CN111916800A - 一种燃料电池膜电极的活化方法及应用 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种燃料电池膜电极的活化方法及应用,具体为:S1:向燃料电池中通入空气和氢气,加载至电流密度设定值1进行第一次平衡放电,后降载至0mA/cm2,再加载至电流密度设定值1进行第二次平衡放电;S2:降载至电流密度设定值2进行第三次平衡放电,停止通入空气,继续第四次平衡放电;S3:降载至0mA/cm2,重新通入空气,进行第五次平衡放电,加载至电流密度设定值2进行第六次平衡放电,后加载至电流密度设定值1进行第七次平衡放电,结束一轮活化;S4:重复。与现有技术相比,本发明可使膜电极性能在重复执行4~6次活化后输出性能趋于稳定,达到了快捷高效的活化目的,该方法可在测试台或系统上自动完成无需中途人为干涉操作,大大缩减执行时间。
Description
技术领域
本发明属于燃料电池领域,具体涉及一种燃料电池膜电极的活化方法及应用。
背景技术
质子交换膜燃料电池(Proton Exchange Membrane Fuel Fell,PEMFC)是一种无需经过燃烧即可将燃料中蕴含的化学能直接转换为电能的能量转换器,一个燃料电池堆通常是由多节单电池串联而成,以满足供电需求。
PEMFC的核心部件是膜电极组件(Membrane Electrode Assembly,MEA),燃料电池性能的好坏很大程度上取决于MEA的优劣。与常规电池一样,如图1所示,燃料电池也是由阳极1、阴极2和电解质3构成,但是PEMFC是以固体电解质膜作为电解质,这种固体电解质膜一般为质子交换膜,质子交换膜不是通常意义上的导体,它不传导电子,而是氢离子的优良导体,可以使氢离子(质子)传递到另一侧的电极,如图2所示,燃料电池的阴阳极则均由含有贵金属Pt的催化层制成,同时在催化层外侧还设有气体扩散层4(Gas Diffusion Layer,GDL),气体扩散层由一种多孔且导电材料制成,一般采用碳纸,有利于气体燃料更均匀地扩散到催化层表面参与反应。
PEMFC的工作原理如下:燃料分别通过阴阳极两侧的通道以及GDL输送到阴阳极催化层表面,氢气在阳极催化剂的作用下分解成氢离子(质子)和电子,电子通过导电电极向外围电路传输,而氢离子则通过质子交换膜从阳极传递到阴极催化层表面,与阴极的氧气以及外电路传导过来的电子结合生成水,随着电子的移动,电池即产生了电能。
为了使PEMFC工作时能达到或者快速达到它的最佳状态和工作性能,在MEA制备后,电堆正常运行前,通常需要对MEA进行活化处理,其主要过程包括:(1)加湿质子膜,可使质子交换膜含水率增加,质子电导率提高,欧姆内阻降低;(2)建立电子、质子、气体、水传输通道;(3)去除催化剂表面污染物,提高催化剂活性等。
专利CN102097631B公开了一种质子交换膜燃料电池的活化方法和装置,其中方法具体为:向PEMFC的气体流道持续通入去离子水一段时间,使膜电极充分润湿;再停止通入去离子水并排除去离子水吹扫后,根据预置规则调整电池的电堆夹具,以降低欧姆极化和浓差极化;之后向气体流道持续通入相应的反应气体,同时调整负载促使所述电池按照预置步长梯度输出电流,直到电池的输出电压达到预设电压,此过程可以使水、电子、质子、气体四种传输通道内部进行调整,让更多催化剂成为有效反应点,提升活化效果。该方法在燃料电池堆片数少的时候,尚能实现,一旦电堆节数多了或者功率大的电堆上进行通去离子水以及升温降温循环所花费的时间较长,同时容易发生堵水问题,导致单片膜电极之间的电压均匀性较差;另外这种方式中间还涉及调整电堆夹具的操作,过程相对比较复杂,无法在一台设备自动完成,不适用于燃料电池批量化生产使用。
