CN112499976B - 放射性玻璃微球 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种放射性玻璃微球，由摩尔百分比为10‑30％的钇氧化物，摩尔百分比为35‑70％的硅氧化物，摩尔百分比为0‑25％的锶的碳酸盐，摩尔百分比为0‑40％的锰氧化物和钾氧化物中的任意一种，摩尔百分比为0‑25％的镨氧化物，摩尔百分比为0‑25％的铯氧化物，摩尔百分比为0‑25％的锆氧化物以及摩尔百分比为0‑25％的钽氧化物组成。所述放射性玻璃微球中含有的10‑30％的钇氧化物，在体内被激活后能够释放一定剂量的放射性元素钇‑90，以提供较高的辐射能量，且所述放射性微球具有2‑3.7克/立方厘米的较低的密度，并由无机物组成，具有不可收缩性和不透射线性，有利于在体内顺利输送至肿瘤部位并均匀分布于肿瘤部位，以利于在输送的过程中应用CT扫描、透视以及X射线成像进行可视性引导。

Description

放射性玻璃微球
技术领域
本发明涉及生物医用材料技术领域，尤其涉及放射性玻璃微球。
背景技术
利用外照射的治疗方法对恶性肿瘤进行治疗，考虑到避免对照射部位附近的正常组织造成损伤或引发全身副作用，照射剂量受到了极大限制，外照射应用的剂量往往无法达到肿瘤的根治剂量。
将具有放射性的微球经局部动脉灌注入人体，使放射性的核素浓集于肿瘤区组织，从而对肿瘤区产生根治性辐照作用的治疗方法相比于外照射，对局部正常组织的放射损伤小，且不会引发全身性的副反应，具有良好的应用前景。
内照射治疗的关键在于使放射性药物能够在肿瘤内均匀分布以覆盖整个肿瘤组织，并提供足够的辐射能量以达到肿瘤的根治剂量，且需要全程的透视引导。
因此，有必要开发一种新型的具有高辐射活性能量的放射性玻璃微球，以便于在透视引导下在体内顺利输送并在肿瘤部位达到均匀分布。
发明内容
本发明的目的在于提供一种新型的具有高辐射活性能量的放射性玻璃微球，以便于在透视引导下在体内顺利输送并有利于在肿瘤部位达到均匀分布。
为实现上述目的，本发明的所述放射性玻璃微球的密度为2-3.7克/立方厘米，且由以下成分组成：
摩尔百分比为10-30％的钇氧化物，摩尔百分比为35-70％的硅氧化物，摩尔百分比为0-25％的锶的碳酸盐，摩尔百分比为0-40％的锰氧化物和钾氧化物中的任意一种，摩尔百分比为0-25％的镨氧化物，摩尔百分比为0-25％的铯氧化物，摩尔百分比为0-25％的锆氧化物，摩尔百分比为0-25％的钽氧化物。
本发明所述放射性玻璃微球的有益效果在于：所述放射性玻璃微球中含有的10-30％的钇氧化物，在体内被激活后能够释放一定剂量的放射性元素钇-90，以提供较高的辐射能量，且所述放射性微球具有2-3.7克/立方厘米的较低的密度，并由无机物组成，具有不可收缩性和不透射线性，有利于在体内顺利输送至肿瘤部位并均匀分布于肿瘤部位，并有利于在输送的过程中应用CT扫描、透视以及X射线成像进行可视性引导。
在一些方案中，所述放射性玻璃微球的平均粒径为15-200微米，玻璃化温度为620-670摄氏度。其有益效果在于：便于所述放射性玻璃微球在体内的顺利输送且不可收缩。
在一些方案中，所述钇氧化物的摩尔百分比为15-20％。其有益效果在于：有利于调控所述放射性玻璃微球的密度以及辐射剂量，并有利于其在体内的顺利输送。
在一些方案中，所述硅氧化物的摩尔百分比为50-65％。
在一些方案中，所述锶的碳酸盐的摩尔百分比为10-25％。
在一些方案中，所述镨氧化物的摩尔百分比为5-15％。
在一些方案中，所述铯氧化物的摩尔百分比为5-15％。
在一些方案中，所述硅氧化物的摩尔百分比为40-60％。其有益效果在于：有利于调控所述放射性玻璃微球的密度，并有利于其在体内的顺利输送。
在一些方案中，所述锰氧化物的摩尔百分比为10-30％。
在一些方案中，所述钽氧化物的摩尔百分比为5-15％。
