CN112151824A - 一种燃料电池用带有图案化亲水-疏水涂层的双极板及其制备工艺 - Google Patents

一种燃料电池用带有图案化亲水-疏水涂层的双极板及其制备工艺 Download PDF

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Abstract

本发明提供了一种燃料电池用带有图案化亲水‑疏水涂层的双极板，属于燃料电池复合材料领域，所述双极板包括流场板和气体通道，流场板包括多个脊和流道，其特征在于，所述流场板表面涂覆有图案化的涂层，所述涂层由亲水涂层和疏水涂层组成，亲水涂层覆盖脊的一部分，且覆盖流道的一部分，覆盖脊的部分至少部分与覆盖流道的部分相连，所述流场板除亲水涂层覆盖表面以外的表面被疏水涂层覆盖，所述疏水涂层的材料包括过渡金属的氮化物或碳氮化物，所述亲水涂层的材料包括过渡金属的氧化物及氮氧化物。采用过渡金属的不同化合物作为涂层材料，降低双极板涂层的接触电阻。本发明还提供了一种燃料电池用带有图案化亲水‑疏水涂层的双极板的制备工艺。

Description

一种燃料电池用带有图案化亲水-疏水涂层的双极板及其制 备工艺
技术领域
本发明属于燃料电池复合材料领域，涉及一种燃料电池用带有图案化亲水-疏水涂层的双极板及其制备工艺。
背景技术
质子交换膜燃料电池(PEMFC)是一种利用氢气和氧气为燃料而产生电能和水的装置，因其运行过程中不产生污染且比比功率高，典型的PEMFC包括膜电极组件(MEA)和双极板结构。MEA包括为质子交换膜、催化剂层和气体扩散层(GDL)，质子交换膜两侧依次是催化剂层和气体扩散层(MEA)，而MEA又被夹在两个双极板之间。反应气体通过双极板上流道的引导进入GDL，进而扩散到质子交换膜两侧的催化层发生反应。一方面反应产生的电流通过GDL传导并由双极板收集；另一方面反应产生的水(或水蒸气)也通过GDL到达双极板，经双极板的引导排出。这就要求双极板具有气体分配、收集电流和引导排水的功能。通常双极板都包括流场板，用于分配反应气体并排出产物水，流场板包括多个脊和流道，脊于GDL接触传到电流，而流道位于脊之间用于引导气体和水流动。
由于PEMFC运行产生的腐蚀性环境，金属双极板表面易产生钝化层使其接触电阻上升，且溶解出金属阳离子对MEA产生毒化作用是电池性能劣化。目前普遍采用涂层手段提升金属双极板的耐腐蚀能力。
由于电池运行时MEA到双极板间存在温度差，产物水(或水蒸气)倾向于在GDL接近双极板一侧凝结。在一些情况下GDL中的液态水连接了相邻脊部的表面而没有进入流道，造成了流道中的气体无法扩散进入GDL，造成电池功率衰减，这被称为水淹效应。为避免水淹效应，双极板表面需要具备一定的水管理特性。
中国专利公开号CN102157739A公开了一种燃料电池用双极板可逆的亲水-疏水涂层，以解决燃料电池排水残留的问题。该专利使用；该专利使用金属氧化物作为亲水层，将超疏水涂层n-十八烷基硅沉积于亲水层上，而后使用UV辐照的办法产生梯度亲水表面并使部分疏水层再次变为亲水层。
该专利技术存在的缺点为：1.长链有机硅烷的电阻较大，使用有机硅烷涂层可能大幅增加双极板的接触电阻。2.光化学反应有不稳定的缺点，难以精确控制反应的程度。
发明内容
为了解决现有亲水-疏水双极板涂层接触电阻高的技术问题，本发明提供了一种燃料电池用带有图案化亲水-疏水涂层的双极板，
采用了过渡金属的不同化合物作为亲水和疏水涂层材料，降低双极板涂层的接触电阻。
