运行为，此时胶体颗粒的熵为Siii,输运流体通过限域胶体体系的跨膜压强阈值为Piii。12为磁场方向与水平方向呈另一种倾斜角度下(如135°)限域胶体颗粒的状态，20为对应12状态下输运流体的输运行为，此时胶体颗粒的熵为Siv,输运流体通过限域胶体体系的跨膜压强阈值为Piv。13为无磁场时限域胶体颗粒的状态，21为对应13状态下输运流体的输运行为，此时胶体颗粒的熵为So,输运流体通过限域胶体体系的跨膜压强阈值为Po。
图2为本发明在外场下的跨膜压强阈值测试示意图。22为多孔膜材料，23为亚克力板密封腔体，24为待输运流体进口，25为待输运流体出口，26为磁铁，27为所施加的磁场方向。
图3为在有无磁场作用下限域胶体颗粒的形貌、格子法模拟的颗粒分布和不同大小的外场作用下的熵的改变。
图4为本发明在有无磁场作用下限域胶体颗粒控制流体输运的示意图和气体的跨膜压强阈值改变。
图5为本发明在不同磁场强度下的Mason数以及胶体悬浮液的粘度。
图6为本发明胶体颗粒熵的改变量与气体跨膜压强阈值的相关性。
图7为本发明在不同磁场强度下气体和液体的跨膜压强阈值及其理论曲线。
图8为本发明气体的跨膜压强阈值随着磁场状态的动态改变而改变，即动态改变磁场强度与动态降低磁场强度，气体的跨膜压强阈值随之变化。
图9为本发明不同磁场方向下胶体颗粒的分布的示意图和显微镜图。
图10为本发明不同磁场方向下气体通过胶体悬浮液复合膜体系的跨膜压强阈值。
图11为本发明输运气体时的压强随着磁场方向动态改变而变化。
图12为本发明磁场与输运流体流向平行和垂直的格子法模拟示意图，以及输运流体剪切胶体颗粒的相互作用示意图。
图13为本发明在胶体颗粒随机分布、有序成链、以及输运流体形成通路这三个过程的熵的改变。
图14为本发明通过磁场控制胶体悬浮液复合膜体系的药物释放能力。
图15为本发明组合两个胶体悬浮液复合膜体系，并通过磁场控制逻辑微流控。
图16为本发明通过改变磁场方向控制目标溶液输运能力。
图17为本发明与裸膜体系对比，胶体悬浮液复合膜体系具有优异的抗污染性能。
具体实施方式
以下通过具体实施方式结合附图对本发明的技术方案进行进一步的说明和描述。对本领域的技术人员在不背离本发明的精神和保护范围情况下做出的其它的变化和修改，仍包括在本发明保护范围之内。
本发明的系统制备方法如下：
(1)配制一定质量浓度具有外场响应的胶体悬浮液，表征其在不同剪切速率下的粘度和剪切力。
(2)设计并制备一定孔径大小的多孔膜材料，表征其孔径大小、孔径分布以及孔隙率。选择的多孔膜材料为疏水材料或通过表面处理使得多孔膜表面疏水。
(3)取适量步骤(1)所制备的胶体悬浮液，与步骤(2)制备的多孔膜复合，胶体悬浮液浸润并进入多孔膜的孔道，填充所有多孔膜孔隙，呈现过饱和填充状态。
(4)设计流体输运装置，上下两片亚克力板分别有流体进口与出口，含进口的亚克力板留有放置液体复合膜材料的槽位，将复合好的胶体悬浮液复合膜体系放置含槽位透明亚克力板中，通过硅胶膜将上下两片亚克力板密封好。通过固定螺母和螺栓将其完全密封。
(5)将步骤(4)的密封装置连接在跨膜压强测试装置中，设置一定的流速，通过微量注射泵推动气体或液体，通过压强传感器测试气体和液体通过该胶体悬浮液复合体系的跨膜压强阈值，并通过数据采集系统记录实时的压强-时间曲线。
(6)将步骤(4)的密封装置连接在跨膜压强测试装置中，施加一定大小的外场，并通过微量注射泵推动气体或液体，测试气体和液体通过该胶体悬浮液复合膜体系的跨膜压强阈值。
