CN112347713B - 一种气液硫化反应器优化方法、系统及可读存储介质 - Google Patents

一种气液硫化反应器优化方法、系统及可读存储介质 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种气液硫化反应器优化方法、系统及可读存储介质，以H2S(g)作为硫化沉淀剂，该方法包括：构建气液硫化反应器流体计算域的几何模型；确定几何模型的反应控制方程；设置几何模型的边界条件以及参数初始值，并对几何模型进行网格划分；基于网格划分后的几何模型进行仿真模拟计算得到气液硫化反应器内部的反应参数，并基于反应参数得到气液传质效率以及气液硫化反应效率；至少将气液传质效率以及气液硫化反应效率作为优化依据；基于优化依据调整反应器结构参数和/或运行参数，再按照前述方式进行模拟，并判断是否达到预设的设计要求，若未达到，继续调整反应器结构参数和/或运行参数，直至达到预设的设计要求。

Description

一种气液硫化反应器优化方法、系统及可读存储介质
技术领域
本发明属于重金属废水处理技术领域，具体涉及一种气液硫化反应器优化方法、系统及可读存储介质。
背景技术
化学沉淀法由于其工艺相对简单、操作成本低和处理效果好等特点是目前工业上用于处理重金属废水最广泛的方法。硫化沉淀法作为化学沉淀法的一种，由于其本身所具备的一系列优点(如能实现选择性分离沉淀、金属硫化物溶解度低、稳定性高、污泥易脱水、适用范围广等)，该方法在重金属废水的处理中愈发受到重视。
硫化沉淀法主要采用硫化钠或硫氢化钠作为硫化药剂。在工业应用过程中存在反应过程不易控制，加药口局部硫化物浓度过高(导致生成可溶性的金属多硫络合物与不易沉降的小颗粒)，工艺流程复杂，需要过量的硫化剂，产生硫化氢气体造成二次污染等问题。另外，即使设计并优化液-液硫化(Na2S)反应器结构和/或运行参数，可以得到较好的混合效果和处理效率，反应过程中仍然存在溶液过饱和度过高而产生细小颗粒的问题，因此仍然需要在此基础上作进一步的改进。
通过调研，采用H2S气体作为硫化药剂具有显著的技术优势，首先可以通过对气相的控制(硫化物气相体积分数、气相压力、流速等)来实现对反应过程的控制，并有实现选择性分离沉淀的可操作性；其次，利用气液传质过程控制硫化药剂进入废水中的量，可以避免局部硫离子浓度过高所导致的降低硫化沉淀效率的问题。
在使用H2S(g)作为硫化药剂处理重金属废水时，关键在于对硫化反应器进行合理的运行参数的优化，以期得到对反应过程的控制。目前，尚未有系统的设计资料可为气液硫化反应器的设计提供参考，只能从传统化工反应器设计中进行借鉴。而传统的反应器结构与运行参数优化往往采用实验的方法，即首先根据设计计算制作小型实验设备，然后进行小规模的实验验证，然后根据实验结果及现象修改反应器结构与运行参数，进行放大实验，最后重复上述过程直至寻找到最优结构。该方法需要极大的时间与金钱成本，效率较低，并且优化过程往往基于经验，不能满足对反应器设计优化的理论分析要求。
发明内容
本申请旨在至少解决现有技术中存在的技术问题之一。为此，本发明的目的之一在于提供一种气液硫化反应器优化方法、系统及可读存储介质。该方法在此前的液-液硫化反应器的基础上进行进一步的设计与改进，将硫化沉淀剂改为H2S(g)，通过引入气液传质过程，实现对反应器中过饱和度分布以及反应过程的控制，高效的调整出最佳的反应器，为后续将气液硫化技术更高效地应用于实际重金属废水的处理中来提供便利，并且该方法能够有效提高新型气液硫化反应器的研制效率，大大减少研发投入。
本发明提供一种气液硫化反应器优化方法，包括如下步骤：
S1：构建气液硫化反应器流体计算域的几何模型，其中，以H2S(g)作为硫化沉淀剂；
S2：确定所述几何模型的反应控制方程，所述反应控制方程用于模拟反应器中的气液硫化过程；
S3：设置所述几何模型的运行参数，并对所述几何模型进行网格划分，所述运行参数为对应的边界条件以及参数初始值；
S4：基于网格划分后的所述几何模型进行仿真模拟计算得到气液硫化反应器内部的反应参数，并基于所述反应参数得到气液传质效率以及气液硫化反应效率状态；
其中，至少将气液传质效率以及气液硫化反应效率状态作为优化依据；
S5：基于所述优化依据调整反应器结构参数和/或运行参数，再按照步骤S4的方式进行模拟，并判断是否达到预设的设计要求，若未达到，继续调整反应器结构参数和/或运行参数，直至达到预设的设计要求。
进一步优选，步骤S2中所述几何模型中引入气液传质过程，设置的所述反应控制方程如下：
气液硫化反应器内的物质通量矢量Ni的方程：
Figure BDA0002774832860000021
式中，Di为物质的扩散系数(m2/s)，ci为物质的浓度(mol/m3)，
Figure BDA0002774832860000022
是某物质浓度ci对三个方向的一阶偏微分的总和，u为物质流体速度矢量(m/s)；
物质平衡控制方程为：
Figure BDA0002774832860000023
式中，
Figure BDA0002774832860000024
·为拉普拉斯算子，Ri表示物质反应速率(mol/(m3·s))，泛指某种物质的反应速率，公式(1)和公式(2)均为一个概括性的公式，针对任意物质均适用；
铜离子和硫化氢的反应速率为：
Figure BDA0002774832860000025
式中，
Figure BDA0002774832860000026
分别为铜离子和硫化氢的反应速率，
