CN112094738A - 海洋全环境烃类气体氧化过程模拟实验装置及方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及烃类气体氧化实验领域，特别是一种海洋全环境烃类气体氧化过程模拟实验装置及方法。包括供气供液系统和样品采集系统，其中，还包括厌氧‑好氧氧化系统，厌氧‑好氧氧化系统包括真空泵、厌氧氧化系统和好氧氧化系统，厌氧氧化系统和好氧氧化系统分别与供气供液系统、样品采集系统连接。能够模拟海底沉积物层缺氧和含氧全环境，实现深部渗漏烃类气体在一定运移距离上依次穿过缺氧沉积物层和含氧沉积物层中发生的连续氧化过程。

Description

海洋全环境烃类气体氧化过程模拟实验装置及方法
技术领域
本发明涉及烃类气体氧化实验领域，特别是一种海洋全环境烃类气体氧化过程模拟实验装置及方法。
背景技术
海底以甲烷、乙烷和丙烷等烃类气体的渗漏是全球海洋环境中广泛分布的自然现象，可引发全球气候变暖、海平面上升等负面环境效应。事实上，最终海洋的烃类气体排放量明显低于海洋烃类产生量，这是由于海洋中存在广泛的微生物好氧氧化和厌氧氧化作用，能够有效拦截并降低烃类气体的大气通量，是降低烃类环境效应灾害的重要地球化学过程。海底释放的烃类气体在运移过程中将依次穿过缺氧环境及有氧环境的沉积物层，在缺氧沉积物层烃类厌氧氧化菌作用下，与硫酸盐、硝酸盐等离子受体结合发生厌氧氧化反应，当厌氧氧化菌不能完全消耗烃类气体时，它们就穿透厌氧氧化带继续向上运移，在含氧的沉积物层、沉积物-水体界面以及水体中，在烃类好氧氧化菌作用下发生降解消耗。
目前，相关人员已对自然界最主要的烃类气体——甲烷的微生物氧化过程开展了大量的研究工作，现有的实验装置能够模拟不同压力、温度等条件下的甲烷厌氧或好氧氧化过程，可对两种氧化过程进行独立的模拟研究。但是，目前并没有专门的装置能够同时模拟海底缺氧和含氧全环境，实现烃类气体依次穿过缺氧层发生厌氧氧化后，继续穿过含氧层中发生好氧氧化的连续过程；其次，对于以一定渗漏速度自海底向上运移的烃类气体，无法定量缺氧层及含氧层各自消耗的气体量，微生物厌氧氧化及好氧氧化在烃类消耗降解中的贡献多大同样无法得知；另外，两种氧化过程中相关氧化菌种类、海水离子浓度等的变化特征更加无从对比，制约了对海底渗漏烃类迁移转化的全面认识以及烃类生态环境效应的科学评估。
发明内容
本发明的目的在于克服现有技术存在的上述缺陷，提出了一种海洋全环境烃类气体氧化过程模拟实验装置及方法，能够模拟海底沉积物层缺氧和含氧全环境，实现深部渗漏烃类气体在一定运移距离上依次穿过缺氧沉积物层和含氧沉积物层中发生的连续氧化过程。
本发明的技术方案是：一种海洋全环境烃类气体氧化过程模拟实验装置，包括供气供液系统和样品采集系统，其中，还包括厌氧-好氧氧化系统，厌氧-好氧氧化系统包括真空泵、厌氧氧化系统和好氧氧化系统，厌氧氧化系统和好氧氧化系统分别与供气供液系统、样品采集系统连接；
所述厌氧氧化系统包括厌氧反应釜，厌氧反应釜呈水平方向设置，厌氧反应釜的一端设有进气口和进液口，另一端设有出样口，厌氧反应釜的进气口和进液口均与供气供液系统连接，厌氧反应釜内的两端分别设有不锈钢微孔烧结板，不锈钢微孔烧结板上间隔设置数个微孔，不锈钢微孔烧结板与厌氧反应釜的内壁固定连接，厌氧反应釜的侧壁设有数个气液取样口，并通过气液取样口与样品采集系统连接；
所述好氧氧化系统包括好氧反应釜，好氧反应釜呈水平方向设置，好氧反应釜的一端设有进气口和进液口，另一端设有出样口，好氧反应釜的进气口与厌氧反应釜的出样口连接，好氧反应釜的进液口与供气供液系统连接，厌氧反应釜的出样口与好氧反应釜的进气口的连接管线上依次设有背压阀Ⅰ、气液分离器、气体质量流量控制仪Ⅱ和单向阀Ⅲ，好氧反应釜的出样口处的管线上设有背压阀Ⅱ，好氧反应釜内的两端分别设有不锈钢微孔烧结板，不锈钢微孔烧结板上间隔设置数个微孔，好氧反应釜的侧壁设有数个气液取样口，并通过气液取样口与样品采集系统连接；
厌氧反应釜和好氧反应釜的外壁均包裹有水温夹套，水温夹套与恒温水浴箱连接；
所述样品采集系统包括注射式取样器，注射式取样器与气液取样口的连接管线上设有两个阀门，连接管线的一端与注射式取样器连接，另一端位于厌氧反应釜/好氧反应釜内，连接管线位于厌氧反应釜/好氧反应釜内的端部设有不锈钢微孔挡板，厌氧反应釜/好氧反应釜分别与数个沿釜体轴向间隔设置的注射式取样器连接，在每个注射式取样器与厌氧反应釜/好氧反应釜的连接管线上均设有两个阀门；