实施例1：
将100μm孔径的PDMS多孔膜放置在玻璃片上，将10μL质量分数为75wt.％的胶体悬浮液(磁流变液，即微米级的胶体悬浮液)注入PDMS多孔膜的小孔中，用光学显微镜观察无磁场下和磁场作用下胶体颗粒的聚集行为，如图3所示，无磁场作用下颗粒物无序排列，在磁场作用下颗粒物沿磁场方向有序排列，通过理论模型格子法模拟限域小孔中的颗粒物的熵值变化，有磁场作用下，限域孔道内颗粒物的熵值减小，并且随着外场强度的增加，熵值的该变量增加。说明可以通过外场调控限域空间胶体颗粒的混乱度。
实施例2：
将质量分数为75wt.％的胶体悬浮液(磁流变液)注入于20μm孔径的泡沫铜中，将其密封在如图2的装置中，通过微量注射泵输运30mL空气，设置流速为1000μL/min，测试气体通过胶体悬浮液复合膜体系的跨膜压强阈值。施加平行于输运方向的磁场，磁场大小为300Gauss，并测试磁场下气体的跨膜压强阈值。如图4所示，在无磁场和磁场下，气体的跨膜压强阈值具有显著的改变，并且周期性地改变磁场状态，可以有效调节气体的跨膜压强阈值，实现了流体输运行为的有效控制。在外场作用下，磁性颗粒沿着外场呈现柱链状排列，磁性颗粒受到磁性力FM与粘性力FV的共同作用，Mason数为粘性力FV与磁性力FM的比值，当外场强度增加时，胶体颗粒受到的磁性力增加，胶体悬浮液的粘度增加(图5)，此时输运流体通过限域胶体体系的剪切胶体悬浮液的屈服应力增加，从而输运流体的跨膜压强阈值增加，其阈值与胶体颗粒熵的改变量如图6所示。
实施例3：
将质量分数为75wt.％的胶体悬浮液(磁流变液)注入于20μm孔径的泡沫铜中，将其密封在如图2的装置中，通过微量注射泵输运30mL空气或去离子水，设置流速为1000μL/min，测试气体和去离子水通过胶体悬浮液复合膜体系的跨膜压强阈值。施加平行于输运方向的磁场，逐步增加从0到600Gauss的磁场强度，在每一个磁场强度下测试气体或水的跨膜压强阈值，如图7所示，可以发现，随着磁场强度的增大，气体和水的跨膜压强阈值升高，通过微调磁场强度可以精确地调节流体的输运行为。
实施例4：
将质量分数为75wt.％的胶体悬浮液(磁流变液)注入于20μm孔径的泡沫铜中，将其密封在如图2的装置中，通过微量注射泵输运30mL空气，设置流速为1000μL/min，测试气体通过胶体悬浮液复合膜体系的跨膜压强阈值。如图8所示，在通气体的时候，动态施加平行于输运方向的磁场，动态增加磁场强度和动态减小磁场强度，实时检测压强与时间的相关性，每改变一个磁场之间均撤去磁场，让胶体颗粒回复混乱状态，结果表明，随着磁场强度的动态增大，气体的跨膜压强阈值升高，随着磁场强度的动态减小，气体的跨膜压强阈值减小，中间随时撤去磁场，压强又恢复到无外场的初始值，通过动态调控磁场强度可以动态调节流体的输运行为。
实施例5：
将100μm孔径的PDMS多孔膜放置在玻璃片上，将10μL质量分数为75wt.％的胶体悬浮液(磁流变液)注入PDMS多孔膜的小孔中，用光学显微镜观察无磁场下和不同磁场方向作用下胶体颗粒的聚集行为，如图9所示。将质量分数为75wt.％的胶体悬浮液(磁流变液)注入于20μm孔径的泡沫铜中，将其密封在如图2的装置中，通过微量注射泵输运30mL空气，设置流速为1000μL/min，分别施加平行于流体输运方向，与输运方向呈45°角，垂直于输运方向的磁场，测试每一种状态下气体通过胶体悬浮液复合膜体系的跨膜压强阈值，可以发现，在这三种磁场方向下，垂直于输运方向下的气体压强阈值最高，而平行于流体方向的气体压强阈值最小，有磁场作用的气体压强阈值均比无磁场下的阈值高，如图10所示。这一实施例说明，在不改变磁场强度的条件下，仅仅改变磁场方向就能调控流体的输运行为。