本发明还提供了一种燃料电池用带有图案化亲水-疏水涂层的双极板的制备工艺。
本发明通过以下技术方案实现：
一种燃料电池用带有图案化亲水-疏水涂层的双极板，所述双极板包括流场板和气体通道，流场板包括多个脊和流道，所述流场板表面涂覆有图案化的涂层，所述涂层由亲水涂层和疏水涂层组成，亲水涂层覆盖脊的一部分，且覆盖流道的一部分，覆盖脊的部分与覆盖流道的部分相连，所述流场板除亲水涂层覆盖表面以外的表面被疏水涂层覆盖，所述疏水涂层的材料包括过渡金属的氮化物或碳氮化物，所述亲水涂层的材料包括过渡金属的氧化物及氮氧化物。
进一步的，所述亲水涂层在流场板表面呈以直线为基础网状图案分布，所述直线与流道方向呈一定夹角，夹角角度为：15°～45°。
或者，所述亲水涂层在流场板表面呈以图形单元为基础网状图案分布，所述图形单元沿脊至流道亲水涂层面积呈增加趋势，引导液态水延流道定向自发地移动。
进一步的，所述亲水涂层的表面接触角小于60°。
进一步的，所述亲水涂层在流场板表面呈图案化分布，亲水涂层覆盖流场板面积的5％～70％。
进一步的，所述流场板材质包括304L不锈钢、316L不锈钢和钛合金中的任意一种，所述涂层厚度为：50～500nm。
进一步的，所述疏水涂层的材料采用RCxNy，R为过渡金属Ti、Cr、Zr和V中的一种或多种，0≤x＜2，0＜y≤2；
所述亲水涂层的材料采用ROxNy，R为过渡金属Ti、Cr、Zr和V中的一种或多种，0＜x≤2，0≤y＜2。
一种燃料电池用带有图案化亲水-疏水涂层的双极板的制备工艺，包括：
基板经涂层工艺制得带有图案化亲水-疏水涂层的金属基板，所述；
所述带有图案化亲水-疏水涂层的金属基板通过压力成型工艺制成所述双极板。
进一步的，所述涂层工艺包括：溅射、电弧离子镀、离子束沉积、化学气相沉积、化学液相沉积和溶胶-凝胶涂覆中的任意一种。
或者，一种燃料电池用带有图案化亲水-疏水涂层的双极板的制备工艺，包括：
基板通过压力成型工艺成型，再经涂层工艺制得所述双极板；
所述涂层工艺包括：溅射、电孤离子镀、离子束沉积、化学气相沉积、化学液相沉积和溶胶-凝胶涂覆中的任意一种。
本发明实施例中的一个或多个技术方案，至少具有如下技术效果或优点：
1.本发明一种燃料电池用带有图案化亲水-疏水涂层的双极板，采用网格图案的亲水涂层，覆盖流场板的脊和流道，有助于燃料电池的水管理，促进液态水由GDL向双极板表面转移，并引导液态水在双极板的脊和流道表面重新分布并定向移动，方便液态水的排出，并避免“水淹”现象的发生，并采用了过渡金属的不同化合物作为亲水和疏水涂层材料，双极板表面接触电阻小于10mΩ·em2，腐蚀电流小于1μA/cm2，具有优异的接触电阻和耐腐蚀性能。
2.本发明一种燃料电池用带有图案化亲水-疏水涂层的双极板的制备工艺，通过将亲水涂层设计为网格图案来提升双极板表面的水管理能力，无需采用加工精度很高的激光雕刻来逐个梯度制作亲水层，加工工艺更加简单高效，适合批量化生产。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例中的技术方案，下面将对实施例描述中所需要使用的附图作一简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其它的附图。
图1是本发明双极板结构平面示意图；
图2是本发明流场板剖面结构示意图；
图3是本发明实施例1流场板平面示意图；
图4是本发明实施例2流场板平面示意图。