所述供气供液系统包括烃类气瓶、无氧储液容器、有氧储液容器和氧气气瓶，无氧储液容器和有氧储液容器均放置在恒温控制箱内，烃类气瓶与厌氧反应釜的进气口连接，无氧储液容器与厌氧反应釜的进液口连接，有氧储液容器放置在磁力搅拌器上，有氧储液容器与好氧反应釜的进液口连接，有氧储液容器与氧气气瓶连接。
本发明中，所述厌氧反应釜的侧壁上设有pH/ORP传感器Ⅱ和温度传感器Ⅰ，厌氧反应釜设有出样口的端部壁面上设有压力传感器Ⅱ；
所述好氧反应釜的侧壁上设有pH/ORP传感器Ⅲ和温度传感器Ⅱ，好氧反应釜设有出样口的端部壁面上设有压力传感器Ⅲ。
所述厌氧反应釜与四个注射式取样器连接，分别为注射式取样器Ⅰ、注射式取样器Ⅱ、注射式取样器Ⅲ和注射式取样器Ⅳ，四个注射式取样器分别位于厌氧反应釜轴线长度方向的1/4处、1/2处、3/4处和出样口处，注射式取样器Ⅰ与厌氧反应釜的连接管线上依次设有阀门V7和阀门V6，注射式取样器Ⅱ与厌氧反应釜的连接管线上依次设有阀门V9和阀门V8，注射式取样器Ⅲ与厌氧反应釜的连接管线上依次设有阀门V11和阀门V10，注射式取样器Ⅳ与厌氧反应釜的连接管线上依次设有阀门V13和阀门V12；
所述好氧反应釜与四个注射式取样器连接，分别为注射式取样器Ⅴ、注射式取样器Ⅵ、注射式取样器Ⅶ和注射式取样器Ⅷ，四个注射式取样器分别位于好氧反应釜轴线长度方向的1/4处、1/2处、3/4处和出样口处，注射式取样器Ⅴ与好氧反应釜的连接管线上依次设有阀门V15和阀门V14，注射式取样器Ⅵ与好氧反应釜的连接管线上依次设有阀门V17和阀门V16，注射式取样器Ⅶ与好氧反应釜的连接管线上依次设有阀门V19和阀门V18，注射式取样器Ⅷ与好氧反应釜的连接管线上依次设有阀门V21和阀门V20。
所述无氧储液容器的顶部密封固定有瓶盖，瓶盖上设有三根管线，其中第一根管线与厌氧反应釜的进液口连接，该连接管线上依次设有液压泵和单向阀Ⅱ，第二根管线与pH/ORP传感器Ⅰ连接，第三根管线与还原剂连接，该连接管线上设有阀门V3。
所述有氧储液容器的顶部设有溶解氧传感器和压力传感器Ⅰ，有氧储液容器与好氧反应釜的连接管线上依次设有高效液相色谱仪、单向阀Ⅳ，有氧储液容器与氧气气瓶的连接管线上设有阀门V4，有氧储液容器上还连接有一根释放气体的管线，该管线上设有阀门V5。
所述烃类气瓶与厌氧反应釜的进气口的连接管线上依次设有控制阀V2、气体质量流量控制仪Ⅰ和单向阀Ⅰ。通过气体质量流量控制仪Ⅰ，使烃类气瓶内的烃类气体以一定的流速依次注入厌氧反应釜和好氧反应釜内，依次与厌氧反应釜内的烃类厌氧氧化菌和好氧反应釜内的烃类好氧氧化菌相遇并发生氧化反应。
厌氧-好氧氧化系统还包括真空泵，真空泵经过真空容器，分别与厌氧反应釜和好氧反应釜的进气口连接。
该实验装置还包括数据采集处理系统，数据采集处理系统包括台式计算机。实验过程中，通过相关传感器及数据采集软件，对温度值、压力值、溶解氧值、pH值和ORP数据进行实时采集。
本发明还包括利用上述海洋全环境烃类气体氧化过程模拟实验装置进行模拟实验的方法，包括以下步骤：
S1.连接实验装置，在无氧储液容器和有氧储液容器中分别注满相应的微生物培养液并密封，打开恒温控制箱，将微生物培养液保持设定温度值，打开氧气气瓶，通过阀门控制向有氧储液容器中注入氧气至指定压力值，以达到实验所需溶解氧浓度；
S2.在厌氧反应釜和好氧反应釜中分别加入含有厌氧氧化菌和好氧氧化菌的海底沉积物,打开恒温水浴箱，设定实验所需温度，维持反应釜恒温；
S3.打开真空泵，对厌氧反应釜和好氧反应釜进行抽真空处理；
S4.打开液压泵和高效液相色谱泵，设定压力和流速，将无氧储液容器和有氧储液容器中的两种微生物培养液以相同速度分别注入厌氧反应釜和好氧反应釜中；
S5.当厌氧反应釜和好氧反应釜内的压力达到实验要求压力后，打开烃类气源，调节气体质量流量控制仪，将烃类气体以一定的流速依次注入厌氧反应釜和好氧反应釜内；
S6.通过背压阀控制，维持厌氧反应釜和好氧反应釜内的压力稳定，实时排出烃类气体和微生物培养液，采集不同时刻不同层位的气体和液体样品，直至氧化结束；
S7.氧化结束后采集不同层位的沉积物样品：打开厌氧反应釜16和好氧反应釜17的顶盖，在与每个注射式取样器的位置相对应的采集层位对沉积物样品进行采集；
S8.进行相关参数的测定和计算。
