CN112495148A - 一种低温等离子体和湿式洗涤联合去除VOCs的实验装置 - Google Patents
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Abstract
本发明公开的一种低温等离子体和湿式洗涤联合去除VOCs的实验装置，将湿式洗涤系统串联于低温等离子体放电系统后，得到的实验装置具有反应速率快、几乎不存在二次污染等特点；本发明采用低温等离子体和湿式洗涤的联合技术，实现了VOCs的高效降解，达到了1+1＞2的降解效果。
Description
技术领域
本发明涉及废气处理技术领域，具体为一种低温等离子体和湿式洗涤联合去除VOCs的实验装置。
背景技术
挥发性有机化合物即VOCs是化学、陶瓷、油漆和电镀行业生产过程中广泛排放的空气污染物，已被证明一些VOCs可在一定条件下与氮氧化物反应形成光化学烟雾污染，或与大气中自由基反应形成二次气溶胶，是城市灰霾等复合大气污染的重要诱因，并且其毒性、致突变性和致癌性会对人类健康产生威胁。
低温等离子体技术因其氧化能力强、反应条件温和、操作简单受到广泛的关注，并逐步在工业VOCs处理方面得到了应用。然而，低温等离子体技术在处理VOCs时仍然存在着不完全氧化、矿化度低、能量效率低、以及对高能电子的利用率低等不足。有研究者为了提高低温等离子体的对污染物的矿化程度，在等离子体反应器中填充催化剂，但是催化剂在使用一段时间之后就会失活，需要更换或再生，这样使得成本增加，尤其是采用介质阻挡放电时，由于氧气参与反应，不可避免地生成长寿命的副产物臭氧，而且还会产生苯甲醛，苯甲酸，酯类等有机副产物，造成二次污染。因此为了解决单一低温等离子体技术降解VOCs效果不理想的问题，亟需开发一种低温等离子体联合装置达到高效降解VOCs目的。
目前湿式洗涤技术是一种新型的VOCs治理技术，主要是利用活性氧化基团(·OH)将VOCs转化为二氧化碳和水。但是单独湿式洗涤技术净化VOCs时，由于羟基自由基寿命较短(t1/2<1μs)，在处理连续流动的有机废气时，若要保持较高的去除效率，需要持续注入大量的氧化剂，极大增加了运行成本，而且能耗较高。
发明内容
为了解决现有技术中低温等离子体放电产生残留污染物的问题，本发明提供一种低温等离子体和湿式洗涤联合去除VOCs的实验装置，该装置将低温等离子体放电系统和湿式洗涤系统结合，利用低温等离子体放电系统放电产生的副产物臭氧作为后续湿式洗涤系统的氧化剂来源，通过湿式洗涤系统对低温等离子体放电系统未完全降解的VOCs及中间产物进行二次降解，以达到高效降解VOCs的目的。
为实现上述目的，本发明提供如下技术方案：一种低温等离子体和湿式洗涤联合去除VOCs的实验装置，包括VOCs配气系统、低温等离子体放电系统、湿式洗涤系统和检测分析系统，所述VOCs配气系统的出口与低温等离子体放电系统的进口连接，所述低温等离子体放电系统的出口与所述湿式洗涤系统的进口连接，所述低温等离子体放电系统和所述湿式洗涤系统的出口均连接检测分析系统。
进一步的，所述VOCs配气系统包括模拟空气气瓶、质量流量控制器、混合瓶、恒温水浴锅和注射泵，其中，模拟空气气瓶的出气口与质量流量控制器进气口连接，质量流量控制器的出气口通过气体导流管与混合瓶进口连接，注射泵的出口与混合瓶进口连接，混合瓶的出口通过气体导流管与所述低温等离子体放电系统的入口连接，所述混合瓶放置于水浴锅内。
进一步的，所述低温等离子体放电系统包括DBD反应器和高压交流电源，其中，所述VOCs配气系统的出口与DBD反应器的入口连接，DBD反应器出口连接湿式洗涤系统和检测分析系统的进口。