专利CN104577161B公开了一种用于燃料电池组的性能恢复方法,包括当停止空气供应并向燃料电池组供应氢气时,使用负载装置连续施加预定负载,以从燃料电池输出电流,该方法是利用在阴极侧形成氢氛,去除阴极Pt催化剂表面上形成的氧化物膜,达到恢复催化剂活性和燃料电池组性能的目的。同时提出可以通过重复执行性能恢复操作(如:停止空气供应,供应氢气和施加负载)来提高性能恢复效率。此方法是在停止空气供应后直接施加负载电流,若施加电流小,则难以实现充分的电池组性能恢复效率和恢复效果;若施加电流大了,则会对质子膜造成一定风险,容易因瞬间施加电流过大导致质子膜损坏;另外从实施例结果来看,此方法重复操作8次后电池性能还是上升的趋势,说明还需增加恢复次数,延长恢复时间才能充分恢复催化剂活性。
发明内容
本发明的目的就是提供一种燃料电池膜电极的活化方法及应用,膜电极性能在重复执行6次活化之后输出性能趋于稳定,达到了快捷高效的活化目的,该方法可在测试台或系统上自动完成无需中途人为干涉操作,大大缩减了执行时间。
本发明的目的通过以下技术方案实现:
一种燃料电池膜电极的活化方法,所述活化方法具体包括以下步骤:
S1:向燃料电池中通入阴极燃料气体和阳极燃料气体,加载至电流密度设定值1进行第一次平衡放电,后降载至0mA/cm2(即开路状态),再加载至电流密度设定值1进行第二次平衡放电;
S2:负载降载至电流密度设定值2进行第三次平衡放电,停止通入阴极燃料气体并保持通入阳极燃料气体,继续第四次平衡放电;
S3:负载降载至0mA/cm2,再重新通入阴极燃料气体,进行第五次平衡放电,加载至电流密度设定值2进行第六次平衡放电,后加载至电流密度设定值1进行第七次平衡放电,结束一轮活化;
S4:重复多次步骤S2和步骤S3,进行多轮活化。本方法一轮活化总共进行七次平衡放电,第七次平衡放电后回到负载电流密度设定值1还需平衡一段时间。
优选地,电流密度设定值1为1300~1700mA/cm2。进一步优选地,电流密度设定值1为1500mA/cm2。
优选地,电流密度设定值2为400~600mA/cm2。进一步优选地,电流密度设定值2为500mA/cm2。
优选地,电池的活化温度为60~80℃。
优选地,阴极燃料气体的表压力为60~100kpa(g),阳极燃料气体的表压力为60~100kpa(g)。
优选地,阴极燃料气体中含有水蒸气,阴极燃料气体的湿度为饱和湿度,阳极燃料气体中含有水蒸气,阳极燃料气体的湿度为饱和湿度。
优选地,阳极燃料气体采用氢气,阴极燃料气体采用空气。
优选地,步骤S1中,第一次平衡放电的时间为15~60min,第二次平衡放电的时间为3~10min。进一步优选地,第一次平衡放电的时间为30min,第二次平衡放电的时间为5min。
优选地,步骤S2中,第三次平衡放电的时间为0.5~1.5min,第四次平衡放电的时间为5~15s。进一步优选地,第三次平衡放电的时间为1min,第四次平衡放电的时间为10s。
优选地,步骤S3中,第五次平衡放电的时间10~20s,第六次平衡放电的时间为0.5~1.5min,第七次平衡放电的时间为3~10min。进一步优选地,第五次平衡放电的时间15s,第六次平衡放电的时间为1min,第七次平衡放电的时间为5min。第六次平衡放电的时间与第三次平衡放电的时间一致,且都是在电流密度设定值2平衡,第七次平衡放电的时间和第二次平衡放电的时间一致,且都是在电流密度设定值1平衡。在重新进行空气供应之前,需将负载电流降至开路,因为如果未降负载就直接供气,会出现电流过冲的情况,MEA损伤的风险会大大增加。
一种上述所述的活化方法在恢复劣化燃料电池的催化活性及电池组性能中的应用。具体步骤不变,只是将燃料电池替换成劣化燃料电池。
燃料电池通常是由多节单电池串联而成,具体如图1、2所示,以发电总和来满足使用需求。每节单电池包含阴阳极气体流场以及膜电极组件MEA,空气和阳极燃料气体分别通过膜电极阴阳极两侧的流场输送到气体扩散层,由于气体扩散层是一种多孔材料如:碳布,碳纸,可以使气体再进一步扩散到催化层表面,在催化剂的作用下发生氧化还原反应,从而产生电流,具体电极反应如下:
阳极氢氧化反应2H2→4H++4e-(a)
阴极氧还原反应4H++4e-+O2→2H2O(b)。