本发明的有益效果是：
(1)利用该装置能够模拟海底沉积物层缺氧和含氧全环境，实现深部渗漏烃类气体在一定运移距离上依次穿过缺氧沉积物层和含氧沉积物层中发生的连续氧化过程，探究海洋烃类的迁移转化路径；
(2)在不同渗漏强度下，可以对微生物厌氧氧化和好氧氧化的烃类降解能力进行对比分析，了解两种氧化作用及相关氧化菌在海洋烃类碳循环中的重要地位；
(3)通过室内模拟实验，可以定量沉积物中渗漏烃类的氧化消耗量及释放量，对科学评估海洋烃类的大气排放量及其环境灾害效应具有重要的指导意义。
附图说明
图1是本发明中装置的结构示意图。
图中：1真空泵；2真空容器；3烃类气体气瓶；4-1气体质量流量控制仪Ⅰ；4-2气体质量流量控制仪Ⅱ；5-1单向阀Ⅰ；5-2单向阀Ⅱ；5-3单向阀Ⅲ；5-4单向阀Ⅳ；6恒温控制箱；7无氧储液容器；8有氧储液容器；9磁力搅拌器；10高效液相色谱泵；11氧气气瓶；12恒温水浴箱；13水浴夹套；14不锈钢微孔烧结板；15不锈钢微孔挡板；16厌氧反应釜；17好氧反应釜；18-1背压阀Ⅰ；18-2背压阀Ⅱ；19气液分离器；20-1废液瓶Ⅰ；20-2废液瓶Ⅱ；21-1注射式取样器Ⅰ；21-2注射式取样器Ⅱ；21-3注射式取样器Ⅲ；21-4注射式取样器Ⅳ；21-5注射式取样器Ⅴ；21-6注射式取样器Ⅵ；21-7注射式取样器Ⅶ；21-8注射式取样器Ⅷ；22-1pH/ORP传感器Ⅰ；22-2pH/ORP传感器Ⅱ；22-3pH/ORP传感器Ⅲ；23-1温度传感器Ⅰ；23-2温度传感器Ⅱ；24-1压力传感器Ⅰ；24-2压力传感器Ⅱ；24-3压力传感器Ⅲ；25溶解氧传感器；26液压泵。
具体实施方式
为了使本发明的上述目的、特征和优点能够更加明显易懂，下面结合附图对本发明的具体实施方式做详细的说明。
在以下描述中阐述了具体细节以便于充分理解本发明。但是本发明能够以多种不同于在此描述的其它方式来实施，本领域技术人员可以在不违背本发明内涵的情况下做类似推广。因此本发明不受下面公开的具体实施方式的限制。
如图1所示，本发明所述的海洋全环境烃类气体氧化过程模拟实验装置包括供气供液系统、厌氧-好氧氧化系统和样品采集系统，厌氧-好氧氧化系统包括厌氧氧化系统和好氧氧化系统，厌氧氧化系统和好氧氧化系统分别与供气供液系统、样品采集系统连接。通过供气供液系统向厌氧-好氧氧化系统提供烃类气体，向厌氧-好氧氧化系统提供培养液。厌氧-好氧氧化系统中发生氧化反应后得到的气液通过样品采集系统采集。
厌氧氧化系统包括厌氧反应釜16，厌氧反应釜16呈水平方向设置，厌氧反应釜16内密封盛装有含烃类厌氧氧化菌沉积物。厌氧反应釜16的一端设有进气口和进液口，另一端设有出样口，厌氧反应釜16的进气口和进液口均与供气供液系统连接，烃类气体通过进气口进入厌氧反应釜16内，厌氧培养液通过进液口进入厌氧反应釜16内。厌氧反应釜16内朝向进气口和进液口的一端设有不锈钢微孔烧结板14，不锈钢微孔烧结板14上间隔设置多个直径为5μm的微孔，注入厌氧反应釜16内的气体和液体在不锈钢微孔烧结板14的阻力作用下，在厌氧反应釜16的侧部端面和不锈钢微孔烧结板14之间的空间内发生分散，在通过不锈钢微孔烧结板14上的微孔过程中，不锈钢微孔烧结板14能够使气液充分分散，充分均匀分散的气液注入厌氧反应釜15内的沉积物中，使得气液能够与厌氧反应釜内沉积物中各层位不同位置的微生物充分接触并发生氧化反应。厌氧反应釜16内朝向出样口的一端也设有不锈钢微孔烧结板14，其作用是阻隔反应釜内的沉积物随气液排出。不锈钢微孔烧结板14与厌氧反应釜16的内壁固定连接。
厌氧反应釜16的侧壁设有数个气液取样口，并通过气液取样口与样品采集系统连接。同时，厌氧反应釜16的侧壁上还设有pH/ORP传感器Ⅱ22-2、温度传感器Ⅰ23-1。pH/ORP传感器Ⅱ22-2用于在线实时监测厌氧反应釜16内的pH值和ORP值，温度传感器Ⅰ23-1用于在线实时监测厌氧反应釜16内的温度值。厌氧反应釜16设有出样口的端部壁面上设有压力传感器Ⅱ24-2，用于在线实时检测厌氧反应釜16内的压力值。