进一步的，所述DBD反应器为线筒式介质阻挡反应器，DBD反应器内设置有放电电极棒，放电电极棒放置在DBD反应器内部正中心，DBD反应器外部设置外电极，外电极缠绕在DBD反应器外壁并实现接地，所述放电电极棒与高压电源连接，DBD反应器通过高压电源控制放电电极棒的放电电压。
进一步的，所述DBD反应器的材质为石英玻璃，所述DBD反应器的内径为10mm；所述放电电极棒为不锈钢棒，所述放电电极棒直径为2mm；所述外电极为铜皮，所述铜皮宽50mm。
进一步的，所述湿式洗涤系统包括湿式洗涤器和曝气头，所述低温等离子体放电系统的出口与湿式洗涤器入口连接，湿式洗涤器出口连接所述检测分析系统进口。
进一步的，所述湿式洗涤器内部填充去离子水溶液，所述曝气头设置在所述湿式洗涤器内，所述曝气头的一端连接一玻璃管，所述玻璃管伸出湿式反应器与所述低温等离子体放电系统的出口连接，曝气头用于产生气泡将气体均匀的分布在去离子水溶液中。
进一步的，所述湿式洗涤器内部还设置有臭氧催化氧化反应层，所述臭氧催化氧化反应层内填充催化剂，所述臭氧催化氧化反应层上下两侧均设置有一催化剂挡板，所述催化剂挡板上设置有孔洞。
进一步的，所述曝气头产生气泡的直径为0.1mm-10mm。
进一步的，所述检测分析系统包括气相色谱仪和臭氧分析仪。
与现有技术相比，本发明至少具有以下有益效果：
本发明提供一种低温等离子体和湿式洗涤联合去除VOCs的实验装置，将湿式洗涤系统串联于低温等离子体放电系统后，得到的实验装置具有反应速率快、几乎不存在二次污染等特点，不仅可提高VOCs的去除率和矿化度，同时还可捕获放电产生的气相副产物如NOx、O3和有机中间产物等，避免低温等离子体放电系统中气相二次污染的问题。
本发明中低温等离子体放电系统的副产物臭氧可作为湿式洗涤系统中羟基自由基的来源，臭氧的再次利用提高了低温等离子体放电系统的能量利用率，并且本发明中湿式洗涤器中持续产生的活性基团能使反应液原位再生，并可循环使用，无废液排放，降低了能耗，并减少了运行成本；
本发明中低温等离子体放电系统产生的臭氧通过曝气头进入湿式洗涤器，可增加气液传质，使水体的臭氧密度增大，从而促使更多强氧化性的·OH生成，有利于破解VOCs分子，进一步提高VOCs的降解率。
本发明的湿式洗涤器中的溶液对催化剂的冲刷作用可以有效避免催化剂的失活问题，降低了反应装置的成本；
本发明采用低温等离子体和湿式洗涤的联合技术，实现了VOCs的高效降解，达到了1+1＞2的降解效果。
附图说明
图1本发明低温等离子体和湿式洗涤联合去除含VOCs废气的实验装置；
图2本发明中DBD反应器细节图；
图3本发明中湿式洗涤器细节图；
附图中：1模拟空气气瓶、2质量流量控制器、3混合瓶、4恒温水浴锅、5注射泵、6放电电极、7铜皮、8DBD反应器、9高压交流电源、10湿式洗涤器、11曝气头、12催化剂、13催化剂挡板、14臭氧催化氧化反应层、15气相色谱仪、16臭氧分析仪。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施方式对本发明作进一步的说明。
如图1所示，本发明提供一种低温等离子体和湿式洗涤联合去除VOCs的实验装置，整个实验装置分为四部分，具体包括VOCs配气系统、低温等离子体放电系统、湿式洗涤系统以及检测分析系统。其中，VOCs配气系统包括模拟空气气瓶1、质量流量控制器2、混合瓶3、恒温水浴锅4和注射泵5；低温等离子体放电系统包括放电电极6、铜皮7、DBD反应器8和高压交流电源9；湿式洗涤系统包括湿式洗涤器10、曝气头11、催化剂12、催化剂挡板13和臭氧催化氧化反应层14；检测分析系统包括气相色谱仪15和臭氧分析仪16。