实施例6：
将质量分数为75wt.％的胶体悬浮液(磁流变液)注入于20μm孔径的泡沫铜中，将其密封在如图2的装置中，通过微量注射泵输运30mL空气，设置流速为1000μL/min，在无磁场作用下，测试气体的跨膜压强阈值，在通气体的同时分别动态施加平行于流体输运方向，与输运方向呈45°角，垂直于输运方向的磁场，实时监测气体通过胶体悬浮液复合膜体系的压强(图11)，可以发现，在气体流通的状态下，动态施加不同方向的磁场，均可以动态调控流体的输运行为。
实施例7：
通过格子法计算了磁场方向与输运流体方向平行和与输运流体方向垂直两种极端情况下的胶体颗粒的熵，如图12和图13所示，这两种情况下，输运流体与胶体悬浮液的相互作用分为四个阶段，I为随机分布，II为有序化，III为剪切过程，IV为形成通路。对于磁场方向与流向平行时，输运流体在剪切胶体悬浮液时需要克服的是磁性链之间的作用力，链的移动所需的转动惯量较小；而磁场方向与流向垂直时，输运流体在剪切胶体悬浮液时需要克服的是磁性颗粒之间的作用力，需要经历流体与磁性链的剪切、链的脱离以及链的旋转三个过程，此时链的移动所需的转动惯量较大，因此磁场方向与输运流体方向垂直时流体的跨膜压强阈值较大。通过格子法计算得到磁场方向平行和垂直于输运方向两种情况下，胶体颗粒在随机分布、有序化和形成通路时的熵值，如图13。可以发现在有序化时，磁场方向垂直与流向的情况下颗粒的熵值比磁场方向平行于流向下的熵值要小，此时需要更多的能量才能让输运流体通过胶体悬浮液，即输运流体的跨膜压强阈值较高，输运流体的输运能力减弱。
实施例8：
将质量分数为75wt.％的胶体悬浮液(磁流变液)注入于20μm孔径的泡沫铜中，将其密封在如图14的装置中，通过微量注射泵输运30mL的亚甲基蓝药物溶液，通过磁场控制药物溶液的释放状态，同时通过压强传感器测试流体的跨膜压强阈值。通过微量注射泵的恒流模式，设置流速为1000μL/min，测试流体的跨膜压强阈值为1650Pa。如图14，在初始状态下，通过微量注射泵将药物溶液注入装置的入口，用恒压模式驱动药物溶液，设置驱动压为2000Pa，此时药物溶液可以释放。当施加一定大小的磁场，用同样大小的驱动压强输送药物溶液，此时磁场可以阻止药物释放，当撤掉磁场，药物溶液又可以释放出来。
实施例9：
取一定量质量分数为75wt.％的胶体悬浮液(磁流变液)，将其注入于20μm孔径的泡沫铜中，制备两个胶体悬浮液复合膜体系(多孔膜孔径相同)，将其安装在Y型的微流体管路中，通过磁场控制微流体在两个等效通路中流体的输运能力，可以获得逻辑微流控，如“与门”、“或门”和“非门”。如图15，首先通过恒流模式测试流体通过每一个胶体悬浮液复合膜体系的跨膜压强阈值，设置驱动压强值使其高于流体的跨膜压强阈值，此时驱动压强均高于各个复合膜体系的跨膜压强阈值，两个通路的流体均能过膜，此时形成了逻辑“与门”(状态I)。当在其中一个流体管路上施加磁场时，用同样的驱动压2000Pa驱动目标流体时，无磁场的管路允许流体通过，有磁场的管路流体无法通过，此时形成“或门”(状态II和III)。当两个管路上均施加磁场时，两个管路的流体均无法通过，此时形成“非门”(状态IV)。如果同时撤去两个管路的磁场，那么，两个管路的流体又均能通过，此时再次形成“与门”(状态V)。