好氧氧化系统包括好氧反应釜17，好氧反应釜17呈水平方向设置，好氧反应釜17内密封盛装有含烃类好氧氧化菌沉积物。好氧反应釜17的一端设有进气口和进液口，另一端设有出样口，好氧反应釜17的进气口与厌氧反应釜16的出样口连接，好氧反应釜17的进液口与供气供液系统连接，烃类气体通过进气口进入好氧反应釜17内，好氧培养液通过进液口进入好氧反应釜17内。厌氧反应釜16的出样口与好氧反应釜17的进气口的连接管线上依次设有背压阀Ⅰ18-1、气液分离器19、气体质量流量控制仪Ⅱ4-2和单向阀Ⅲ5-3，在背压阀Ⅰ18-1的控制下，厌氧反应釜16内的压力超过氧化设定压力时，氧化后的烃类气体与厌氧培养液随即排出。由厌氧反应釜16排出的混合气液通过气液分离器19进行气液分离，分离后的液体流入废液瓶Ⅰ20-1，分离后的烃类气体通过气体质量流量控制仪Ⅱ4-2控速，并注入好氧反应釜17内，与好氧反应釜17内的含氧沉积物进一步发生好氧氧化反应。通过设置厌氧反应釜16和好氧反应釜17，以及厌氧反应釜16和好氧反应釜17的连接方式，在确保沉积物无氧层和含氧层独立分开的前提下，实现了渗漏烃类气体从无氧到含氧沉积物层中的连续运移。好氧反应釜17的出样口处的管线上设有背压阀Ⅱ18-2，在背压阀Ⅱ18-2的控制下，好氧反应釜17内的压力超过氧化设定压力时，氧化后的烃类气体与好氧培养液随即排出，其排出的气液一部分进入样品采集系统，另一部分通过管线流入废液瓶Ⅱ20-2内。
好氧反应釜17内朝向进气口和进液口的一端设有不锈钢微孔烧结板14，不锈钢微孔烧结板14上间隔设置多个直径为5μm的微孔。好氧反应釜17内朝向出样口的一端也设有不锈钢微孔烧结板14，其主要用于阻隔沉积物随气液排出。不锈钢微孔烧结板14与好氧反应釜17的内壁固定连接。
好氧反应釜17的侧壁设有数个气液取样口，并通过气液取样口与样品采集系统连接。同时，好氧反应釜17的侧壁上还设有pH/ORP传感器Ⅲ22-3、温度传感器Ⅱ23-2。pH/ORP传感器Ⅲ22-3用于在线实时监测好氧反应釜17内的pH值和ORP值，温度传感器Ⅱ23-2用于在线实时监测好氧反应釜17内的温度值。好氧反应釜17设有出样口的端部壁面上设有压力传感器Ⅲ24-3，用于在线实时检测好氧反应釜17内的压力值。
厌氧反应釜16和好氧反应釜17的外壁均包裹有水温夹套13，通过水温夹套13对厌氧反应釜16和好氧反应釜17起到了保温作用。水温夹套13与恒温水浴箱12连接，通过恒温水浴箱12不断对水温夹套13提供温度恒定的液体，以保证水温夹套13内液体的温度恒定，从而保证了氧化过程中厌氧反应釜16和好氧反应釜17内的温度基本保持不变。
厌氧-好氧氧化系统还包括真空泵1，真空泵1经过真空容器2，分别与厌氧反应釜16和好氧反应釜17的进气口连接。真空容器2的底部设有阀门V1，通过阀门V1向真空容器内注入蒸馏水，直至真空容器2的4/5处。打开真空泵1，对厌氧反应釜16和好氧反应釜17进行抽真空，使厌氧反应釜16和好氧反应釜14在氧化实验之前处于真空状态。真空泵1与真空容器2的连接管线上设有压力表P1，用于实时检测真空泵1处的压力值，以保证真空泵1的安全工作。
样品采集系统包括注射式取样器，注射式取样器与气液取样口的连接管线上设有两个阀门。连接管线的一端与注射式取样器连接，另一端位于厌氧反应釜16/好氧反应釜17内，连接管线位于厌氧反应釜16/好氧反应釜17内的端部设有不锈钢微孔挡板15，其作用是阻隔反应釜内的沉积物随气液排出。本实施例中，厌氧反应釜16与四个注射式取样器连接，分别为注射式取样器Ⅰ21-1、注射式取样器Ⅱ21-2、注射式取样器Ⅲ21-3和注射式取样器Ⅳ21-4，上述四个注射式取样器分别位于厌氧反应釜16轴线长度方向的1/4处、1/2处、3/4处和出样口处。注射式取样器Ⅰ21-1与厌氧反应釜16的连接管线上依次设有阀门V7和阀门V6，注射式取样器Ⅱ21-2与厌氧反应釜16的连接管线上依次设有阀门V9和阀门V8，注射式取样器Ⅲ21-3与厌氧反应釜16的连接管线上依次设有阀门V11和阀门V10，注射式取样器Ⅳ21-4与厌氧反应釜16的连接管线上依次设有阀门V13和阀门V12。
好氧反应釜17也与四个注射式取样器连接，分别为注射式取样器Ⅴ21-5、注射式取样器Ⅵ21-6、注射式取样器Ⅶ21-7和注射式取样器Ⅷ21-8，上述四个注射式取样器分别位于好氧反应釜17轴线长度方向的1/4处、1/2处、3/4处和出样口处。注射式取样器Ⅴ21-5与好氧反应釜17的连接管线上依次设有阀门V15和阀门V14，注射式取样器Ⅵ21-6与好氧反应釜17的连接管线上依次设有阀门V17和阀门V16，注射式取样器Ⅶ21-7与好氧反应釜17的连接管线上依次设有阀门V19和阀门V18，注射式取样器Ⅷ21-8与好氧反应釜17的连接管线上依次设有阀门V21和阀门V20。