Figure BDA0002774832860000027
为任意时间点t时铜离子的浓度，
Figure BDA0002774832860000028
分别为和水中H2S的浓度，
Figure BDA0002774832860000029
为H2S的气液传质系数，Ab为气液接触面积，V为液相体积，t为时间；
本模型中反应器内流体为气液两相流，具有分散H2S气泡的废水在模拟条件下也表现为紊流状态。双欧拉模型是以两相为互穿介质，跟踪两相平均体积分数的通用宏观两相流模型，本方法综合考虑计算成本与模型精度，采用简化的双欧拉模型计算反应器内流场，具体来说，可以将两相的动量和连续性方程结合起来，保留气相输运方程来跟踪气泡的体积分数，然后使用混合-平均连续性方程计算压力分布，即所述几何模型中将两相的动量和连续性方程结合起来用于计算气液相的质量分数、压力分布，其中，两相流的动量方程为：
Figure BDA0002774832860000031
式中，ρl是液相流体密度，ul、ul是液相流体速度矢量、标量，φl是液相的相体积分数，p表示压力，I表示单位张量，F是作用在流体上的平均体积力，g是重力矢量，μl为液相动态粘度系数，μT为湍流粘度，上标T表示矩阵转置，方程中下标“l”和“g”分别表示与液相和气相有关的量；
两相流的连续性方程如下所示：
Figure BDA0002774832860000032
式中，ρg是气相流体密度，φg是气相的相体积分数，ug是气相流体速度矢量，ug满足：
Figure BDA0002774832860000033
其中，uslip是气液两相之间的相对速度；
气相传质方程如下：
Figure BDA0002774832860000034
式中，mgl为H2S气液传质速率(kg/(m3·s))，根据双膜理论可表示为：
Figure BDA0002774832860000035
式中，a为单位体积气液接触面积(1/m)，即Ab/V；
Figure BDA0002774832860000036
为H2S的摩尔分子量(kg/mol)；
Figure BDA0002774832860000037
为溶解的H2S的浓度(mol/m3)；
Figure BDA0002774832860000038
为根据亨利定律计算所得H2S溶解平衡浓度(mol/m3)，具体可表示为：
Figure BDA0002774832860000039
式中，p为操作压力(Pa)，pref为参考压力，即大气压1atm，H为H2S的亨利系数(Pa·m3/mol)。
进一步优选，所述几何模型中使用k-ε模型来描述湍流效应，湍流粘度μT可表示为：
Figure BDA0002774832860000041
其中，ρ为流体密度，k为湍流动能，ε为湍流能量耗散率，k和ε满足：
Figure BDA0002774832860000042
Figure BDA0002774832860000043
式中，衍生项Pk满足：
Figure BDA0002774832860000044
其中，Cμ、σk、σε、Cε1、Cε2、和Cε均为模型参数，为由气泡引起的流体湍动，由下式表示：
Figure BDA0002774832860000045
式中，Ck为模型常数。譬如，在一些实施例中，模型参数Cμ,σk,σε,Cε1,Cε2,和Cε的值分别为0.09,1.0,1.3,1.44,1.92,1.46。Ck值为0.505。
进一步优选，步骤S4中仿真模拟得到的反应参数除了浓度分布
Figure BDA0002774832860000046
流场分布、气相体积分数分布(φg)、反应速率分布
Figure BDA0002774832860000047
气液传质速率分布(mgl)反应参数外，还需明确过饱和分布(SL)，对于过饱和度分布结果需要具体反应物质Cu2+与硫化物浓度(H2S(aq)、HS-、S2-)的分布进一步计算，根据过饱和度定义，其控制方程可表示为：
Figure BDA0002774832860000048
所述反应参数与气液传质效率以及气液硫化反应效率的关系如下：反应器内H2S气相体积分数分布(φg)越低，气液传质速率(mgl)越快，单位体积气液接触面积分布(a)越大时，意味着气液两相能够充分接触，有更多的H2S从气相进入到液相，从而提高气液传质效率。而通过高效的气液传质进入到液相的H2S(aq)会迅速与反应器中的Cu2+反应，表现为Cu2+浓度的迅速下降与H2S(aq)的零积累；而反应器中流体整体呈流化状态，会形成多个对称涡流，使得反应速率
Figure BDA0002774832860000049
和过饱和度(SL)分布得更加均匀，进而极大地提高了气液硫化反应效率。
其中，利用所述气液传质效率以及气液硫化反应效率状态作为优化依据进行调整反应器时，优化策略如下：若反应器内气液传质效率以及气液硫化反应效率还有待提高，则选择增加反应器的高度，增加反应器中废水的停留时间与气液接触时间和/或缩小反应器的直径和/或减少上部文丘里结构的体积和/或减少反应死区与流动死区区域。上述操作使得反应器内部反应速率分布更均匀，从而显著提高反应器内气液传质效率以及气液硫化反应效率。
进一步优选，步骤S3中所述边界条件以及参数初始值包括：流场边界条件和初始值以及气液硫化反应器内浓度场的边界条件和初始值；
所述流场对应的初始值包括：废水液相与H2S气相进出口边界位置、流入速度、流出速度、气液硫化反应器内计算域的压力与重力条件；