在一些方案中，所述钇氧化物为三氧化二钇，所述硅氧化物为二氧化硅，所述锶的碳酸盐为碳酸锶，所述锰氧化物为二氧化锰，所述钾氧化物为氧化钾，所述镨氧化物为三氧化二镨，所述铯氧化物为二氧化铯，所述锆氧化物为二氧化锆，所述钽氧化物为二氧化钽。
附图说明
图1为本发明的样品号分别为DS101、DS102、DS103、DS105、DS106、DS107、DS109、DS110、DS111、DS112和DS114的放射性玻璃微球的XRD图谱；
图2为本发明的样品号为DS101的放射性玻璃微球的微观形貌图；
图3a为本发明的放置在玻璃瓶中的样品号为DS104的放射性玻璃微球在120千伏的峰值电压下进行CT扫描后，再将玻璃瓶中的放射性玻璃微球放置于一层白纸上进行CT血管造影后形成的图像；
图3b为本发明的放置在玻璃瓶中的样品号为DS107的放射性玻璃微球在120千伏的峰值电压下进行CT扫描后，再将玻璃瓶中的放射性玻璃微球放置于一层白纸上进行CT血管造影后形成的图像；
图3c为本发明的放置在玻璃瓶中的样品号为DS112的放射性玻璃微球在120千伏的峰值电压下进行CT扫描后，再将玻璃瓶中的放射性玻璃微球放置于一层白纸上进行CT血管造影后形成的图像；
图3d为本发明的放置在玻璃瓶中的样品号为DS115的放射性玻璃微球在120千伏的峰值电压下进行CT扫描后再将玻璃瓶中的放射性玻璃微球放置于一层白纸上进行CT血管造影后形成的图像；
图4a为本发明对样品号分别为DS103、DS107、DS108、DS109、DS113、DS114以及DS115，且质量均为100毫克的放射性玻璃微球进行辐照后的168小时内钇-90的辐射剂量的变化趋势对比图；
图4b为本发明对样品号分别为DS103、DS107、DS108、DS109、DS113、DS114以及DS115，且质量均为100毫克的放射性玻璃微球进行辐照后的168小时内镨-142的辐射剂量的变化趋势对比图；
图4c为本发明对样品号分别为DS103、DS107、DS108、DS109、DS113、DS114以及DS115，且质量均为100毫克的放射性玻璃微球进行辐照后的168小时内锶-89的辐射剂量的变化趋势对比图；
图4d为本发明对样品号分别为DS103、DS107、DS108、DS109、DS113、DS114以及DS115，且质量均为100毫克的放射性玻璃微球进行辐照后的168小时内锶-87的辐射剂量的变化趋势对比图；
图4e为本发明对样品号分别为DS103、DS107、DS108、DS109、DS113、DS114以及DS115，且质量均为100毫克的放射性玻璃微球进行辐照后的168小时内钇-90的核素纯度随辐照后时间的变化趋势对比图。
具体实施方式
为使本发明实施例的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。除非另外定义，此处使用的技术术语或者科学术语应当为本发明所属领域内具有一般技能的人士所理解的通常意义。本文中使用的“包括”等类似的词语意指出现该词前面的元件或者物件涵盖出现在该词后面列举的元件或者物件及其等同，而不排除其他元件或者物件。
针对现有技术存在的问题，本发明实施例提供了一种密度为2-3.7克/立方厘米的放射性玻璃微球，所述放射性玻璃微球由以下成分组成：
摩尔百分比为10-30％的钇氧化物，摩尔百分比为35-70％的硅氧化物，摩尔百分比为0-25％的锶的碳酸盐，摩尔百分比为0-40％的锰氧化物和钾氧化物中的任意一种，摩尔百分比为0-25％的镨氧化物，摩尔百分比为0-25％的铯氧化物，摩尔百分比为0-25％的锆氧化物，摩尔百分比为0-25％的钽氧化物。
具体的，所述摩尔百分比均为各个组成成分占所述放射性玻璃微球的摩尔百分比。
本发明一些实施例中，所述钇氧化物为三氧化二钇(Y2O3)，所述硅氧化物为二氧化硅(SiO2)，所述锶的碳酸盐为碳酸锶(SrCO3)，所述锰氧化物为二氧化锰(MnO)，所述钾氧化物为氧化钾(K2O)，所述镨氧化物为三氧化二镨(Pr2O3)，所述铯氧化物为二氧化铯(CsO2)，所述锆氧化物为二氧化锆(ZrO2)，所述钽氧化物为二氧化钽(TaO2)。