图中：1-双极板，2-流场板，3-气体通道，4-脊，5-流道，6-气体扩散层，7-亲水涂层，8-图形单元，9-气液两相流的流动方向。
具体实施方式
下文将结合具体实施方式和实施例，具体阐述本发明，本发明的优点和各种效果将由此更加清楚地呈现。本领域技术人员应理解，这些具体实施方式和实施例是用于说明本发明，而非限制本发明。
在整个说明书中，除非另有特别说明，本文使用的术语应理解为如本领域中通常所使用的含义。因此，除非另有定义，本文使用的所有技术和科学术语具有与本发明所属领域技术人员的一般理解相同的含义。若存在矛盾，本说明书优先。
除非另有特别说明，本发明中用到的各种原材料、试剂、仪器和设备等，均可通过市场购买得到或者可通过现有方法制备得到。
本发明实施例提供的技术方案为解决上述技术问题，总体思路如下：
为解决燃料电池易发生“水淹”现象的问题，本发明提出了一种图案化的亲水-疏水涂层的双极板。利用亲水和疏水表面的表面能差异对表面液滴的驱动作用(即液滴倾向于润湿亲水的表面)，亲水涂层部分可以引导液体由GDL向双极板表面流动，而图案化的亲水-疏水涂层可以引导液体在双极板表面定向流动，有效避免“水淹”现象的发生。
为解决现有的亲水-疏水双极板涂层工艺复杂且接触电阻欠佳的问题，本发明采用了过渡金属的不同化合物作为亲水和疏水涂层材料，涂层具有良好的接触电阻。
具体的，本发明一种燃料电池用带有图案化亲水-疏水涂层的双极板，所述双极板包括流场板和气体通道，流场板包括多个脊和流道，所述流场板表面涂覆有图案化的涂层，所述涂层由亲水涂层和疏水涂层组成，亲水涂层覆盖脊的一部分，且覆盖流道的一部分，覆盖脊的部分与覆盖流道的部分相连，所述流场板除亲水涂层覆盖表面以外的表面被疏水涂层覆盖。
进一步的，所述亲水涂层在流场板表面呈以直线为基础网状图案分布，所述直线与流道方向呈一定夹角，夹角角度为：15°～45°。
或者，所述亲水涂层在流场板表面呈以图形单元为基础网状图案分布，所述图形单元沿脊至流道亲水涂层面积呈增加趋势，引导液态水延流道定向自发地移动。
进一步的，所述亲水涂层的表面接触角小于60°。
进一步的，所述亲水涂层在流场板表面呈图案化分布，亲水涂层覆盖流场板面积的5％～70％。
若亲水涂层在流场板上面积过小，则无法有效地引导液态水在流场板表面定向流动；若亲水面积在流场板上所占面积过大，则容易在流场板表面形成水膜淤积而增大压降，不利于气体的流动和液体的排出。
进一步的，所述流场板材质包括304L不锈钢、316L不锈钢和钛合金中的任意一种，所述涂层厚度为：50～500nm。该涂层需一定的厚度保证极板的耐腐蚀性，但涂层厚度太厚会导致极板的接触电阻上升，并且会增加成本。
进一步的，所述疏水涂层的材料采用RCxNy，R为过渡金属Ti、Cr、Zr和V中的一种或多种，0≤x＜2，0＜y≤2；
所述亲水涂层的材料采用ROxNy，R为过渡金属Ti、Cr、Zr和V中的一种或多种，0＜x≤2，0≤y＜2
本发明与现有双极板相比，亲水涂层为网络状，引导液态水从脊部流向流道沟槽，增加了双极板表面的水管理性能，亲水涂层采用特定过渡金属R的氧化物或氮氧化物，疏水涂层采用特定过渡金属R的氮化物或碳氮化物，不会增加双极板的接触电阻。通过设计网格图案来提升双极板表面的水管理能力，不需要像部分现有双极板一样采用加工精度很高且工艺复杂的激光雕刻来制作亲水图案，加工工艺更加简单高效。
下面将结合实施例、对照例及实验数据对本申请一种燃料电池用带有图案化亲水-疏水涂层的双极板进行详细说明。
实施例1