所述气液硫化反应器内浓度场对应的初始值包括：气液硫化反应器初始整体区域物质浓度设定、各物质扩散系数设定、流入气液硫化反应器物质浓度设定、H2S(g)气相体积分数设定、H2S(g)通量设定、H2S水解平衡反应参数设定和重金属离子与硫化物化学反应速率的自定义函数设置；
边界条件为设置边界对应的边界控制方程，边界对应的边界控制方程如下：废水流入边界、H2S(g)入口边界、废水进口面边界、气液硫化反应器模型壁面边界。
废水流入边界的浓度场边界控制方程：
Ci＝c0,i (16)
其中，Ci为反应器中废水的初始浓度，c0,i为流入物质的浓度，其中，废水流入口出铜离子浓度与反应器中铜离子的初始浓度相等；
H2S(g)入口边界的浓度场边界控制方程：
Figure BDA0002774832860000051
式中，-n1为H2S(g)入口面对应的法向量，
Figure BDA0002774832860000052
为气相通量矢量，
Figure BDA0002774832860000053
为指定的气体流入通量；
除废水进口面和出口面外，其余面均设无液流边界条件。同时，除污水入口面、H2S(g)入口面和出口面外，其余面均未施加气体通量边界条件。方程18和19分别表示液相与气相的无通量边界，液相与气相的无通量边界：
-n2·Ni＝0 (18)
Figure BDA0002774832860000054
式中，-n2为反应器壁面对应的法向量，Ni为物质i的通量；
废水进口面边界对应的流场边界控制方程：
u1＝U1 (20)
Figure BDA0002774832860000055
Figure BDA0002774832860000056
式中，u1是废水在进口面的流入速度，U1是是设置的废水进口面上的废水流入速度，|U|是指废水的平均速度，IT表示湍流强度，LT表示紊流特征长度，k为湍流动能，ε为湍流能量耗散率，Cμ为k-ε模型参数；
将H2S入口面设置为滑移壁边界条件，对应流场的边界控制方程为：
ul·n1＝0 (23)
Figure BDA0002774832860000061
K-(K·n1)n1＝0 (25)
Figure BDA0002774832860000062
Figure BDA0002774832860000063
式中，K为便于公式计算的自定义参数，n1为H2S(g)入口面对应的法向量，ul是液相流体速度矢量，μl为液相动态粘度系数，μT为湍流粘度，上标T表示矩阵转置；
通过指定废水出口面上的法向速度来控制出口条件，对应流场边界控制方程为：
u2＝U2·n3 (28)
Figure BDA0002774832860000064
Figure BDA0002774832860000065
ρgφg＝ρgφ0 ifn3·ug<0 (31)
式中，u2是废水在出口面的流入速度，U2是设置的在废水出口面上的废水流出速度、φ0是设置的气相的相体积分数初值，ρg是气相流体密度，n3为废水出口面上的法向量，φg是气相的相体积分数，ug是气相流体速度矢量；
反应器模型壁面附近的流动采用壁函数进行控制，对应流场边界控制方程为：
ul·n2＝0 (32)
Figure BDA0002774832860000066
Figure BDA0002774832860000067
Figure BDA0002774832860000068
式中，n2为反应器壁面对应的法向量，
Figure BDA0002774832860000069
为摩擦速度；kv是冯卡门常数，其默认值是0.41；
Figure BDA00027748328600000610
是一个与壁面函数相关的模型常数，其值为11.06。
第二方面，本发明还提供一种基于上述方法的系统，包括：
几何模型构建模块：用于构建气液硫化反应器流体计算域的几何模型；
反应控制方程确定模块：用于确定所述几何模型的反应控制方程；
模拟模块：用于设置所述几何模型的运行参数，并对所述几何模型进行网格划分，所述运行参数为对应的边界条件以及参数初始值，以及基于网格划分后的所述几何模型进行仿真模拟计算得到气液硫化反应器内部的反应参数；
优化模块：用于基于所述反应参数得到气液传质效率以及气液硫化反应效率，状态并获取优化依据，以及基于所述优化依据调整反应器结构参数和/或运行参数，再按照步骤S4的方式进行模拟，并判断是否达到预设的设计要求，若未达到，继续调整反应器结构参数和/或运行参数，直至达到预设的设计要求。
第三方面，本发明还提供一种系统，其包括处理器和存储器，存储器存储了计算机程序，处理器调用所述计算机程序以执行所述一种气液硫化反应器优化方法的步骤。
第四方面，本发明还提供一种可读存储介质，存储了计算机程序，所述计算机程序被处理器调用以执行一种气液硫化反应器优化方法的步骤。
有益效果
本发明提供的所述方法将H2S(g)作为硫化药剂处理重金属废水相较于采用硫化钠或硫氢化钠作为硫化药剂，其本身更具显著技术优势，且本发明提供了一种使用H2S(g)作为硫化药剂的硫化反应器优化方法，一方面有效地克服了传统实验方法所存在的浪费时间，成本极高的问题，高效便捷效地预测气液硫化反应器性能，优化反应器结构与运行参数，二方面，本发明更是引入了气液传质过程，实现对反应器中过饱和度分布以及反应过程的控制，譬如通过H2S气相的调控实现对反应速率与过饱和度的控制，有效缓解液-液硫化反应体系因反应速率极快、金属硫化物过低而导致的反应过程控制难，反应器内的过饱和度分布不均匀，进药口附近过饱和度极高的问题。