厌氧反应釜16和好氧反应釜17在发生氧化反应的过程中，始终处于高压状态。在进行气体和液体的采集时，利用高压的厌氧反应釜和好氧反应釜与外界大气之间的压差，对气液样品进行采集。某一位置处的气液样品由该位置处的气液取样口排出至对应的注射式取样器中，由于压力突降，气液两相随即分离。以位于厌氧反应釜1/4处的注射式取样器Ⅰ21-1为例，取样前阀门V6打开、阀门V7关闭，取样时关闭阀门V6后打开阀门V7，气液随即进入注射式取样器Ⅰ21-1。样品采集至注射式取样器Ⅰ21-1后，由于压力突然降低，样品中的气体和液体迅速分离，分离后的气体位于注射式取样器Ⅰ21-1的顶部，液体位于注射式取样器Ⅰ21-1的底部。将顶部的空气转移至真空密封瓶中，底部的液体转移至样品管内。为防止采集到的气体成分随时间发生变化导致错误的测定结果，气体样品中的烃类含量将通过气相色谱仪进行即时的测定分析；采集到的液体样品统一4℃冷藏保存，实验结束后将借助离子色谱仪对液体样品的离子浓度，包括SO4 2-、Cl-、Ca2+、Mg2+，进行统一的测定分析。实验结束后，对厌氧反应釜和好氧反应釜进行释压，在与各注射式取样器的位置相对应的沉积物层位采集微生物样品，将采集到的微生物样品进行-20℃冷冻保存，实验结束后对微生物样品中的微生物群落结构及数量进行统一的测试分析。
取样过程中，气液样品进入注射式取样器内后，在气液样品的压力作用下，注射式取样器的推杆沿取样杆的内壁向上滑动。注射式取样器通过连接管线与反应釜连接，连接管线上设有两个阀门，阀门依次开闭过程中，实现了样品的取样，其取样并不是直接从反应釜内取样，而是通过压力将样品抽至两个阀门之间的连接管线中，对连接管线的样品进行取样，大大提高了取样的安全性，防止直接从反应釜内取样导致注射式取样器内的压力过大。其次，将连接管线内的样品取样至注射式取样器的过程中，注射式取样器的推杆向上滑动的过程也是一个释压的过程，防止注射式取样器内的压力过大，保证了取样过程中注射式取样器的使用安全。
供气供液系统包括烃类气瓶3、无氧储液容器7、有氧储液容器8和氧气气瓶11，无氧储液容器7和有氧储液容器8均放置在恒温控制箱6内，打开恒温控制箱6对无氧储液容器7和有氧储液容器8内的液体进行控温，恒温控制箱6的设定温度与反应釜内的氧化温度一致。无氧储液容器7内盛装有厌氧培养液，无氧储液容器7的顶部密封固定有瓶盖，瓶盖上设有三根管线，其中第一根管线与厌氧反应釜16的进液口连接，该管线上依次设有液压泵26和单向阀Ⅱ5-2，液压泵26用于将无氧储液容器7内的厌氧培养液抽取至厌氧反应釜16内，并控制厌氧培养液的流速；第二根管线与pH/ORP传感器Ⅰ22-1连接，pH/ORP传感器Ⅰ22-1用于在线实时监测无氧储液容器7内的pH值和ORP数值；第三根管线用于向无氧储液容器7内补充还原剂，该管线上设有阀门V3。在厌氧手套箱中配制厌氧培养液并装入无氧储液容器7中直至装满，随后将无氧储液容器7放入恒温控制箱6内，将连有液压泵9、pH/ORP传感器21-1和控制阀V3的三根管线的瓶盖盖紧密封，根据培养液颜色和ORP数值考虑是否需要通过阀门V3向无氧储液容器7内补充还原剂，直至无氧储液容器7内的厌氧培养液达到无氧状态。
有氧储液容器8放置在磁力搅拌器9上，磁力搅拌器9对有氧储液容器8内的好氧培养液进行搅拌，促进氧气快速、均匀地溶解在好氧培养液里。有氧储液容器8的内部为密封的腔体，腔体内盛装有好氧培养液。有氧储液容器8的顶部设有溶解氧传感器25和压力传感器Ⅰ24-1，溶解氧传感器25用于在线实时监测有氧储液容器8内好氧培养液的溶解氧值，压力传感器Ⅰ24-1用于在线实时检测有氧储液容器8内的压力值。有氧储液容器8通过管线与好氧反应釜17的进液口连接，有氧储液容器8与好氧反应釜17的连接管线上依次设有高效液相色谱仪10、单向阀Ⅳ5-4。有氧储液容器8通过管线与氧气气瓶11连接，有氧储液容器8与氧气气瓶11的连接管线上设有阀门V4，打开阀门V4后，氧气气瓶11向有氧储液容器8内注入氧气。有氧储液容器8上还连接有一根释放气体的管线，该管线上设有阀门V5。在超净工作台中配制好氧培养液并装入有氧储液容器8，随后放入恒温控制箱6内将容器密封，打开阀门V4向有氧储液容器8中注入氧气，打开阀门V5将有氧储液容器8的顶部空气进行置换，使有氧储液容器8内充满氧气。置换完成后关闭阀门V5，随后当溶解氧数值达到实验所需值时关闭阀门V4，停止氧气输入。