本发明一些实施例中，所述放射性玻璃微球为固态粉末，所述放射性玻璃微球的平均粒径不超过15-200微米，有利于在体内的顺利运输。
本发明一些实施例中，所述放射性玻璃微球的玻璃化转变温度为620-670℃。
以下通过实施例1-3对本发明的技术方案进行详细阐述。
实施例1
本实施例提供了第一放射性玻璃微球组以及所述第一放射性玻璃微球组中的每个放射性玻璃微球的制备方法。所述第一放射性玻璃微球组中的每个放射性玻璃微球的制备方法具体为：
S11：提供混合均匀的第一无机混合物作为原料，置于100℃下真空干燥1-3小时后，在高温箱式炉中预热至1350℃-1600℃，得到熔融物。
S12：将所述熔融物在水中进行淬火以得到熔块，然后在100℃下对所述熔块真空干燥24小时，得到干燥熔块。
S13：利用行星球磨机将所述干燥熔块研磨成固态粉末。
S14：将所述固态粉末置于燃气火焰中进行重新熔融，得到球化熔融物。
S15：对所述球化熔融物依次进行冷却和筛选，得到平均粒径为15-200微米的放射性玻璃微球。
本发明一些实施例的所述步骤S14中，所述燃气火焰为氧气火焰。
本发明另一些实施例中，利用射频电感耦合或直流等离子弧炬放电的方法进行所述重新熔融。采用的等离子气体为氩气、氦气或氖气中的任意一种，以提高得到的所述放射性玻璃微球的纯度。
本发明一些实施例的所述步骤S15中，通过雾化法或旋转电极法进行所述球化，所述雾化法和所述旋转电极法为本领域技术人员使用的常规技术手段，在此不做赘述。
所述第一无机混合物和所述第一放射性玻璃微球组中的每个放射性玻璃微球均由摩尔百分比为15-20％的Y2O3，摩尔百分比为50-65％的SiO2，摩尔百分比为10-25％的SrCO3和摩尔百分比为5-15％的Pr2O3组成。
具体的，表1提供了样品号分别为DS101至DS115的放射性玻璃微球的各组成成分的摩尔百分比。
表1
Figure GDA0003563856070000061
Figure GDA0003563856070000071
本发明一些实施例中，将表1中的Pr2O3替换为CsO2，形成15种新的放射性玻璃微球。
本发明实施例1在采用X射线粉末衍射(X-Ray Diffraction，XRD)法考察了样品号为DS101、DS102、DS103、DS105、DS106、DS107、DS109、DS110、DS111、DS112和DS114的放射性玻璃微球的结晶性能，得到如图1所示的XRD图谱。所述X射线粉末衍射法的具体实施方式为本领域技术人员的公知技术手段，在此不做赘述。
参照图1，样品号为DS101至DS114的14个放射性玻璃微球均表现出了显著的非晶态特征。作为本领域公知常识的是，非晶态合金具有长程无序和短程有序的特点，结构上没有晶界与堆垛层错等缺陷存在，因此，在强度、韧性以及稳定性等方面均优于同样组成成分的晶态合金。
本发明实施例1采用日立S-4700扫描电子显微镜在300倍的放大倍数下观察样品号为DS101的放射性玻璃微球的结构，得到如图2所示的微观形貌图。参照图2，样品号为DS101的放射性玻璃微球的成球性良好。
本发明实施例1依据ASTM E-1356测试标准采用差示扫描量热(DifferentialScanning Calorimetry，DSC)法测试了表1所记载的15种放射性玻璃微球的玻璃化温度Tg，以及依据ASTM B923测试标准考察了表1所记载的15种放射性玻璃微球的密度ρ，得到的测试结果汇总于表2。
表2
Figure GDA0003563856070000081
Figure GDA0003563856070000091
参照表2，15个放射性玻璃微球的密度分布在3.0克/立方厘米-3.6克/立方厘米的范围内，玻璃化转变温度分布在627-666摄氏度的范围内，较高的玻璃化转变温度有利于增强所述放射性玻璃微球的稳定性，而较低的密度有利于在体内的顺利输送，结合所述放射性玻璃微球的15-200微米的平均粒径以及组成成分均为无机物，在体内顺利输送至肿瘤部位后能够均匀分布于肿瘤部位且不可收缩，有利于实现放射性的核素浓集于肿瘤区组织，从而为实现肿瘤的根治提供良好的操作基础。