此外，CN2019104951333公开的一种基于CFD的重金属废水硫化沉淀反应器优化方法中对采用硫化钠溶液作为沉淀剂的液液硫化反应过程进行了直观的数值仿真模拟研究，但是在该反应体系中，由于液液硫化反应速率极快，其反应过程相对更难控制，反应器内的过饱和度分布不均匀，进药口附近过饱和度极高，其过饱和度仍不能得到有效的控制，最终对整个过程的反应效率、分离效率产生很大的影响。而本发明使用H2S(g)作为硫化药剂以及引入气液传质过程，实现对反应器中过饱和度分布以及反应过程的控制，有效地克服了CN2019104951333中过饱和度无法有效控制的问题。
附图说明
图1初步结构设计下的反应器几何构建图(a)和网格划分图(b)；
图2初步结构设计下的反应器内部：(a)为H2S气相体积分数分布，(b)为硫化物浓度分布(mol/m3)和(c)为反应速率分布(mol/m3·s)；
图3初步结构设计下的反应器：(a)为2D剖面流线分布及铜离子浓度分布图(mol/m3)；(b)为3D立体流线分布及铜离子浓度分布图(mol/m3)；
图4优化结构设计下的反应器：(a)为几何构建图，(b)为网格划分图；
图5优化结构设计下的反应器内部：(a)为H2S气相体积分数分布，(b)为硫化物浓度分布(mol/m3)和(c)为反应速率分布(mol/(m3·s))；
图6优化结构设计下的反应器：(a)为2D剖面流线分布及铜离子浓度分布图(mol/m3)，(b)为3D立体流线分布及铜离子浓度分布图(mol/m3)；
图7本发明提供的所述方法的流程示意图。
具体实施方式
下面将结合实施例对本发明做进一步的说明。对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
本发明提供的一种气液硫化反应器优化方法，其将H2S(g)作为硫化沉淀剂，通过引入气液传质过程，实现对反应器中过饱和度分布以及反应过程的控制，其主要包括以下步骤：
步骤一、根据初步结构设计下的气液硫化反应器的基本尺寸参数，建立气液硫化反应器流体计算域的几何模型，主要是确定反应器主体结构与各进出口位置，并将硫化沉淀反应器的基本尺寸和各进出口的位置参数化，构建几何模型；
步骤二、确定几何模型的反应控制方程，为了模拟反应器中的气液硫化过程，模型中需要耦合化学反应动力学、气液传质和多相流流体流动。
步骤三、定义模型在一定运行参数下的边界条件与初始值，正确设置模型参数；并对几何模型进行网格划分，网格划分对于二维模型采用三角形网格划分，三维模型采用四面体网格划分，网格的划分可有物理场特征进行控制；
步骤四、进行CFD有限元模拟计算，求解模型的流场分布特征以及反应物质浓度分布结果，得到所设置的运行参数下气液硫化反应器内部的重金属离子浓度分布
Figure BDA0002774832860000081
硫化物浓度分布
Figure BDA0002774832860000082
过饱和度分布(SL)、气相体积分数分布(φg)、反应速率分布
Figure BDA0002774832860000083
和气液传质速率分布(mgl)等结果。
步骤五、针对计算所得结果，分析气液硫化反应器内的在一定结构与运行参数下的气液传质效率以及气液硫化反应效率状态，得到进一步优化的依据；
步骤六、根据步骤五，在进行反应器特征分析后，依照实际情况与设计思路进一步调整反应器结构和/或运行参数，即通过更改步骤一中的基本尺寸参数和/或步骤三中的边界条件与初始值，具体地有：硫化沉淀反应器的基本形状尺寸、进出口位置、进出口尺寸、进出口形状、重金属废水初始浓度与流入速度、H2S气相体积分数、H2S气相速度和H2S气相压力等。再按照步骤四五的方式进行模拟，比较不同条件下得到的计算数据，直至得到硫化沉淀反应器结构和/或运行参数设计优化的结果达到提高反应器处理效率、降低过饱和度的目的。
实施例
1)根据初步结构设计下的气液硫化反应器的基本尺寸参数，建立如图1中(a)所示反应器几何模型。反应器为轴对称几何形状，为减少计算量，进行等比例缩放，如图所示，图中，1为重金属废水入口，2为H2S(g)入口，3为反应器出口。反应器总体上为变径圆柱状，总体高72mm，最大直径18mm，重金属废水从反应器顶部经渐缩结构进入反应器，进水口直径为4mm，位于反应器50mm高处。出水口的轴线在z方向上，其坐标为x＝0m和y＝0m，出水口直径为14mm。H2S(g)从反应器侧面横向进入反应器内，气相入口中心高度位于反应器56mm高度位置处，直径4mm。
2)确定几何模型的控制方程，为了模拟反应器中的气液硫化过程，模型中需要耦合化学反应动力学、气液传质和多相流流体流动。根据气液硫化反应器的气液传质与硫化沉淀反应的特征，为了准确体现反应器结构对气液传质已经反应过程的影响，综合考虑模型精度和计算成本后，确定对气液硫化反应器模型的主要控制方程组如下：
反应器内物质通量矢量方程表示为：
Figure BDA0002774832860000091
式中，Di为物质的扩散系数(m2/s)，ci为物质的浓度(mol/m3)，u为流体速度矢量(m/s)。其中，各物质Cu2+、H2S、HS-、S2-和H+的扩散系数分别为7.04×10-10、1.92×10-9、1.73×10-9、1.03×10-9、9.31×10-9m2/s。
模型中物质平衡控制方程为：
Figure BDA0002774832860000092
其中，
Figure BDA0002774832860000093
·为拉普拉斯算子，Ri表示物质反应速率(mol/m3·s)。
