CN112342523A - 一种模拟化学气相沉积生长单层过渡金属硫化物的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种模拟化学气相沉积生长单层过渡金属硫化物的方法,属于二维材料制备技术领域。包括以下步骤:S1、构建单层过渡金属硫化物生长所需基底;S2、将过渡金属氧化物和硫置于S1提供的基底上,并采用分子动力学模拟化学气相沉积法,对置于基底上的过渡金属氧化物和硫在一定温度下进行成核生成单层过渡金属硫化物,即得单层过渡金属硫化物。本发明基于第一性原理及分子动力学方法,系统探究过渡金属氧化物(如MoO3)和S在基底上的沉积及MoS2的完整成核过程,为单层过渡金属硫化物(如MoS2)的可控生长提供理论依据。
Description
技术领域
本发明属于二维材料制备技术领域,具体涉及一种模拟化学气相沉积生长单层过渡金属硫化物的方法。
背景技术
在二维材料家族中,单层过渡金属硫化物(TMD)由于其突出的特点(如:非零带隙、很强的自旋-谷耦合、高载流子迁移率及开关比等)引起了极大地关注。它的各种优异特性使其在新型电子、光电子及催化剂应用等领域有广泛的应用价值。
目前,制备单层过渡金属硫化物的方法包括纳米机械裂解法、水热法、物理气相沉积法(PVD)、电化学剥离法、溶剂热化法及化学气相沉积法(CVD)。其中,化学气相沉积法被认为是最有前途的、可大规模生产高质量TMD的方法。一般来说,TMD的CVD制备多采用硫粉和过渡金属氧化物粉末为前驱材料。众所周知,实验制备过程中的参量,如过渡金属与硫的比例、生长温度、载流气体和基底对TMD的生长有很大影响。以单层过渡金属硫化物(TMD)中的MoS2为例,早期一些实验研究表明MoS2晶筹的形状和边界,与原材料(钼源与硫源)的比例有很大关系。然而,单层过渡金属硫化物的化学气相沉积生长过程无法通过实验检测或者表征。早期一些理论研究主要关注MoO3与S粉之间的反应,而过渡金属硫化物CVD生长的完整流程,至今没有一种模拟方法。只研究化学气相沉积成长过程的初始阶段,即原材料过渡金属氧化物的硫化过程,不能完整呈现过渡金属硫化物的成核过程,更加不能揭示其在原子尺度的生长机制。因而TMD的成核及生长的机理尚不明确,如何确定最有利于CVD实验生长的参量也仍然是一个重要议题。
发明内容
本发明的目的在于针对上述方法所存在的缺点与不足,提出了一种模拟化学气相沉积生长单层过渡金属硫化物的方法,本发明通过采用第一性原理及分子动力学方法,系统探究过渡金属氧化物(如MoO3)的硫化过程、S在基底上的沉积及单层过渡金属硫化物(如MoS2)的完整成核过程,为单层过渡金属硫化物的可控生长提供清晰的机理图。
本发明目的提供一种模拟化学气相沉积生长单层过渡金属硫化物的方法,包括以下步骤:
S1、构建单层过渡金属硫化物生长所需基底;
S2、将过渡金属氧化物和硫置于S1提供的基底上,并采用分子动力学模拟化学气相沉积法,对置于基底上的过渡金属氧化物和硫在一定温度下进行成核生成单层过渡金属硫化物,即得单层过渡金属硫化物;
其中,模拟成核过程中,确定化学气相沉积法制备单层过渡金属硫化物时的关键参数。
优选的,S2中,所述关键参数包括模拟成核生长温度、硫和过渡金属原子数目比。
更优选的,所述过渡金属原子为钼、钨、铌、锆中的一种。
更优选的,采用分子动力学模拟化学气相沉积法,成核过程,具体步骤如下:
首先,设定模拟温度为300K-650K,对置于基底上过渡金属氧化物原子和硫原子进行热处理,模拟过渡金属原子与硫原子初步成核,获得初期TM-S成核团簇;
其次,基于初期TM-S团簇,往基底上增加过量硫原子,提升模拟温度至800K-1000K,模拟过渡金属原子被硫原子举起离开基底表面的过程,获得中期TM-S成核团簇;
然后,在中期TM-S成核团簇附近放置一定量的过渡金属原子和S原子,继续升高模拟温度至1200K,使中期TM-S成核团簇继续变大,获得后期TM-S成核团簇,在此基础上,根据硫原子与过渡金属原子比例,判断硫原子数目,从而决定增减硫原子;
最后,将模拟温度从1200K逐步降低至到450K,模拟过渡金属硫化物退火过程,最终形成能量稳定的T相单层过渡金属硫化物。
更优选的,所述硫原子与过渡金属原子数量比为3:1。
优选的,S1中,构建化学气相沉积法生长所需基底,具体步骤如下:
以基底材料的晶体结构为基础,沿晶体结构的基本方向截取四原子厚单胞晶面,并将所述的单胞晶面扩大为n×n超胞晶面或者重构为n(√3×√3)R30°超胞晶面;随后将扩大的超胞晶面底层原子固定,其余原子完全放松;然后基于第一性原理进行结构弛豫优化,获得构建化学气相沉积法生长所需基底。
更优选的,所述基底材料为金、二氧化硅、陶瓷、铜、铝、云母中的一种。
更优选的,截取四原子厚单胞(111)面,所述n×n超胞晶面中的n取值为3或4。
优选的,模拟过渡金属原子与硫原子的成核过程均基于分子动力学进行,并将整个过程视频呈现。
本发明与现有技术相比具有如下有益效果:
本发明基于第一性原理及分子动力学方法,系统探究过渡金属氧化物(如MoO3)和S在基底上的沉积及单层过渡金属硫化物的完整成核过程,为单层过渡金属硫化物(如MoS2)的可控生长提供理论依据。
本发明提供的一种模拟化学气相沉积法制备单层过渡金属硫化物的方法,通过此方法可发现过渡金属硫化物成核及生长的微观机理,并可预测重要的生长参量,如材料配比、温度等。该方法有利于人们进一步掌握化学气相沉积法,将会提高所制备单层过渡金属硫化物的尺寸和品质。
附图说明
图1为实施例中模拟模拟化学气相沉积生长单层过渡金属硫化物的方法的流程图。
图2为实施例中四层金(111)的(√3×√3)R30°基底正面与侧面图。
图3为实施例中氧化钼、硫化钼以及钼氧硫化合物在金基底的能量比较。
图4为实施例中氧化钼在金表面的不断硫化过程示意图。
图5为实施例中硫吸附金表面的最稳定结构示意图。
图6为实施例中单层二硫化钼成核示意图。
图7为实施例中钼原子与硫原子在金表面的初步成核演化图。
图8为实施例中钼原子被硫原子托起离开金表面的演化结构图。
图9为实施例中单层T相二硫化钼成核结构图。
具体实施方式
为了使本领域技术人员更好地理解本发明的技术方案能予以实施,下面结合具体实施例和附图对本发明作进一步说明,但所举实施例不作为对本发明的限定。
本发明提出了一种模拟化学气相沉积生长单层过渡金属硫化物的方法,通过理论模拟单层过渡金属硫化物的化学气相沉积生长过程,明确该过程的微观机理,预测最有利的生长参数,对于制备大尺寸、高品质的单层过渡金属硫化物有重要意义。
实施例
一种模拟化学气相沉积生长单层过渡金属硫化物的方法,参见图1所示,包括以下步骤:
S1、构建单层过渡金属硫化钼生长所需基底;
将晶面扩大为3×3(或4×4)的超胞为(3√3×3√3)R30°,扩大的原则是在计算条件允许的情况下,能够使晶面上的不同MoxSy团簇间的距离在以上,避免团簇间的相互作用对结果产生影响,固定四层金(111)的(√3×√3)R30°重构面的最底层金原子,其余原子完全放松,至此得到模拟CVD生长所用的金基底面,参见图2所示;
S2、将过渡金属氧化钼和硫置于S1提供的基底上;
在S1构建完成的基底上放置实验制备所采用的的原材料氧化钼分子(MoO3)和硫原子,基于第一性原理对所构建体系进行结构优化并得到其能量,通过比较氧化钼和硫化钼在金基底表面的能量,发现硫化钼能量更低,从而确定氧化钼容易被硫化,氧原子易形成氧化硫气体,在实验中随氩气吹出反应室外,参见图3所示;为了进一步说明氧化钼容易被硫化,采用分子动力(Molecular dynamic)模拟氧化钼(MoO3)在金表面上硫化过程,参见图4所示;
将氧化钼和硫原子置于距离基底最顶层原子上方的处,在金(111)的(√3×√3)R30°重构面摆放硫原子,放置原则为保证每个表面金原子都能与硫原子成键,此处硫原子数为9个,在金表面的覆盖率为0.33,基于第一性原理进行结构优化,得到硫原子吸附Au(111)面的最稳定结构,见图5所示;
采用分子动力学模拟钼原子与硫原子在基底上成核过程,并生成单层硫化钼;
在S2所提供的硫吸附Au(111)重构面的基础上,模拟MoS2在金(111)的(√3×√3)R30°重构面上成核过程,参见图6所示,具体步骤如下:
首先,在S2所提供的硫吸附Au(111)重构面上放置3个钼原子,设定模拟温度300K-650K,模拟Mo和S原子在Au(111)面的初步成核,获得初期Mo3S7成核团簇;结构演化过程参见图7所示;
其次,基于初期Mo3S7团簇,往基底上增加过量硫原子,提升模拟温度至800K-1000K,通过分子动力学模拟Mo原子被硫原子托起离开基底表面的过程,参见图8所示,获得中期TM-S成核团簇;