实施例10：
将质量分数为75wt.％的胶体悬浮液(磁流变液)注入于20μm孔径的泡沫铜中，将其密封在如图16的装置中，通过微量注射泵输运30mL的NaOH溶液，通过调控磁场方向控制目标溶液的输运状态，同时通过压强传感器测试流体的跨膜压强阈值。通过微量注射泵的恒流模式，设置流速为1000μL/min，测试流体的跨膜压强阈值。如图16，在初始状态下，将指示剂放置在装置的出口处。当施加一定大小的平行于输运方向的磁场时，测试流体通过的跨膜压强阈值，此时用高于该阈值的恒定驱动压强驱动目标溶液，目标溶液通过复合膜体系，指示剂变色。当施加垂直于输运方向的磁场时，用相同大小的驱动压强，目标溶液不能通过复合膜体系，此时指示剂不变色。说明在不改变驱动压的情况下，仅仅改变外场的作用方向就可以控制一个微反应的进行。
实施例11：
用显微镜观察20μm孔径的泡沫铜的形貌，将泡沫铜密封在如图2的装置中，用500μL/min输运罗丹明B溶液，溶液通过泡沫铜后，将其取出，用去离子水冲洗若干遍，用N2吹干，并用荧光显微镜观察暗场下的膜形貌。将质量分数为75wt.％的胶体悬浮液(磁流变液)注入于另一片20μm孔径的泡沫铜中，显微镜观察其形貌，将胶体悬浮液复合膜体系密封在如图2的装置中，用500μL/min输运罗丹明B溶液，溶液通过复合膜体系后，将其取出，用去离子水冲洗若干遍，用N2吹干，并用荧光显微镜观察暗场下的膜形貌。可以发现胶体悬浮液复合膜体系输运罗丹明B溶液后没有被污染，而裸膜体系输运罗丹明B溶液后已经被罗丹明B污染，说明胶体悬浮液复合膜体系具有优异的抗污染性能(图17)。
Claims (6)
1.一种流体输运控制系统，其特征在于，所述的流体为单相流体，该流体输运控制系统包括：
用于容纳液体的多孔膜，所述的多孔膜设有至少一待输运流体入口以及一待输运流体出口；
载液，其含有响应性胶体颗粒的胶体悬浮液；所述的胶体颗粒粒径为2～5μm，所述的多孔膜孔径为10～50μm；所述的胶体悬浮液浓度质量分数为10～80wt.％；所述的胶体悬浮液在多孔膜中的饱和度为70～150％；
外场，所述的外场能够作用于载液中的响应性胶体颗粒；
在待输运流体进入流体输送控制系统之前或是进入之后，动态调整外场的作用力大小以及方向，改变胶体悬浮液中的响应性胶体颗粒的排列方式，从而实时调节输运流体的输送能力。
2.如权利要求1所述的一种流体输运控制系统，其特征在于所述的胶体悬浮液包括但不限于磁流变液、电流变液、玉米淀粉溶液。
3.如权利要求1所述的一种流体输运控制系统，其特征在于所述的多孔膜材料包括泡沫铜、泡沫不锈钢、泡沫铝、以及聚合物多孔材料中的至少一种。
4.如权利要求1所述的一种流体输运控制系统，其特征在于所述的外场包括磁场、电场、声场或光场中的至少一种。
5.如权利要求1所述的一种流体输运控制系统，其特征在于外场为50～600Gauss的直流磁场，外场方向为平行于输运方向，垂直于输运方向，或与输运方向呈一角度，或一定频率的交流磁场或旋转磁场。
6.如权利要求1至5任一项所述的一种流体输运控制系统在逻辑微流控中的应用。
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