CN112365936B - 原子氧环境下沥青氧化老化的分子动力学研究方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种原子氧环境下沥青氧化老化的分子动力学研究方法，具体按照以下步骤实施：步骤1，构建研究的沥青分子模型，根据实际需求分别建立不同种类的沥青单分子模型；步骤2，按照不同含量将步骤1建立的沥青单分子模型聚合成一个周期性沥青分子，然后对该沥青分子进行几何优化；步骤3，构建有氧环境，选择原子氧代替分子氧来模拟沥青分子氧化老化的有氧环境；步骤4，用ReaxFF反应力场模拟沥青分子在氧环境下的氧化老化；在一定温度条件下，进行沥青分子的氧化老化模拟。该方法可以用于估算沥青建筑物的老化程度，预测沥青的性能随时间的变化，为评估沥青建筑物的老化程度提供参考。

Description

原子氧环境下沥青氧化老化的分子动力学研究方法
技术领域
本发明属于分子动力学技术领域，具体涉及一种原子氧环境下沥青氧化老化的分子动力学研究方法。
背景技术
沥青作为一种重要的建筑材料，广泛应用于如路面和防渗等工程。这些工程对沥青的长期性能提出了要求。沥青是一种复杂的有机化合物混合物，含有非极性饱和烃、高度极性和凝聚的芳香环。其物理力学性能受化学成分和分子结构的影响。在沥青施工和应用过程中，这些成分会与大气中的氧气发生反应，致使沥青的产生老化反应，由于分子结构的演变而导致性能下降，缩短建筑物的使用寿命。
沥青的老化一般分为短期老化和长期老化。在沥青拌和、摊铺过程中，不同程度的加热作用下，热和空气的作用引起沥青的短期热老化。由于受温度、气压等外界条件的影响，沥青的老化一直存在于与氧气长期作用的过程中，表现为逐步氧化。沥青的氧化作用会使沥青硬化，使结构变脆，增加开裂风险。因此了解沥青老化的过程和机理对评估沥青混凝土建筑物的老化程度，改善其使用寿命和耐久性至关重要。
目前，沥青氧化老化的过程和机理已进行大量研究。许多学者通过先进的微观试验方法对氧化沥青的成分进行了重点研究。研究发现，沥青氧化老化的主要产物亚砜、醇类和酮类化合物，对其粘度、有一定影响。
在实际实验中，提高沥青氧化老化进度的方法如下：1)加压；2)提高体系的温度；3)加入催化剂加速反应。由于沥青的氧化老化过程较慢，但化学反应较快，沥青分子的氧化特征难以捕捉。MD(分子动力学，molecular dynamic)模拟作为一种在分子尺度上研究材料性能的有力技术，已被用于研究沥青的氧化老化。但目前对氧化老化过程的MD探索还不是很充分。对沥青的氧化老化过程中一些分子键的断裂或与氧自由基的结合的动态模拟的不够准确。此外，以往在氧气环境中模拟沥青的老化存在反应慢和氧化不完全等问题，很难实现整个氧化老化过程的模拟。
氧化的过程取决于实际环境中与氧结合的概率。使用氧原子可以加速沥青分子与氧发生反应。因此我们提出一种基于ReaxFF力场的模拟方法，应用于模拟沥青在氧原子环境下的氧化老化。选择原子氧代替分子氧来模拟沥青老化的有氧环境，通过调节系统温度和氧浓度，研究沥青氧化老化的规律。通过该方法，计算沥青在皮秒尺度下的氧化老化行为，有助于对酮类、亚砜等中间产物随氧化过程的变化规律进行定量分析。该方法可以用于估算沥青建筑物的老化程度，预测沥青的性能随时间的变化，是确保整个基础设施耐久性的关键。
发明内容
本发明的目的是提供一种原子氧环境下沥青氧化老化的分子动力学研究方法，探索沥青老化过程中的反应机理，可以用于估算沥青建筑物的老化程度，预测沥青的性能随时间的变化，为评估沥青建筑物的老化程度提供参考。
本发明所采用的技术方案是，原子氧环境下沥青氧化老化的分子动力学研究方法，具体按照以下步骤实施：
步骤1，构建研究的沥青分子模型，根据实际需求分别建立不同种类的沥青单分子模型；
步骤2，按照不同含量将步骤1建立的沥青单分子模型聚合成一个周期性沥青分子，然后对该沥青分子进行几何优化；
步骤3，构建有氧环境，选择原子氧代替分子氧来模拟沥青分子氧化老化的有氧环境；
步骤4，用ReaxFF反应力场模拟沥青分子在氧环境下的氧化老化；在一定温度条件下，进行沥青分子的氧化老化模拟。
本发明的特征还在于，
步骤1中，采用的是SHRP计划中AAA-1模型，分别建立12种沥青单分子模型。
步骤3中，沥青分子氧化老化所需的氧原子数不少于以下数目之和，即：(一)使沥青分子中所有硫原子和氮原子形成酮类和亚砜所需的氧原子数目；(二)在氧化老化过程中，部分碳碳键断裂与氧原子结合所消耗的氧原子的数目；(三)氧化过程中形成氧气和臭氧所消耗的氧原子的数目，该反应消耗的氧原子数目为第(一)个条件限定的氧原子数目的3-5倍。
步骤4中，一定温度具体为：200-600K。
步骤4中，ReaxFF反应力场的系统势能如式(1)所示；
Figure BDA0002735623160000031
在式(1)中，Esystem是系统的势能，Ebond是每对成键原子之间的键能，Eover和Eunder分别代表过配位和欠配位能量矫正项，Eval是价角能；Epen是补偿能，Etors是扭转旋转能；Econj是共轭能，EvdWaals是范德华相互作用的能量；ECoulomb是所有原子对之间的库仑能，用于调整原子间近距离的轨道重叠。
本发明的有益效果是：
本发明原子氧环境下沥青氧化老化的分子动力学研究方法考虑氧环境下沥青氧化老化的机理和对沥青性能的影响。基于分子动力学，构建包含原子氧环境的沥青分子氧化模型，研究沥青分子在不同温度下的氧化。创新了沥青的氧化的模拟方法，有助于揭示不同环境下沥青氧化反应机理和氧化产物的形成规律，可以指导实验，研究结果可为沥青混凝土在工程中应用时，材料的老化程度的评测提供参考。
具体实施方式
下面结合具体实施方式对本发明进行详细说明。
本发明原子氧环境下沥青氧化老化的分子动力学研究方法，具体按照以下步骤实施：
步骤1，构建研究的沥青分子模型，根据实际需求分别建立不同种类的沥青单分子模型；
沥青一般分为四种组分：沥青质、胶质、芳香分、饱和分，每种组分包含不同的单一分子。根据实际需求可以选取不同种类的沥青单一分子用于计算，沥青的分子动力学模型的建立可以参考Li和Greenfield提出的4组分12类分子体系模型；步骤1中，采用的是SHRP计划中AAA-1模型，分别建立12种沥青单分子模型。
步骤2，按照不同含量将步骤1建立的沥青单分子模型聚合成一个周期性沥青分子。然后对该沥青分子进行几何优化；
步骤3，构建有氧环境，选择原子氧代替分子氧来模拟沥青分子氧化老化的有氧环境；
步骤3中，沥青分子氧化老化所需的氧原子数不少于以下数目之和，即：(一)使沥青分子中所有硫原子和氮原子形成酮类和亚砜所需的氧原子数目；(二)在氧化老化过程中，部分碳碳键断裂与氧原子结合所消耗的氧原子的数目；(三)氧化过程中形成氧气和臭氧所消耗的氧原子的数目，该反应消耗的氧原子数目为第(一)个条件限定的氧原子数目的3-5倍。
例如，(一)氧原子数至少满足沥青分子中所有酮类和亚砜的形成(170个氧原子，其中，其中苄基碳137个，硫原子33个)；(二)在氧化过程中，一些碳碳键也会断裂，并与氧原子结合，该反应消耗氧原子较少。所以氧原子数应大于170个。此外，(三)氧化过程中还会形成氧气和臭氧，该反应消耗的氧原子数目为第(一)个条件限定的氧原子数目的3-5倍。因此，在沥青分子模型中加入不少于800个的原子氧，用于沥青的氧化。
步骤4，用ReaxFF反应力场模拟沥青分子在氧环境下的氧化老化；在一定温度条件下，进行沥青分子的氧化老化模拟。
步骤4中，在原子氧环境下，基于ReaxFF力场描述C，O，H，N和S原子之间的相互作用，通过能量最小化得到一个更合理的初始模型，使系统达到能量最低的稳定状态后进行氧化模拟，在200-600K的温度下进行模拟计算，ReaxFF反应力场的系统势能通过一系列的能量贡献来确定，如式(1)所示；
Figure BDA0002735623160000051
在式(1)中，Esystem是系统的势能，Ebond是每对成键原子之间的键能，Eover和Eunder分别代表过配位和欠配位能量矫正项，Eval是价角能；Epen是补偿能，Etors是扭转旋转能；Econj是共轭能，EvdWaals是范德华相互作用的能量；ECoulomb是所有原子对之间的库仑能，用于调整原子间近距离的轨道重叠。