如图3所示，本实施例制备亲水涂层以直线为基础的网络图案形式分布于流场板脊和流道的部分表面。具体包括：
提供316L不锈钢片基材，使用冲压成型制成燃料电池用双极板，结构参考图1，双极板1包括流场板2和气体通道3；流场板包括多个脊4和流道5。
对成型的双极板进行清洗，使用去离子水、丙酮、乙醇、去离子水依次反复清洗3次后干燥；
双极板在疏水涂层处理前采用Ar+离子体清洗技术进行表面处理；
对双极板进行疏水涂层处理：使用TiN作靶材，采用磁控溅射工艺制备涂层。
对双极板进行亲水涂层处理：使用TiO2做靶材，采用磁控溅射工艺，通过掩膜版手段制备图案化亲水涂层，再使用UV辐照方法使TiO2涂层表面产生羟基。
进一步的，所述磁控溅射工艺包括：偏压为-50V～300V，功率为0.8～1.5kW；
进一步的，所述磁控溅射工艺包括：沉积腔背底真空度为10-3Pa～10-8Pa，氮气流气氛0.1～3Pa。
制得的双极板直线与流道方向的夹角角度为：25°，亲水涂层图案占流场板表面积40％，疏水涂层厚度为：200nm，亲水涂层厚度为100nm。
采用本实施例方法在316L不锈钢板上制备样品被1.4MPa压力夹在碳纸之间，其表面接触电阻为为5mΩ·cm2；双极板按照GB_T 20042.6-2011测试的腐蚀电流为：0.3μA/cm2；亲水涂层表面接触角为40°。
实施例2
如图4所示，本实施例制备亲水涂层以图形单元为为基础的网络图案形式分布于流场板脊和流道的部分表面。具体包括：
提供316L不锈钢片基材，使用冲压成型制成燃料电池用双极板，结构参考图1，双极板1包括流场板2和气体通道3；流场板包括多个脊4和流道5。
对成型的双极板进行清洗，使用去离子水、丙酮、乙醇、去离子水依次反复清洗3次后干燥；
双极板在疏水涂层处理前采用Ar+离子体清洗技术进行表面处理；
对双极板进行疏水涂层处理：使用Cr2N作靶材，采用磁控溅射工艺制备涂层。
对双极板进行亲水涂层处理：使用TiO2做靶材，采用磁控溅射工艺，通过掩膜版手段制备图案化亲水涂层，再使用UV辐照方法使TiO2涂层表面产生羟基。
进一步的，所述磁控溅射工艺包括：偏压为-50V～300V，功率为0.8～1.5kW；
进一步的，所述磁控溅射工艺包括：沉积腔背底真空度为10-3Pa～10-8Pa，氮气流气氛0.1～3Pa。
制得的双极板亲水涂层图案占流场板表面积30％，疏水涂层厚度为：200nm，亲水涂层厚度为100nm。
采用本实施例方法在316L不锈钢板上制备样品被1.4MPa压力夹在碳纸之间，其表面接触电阻为：为6mΩ·cm2，双极板按照GB_T 20042.6-2011测试的腐蚀电流为：0.2μA/cm2；亲水涂层表面接触角为40°。
本实施例图形单元8的亲水涂层7面积沿脊至流道呈增加趋势，引导液态水延流道定向自发地移动，网络状的亲水涂层包括多个箭头状的导流图形单元8，导流图形单元8引导水流自发流出。
本发明实施例的涂层工艺可采用：溅射、电弧离子镀、离子束沉积、化学气相沉积、化学液相沉积和溶胶-凝胶涂覆中的任意一种，相比激光雕刻逐个梯度制作亲水层而言，加工工艺更加简单高效，适合批量化生产。
最后，还需要说明的是，术语“包括”、“包含”或者其任何其他变体意在涵盖非排他性的包含，从而使得包括一系列要素的过程、方法、物品或者设备不仅包括那些要素，而且还包括没有明确列出的其他要素，或者是还包括为这种过程、方法、物品或者设备所固有的要素。
尽管已描述了本发明的优选实施例，但本领域内的技术人员一旦得知了基本创造性概念，则可对这些实施例作出另外的变更和修改。所以，所附权利要求意欲解释为包括优选实施例以及落入本发明范围的所有变更和修改。