优选的，模拟空气气瓶1的出气口连接到质量流量控制器2进气口，质量流量控制器2的出气口通过气体导流管与混合瓶3进口连接，所述混合瓶3放置于水浴锅4的恒温环境中，恒温控制在78℃±1℃；
优选的，模拟空气气瓶1中包含79％N2和21％O2，以体积分数计；
优选的，注射泵5的出口与混合瓶3进口连接，注射泵5用于向混合瓶3中注入VOCs，VOCs在混合瓶3中与空气混合；
优选的，混合瓶3的出口通过气体导流管连接DBD反应器8的入口，DBD反应器8出口连接气相色谱检测仪15的进口和臭氧分析仪16的进口；
优选的，如图2所示，DBD反应器8为线筒式介质阻挡反应器，其材质为石英玻璃，内径为10mm，DBD反应器8内设置有放电电极棒6，放电电极棒6为不锈钢棒，直径为2mm，放电电极棒6放置在DBD反应器8内部正中心，DBD反应器8外部设置外电极，外电极为50mm宽的铜皮7，铜皮7缠绕在DBD反应器8外壁并使DBD反应器8实现接地；
优选的，放电电极棒6与高压电源9连接，DBD反应器8通过高压电源9控制放电电极棒6的放电电压。
优选的，高压电源9的放电电压为15KV。
DBD反应器8的降解过程可以分为两步：
打开高压电源后，放电产生的高能电子直接撞击VOCs分子，当电场给予高能电子的能量大于VOCs的C-C键能时，这些C-C键就会断裂，从而破坏有机物结构；
由高能电子与气体中N2、O2等发生碰撞产生活性物质，如离子、自由基、激发态粒子等，可与VOCs或有机中间产物发生一系列反应并将其分解，最终生成CO2、H2O和其他降解产物等。
本发明中单一低温等离子体放电系统降解VOCs效率在43％左右。
优选的，DBD反应器8出口通过气体导流管与湿式洗涤器10入口连接，湿式洗涤器10出口连接气相色谱仪15和臭氧分析仪16。
优选的，如图3所示，湿式洗涤器10体积为1L，湿式洗涤器10内部填充去离子水溶液，湿式洗涤器10内设置有臭氧催化氧化反应层14，在臭氧催化氧化反应层14内填充催化剂12，催化剂12用于促进臭氧分解产生羟基自由基；湿式洗涤器10内的设置有曝气头11，曝气头11的一端连接一玻璃管，玻璃管伸出湿式反应器10通过气体导流管与DBD反应器的出气口连接，DBD反应器放电产生的气态副产物通过曝气头11进入湿式洗涤器10，曝气头11将气泡均匀的分布在去离子水溶液中，开始催化臭氧氧化反应；
优选的，臭氧催化氧化反应层14上下两侧均设置有一催化剂挡板13，催化剂挡板13上设有多个孔洞，该孔洞用于释放气泡，使气泡在臭氧催化氧化反应层14与催化剂12充分接触，催化剂可催化臭氧氧化反应。
优选的，曝气头1可产生直径为0.1mm-10mm的气泡，气泡可增大臭氧在水中的分布密度和停留时间，从而促使更多的·OH的生成，有利于污染物降解。
本发明提供的实验装置的使用方法，具体如下：
1)打开模拟空气气瓶1，空气由质量流量器2控制流量为1L/min，然后通入到混合瓶3中；同时利用注射泵5在混合瓶3中注入液态甲苯或液态乙酸乙酯等有机物用以模拟VOCs，混合瓶3放置在恒温水浴锅4中，VOCs在空气的推动下得到了挥发；
2)从混合瓶3挥发出的VOCs进入到DBD反应器8，高压交流电源9控制放电电压在15Kv，放电产生的大量高能电子、·O、·OH、O3等氧化性强的活性粒子，它们与VOCs发生氧化反应生成易溶于水的低分子醇、酸、脂类等中间产物，还有副产物O3。
3)从DBD反应器8排出的气体，气体中包括残余VOCs、中间产物及O3，将上述气体通过曝气头11通入到湿式洗涤器10中，上述放电产生的副产物O3在催化剂13的作用下生成羟基自由基，利用羟基自由基氧化残余VOCs及中间产物。
实验过程中DBD反应器8出口和湿式洗涤器10出口处的VOCs、CO和CO2的浓度由SP-7890Plus气相色谱仪15测定，O3浓度由臭氧分析仪16测定。