在该几何模型中，由于引入了气液传质过程，根据Higbie渗透理论，铜离子和硫化氢的反应速率可以表达为：
Figure BDA0002774832860000094
式中，
Figure BDA0002774832860000101
和
Figure BDA0002774832860000102
为铜离子和硫化氢的反应速率(mol/(m3·s))；
Figure BDA0002774832860000103
和
Figure BDA0002774832860000104
分别为铜离子和水中硫化氢的浓度(mol/m3)；
Figure BDA0002774832860000105
为H2S的气液传质系数(m/s)，取值为0.02cm/s，Ab为气液接触面积(m2)，V为液相体积(mol/m3)，Ab/V表示为单位体积气液接触面积，可由模型计算得出。
本模型中反应器内流体为气液两相流，具有分散H2S气泡的废水在模拟条件下也表现为紊流状态。双欧拉模型是以两相为互穿介质，跟踪两相平均体积分数的通用宏观两相流模型，本方法综合考虑计算成本与模型精度，采用简化的双欧拉模拟，具体来说，可以将两相的动量和连续性方程结合起来，保留气相输运方程来跟踪气泡的体积分数。然后使用混合-平均连续性方程计算压力分布，具体控制方程如下所示：
两相流的动量方程为：
Figure BDA0002774832860000106
式中，ρl是液相流体密度，ul、ul是液相流体速度矢量、标量，φl是液相的相体积分数，p表示压力，I表示单位张量，F是作用在流体上的平均体积力，g是重力矢量，μl为液相动态粘度系数，μT为湍流粘度，上标T表示矩阵转置，方程中下标“l”和“g”分别表示与液相和气相有关的量；
两相流的连续性方程如下所示：
Figure BDA0002774832860000107
式中，ρg是气相流体密度，φg是气相的相体积分数，ug是气相流体速度矢量，ug满足：
Figure BDA0002774832860000108
其中，uslip是气液两相之间的相对速度；
气相传质方程如下：
Figure BDA0002774832860000109
式中，mgl为H2S气液传质速率(kg/(m3·s))，根据双膜理论可表示为：
Figure BDA00027748328600001010
式中，a为单位体积气液接触面积(1/m)，即Ab/V；
Figure BDA00027748328600001011
为H2S的摩尔分子量(kg/mol)；
Figure BDA00027748328600001012
为溶解的H2S的浓度(mol/m3)；
Figure BDA00027748328600001013
为根据亨利定律计算所得H2S溶解平衡浓度(mol/m3)，具体可表示为：
Figure BDA00027748328600001014
式中，p为操作压力(Pa)；pref为参考压力，即大气压1atm；H为H2S的亨利系数(Pa·m3/mol)，为9.471L·atm/mol。
本模型中使用k-ε模型来描述湍流效应。
湍流粘度μT可表示为：
Figure BDA0002774832860000111
湍流动能k传输方程和湍流能量耗散率ε的控制方程如下：
Figure BDA0002774832860000112
Figure BDA0002774832860000113
式中，衍生项Pk由下式确定:
Figure BDA0002774832860000114
上述控制方程中的模型参数Cμ,σk,σε,Cε1,Cε2,和Cε的值分别为0.09,1.0,1.3,1.44,1.92,1.46。方程13中的Sk为由气泡引起的流体湍动，由下式表示：
Figure BDA0002774832860000115
式中，Ck为模型常数，值为0.505。
反应器中溶液的过饱和度需要具体反应物质Cu2+与硫化物浓度(H2S(aq)、HS-、S2-)的分布进一步计算，根据过饱和度定义，其控制方程可表示为：
Figure BDA0002774832860000116
3)定义模型的边界条件与初始值。在本实施例中，含有2g/L Cu2+的模拟重金属废水以0.5m/s的速度从反应器1号入口位置流入(摩尔流率为1.9635E-4mol/s)，同时H2S(g)从反应器2号位置以0.0216m/s的速度流入(摩尔流率为1.9917E-4mol/s)，气体通量为0.029938kg/(m2·s)，即此时金属离子与硫化物约为等摩尔比进入反应器。反应器初始条件设置为充满2g/LCu2+的状态；反应器3号口定义为出口，根据质量守恒设定为指定法向流出速度为0.040816m/s。对于传质场除1、2、3边界外的其他边界设置为无通量，对于流场这些边界设置为壁函数边界条件。
4)模型网格划分。在本实施例中，网格划分主要由物理场控制，将反应器的模型区域离散成如图1中(b)所示的三角形网格单元。在完成网格独立性测试后，网格的详细数据如下：边界层数：5，长方形边界单元在表面边界上形成结构化层，并且将这些更精细的边界元层与模型中的现有三角形网格单元整合在一起，沿着所有表面边界，第一层厚度为0.0048μm，边界层拉伸系数为1.2，这意味着边界层的厚度从0.0048μm逐层增加20％；顶点单元数：14；边界单元数：568；单元数：9126；最小单元质量：0.6153；顶点单元数：14；边界单元数：573；总单元数：11209；最小单元质量：0.1837。