本发明实施例1采用轴向西门子128SOMATOM闪光定义扫描(ComputerizedTomography)在不同的电压峰值下轴向CT扫描松散放置在不同小瓶子中的不同样品号的放射性玻璃微球，得到如表3所示的CT扫描下的不同亨斯菲尔德单位(Hounsfield unit，HU)。所述轴向西门子128SOMATOM闪光定义扫描的具体实施方式为本领域技术人员的公知技术手段，在此不做赘述。
其中，第一HU值在70千伏的电压峰值下得到，第二HU值在120千伏的电压峰值下得到。每个小瓶子中的放射性玻璃微球的厚度为1mm，扫描螺距为0.5。
表3
Figure GDA0003563856070000092
Figure GDA0003563856070000101
作为公知常识的是，CT在医学显影上的工作原理是根据人体不同组织对X线的吸收与透过率的不同对人体进行测量。具体的，以X-射线的受阻程度来成像，物质的密度和厚度越大，受阻程度越严重，成像效果越好，即HU的值越高。而适合于医用CT扫描的HU的值约为6000-13000，表3所示的样品号为DS101至DS115的15个放射性玻璃微球的HU的值在6000-7200的范围内，因此适用于医用CT，即所述放射性玻璃微球导入人体后，能够运用医用CT进行扫描、透视以及X射线成像对其进行准确的引导和定位。
图3a至图3d为分别放置在不同玻璃瓶中的样品号为DS104、DS107、DS112以及DS115的放射性玻璃微球在120千伏的峰值电压下进行CT扫描后，再将对应的玻璃瓶中的放射性玻璃微球放置于一层白纸上进行CT血管造影后形成的图像。进一步的参照图3a至图3d可以看到，样品号为DS104、DS107、DS112以及DS115的放射性玻璃微球具有良好的CT成像性能。
本发明实施例1参照ISO10993标准进行体外细胞毒性测试，考察不同质量浓度的放射性玻璃微球浸提液在24小时后的生物活性百分比，得到如表4所示的实验结果。
表4
Figure GDA0003563856070000111
参照表4，当浸渍液浓度为100％，除样品号为DS103、DS107以及DS110的放射性玻璃微球所对应的生物活性百分比较低外，其余样品号的放射性玻璃微球所对应的生物活性百分比均在70％以上。当浸渍液浓度分别为75％、50％和25％，基本所有样品号的放射性玻璃微球所对应的生物活性百分比均在70％以上。可见，所述第一放射性玻璃微球组的每个放射性玻璃微球基本满足生物医用材料领域对生物相容性的要求。
本发明实施例1的所述第一放射性玻璃微球组的每个放射性玻璃微球均含有钇元素、锶元素和镨元素。
其中，钇元素的钇-90经热中子激活后的辐射的高能β射线能够持续作用于肿瘤。镨元素的衰变产物中只有Pr-142的半衰期比较长，而且吸收截面积大。锶元素Sr-89是以稳定的锶-84、锶-86、锶-87和锶-88同位素存在，三种同位素的质量百分比分别为0.56％、9.86％、7.0％和82.58％。Sr-89经热中子辐照被激活后的辐射产物只有锶-85和锶-89的半衰期比钇-90长，因此，本发明实施例1对样品号分别为DS103、DS107、DS108、DS109、DS113、DS114以及DS115，且质量均为100毫克的放射性玻璃微球进行辐照，并分别考察了辐照结束后的0-168小时内的钇-90、锶-87、锶-89和镨-142的辐照剂量以及钇-90的核素纯度随辐照后时间的变化情况，分别得到如图4a至图4e分别所示的钇-90、锶-87、锶-89和镨-142的辐射剂量以及钇-90的核素纯度随辐照后时间的变化趋势对比图。辐照使用的中子通量为2×10-14中子/平方厘米.秒。所述辐照的具体实施方式是本领域技术人员的常规技术手段，在此不做赘述。