烃类气瓶3与厌氧反应釜16的进气口连接，烃类气瓶3与厌氧反应釜16的进气口的连接管线上依次设有控制阀V2、气体质量流量控制仪Ⅰ4-1和单向阀Ⅰ5-1，通过气体质量流量控制仪Ⅰ4-1，使烃类气瓶3内的烃类气体以一定的流速依次注入厌氧反应釜16和好氧反应釜17内，依次与厌氧反应釜内的烃类厌氧氧化菌和好氧反应釜内的烃类好氧氧化菌相遇并发生氧化反应。
该实验装置还包括数据采集处理系统，数据采集处理系统包括台式计算机28以及数据采集软件。实验过程中，通过相关传感器及数据采集软件，对温度值、压力值、溶解氧值、pH值和ORP数据进行实时采集。
本发明还包括利用上述海洋全环境烃类气体氧化过程模拟实验装置进行模拟实验的方法，该方法包括以下步骤。
第一步，在连接好实验装置后，首先在无氧储液容器7中住满厌氧培养液，将连有液压泵26、pH/ORP传感器22-1和控制阀V3共三根管线的瓶盖盖紧密封，根据培养液颜色和ORP数值考虑是否需要通过控制阀V3补充还原剂，直至培养液达到无氧状态。在有氧储液容器8中注满好氧培养液并密封。通过阀门V4打开氧气气瓶11，向有氧储液容器8中注入氧气，打开阀门V5将储液容器8的顶部空气进行置换，置换完成后关闭阀门V5，随后当储液容器8内压力达到指定压力并且溶解氧数值达到实验所需值时，关闭阀门V4，停止氧气输入。打开恒温控制箱6，将厌氧培养液和好氧培养液保持设定温度值。
第二步，向两反应釜内装入沉积物样品。沉积物样品装入的操作步骤为：打开厌氧反应釜14和好氧反应釜15顶部，在厌氧反应釜16中加入含有厌氧氧化菌的海底沉积物，在好氧反应釜17中加入含有好氧氧化菌的海底沉积物。打开恒温水浴箱12，设定实验所需温度，通过水浴夹套13维持厌氧反应釜16和好氧反应釜17恒温。
第三步，打开阀门V1，向真空容器2中注入蒸馏水至容器4/5处。打开真空泵1，对厌氧反应釜16和好氧反应釜17进行抽真空处理，抽真空完毕后关闭真空泵1。
第四步，打开液压泵26和高效液相色谱泵10，设定压力和流速，打开单向阀Ⅰ5-1和单向阀Ⅱ5-2，将无氧储液容器7的厌氧培养液和有氧储液容器8的好氧培养液以相同速度分别注入厌氧反应釜16和好氧反应釜17中。
第五步，当厌氧反应釜16和好氧反应釜17内的压力达到实验要求压力后，设定气体质量流量控制仪Ⅰ4-1和气体质量流量控制仪Ⅱ4-2的气体流速，打开阀门V2，调节气体质量流量控制仪Ⅰ4-1，将烃类气瓶3内的烃类气源以一定的流速依次注入厌氧反应釜16和好氧反应釜17内，烃类气体依次与烃类厌氧氧化菌和烃类好氧氧化菌相遇发生氧化反应。
第六步，通过背压阀Ⅰ18-1和背压阀Ⅱ18-2控制，维持厌氧反应釜16和好氧反应釜17内压力稳定，并实时排出烃类气体和微生物培养液。实验过程中，采集不同时刻不同层位的气体和液体样品，直至氧化结束。
实验过程中，观察台式计算机28采集的温度、压力、pH、ORP的实时监测数据是否正常，同时关注气体质量流量控制仪Ⅰ4-1和气体质量流量控制仪Ⅱ4-2、气液分离器19、液压泵9和高效液相色谱泵10是否运行良好。每间隔一定时间后，关闭阀门V6、阀门V8、阀门V10、阀门V12、阀门V14、阀门V16、阀门V18、阀门V20后，依次打开阀门V7、阀门V9、阀门V11、阀门V13、阀门V15、阀门V17、阀门V19、阀门V21，采集不同时刻不同层位的气体和液体样品，直至氧化结束。
第七步，氧化结束后采集不同层位的沉积物样品。
氧化结束后，关闭阀门V2停止烃类气源的供给，关闭液压泵26和高效液相色谱泵10停止培养液供给，调节背压阀Ⅰ18-1和背压阀Ⅱ18-2至常压，对厌氧反应釜16和好氧反应釜17释压，随后打开厌氧反应釜16和好氧反应釜17的顶盖，在与每个注射式取样器的位置相对应的采集层位对沉积物样品进行采集。
第八步，进行相关参数的测定和计算。
借助其他测试分析仪器，对实验过程中烃类气体含量、液体离子浓度、烃类厌氧氧化菌和烃类好氧氧化菌的群落结构和数量等参数进行测定。参照相关公式，根据气体含量、液体离子浓度、相关微生物种类和数量以及实验给定压力、气体流速等参数计算出沉积物层不同层位的气体氧化速率和气体氧化量。