5)在完成步骤1至步骤4后，进行CFD有限元模拟计算，将气液硫化反应器内的传质与多相流控制方程耦合，求解模型的流场分布特征以及反应物质浓度分布结果；得到所设置的运行参数下气液硫化反应器内部的重金属离子浓度分布、硫化物浓度分布、气相体积分数分布、流场分布等在反应器达到稳定状态下的结果，分别如图2-图3所示。
6)数据分析与进一步结构、参数优化。在本实施例中，基于CFD技术对气液硫化反应器的数值模拟得到步骤(5)中所述结果。含有2g/L铜离子的模拟废水从1号口位置以较大的流速流入反应器内。此时，H2S(g)在略高于废水流入口平面的位置，从侧面通入反应器内。从反应器内部的流场分布特征、H2S气相体积分数分布、铜离子浓度分布以及硫化物浓度分布可以总结反应器的反应特征。在初步结构设计与运行参数条件下，反应器顶部区域为反应死区，H2S(g)在该区域累积较多，废水无法回流到该区域。但该区域往下的位置，从废水入口往下，H2S(aq)与进入反应器后的废水发生较快的硫化沉淀反应，同时该结构下的流线分布表面，渐缩段的涡流加剧了气液对流的情况。总体上，该结构与运行参数下的气液硫化反应效率较低，出水中硫化物与铜离子浓度仍较高，H2S气相体积分数在反应器中下部也较高，说明该结构下的气液传质效率较低，需要进行进一步的结构与运行参数优化。
在步骤1至步骤6的基础上，对反应器结构进行优化。增加反应器的高度，增加反应器中废水的停留时间与气液接触时间。同时缩小反应器的直径，减少上部文丘里结构的体积，减少反应死区与流动死区区域，优化后的几何结构与网格划分见图4。重复上述步骤得到新的模拟计算结果，优化结构后的对应的重金属离子浓度分布、硫化物浓度分布、气相体积分数分布、流场分布等结果如图5-图6所示。可以发现，在优化结构下的气液硫化反应器中，气液传质效率提高，反应器内部反应速率分布更均匀，死区区域减小。反应器顶部流动情况改善，同时，废水入口附近的气液对流加剧，反应器内部流场的湍动更为剧烈，H2S的气相体积分数在反应器中部即降低，说明该结构下的气液硫化反应效率提升，气液传质通量增大，对应的表现为出水中的硫化物浓度与铜离子浓度减少。同时，该反应器中过饱和度分布更均匀，且过饱和度约为1014-1015mol/L,比液-液硫化反应器中的过饱和度小4-5个数量级，有效地降低了均相爆发成核的可能性，有利于颗粒的生长(得到的颗粒粒径约为液-液硫化反应系统产生颗粒的3倍)，进而提高固液分离效率。
在一些实施例中，本发明还提供一种基于上述方法的系统，包括：
几何模型构建模块：用于构建气液硫化反应器流体计算域的几何模型；
反应控制方程确定模块：用于确定所述几何模型的反应控制方程；
模拟模块：用于设置所述几何模型的运行参数，并对所述几何模型进行网格划分，所述运行参数为对应的边界条件以及参数初始值，以及基于网格划分后的所述几何模型进行仿真模拟计算得到气液硫化反应器内部的反应参数；
优化模块：用于基于所述反应参数得到气液传质效率以及气液硫化反应效率，并获取优化依据，以及基于所述优化依据调整反应器结构参数和/或运行参数，再按照S4的方式进行模拟，并判断是否达到预设的设计要求，若未达到，继续调整反应器结构参数和/或运行参数，直至达到预设的设计要求。
应当理解，上述单元模块的具体实现过程参照方法内容，本发明在此不进行具体的赘述，且上述功能模块单元的划分仅仅是一种逻辑功能的划分，实际实现时可以有另外的划分方式，例如多个单元或组件可以结合或者可以集成到另一个系统，或一些特征可以忽略，或不执行。同时，上述集成的单元既可以采用硬件的形式实现，也可以采用软件功能单元的形式实现。
在一些实施例中，本发明还提供一种系统，其包括处理器和存储器，存储器存储了计算机程序，处理器调用所述计算机程序以执行所述一种气液硫化反应器优化方法的步骤。
在一些实施例中，本发明还提供一种可读存储介质，存储了计算机程序，所述计算机程序被处理器调用以执行一种气液硫化反应器优化方法的步骤。
应当理解，在本发明实施例中，所称处理器可以是中央处理单元(CentralProcessing Unit，CPU)，该处理器还可以是其他通用处理器、数字信号处理器(DigitalSignal Processor，DSP)、专用集成电路(Application Specific Integrated Circuit，ASIC)、现成可编程门阵列(Field-Programmable GateArray，FPGA)或者其他可编程逻辑器件、分立门或者晶体管逻辑器件、分立硬件组件等。通用处理器可以是微处理器或者该处理器也可以是任何常规的处理器等。存储器可以包括只读存储器和随机存取存储器，并向处理器提供指令和数据。存储器的一部分还可以包括非易失性随机存取存储器。例如，存储器还可以存储设备类型的信息。
所述可读存储介质为计算机可读存储介质，其可以是前述任一实施例所述的控制器的内部存储单元，例如控制器的硬盘或内存。所述可读存储介质也可以是所述控制器的外部存储设备，例如所述控制器上配备的插接式硬盘，智能存储卡(Smart Media Card,SMC)，安全数字(Secure Digital,SD)卡，闪存卡(Flash Card)等。进一步地，所述可读存储介质还可以既包括所述控制器的内部存储单元也包括外部存储设备。所述可读存储介质用于存储所述计算机程序以及所述控制器所需的其他程序和数据。所述可读存储介质还可以用于暂时地存储已经输出或者将要输出的数据。
需要强调的是，本发明所述的实例是说明性的，而不是限定性的，因此本发明不限于具体实施方式中所述的实例，凡是由本领域技术人员根据本发明的技术方案得出的其他实施方式，不脱离本发明宗旨和范围的，不论是修改还是替换，同样属于本发明的保护范围。