本发明具体过程如下:首先通入饱和湿度的氢气和空气,通过一次交流强制活化对质子膜进行湿润,通过加降载电流的方式让燃料电池进行一轮高低压循环,使膜电极内部建立各种介质通道,为膜电极提供一个较好的内部环境,同时电压的循环也可以高效的激活催化剂的活性点,然后在某个电流点(电流大小为电流密度设定值2)处平衡一段时间后,停止空气供应保持氢气供应,同时保持负载不变持续提供电流,使阴极的空气逐渐被消耗掉,具体反应如反应式(a)、(b)所示,由于停止了空气供应,残留在阴极内的空气很快被消耗完,燃料电池的电压也随之减小到0V当残余的空气被消耗完后并持续施加的负载时,阴极侧无氧气参与还原反应,则发生氢产生反应,如反应式(c)所示:
阴极氢产生反应4H++4e-→2H2(c),
即阳极的氢气分解为质子和电子,并分别通过质子交换膜和外电路转移到阴极,并在阴极侧再次结合生产氢气,由于氧气被消耗完,氢质子和电子重新组合产生氢,此过程叫氢泵效应,可还原阴极催化剂表面的氧化物,达到提高催化剂活性的目的。再将负载加载到高电流,可以进一步优化建立的介质通道增强活化效果,另一方面,高电流下产生大量的液态水,可以将上述过程中催化剂游离出的杂质带出电池组,优化电池组性能。
上述整个过程是在高温高湿的环境下进行操作,该环境对活化或者性能恢复均有更好的效果。可重复进行活化操作来提高活化效果,若一轮活化结束发现性能涨幅比较大,如大于10mV,则可以继续在后面增加活化操作,重新将电流降载到电流密度设定值2,停止空气供应,保持负载不变持续约10s,将负载电流降至0mA/cm2,重新供气,在开路状态运行15s后,再逐渐恢复电流到电流密度设定值1,如此重复执行。无论是对于新MEA的活化还是劣化MEA的性能修复,通常需要重复进行约4~6次停气供气的操作。
采用本发明的操作方法对燃料电池进行活化,通常膜电极性能在重复执行4~6次活化之后输出性能趋于稳定,故整体燃料电池的活化时间可以控制在2h以内,达到快捷高效的活化目的,而且该活化方法还可以用于恢复劣化燃料电池的催化活性以及电池组性能。该方法可在测试台或系统上自动完成无需中途人为干涉操作,大大缩减了执行时间。
附图说明
图1为燃料电池的工作原理示意图;
图2为燃料电池中膜电极组件的结构及工作原理示意图;
图3为活化操作负载工作示意图;
图4为活化过程中电压变化示意图;
图5为电池组经过多次活化后的性能提升图;
图6为I-V特性变化图;
图7为劣化电池修复前后I-V特性对比图;
图8为劣化电池修复前后额定点的性能变化示意图。
图中:1-阳极;2-阴极;3-电解质;4-气体扩散层。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例对本发明进行详细说明。
一种燃料电池膜电极的活化方法,具体包括以下步骤:
S1:向燃料电池中通入阴极燃料气体和阳极燃料气体,加载至电流密度设定值1进行第一次平衡放电,后降载至0mA/cm2,再加载至电流密度设定值1进行第二次平衡放电;
S2:负载降载至电流密度设定值2进行第三次平衡放电,停止通入阴极燃料气体并保持通入阳极燃料气体,继续第四次平衡放电;
S3:负载降载至0mA/cm2,重新通入阴极燃料气体,进行第五次平衡放电,加载至电流密度设定值2进行第六次平衡放电,后加载至电流密度设定值1进行第七次平衡放电,结束一轮活化;
S4:重复多次步骤S2和步骤S3,进行多轮活化。
其中,电流密度设定值1为1300~1700mA/cm2,电流密度设定值2为400~600mA/cm2,活化温度为60~80℃,阴极燃料气体的表压力为60~100kpa(g),阳极燃料气体的表压力为60~100kpa(g),阴极燃料气体的湿度为饱和湿度,阳极燃料气体的湿度为饱和湿度,阳极燃料气体采用氢气,阴极燃料气体采用空气(也可直接采用氧气),步骤S1中,第一次平衡放电的时间为15~60min,第二次平衡放电的时间为3~10min,步骤S2中,第三次平衡放电的时间为0.5~1.5min,第四次平衡放电的时间为5~15s,步骤S3中,第五次平衡放电的时间10~20s,第六次平衡放电的时间为0.5~1.5min,第七次平衡放电的时间为3~10min。