参照图4a，随着辐照结束后时间的延长，钇-90的辐射剂量在结束辐照起的168小时内，从10000-17000MBq平稳下降至2000-6000MBq，即样品号分别为DS103、DS107、DS108、DS109、DS113、DS114以及DS115的放射性玻璃微球被中子激活后，钇-90能够连续稳定释放高能β辐射，且高能β辐射衰减的趋势较平缓，有利于后续在实际的应用过程中，根据目标部位的尺寸和具体病理情况，通过调节引入人体内的放射性玻璃微球的质量以及平均粒径，从而在有效的治疗时间内能够维持辐照剂量在合理的范围内，且能够持续作用于目标部位。
参照图4a和图4b，随着辐照结束后时间的延长，所有样品的镨-142的辐射剂量自结束辐照起的168小时内，从1500-4500MBq下降至小于10，且下降趋势明显快于钇-90辐射剂量的下降趋势，因此不会影响钇-90的辐照效果。
参照图4c和图4d，锶-89的辐射剂量自结束辐照起的168小时内基本保持在0.5-2MBq，锶-87的辐射剂量自结束辐照起的24小时内就由600-1800MBq迅速下降至小于10MBq，且24-168小时内的辐照剂量为0。可见，锶-89和锶-87的存在对钇-90的辐射效果几乎没有影响，因此，参照图4e，钇-90的核素纯度在辐照结束后的24-72小时内有显著的增加趋势，且在72-168小时内达到了99％以上。
对样品号分别为DS101、DS102、DS104、DS105、DS106、DS110、DS111和DS112，且质量均为100毫克的放射性玻璃微球进行所述辐照，辐照结束后的0-168小时内的钇-90、锶-87、锶-89和镨-142的辐射剂量以及钇-90的核素纯度随辐照后时间的变化情况与图4a至图4e所显示的变化趋势类似，在此不做赘述。
从以上的分析可知，由于钇-90能够连续稳定释放高能β辐射，且高能β辐射衰减的趋势较平缓，有利于后续在实际的应用过程中，根据目标部位的尺寸和具体病理情况，通过调节引入人体内的放射性玻璃微球的质量以及平均粒径，从而在有效的治疗时间内能够维持辐照剂量在合理的范围内，且能够持续作用于目标部位。因此，本发明实施例1还考察了表1记载的15个样品在中子通量为2×10-14中子/平方厘米.秒的条件下进行辐照后，使钇-90产生4GBq的辐射剂量的各个样品的质量、对应的辐照后时间、锶-89和镨-142的辐射剂量以及钇-90的核素纯度，结果统计在表5中。
表5
Figure GDA0003563856070000131
Figure GDA0003563856070000141
Figure GDA0003563856070000151
实施例2
本发明实施例2提供了第二放射性玻璃微球组，所述第二放射性玻璃微球组中的每个放射性玻璃微球的制备方法与实施例1的所述第一放射性玻璃微球组的每个放射性玻璃微球的制备方法的区别在于：制备所述放射性玻璃微球的原料为第二无机混合物。
所述第二无机混合物和所述第二放射性玻璃微球组中的每个放射性玻璃微球均由摩尔百分比为13-30％的Y2O3，摩尔百分比为40-60％的SiO2，摩尔百分比为10-30％的MnO和摩尔百分比为5-15％的ZrO2组成。
本发明实施例2的表6提供了玻璃样品号为S201至S215的15种放射性玻璃微球的各组分摩尔百分比含量。
表6
Figure GDA0003563856070000161
本发明实施例2依据ASTM B923测试标准考察了表6记载的15种放射性玻璃微球的密度ρ，以及采用轴向西门子128SOMATOM闪光定义扫描在120千伏的电压峰值下轴向CT扫描松散放置在不同小瓶子中的表6记载的15种放射性玻璃微球，得到不同HU的值。密度和HU值请参见表7。所述轴向西门子128SOMATOM闪光定义扫描的具体实施方式为本领域技术人员的公知技术手段，在此不做赘述。每个小瓶子中的放射性玻璃微球的厚度为1mm，扫描螺距为0.5。
表7
Figure GDA0003563856070000162