Claims (1)

1.原子氧环境下沥青氧化老化的分子动力学研究方法，其特征在于，具体按照以下步骤实施：
步骤1，构建研究的沥青分子模型，根据实际需求分别建立不同种类的沥青单分子模型；
步骤1中，采用的是SHRP计划中AAA-1模型，分别建立12种沥青单分子模型；
步骤2，按照不同含量将步骤1建立的沥青单分子模型聚合成一个周期性沥青分子，然后对该沥青分子进行几何优化；
步骤3，构建有氧环境，选择原子氧代替分子氧来模拟沥青分子氧化老化的有氧环境；
步骤3中，沥青分子氧化老化所需的氧原子数不少于以下数目之和，即：(一)使沥青分子中所有硫原子和氮原子形成酮类和亚砜所需的氧原子数目；(二)在氧化老化过程中，部分碳碳键断裂与氧原子结合所消耗的氧原子的数目；(三)氧化过程中形成氧气和臭氧所消耗的氧原子的数目，该反应消耗的氧原子数目为第(一)个条件限定的氧原子数目的3-5倍；
步骤4，用ReaxFF反应力场模拟沥青分子在氧环境下的氧化老化；在一定温度条件下，进行沥青分子的氧化老化模拟；
步骤4中，一定温度具体为：200-600K；
步骤4中，ReaxFF反应力场的系统势能如式(1)所示；
Figure FDA0003950475810000011
在式(1)中，Esystem是系统的势能，Ebond是每对成键原子之间的键能，Eover和Eunder分别代表过配位和欠配位能量矫正项，Eval是价角能；Epen是补偿能，Etors是扭转旋转能；Econj是共轭能，EvdWaals是范德华相互作用的能量；ECoulomb是所有原子对之间的库仑能，用于调整原子间近距离的轨道重叠。
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