一定温压条件下，对比含氧沉积物和无氧沉积物层中烃类的氧化消耗速率，结合沉积物中氧化菌生长繁殖情况，分析厌氧氧化和好氧氧化作用对渗漏烃类的降解贡献率；在烃类气体不同的渗漏速度条件下，计算烃类气体的总消耗量和气体最终释放量。
以上对本发明所提供的海洋全环境烃类气体氧化过程模拟实验装置及方法进行了详细介绍。本文中应用了具体个例对本发明的原理及实施方式进行了阐述，以上实施例的说明只是用于帮助理解本发明的方法及其核心思想。应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以对本发明进行若干改进和修饰，这些改进和修饰也落入本发明权利要求的保护范围内。对所公开的实施例的上述说明，使本领域专业技术人员能够实现或使用本发明。对这些实施例的多种修改对本领域的专业技术人员来说将是显而易见的，本文中所定义的一般原理可以在不脱离本发明的精神或范围的情况下，在其它实施例中实现。因此，本发明将不会被限制于本文所示的这些实施例，而是要符合与本文所公开的原理和新颖特点相一致的最宽的范围。

Claims (9)

1.一种海洋全环境烃类气体氧化过程模拟实验装置，包括供气供液系统和样品采集系统，其特征在于：还包括厌氧-好氧氧化系统，厌氧-好氧氧化系统包括真空泵(1)、厌氧氧化系统和好氧氧化系统，厌氧氧化系统和好氧氧化系统分别与供气供液系统、样品采集系统连接；
所述厌氧氧化系统包括厌氧反应釜(16)，厌氧反应釜(16)呈水平方向设置，厌氧反应釜(16)的一端设有进气口和进液口，另一端设有出样口，厌氧反应釜(16)的进气口和进液口均与供气供液系统连接，厌氧反应釜(16)内的两端分别设有不锈钢微孔烧结板(14)，不锈钢微孔烧结板(14)上间隔设置数个微孔，不锈钢微孔烧结板(14)与厌氧反应釜(16)的内壁固定连接，厌氧反应釜(16)的侧壁设有数个气液取样口，并通过气液取样口与样品采集系统连接；
所述好氧氧化系统包括好氧反应釜(17)，好氧反应釜(17)呈水平方向设置，好氧反应釜(17)的一端设有进气口和进液口，另一端设有出样口，好氧反应釜(17)的进气口与厌氧反应釜(16)的出样口连接，好氧反应釜(17)的进液口与供气供液系统连接，厌氧反应釜(16)的出样口与好氧反应釜(17)的进气口的连接管线上依次设有背压阀Ⅰ(18-1)、气液分离器(19)、气体质量流量控制仪Ⅱ(4-2)和单向阀Ⅲ(5-3)，好氧反应釜(17)的出样口处的管线上设有背压阀Ⅱ(18-2)，好氧反应釜(17)内的两端分别设有不锈钢微孔烧结板(14)，不锈钢微孔烧结板(14)上间隔设置数个微孔，好氧反应釜(17)的侧壁设有数个气液取样口，并通过气液取样口与样品采集系统连接；
厌氧反应釜(16)和好氧反应釜(17)的外壁均包裹有水温夹套(13)，水温夹套(13)与恒温水浴箱(12)连接；
所述样品采集系统包括注射式取样器，注射式取样器与气液取样口的连接管线上设有两个阀门，连接管线的一端与注射式取样器连接，另一端位于厌氧反应釜(16)/好氧反应釜(17)内，连接管线位于厌氧反应釜(16)/好氧反应釜(17)内的端部设有不锈钢微孔挡板(15)，厌氧反应釜(16)/好氧反应釜(17)分别与数个沿釜体轴向间隔设置的注射式取样器连接，在每个注射式取样器与厌氧反应釜(16)/好氧反应釜(17)的连接管线上均设有两个阀门，
所述供气供液系统包括烃类气瓶(3)、无氧储液容器(7)、有氧储液容器(8)和氧气气瓶(11)，无氧储液容器(7)和有氧储液容器(8)均放置在恒温控制箱(6)内，烃类气瓶(3)与厌氧反应釜(16)的进气口连接，无氧储液容器(7)与厌氧反应釜(16)的进液口连接，有氧储液容器(8)放置在磁力搅拌器(9)上，有氧储液容器(8)与好氧反应釜(17)的进液口连接，有氧储液容器(8)与氧气气瓶(11)连接。
2.根据权利要求1所述的海洋全环境烃类气体氧化过程模拟实验装置，其特征在于：所述厌氧反应釜(16)的侧壁上设有pH/ORP传感器Ⅱ(22-2)和温度传感器Ⅰ(23-1)，厌氧反应釜(16)设有出样口的端部壁面上设有压力传感器Ⅱ(24-2)；
所述好氧反应釜(17)的侧壁上设有pH/ORP传感器Ⅲ(22-3)和温度传感器Ⅱ(23-2)，好氧反应釜(17)设有出样口的端部壁面上设有压力传感器Ⅲ(24-3)。
3.根据权利要求1所述的海洋全环境烃类气体氧化过程模拟实验装置，其特征在于：厌氧-好氧氧化系统还包括真空泵(1)，真空泵(1)经过真空容器(2)，分别与厌氧反应釜(16)和好氧反应釜(17)的进气口连接。