实施例
一种燃料电池膜电极的活化方法,具体包括以下步骤:
S1:向燃料电池中通入氢气和空气,加载至电流密度设定值1(1500mA/cm2)进行30min平衡放电,后降载至0mA/cm2,再加载至电流密度设定值1(1500mA/cm2)进行5min平衡放电;
S2:负载降载至电流密度设定值2(500mA/cm2)进行1min平衡放电,停止通入阴极燃料气体并保持通入阳极燃料气体,继续10s平衡放电;
S3:降载至0mA/cm2,重新通入阴极燃料气体,进行15s平衡放电,加载至电流密度设定值2(500mA/cm2)进行1min平衡放电,后加载至电流密度设定值1(1500mA/cm2)继续平衡放电5min,结束一轮活化;
S4:重复六次步骤S2和步骤S3。
图3是本实施例的活化操作过程中负载的工作示意图,可看到,电流密度从开路0mA/cm2,加载到一个比较高的电密点(即电流密度点)(1500mA/cm2),再降载到0mA/cm2,这种加载降载伴随着电压的循环,激活催化剂催化活性,之后在一个中间的电流密度点(500mA/cm2)进行断空操作,停止供应空气后电压很快降为0.1V以下,再等大约10s的时间将负载也降为0mA/cm2,这个过程即发生了氢泵效应,只有当负载将为0mA/cm2后,再重新供气这个步骤可以有效地防止电流过冲,降低对膜电极的损伤,之后再将负载拉到高电密点(1500mA/cm2)。这整个过程将加降载活化和断空气的活化方式进行组合,提高了对燃料电池的活化效果。
图4是本实施例在活化过程中电压的变化示意图,示意活化过程中电压的变化即可,无需关注与时间的关系。横坐标为运行时间,纵坐标为20节短堆的平均电压。可看到,首先刚开始通气电压急剧上升至开路状态,之后随着负载电流的增加逐渐降低,经过加降载循环后在大约500mA/cm2的电密点停止空气供应,此时燃料电池腔体内的空气被快速消耗掉,导致电压性能急剧下降至0.1V以下,将电流密度降为0mA/cm2,重新提供空气,等待约15s,此时由于阴阳极两侧分别输入氧气和氢气,电压又迅速恢复到了开路状态,然后再逐渐回到高电密点,可以与之前同一电密点的电压进行对比,比较一轮停止/提供空气的循环操作对MEA的活化效果。
图5是根据本实施例电池组经过多次活化后的性能变化图。在本实施例中,重复上述停气/供气循环操作6次,对比每次恢复供气后回到1500mA/cm2电密点的电压。从图中可以看到随着活化次数的增加,电压在前4次活化之后性能有明显的提升,第5次和第6次之后性能涨幅在2mV左右,意味着性能增加逐渐趋于稳定,此结果说明执行该种活化方式4次,基本可以让膜电极达到一个较好的输出性能,同时6次活化的操作时间基本可以控制在2h左右完成,具有快速,高效的活化效果。
在本实施例中,另外选择一组膜电极样品组装成20节燃料电池进行IV性能测试。如图6所示是根据本实施例的IV特性变化图,横坐标为电流密度,纵坐标为燃料电池平均输出电压。根据本实施例,首先执行加降载操作,再重复执行停止空气供应-降负载至0A-启动空气供应的循环操作,分别在执行第2次上述循环后和第4次上述循环之后加入IV性能表征,如图6结果所示,在相同的电流密度下4次循环后的电压性能要比2次循环后的电压性能高,以800mA/cm2下的性能为例,2次活化后该电流密度下的性能为0.532V,4次活化后该电流密度下的性能为0.582V,电压增加约50mV,表明通过重复的停气供气的活化方式可以有效地提高IV测试的输出性能。
在本发明中,在停止空气供应和重新恢复空气供应之间加入了将负载降至0mA/cm2的操作,不但可以使整个过程可以在测试台架或者系统上连续的衔接执行,节约中途消耗的资源,而且可以降低膜电极串漏的风险,提高燃料电池产品的耐久性。