Claims (9)

1.一种气液硫化反应器优化方法，其特征在于：包括如下步骤：
S1：构建气液硫化反应器流体计算域的几何模型，其中，以H2S(g)作为硫化沉淀剂；
S2：确定所述几何模型的反应控制方程，所述反应控制方程用于模拟反应器中的气液硫化过程；
S3：设置所述几何模型的运行参数，并对所述几何模型进行网格划分，所述运行参数为对应的边界条件以及参数初始值；
S4：基于网格划分后的所述几何模型进行仿真模拟计算得到气液硫化反应器内部的反应参数，并基于所述反应参数得到气液传质效率以及气液硫化反应效率状态；
其中，至少将气液传质效率以及气液硫化反应效率状态作为优化依据；
S5：基于所述优化依据调整反应器结构参数和/或运行参数，再按照步骤S4的方式进行模拟，并判断是否达到预设的设计要求，若未达到，继续调整反应器结构参数和/或运行参数，直至达到预设的设计要求；
步骤S2中所述几何模型中引入气液传质过程，设置的所述反应控制方程如下：
气液硫化反应器内的物质通量矢量Ni的方程：
Figure FDA0003807768060000011
式中，Di为物质的扩散系数，ci为物质的浓度，
Figure FDA0003807768060000012
是某物质浓度ci对三个方向的一阶偏微分的总和，u为物质流体速度矢量；
物质平衡控制方程为：
Figure FDA0003807768060000013
式中，
Figure FDA0003807768060000014
为拉普拉斯算子，Ri表示物质反应速率；
铜离子和硫化氢的反应速率为：
Figure FDA0003807768060000015
式中，
Figure FDA0003807768060000016
分别为铜离子和硫化氢的反应速率，
Figure FDA0003807768060000017
为任意时间点t时铜离子的浓度，
Figure FDA0003807768060000018
为水中H2S的浓度，
Figure FDA0003807768060000019
为H2S的气液传质系数，Ab为气液接触面积，V为液相体积，t为时间；
所述几何模型中将两相的动量和连续性方程结合起来用于计算气液相的质量分数、压力分布，其中，两相流的动量方程为：
Figure FDA00038077680600000110
式中，ρl是液相流体密度，ul、ul是液相流体速度矢量、标量，φl是液相的相体积分数，p表示压力，I表示单位张量，F是作用在流体上的平均体积力，g是重力矢量，μl为液相动态粘度系数，μT为湍流粘度，上标T表示矩阵转置，方程中下标“l”和“g”分别表示与液相和气相有关的量；
两相流的连续性方程如下所示：
Figure FDA0003807768060000021
式中，ρg是气相流体密度，φg是气相的相体积分数，ug是气相流体速度矢量，ug满足：
Figure FDA0003807768060000022
其中，uslip是气液两相之间的相对速度；
气相传质方程如下：
Figure FDA0003807768060000023
式中，mgl为气液两相间的传质速率，根据双膜理论可表示为：
Figure FDA0003807768060000024
式中，a为单位体积气液接触面积，即Ab/V；
Figure FDA0003807768060000025
为H2S的摩尔分子量；cH2S为溶解的H2S的浓度；
Figure FDA0003807768060000026
为根据亨利定律计算所得H2S溶解平衡浓度。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：所述几何模型中使用k-ε模型来描述湍流效应，湍流粘度μT可表示为：
Figure FDA0003807768060000027
其中，ρ为流体密度，k为湍流动能，ε为湍流能量耗散率，k和ε满足：
Figure FDA0003807768060000028
Figure FDA0003807768060000029
式中，衍生项Pk满足：
Figure FDA00038077680600000210
其中，Cμ、σk、σε、Cε1、Cε2、和Cε均为模型参数，Sk为由表示由气泡引起的流体湍动，由下式表示：
Figure FDA00038077680600000211
式中，Ck为模型常数。
3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：所述反应参数至少包括：浓度分布、反应速率分布、气相体积分数分布、气液传质速率分布、单位体积气液接触面积分布以及过饱和分布，其中，所述过饱和分布中过饱和度SL表示为：
Figure FDA0003807768060000031
式中，Ksp为硫化铜溶度积常数，
Figure FDA0003807768060000032
为Cu2+、H2S、HS-、S2-的浓度。
4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：所述反应参数与气液传质效率以及气液硫化反应效率状态的关系如下：
反应器内气相体积分数分布中气相的相体积分数φg越低，气液传质速率mgl越快，单位体积气液接触面积分布a越大时，气液传质效率越高；气液传质效率越高又表现为Cu2+浓度的迅速下降；以及若
Figure FDA0003807768060000033