本发明提供的实验装置能够实现VOCs的高效降解，去除率达到90％以上。
实施例1
通过质量流量控制器2将模拟空气气瓶1中的气体流量控制在1L/min，通入到混合瓶3，利用注射泵将液态甲苯通入到混合瓶3，混合瓶3放置在恒温水浴锅4中，恒温水浴锅4温度控制在78±1℃，甲苯在空气的推动下得到了挥发进一步通入到DBD反应器8中，利用气相色谱仪15检测到DBD反应器8入口处VOCs初始浓度控制在60ppm左右；然后开启高压交流电源9，将放电电压控制在15kV，实验开始15min后在DBD反应器8出口处集气检测，评价单独低温等离子体对VOCs的降解效果。
表1单一低温等离子体技术对甲苯降解效果
VOCs除去率计算公式如下：
综上，可以得出仅采用单一低温等离子体技术对甲苯进行降解，甲苯的去除率仅为43.3％。
实施例2
在和实施例1相同的实验条件下，DBD反应器8后连接湿式洗涤器10，湿式洗涤器10中加入100gMn/Al2O3催化剂，实验开始后15min在湿式反应器出气口取样检测，评价低温等离子体联合湿式洗涤对甲苯的降解效果。
表2低温等离子体联合湿式洗涤对甲苯降解效果
VOCs去除率计算公式如下：
综上，可以得出低温等离子体联合湿式洗涤对甲苯进行降解，甲苯的去除率达到了94.2％。
结合表1和表2的实验结果表明，初始甲苯浓度控制在60ppm时，低温等离子体联合湿式洗涤实验装置对甲苯的去除率可达94.2％，降解效果明显优于单一的低温等离子技术的甲苯去除率43.3％；
结合表1和表2中DBD反应器出口臭氧浓度和湿式洗涤器出口臭氧浓度计算臭氧利用率：
综上可知，湿式洗涤器对臭氧的利用率达到了89.6％，低温等离子体联合湿式洗涤实验装置可高效利用了臭氧，减少臭氧的排放。
实施例3
通过质量流量控制器2将模拟空气气瓶1中的气体流量控制在1L/min，通入到混合瓶3，利用注射泵将液态乙酸乙酯通入到混合瓶3，混合瓶3放置在恒温水浴锅4中，恒温水浴锅4温度控制在78±1℃，乙酸乙酯在空气的推动下得到了挥发进一步通入到DBD反应器8中，利用气相色谱仪15检测到DBD反应器8入口处乙酸乙酯初始浓度控制在60ppm；然后开启高压交流电源9，将放电电压控制在15kV，实验开始15min后在DBD反应器8出口处集气检测，评价单独低温等离子体对乙酸乙酯的降解效果。
表3单一低温等离子体技术对乙酸乙酯降解效果
VOCs除去率计算公式如下：
综上，可以得出仅采用单一低温等离子体技术对乙酸乙酯进行降解，乙酸乙酯的去除率仅为46.7％。
实施例4
在和实施例3相同的实验条件下，DBD反应器8后连接湿式洗涤器10，湿式洗涤器10中加入100gMn/Al2O3催化剂，实验开始后15min在湿式反应器出气口取样检测，评价低温等离子体联合湿式洗涤对乙酸乙酯的降解效果。
表4低温等离子体联合湿式洗涤对乙酸乙酯降解效果
综上，可以得出低温等离子体联合湿式洗涤对乙酸乙酯进行降解，乙酸乙酯的去除率达到了98％。
结合表3和表4的实验结果表明，初始乙酸乙酯浓度控制在60ppm时，低温等离子体联合湿式洗涤实验装置对乙酸乙酯的去除率可达98％，降解效果明显优于单一的低温等离子技术的乙酸乙酯去除率46.7％；
结合表3和表4中DBD反应器出口臭氧浓度和湿式洗涤器出口臭氧浓度计算臭氧利用率：
结合表3和表4，湿式洗涤器对臭氧的利用率达到了96.7％。
最后所应当说明的是，以上实施例仅用以说明本发明的技术方案而非对本发明保护范围的限制，尽管参照较佳实施例对本发明作了详细说明，本领域的普通技术人员应当理解，可以对本发明的技术方案进行修改或者等同替换，而不脱离本发明技术方案的实质和范围。
Claims (10)