另一方面通过加降载,停止空气供应,持续施加负载,负载降为0,重新提供空气的操作过程可以明显地提高燃料电池的性能输出,同时单独每次的停止/提供空气的循环过程可以将时间控制在10min以内,而通常膜电极性能在重复执行6次活化之后输出性能趋于稳定,故整体燃料电池的活化时间可以控制在2h以内,达到快捷高效的活化目的。
本实施例还提供该活化方法在恢复劣化燃料电池的催化活性及电池组性能中的应用。具体为:取一燃料电池,测试其初始输出性能为0.646V@1.3mA/cm2,在经过长时间的运行和存储后,重新标定其性能为0.605V@1.3mA/cm2,之后采用本活化方法进行4次活化后,性能恢复至0.63V@1.3mA/cm2,如图7和图8所示。图7是本实施例的IV曲线结果,纵坐标为电压,横坐标为电流密度;图8为额定点的性能变化对比,纵坐标为电压,横坐标为电池所对应的状态。根据本实施例,电池初始性能较好,为0.646V@1.3mA/cm2,在经过长时间的运行储存,因催化剂污染、氧化、团聚等方面的原因,发电性能劣化,性能衰减为0.605V@1.3mA/cm2,再通过本活化方式修复后性能得到明显的提升,增加约25mV,为0.63V@1.3mA/cm2,结果表明,本活化方法可以有效地恢复电池运行过程中的因氧化、杂质等因素导致的可逆衰减。
上述的对实施例的描述是为便于该技术领域的普通技术人员能理解和使用发明。熟悉本领域技术的人员显然可以容易地对这些实施例做出各种修改,并把在此说明的一般原理应用到其他实施例中而不必经过创造性的劳动。因此,本发明不限于上述实施例,本领域技术人员根据本发明的揭示,不脱离本发明范畴所做出的改进和修改都应该在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种燃料电池膜电极的活化方法,其特征在于,所述活化方法具体包括以下步骤:
S1:向燃料电池中通入阴极燃料气体和阳极燃料气体,加载至电流密度设定值1进行第一次平衡放电,后降载至0mA/cm2,再加载至电流密度设定值1进行第二次平衡放电;
S2:负载降载至电流密度设定值2进行第三次平衡放电,之后停止通入阴极燃料气体并保持通入阳极燃料气体,继续第四次平衡放电;
S3:负载降载至0mA/cm2,重新通入阴极燃料气体,进行第五次平衡放电,加载至电流密度设定值2进行第六次平衡放电,后加载至电流密度设定值1进行第七次平衡放电,结束一轮活化;
S4:重复多次步骤S2和步骤S3,进行多轮活化。
2.根据权利要求1所述的一种燃料电池膜电极的活化方法,其特征在于,所述电流密度设定值1为1300~1700mA/cm2。
3.根据权利要求1所述的一种燃料电池膜电极的活化方法,其特征在于,所述电流密度设定值2为400~600mA/cm2。
4.根据权利要求1所述的一种燃料电池膜电极的活化方法,其特征在于,电池的活化温度为60~80℃。
5.根据权利要求1所述的一种燃料电池膜电极的活化方法,其特征在于,所述阴极燃料气体的表压力为60~100kpa,所述阳极燃料气体的表压力为60~100kpa。
6.根据权利要求1所述的一种燃料电池膜电极的活化方法,其特征在于,所述阴极燃料气体的湿度为饱和湿度,所述阳极燃料气体的湿度为饱和湿度。
7.根据权利要求1所述的一种燃料电池膜电极的活化方法,其特征在于,步骤S1中,第一次平衡放电的时间为15~60min,第二次平衡放电的时间为3~10min。
8.根据权利要求1所述的一种燃料电池膜电极的活化方法,其特征在于,步骤S2中,第三次平衡放电的时间为0.5~1.5min,第四次平衡放电的时间为5~15s。
9.根据权利要求1所述的一种燃料电池膜电极的活化方法,其特征在于,步骤S3中,第五次平衡放电的时间10~20s,第六次平衡放电的时间为0.5~1.5min,第七次平衡放电时间为3~10min。
10.一种如权利要求1-9任一项所述的活化方法在恢复劣化燃料电池的催化活性及电池组性能中的应用。
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