4.根据权利要求1所述的海洋全环境烃类气体氧化过程模拟实验装置，其特征在于：所述厌氧反应釜(16)与四个注射式取样器连接，分别为注射式取样器Ⅰ(21-1)、注射式取样器Ⅱ(21-2)、注射式取样器Ⅲ(21-3)和注射式取样器Ⅳ(21-4)，四个注射式取样器分别位于厌氧反应釜(16)轴线长度方向的1/4处、1/2处、3/4处和出样口处，注射式取样器Ⅰ(21-1)与厌氧反应釜(16)的连接管线上依次设有阀门V7和阀门V6，注射式取样器Ⅱ(21-2)与厌氧反应釜(16)的连接管线上依次设有阀门V9和阀门V8，注射式取样器Ⅲ(21-3)与厌氧反应釜(16)的连接管线上依次设有阀门V11和阀门V10，注射式取样器Ⅳ(21-4)与厌氧反应釜(16)的连接管线上依次设有阀门V13和阀门V12；
所述好氧反应釜(17)与四个注射式取样器连接，分别为注射式取样器Ⅴ(21-5)、注射式取样器Ⅵ(21-6)、注射式取样器Ⅶ(21-7)和注射式取样器Ⅷ(21-8)，四个注射式取样器分别位于好氧反应釜(17)轴线长度方向的1/4处、1/2处、3/4处和出样口处，注射式取样器Ⅴ(21-5)与好氧反应釜(17)的连接管线上依次设有阀门V15和阀门V14，注射式取样器Ⅵ(21-6)与好氧反应釜(17)的连接管线上依次设有阀门V17和阀门V16，注射式取样器Ⅶ(21-7)与好氧反应釜(17)的连接管线上依次设有阀门V19和阀门V18，注射式取样器Ⅷ(21-8)与好氧反应釜(17)的连接管线上依次设有阀门V21和阀门V20。
5.根据权利要求1所述的海洋全环境烃类气体氧化过程模拟实验装置，其特征在于：所述无氧储液容器(7)的顶部密封固定有瓶盖，瓶盖上设有三根管线，其中第一根管线与厌氧反应釜(16)的进液口连接，该连接管线上依次设有液压泵(26)和单向阀Ⅱ(5-2)，第二根管线与pH/ORP传感器Ⅰ(22-1)连接，第三根管线与还原剂连接，该连接管线上设有阀门V3。
6.根据权利要求1所述的海洋全环境烃类气体氧化过程模拟实验装置，其特征在于：所述有氧储液容器(8)的顶部设有溶解氧传感器(25)和压力传感器Ⅰ(24-1)，有氧储液容器(8)与好氧反应釜(17)的连接管线上依次设有高效液相色谱仪(10)、单向阀Ⅳ(5-4)，有氧储液容器(8)与氧气气瓶(11)的连接管线上设有阀门V4，有氧储液容器(8)上还连接有一根释放气体的管线，该管线上设有阀门V5。
7.根据权利要求1所述的海洋全环境烃类气体氧化过程模拟实验装置，其特征在于：所述烃类气瓶(3)与厌氧反应釜(16)的进气口的连接管线上依次设有控制阀V2、气体质量流量控制仪Ⅰ(4-1)和单向阀Ⅰ(5-1)。
8.根据权利要求1所述的海洋全环境烃类气体氧化过程模拟实验装置，其特征在于：还包括数据采集处理系统，数据采集处理系统包括台式计算机(28)。
9.一种权利要求1所述海洋全环境烃类气体氧化过程模拟实验装置进行模拟实验的方法，其特征在于包括以下步骤：
S1.连接实验装置，在无氧储液容器和有氧储液容器中分别注满相应的微生物培养液并密封，打开恒温控制箱，将微生物培养液保持设定温度值，打开氧气气瓶，通过阀门控制向有氧储液容器中注入氧气至指定压力值，以达到实验所需溶解氧浓度；
S2.在厌氧反应釜和好氧反应釜中分别加入含有厌氧氧化菌和好氧氧化菌的海底沉积物或石英砂,打开恒温水浴箱，设定实验所需温度，维持反应釜恒温；
S3.打开真空泵，对厌氧反应釜和好氧反应釜进行抽真空处理；
S4.打开液压泵和高效液相色谱泵，设定压力和流速，将无氧储液容器和有氧储液容器中的两种微生物培养液以相同速度分别注入厌氧反应釜和好氧反应釜中；
S5.当厌氧反应釜和好氧反应釜内的压力达到实验要求压力后，打开烃类气源，调节气体质量流量控制仪，将烃类气体以一定的流速依次注入厌氧反应釜和好氧反应釜内；
S6.通过背压阀控制，维持厌氧反应釜和好氧反应釜内的压力稳定，实时排出烃类气体和微生物培养液，采集不同时刻不同层位的气体和液体样品，直至氧化结束；
S7.氧化结束后采集不同层位的沉积物样品：打开厌氧反应釜和好氧反应釜的顶盖，在与每个注射式取样器的位置相对应的采集层位对沉积物样品进行采集；
S8.进行相关参数的的测定和计算。
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