1.一种低温等离子体和湿式洗涤联合去除VOCs的实验装置，其特征在于，包括VOCs配气系统、低温等离子体放电系统、湿式洗涤系统和检测分析系统，所述VOCs配气系统的出口与低温等离子体放电系统的进口连接，所述低温等离子体放电系统的出口与所述湿式洗涤系统的进口连接，所述低温等离子体放电系统和所述湿式洗涤系统的出口均连接检测分析系统。
2.根据权利要求1所述的一种低温等离子体和湿式洗涤联合去除VOCs的实验装置，其特征在于，所述VOCs配气系统包括模拟空气气瓶(1)、质量流量控制器(2)、混合瓶(3)、恒温水浴锅(4)和注射泵(5)，其中，模拟空气气瓶(1)的出气口与质量流量控制器(2)进气口连接，质量流量控制器(2)的出气口通过气体导流管与混合瓶(3)进口连接，注射泵(5)的出口与混合瓶(3)进口连接，混合瓶(3)的出口通过气体导流管与所述低温等离子体放电系统的入口连接，所述混合瓶(3)放置于水浴锅(4)内。
3.根据权利要求1所述的一种低温等离子体和湿式洗涤联合去除VOCs的实验装置，其特征在于，所述低温等离子体放电系统包括DBD反应器(8)和高压交流电源(9)，其中，所述VOCs配气系统的出口与DBD反应器(8)的入口连接，DBD反应器(8)出口连接湿式洗涤系统和检测分析系统的进口。
4.根据权利要求3所述的一种低温等离子体和湿式洗涤联合去除VOCs的实验装置，其特征在于，所述DBD反应器(8)为线筒式介质阻挡反应器，DBD反应器(8)内设置有放电电极棒(6)，放电电极棒(6)放置在DBD反应器(8)内部正中心，DBD反应器(8)外部设置外电极，外电极缠绕在DBD反应器(8)外壁并实现接地，所述放电电极棒(6)与高压电源(9)连接，DBD反应器(8)通过高压电源(9)控制放电电极棒(6)的放电电压。
5.根据权利要求3所述的一种低温等离子体和湿式洗涤联合去除VOCs的实验装置，其特征在于，所述DBD反应器(8)的材质为石英玻璃，所述DBD反应器(8)的内径为10mm；所述放电电极棒(6)为不锈钢棒，所述放电电极棒(6)直径为2mm；所述外电极为铜皮(7)，所述铜皮(7)宽50mm。
6.根据权利要求1所述的一种低温等离子体和湿式洗涤联合去除VOCs的实验装置，其特征在于，所述湿式洗涤系统包括湿式洗涤器(10)和曝气头(11)，所述低温等离子体放电系统的出口与湿式洗涤器(10)入口连接，湿式洗涤器(10)出口连接所述检测分析系统进口。
7.根据权利要求6所述的一种低温等离子体和湿式洗涤联合去除VOCs的实验装置，其特征在于，所述湿式洗涤器(10)内部填充去离子水溶液，所述曝气头(11)设置在所述湿式洗涤器(10)内，所述曝气头(11)的一端连接一玻璃管，所述玻璃管伸出湿式反应器(10)与所述低温等离子体放电系统的出口连接，曝气头(11)用于产生气泡将气体均匀的分布在去离子水溶液中。
8.根据权利要求6所述的一种低温等离子体和湿式洗涤联合去除VOCs的实验装置，其特征在于，所述湿式洗涤器(10)内部还设置有臭氧催化氧化反应层(14)，所述臭氧催化氧化反应层(14)内填充催化剂(12)，所述臭氧催化氧化反应层(14)上下两侧均设置有一催化剂挡板(13)，所述催化剂挡板(13)上设置有孔洞。
9.根据权利要求6所述的一种低温等离子体和湿式洗涤联合去除VOCs的实验装置，其特征在于，所述曝气头(11)产生气泡的直径为0.1mm-10mm。
10.根据权利要求1所述的一种低温等离子体和湿式洗涤联合去除VOCs的实验装置，其特征在于，所述检测分析系统包括气相色谱仪(15)和臭氧分析仪(16)。
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