然后,在Mo原子被硫原子托起而成核的团簇附近放置更多的Mo原子和S原子,并升高分子动力学模拟温度至1200K,使中期TM-S成核团簇继续变大,在此动力学模拟过程产生的Mo6S19团簇基础上,判断硫原子与钼原子数量比例大致应为3:1,有利于TM-S的成核,进而去掉额外硫原子;
最后,将模拟温度从1200K逐步降低至到450K,模拟硫化钼退火过程,最终形成能量稳定的后期T相单层二硫化钼结构,参见图9所示;
在模拟制备T相单层二硫化钼过程中,通过模拟选择的包括硫钼原子数目比、生长温度等的关键参数,可以作为实验的参考值。
其中,分子动力学模拟成核过程,将通过视频软件进行呈现。
该实施例中基底材料还可以选用二氧化硅、陶瓷、铜、铝、云母中的一种。
该实施例中过渡金属原子还可以选用钨、铌、锆元素中的一种。一方面因为二维二硫化钨、二硫化铌、二硫化锆均已在实验中被成功制备,证实了这些过渡金属硫化物的存在;另一方面,钨与钼元素属于同一主族,铌和锆的原子序数与钼元素分别只相差1和2,这四种过渡金属元素的性质类似,它们与硫元素的成键特性也类似。因此,本方法同样适用于这些过渡金属硫化物。
显然,本领域的技术人员可以对本发明进行各种改动和变型而不脱离本发明的精神和范围。这样,倘若本发明的这些修改和变型属于本发明权利要求及其等同技术的范围之内也意图包含这些改动和变型在内。
Claims (10)
1.一种模拟化学气相沉积生长单层过渡金属硫化物的方法,其特征在于,包括以下步骤:
S1、构建单层过渡金属硫化物生长所需基底;
S2、将过渡金属氧化物和硫置于S1提供的基底上,并采用分子动力学模拟化学气相沉积法,对置于基底上的过渡金属氧化物和硫在一定温度下进行成核生成单层过渡金属硫化物,即得单层过渡金属硫化物;
其中,模拟成核过程中,确定化学气相沉积法制备单层过渡金属硫化物时的关键参数。
2.根据权利要求1所述的模拟化学气相沉积生长单层过渡金属硫化物的方法,其特征在于,S2中,所述关键参数包括模拟成核生长温度、硫和过渡金属原子数目比。
3.根据权利要求2所述的模拟化学气相沉积生长单层过渡金属硫化物的方法,其特征在于,所述过渡金属原子为钼、钨、铌、锆中的一种。
4.根据权利要求2所述的模拟化学气相沉积生长单层过渡金属硫化物的方法,其特征在于,采用分子动力学模拟化学气相沉积法,成核过程,具体步骤如下:
首先,设定模拟温度为300K-650K,对置于基底上过渡金属氧化物原子和硫原子进行热处理,模拟过渡金属原子与硫原子初步成核,获得初期TM-S成核团簇;
其次,基于初期TM-S团簇,往基底上增加过量硫原子,提升模拟温度至800K-1000K,模拟过渡金属原子被硫原子举起离开基底表面的过程,获得中期TM-S成核团簇;
然后,在中期TM-S成核团簇附近放置一定量的过渡金属原子和S原子,继续升高模拟温度至1200K,使中期TM-S成核团簇继续变大,获得后期TM-S成核团簇,在此基础上,根据硫原子与过渡金属原子比例,判断硫原子数目,从而决定增减硫原子;
最后,将模拟温度从1200K逐步降低至到450K,模拟过渡金属硫化物退火过程,最终形成能量稳定的T相单层过渡金属硫化物。
5.根据权利要求4所述的模拟化学气相沉积生长单层过渡金属硫化物的方法,其特征在于,所述硫原子与过渡金属原子数量比为3:1。
6.根据权利要求1所述的模拟化学气相沉积生长单层过渡金属硫化物的方法,其特征在于,S1中,构建单层过渡金属硫化物生长所需基底,具体步骤如下:
以基底材料的晶体结构为基础,沿晶体结构的基本方向截取四原子厚单胞晶面,并将所述的单胞晶面扩大为n×n超胞晶面或者重构为n(√3×√3)R30°超胞晶面;随后将扩大的超胞晶面底层原子固定,其余原子完全放松;然后基于第一性原理进行结构弛豫优化,获得构建化学气相沉积法生长所需基底。
7.根据权利要求6所述的模拟化学气相沉积生长单层过渡金属硫化物的方法,其特征在于,所述基底材料为金、二氧化硅、陶瓷、铜、铝、云母中的一种。
8.根据权利要求6所述的模拟化学气相沉积生长单层过渡金属硫化物的方法,其特征在于,截取四原子厚单胞(111)面,所述n×n超胞晶面中的n取值为3或4。
10.根据权利要求1所述的模拟化学气相沉积生长单层过渡金属硫化物的方法,其特征在于,模拟过渡金属原子与硫原子的成核过程均基于分子动力学进行,并将整个过程视频呈现。
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