反应速率和过饱和度SL分布更均匀时，气液硫化反应效率越高。
5.根据权利要求4所述的方法，其特征在于：利用所述气液传质效率以及气液硫化反应效率状态作为优化依据进行调整反应器时，优化策略如下：若反应器内气液传质效率以及气液硫化反应效率还有待提高，则选择增加反应器的高度，增加反应器中废水的停留时间与气液接触时间和/或缩小反应器的直径和/或减少上部文丘里结构的体积和/或减少反应死区与流动死区区域。
6.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：步骤S3中所述边界条件以及参数初始值包括：流场边界条件和初始值以及气液硫化反应器内浓度场的边界条件和初始值；
所述流场对应的初始值包括：废水液相与H2S气相进出口边界位置、流入速度、流出速度、气液硫化反应器内计算域的压力与重力条件；
所述气液硫化反应器内浓度场对应的初始值包括：气液硫化反应器初始整体区域物质浓度设定、各物质扩散系数设定、流入气液硫化反应器物质浓度设定、H2S(g)气相体积分数设定、H2S(g)通量设定、H2S水解平衡反应参数设定和重金属离子与硫化物化学反应速率的自定义函数设置；
边界条件为设置边界对应的边界控制方程，边界对应的边界控制方程如下：废水流入边界、废水进口面边界、H2S(g)入口边界、气液硫化反应器模型壁面的浓度场和流场边界；
废水流入口边界的浓度场边界控制方程：
Ci＝c0,i
其中，Ci为反应器中废水的初始浓度，c0,i为流入物质的浓度，其中，废水流入口处铜离子浓度与反应器中铜离子的初始浓度相等；
H2S(g)入口边界的浓度场边界控制方程：
Figure FDA0003807768060000041
式中，-n1为H2S(g)入口面对应的法向量，
Figure FDA0003807768060000042
为气相通量矢量，
Figure FDA0003807768060000043
为指定的气体流入通量；
除废水进口面和出口面外，其余面均设无流体边界条件，同时，除废水进出口面和H2S(g)入口面外，其余面均未施加气体通量边界条件，液相与气相的无通量边界控制方程为：
-n2·Ni＝0
Figure FDA0003807768060000044
式中，-n2为反应器壁面对应的法向量，Ni为物质i的通量；
废水进口面边界对应的流场边界控制方程：
u1＝U1
Figure FDA0003807768060000045
Figure FDA0003807768060000046
式中，u1是废水在进口面的流入速度，U1是设置的废水进口面上的废水流入速度，|U|是指废水的平均速度，IT表示湍流强度，LT表示紊流特征长度，k为湍流动能，ε为湍流能量耗散率，Cμ为k-ε模型参数；
将H2S(g)入口面设置为滑移壁边界条件，对应边界控制方程为：
ul·n1＝0
Figure FDA0003807768060000047
K-(K·n1)n1＝0
Figure FDA0003807768060000048
Figure FDA0003807768060000049
式中，K为便于公式计算的自定义参数，ul是液相流体速度矢量，ul为液相动态粘度系数，μT为湍流粘度，上标T表示矩阵转置；
通过指定废水出口面上的法向速度来控制出口条件，对应流场边界控制方程为：
u2＝U2·n3
Figure FDA00038077680600000410
Figure FDA00038077680600000411
ρgφg＝ρgφ0ifn3·ug＜0
式中，u2是废水在出口面的流入速度，U2是设置的在废水出口面上的废水流出速度、φ0是设置的气相的相体积分数初值，ρg是气相流体密度，n3为废水出口面上的法向量，φg是气相的相体积分数，ug是气相流体速度矢量；
反应器模型壁面附近的流动采用壁函数进行控制，对应流场边界控制方程为：
ul·n2＝0
Figure FDA0003807768060000051
Figure FDA0003807768060000052
Figure FDA0003807768060000053
式中，uτ为摩擦速度，kv是冯卡门常数，
Figure FDA0003807768060000054
是一个与壁面函数相关的模型常数。
7.一种基于权利要求1-6任一项所述方法的系统，其特征在于：包括：
几何模型构建模块：用于构建气液硫化反应器流体计算域的几何模型；
反应控制方程确定模块：用于确定所述几何模型的反应控制方程；
模拟模块：用于设置所述几何模型的运行参数，并对所述几何模型进行网格划分，所述运行参数为对应的边界条件以及参数初始值，以及基于网格划分后的所述几何模型进行仿真模拟计算得到气液硫化反应器内部的反应参数；
优化模块：用于基于所述反应参数得到气液传质效率以及气液硫化反应效率状态，并获取优化依据，以及基于所述优化依据调整反应器结构参数和/或运行参数，再按照步骤S4的方式进行模拟，并判断是否达到预设的设计要求，若未达到，继续调整反应器结构参数和/或运行参数，直至达到预设的设计要求。
8.一种系统，其特征在于：包括处理器和存储器，所述存储器存储了计算机程序，所述处理器调用所述计算机程序以执行权利要求1-6任一项所述方法的步骤。
9.一种可读存储介质，其特征在于：存储了计算机程序，所述计算机程序被处理器调用以执行权利要求1-6任一项所述方法的步骤。
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