Figure GDA0003563856070000171
参照表7，所有样品的密度在2.2-2.9克/立方厘米，具有较低的密度，有利于放射性玻璃微球在体内的顺利输送。在120千伏的电压峰值下样品的HU的值为2140-10828，因此，除DS204和DS205和DS210外，其余样品均适合于医用CT扫描、透视以及X射线成像。
实施例3
本发明实施例3提供了第三放射性玻璃微球组，所述第三放射性玻璃微球组中的每个放射性玻璃微球的制备方法与实施例1的所述第一放射性玻璃微球组的每个放射性玻璃微球的制备方法的区别在于：制备所述放射性玻璃微球的原料为第三无机混合物。
所述第三无机混合物和所述第三放射性玻璃微球组中的每个放射性玻璃微球均由摩尔百分比为13-30％的Y2O3，摩尔百分比为40-60％的SiO2，摩尔百分比为10-30％的MnO和摩尔百分比为5-15％的TaO2组成。
本发明实施例3的表8提供了玻璃样品号为S301至S315的15种放射性玻璃微球的各组分摩尔百分比。
表8
Figure GDA0003563856070000181
本发明实施例3依据ASTM B923测试标准考察了表8记载的15种放射性玻璃微球的密度ρ，以及采用轴向西门子128SOMATOM闪光定义扫描在120千伏的电压峰值下轴向CT扫描松散放置在不同小瓶子中的表8记载的15种放射性玻璃微球，得到不同HU的值，密度和HU值请参见表9。所述轴向西门子128SOMATOM闪光定义扫描的具体实施方式为本领域技术人员的公知技术手段，在此不做赘述。每个小瓶子中的放射性玻璃微球的厚度为1mm，扫描螺距为0.5。
表9
Figure GDA0003563856070000182
Figure GDA0003563856070000191
参照表9，所有样品的密度在2.5-3.6克/立方厘米，具有较低的密度，有利于放射性玻璃微球在体内的顺利输送。在120千伏的电压峰值下样品的HU的值为4926-18047，因此，除DS305、DS309和DS313外，其余样品均适合于医用CT扫描、透视以及X射线成像。
虽然在上文中详细说明了本发明的实施方式，但是对于本领域的技术人员来说显而易见的是，能够对这些实施方式进行各种修改和变化。但是，应理解，这种修改和变化都属于权利要求书中所述的本发明的范围和精神之内。而且，在此说明的本发明可有其它的实施方式，并且可通过多种方式实施或实现。

Claims (6)

1.一种放射性玻璃微球，其特征在于，密度为2-3.7克/立方厘米，所述放射性玻璃微球由以下成分组成：
摩尔百分比为15-20％的钇氧化物，摩尔百分比为50-65％的硅氧化物，摩尔百分比为10-25％的锶的碳酸盐，摩尔百分比为0-40％的锰氧化物和钾氧化物中的任意一种，摩尔百分比为0-25％的镨氧化物，摩尔百分比为0-25％的铯氧化物，摩尔百分比为0-25％的锆氧化物以及摩尔百分比为0-25％的钽氧化物。
2.根据权利要求1所述的放射性玻璃微球，其特征在于，所述镨氧化物的摩尔百分比为5-15％。
3.根据权利要求1所述的放射性玻璃微球，其特征在于，所述铯氧化物的摩尔百分比为5-15％。
4.一种放射性玻璃微球，其特征在于，密度为2-3.7克/立方厘米，所述放射性玻璃微球由以下成分组成：
摩尔百分比为10-30％的钇氧化物，摩尔百分比为40-60％的硅氧化物，摩尔百分比为0-25％的锶的碳酸盐，摩尔百分比为10-30％的锰氧化物和摩尔百分比为0-40％的钾氧化物中的任意一种，摩尔百分比为0-25％的镨氧化物，摩尔百分比为0-25％的铯氧化物，摩尔百分比为0-25％的锆氧化物以及摩尔百分比为0-25％的钽氧化物。
5.根据权利要求4所述的放射性玻璃微球，其特征在于，所述锆氧化物的摩尔百分比为5-15％。
6.根据权利要求4所述的放射性玻璃微球，其特征在于，所述钽氧化物的摩尔百分比为5-15％。
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