显然，本领域的技术人员可以对本发明进行各种改动和变型而不脱离本发明的精神和范围。这样，倘若本发明的这些修改和变型属于本发明权利要求及其等同技术的范围之内，则本发明也意图包含这些改动和变型在内。

Claims (10)

1.一种燃料电池用带有图案化亲水-疏水涂层的双极板，所述双极板(1)包括流场板(2)和气体通道(3)，流场板(2)包括多个脊(4)和流道(5)，其特征在于，所述流场板(2)表面涂覆有图案化的涂层，所述涂层由亲水涂层(7)和疏水涂层组成，亲水涂层(7)覆盖脊(4)的一部分，且覆盖流道(5)的一部分，覆盖脊(4)的部分与覆盖流道(5)的部分相连，所述流场板(2)除亲水涂层(7)覆盖表面以外的表面被疏水涂层覆盖，所述疏水涂层的材料包括过渡金属的氮化物或碳氮化物，所述亲水涂层(7)的材料包括过渡金属的氧化物及氮氧化物。
2.根据权利要求1所述的一种燃料电池用带有图案化亲水-疏水涂层的双极板，其特征在于，所述亲水涂层(7)在流场板(2)表面呈以直线为基础网状图案分布，所述直线与流道(5)方向呈一定夹角，夹角角度为：15°～45°。
3.根据权利要求1所述的一种燃料电池用带有图案化亲水-疏水涂层的双极板，其特征在于，所述亲水涂层(7)在流场板(2)表面呈以图形单元(8)为基础网状图案分布，所述图形单元(8)沿脊(4)至流道(5)亲水涂层(7)面积呈增加趋势，引导液态水延流道(5)定向自发地移动。
4.根据权利要求1所述的一种燃料电池用带有图案化亲水-疏水涂层的双极板，其特征在于，所述亲水涂层(7)的表面接触角小于60°。
5.根据权利要求1所述的一种燃料电池用带有图案化亲水-疏水涂层的双极板，其特征在于，所述亲水涂层(7)在流场板(2)表面呈图案化分布，亲水涂层(7)覆盖流场板(2)面积的5％～70％。
6.根据权利要求1所述的一种燃料电池用带有图案化亲水-疏水涂层的双极板，其特征在于，所述流场板(2)材质包括304L不锈钢、316L不锈钢和钛合金中的任意一种，所述涂层厚度为：50～500nm。
7.根据权利要求1所述的一种燃料电池用带有图案化亲水-疏水涂层的双极板，其特征在于，所述疏水涂层的材料采用RCxNy，R为过渡金属Ti、Cr、Zr和V中的一种或多种，0≤x＜2，0＜y≤2；
所述亲水涂层(7)的材料采用ROxNy，R为过渡金属Ti、Cr、Zr和V中的一种或多种，0＜x≤2，0≤y＜2。
8.一种如权利要求1-7中任一项所述的燃料电池用带有图案化亲水-疏水涂层的双极板的制备工艺，其特征在于，包括：
基板经涂层工艺制得带有图案化亲水-疏水涂层的金属基板，所述；
所述带有图案化亲水-疏水涂层的金属基板通过压力成型工艺制成所述双极板(1)。
9.根据权利要求8所述的一种燃料电池用带有图案化亲水-疏水涂层的双极板的制备工艺，其特征在于，所述涂层工艺包括：溅射、电弧离子镀、离子束沉积、化学气相沉积、化学液相沉积和溶胶-凝胶涂覆中的任意一种。
10.一种如权利要求1-7中任一项所述的燃料电池用带有图案化亲水-疏水涂层的双极板的制备工艺，其特征在于，包括：
基板通过压力成型工艺成型，再经涂层工艺制得所述双极板(1)；
所述涂层工艺包括：溅射、电孤离子镀、离子束沉积、化学气相沉积、化学液相沉积和溶胶-凝胶涂覆中的任意一种。
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