CN111871225B

CN111871225B - 一种可见光驱动自清洁氧化石墨烯油水分离膜及其制备方法和应用

Info

Publication number: CN111871225B
Application number: CN202010758967.1A
Authority: CN
Inventors: 马兰; 张李云; 蒋珍菊; 钟林希; 陈锡敏; 黄燕
Original assignee: Southwest Petroleum University; Xihua University
Current assignee: Southwest Petroleum University; Xihua University
Priority date: 2020-07-31
Filing date: 2020-07-31
Publication date: 2021-04-27
Anticipated expiration: 2040-07-31
Also published as: CN111871225A

Abstract

本发明提供了一种可见光驱动自清洁氧化石墨烯油水分离膜的制备方法，包括如下步骤：S1、制备GO/TA复合膜；S2、在步骤S1所制得的GO/TA复合膜上负载羟基氧化铁制备GO/TA@FeOOH‑x复合膜。本发明所提供的可见光驱动自清洁氧化石墨烯油水分离膜的制备方法，利用二维材料氧化石墨烯的良好成膜性，在PVDF膜表面上构筑具有良好油水分离效果的稳定的超薄皮肤层，形成了稳定的氧化石墨烯油水分离膜，进一步通过三价铁离子在三氯化铁溶液中的矿化反应，在单宁酸改性的氧化石墨烯片层上负载羟基氧化铁颗粒，使得所制备得到的可见光驱动自清洁氧化石墨烯油水分离膜具有良好的亲水性能及水下超疏油润湿性能的同时还具有优异的可见光驱动自清洁能力。

Description

一种可见光驱动自清洁氧化石墨烯油水分离膜及其制备方法和应用

技术领域

本发明属于材料化学技术领域，具体涉及一种可见光驱动自清洁氧化石墨烯油水分离膜及其制备方法。

背景技术

随着现代工业的快速发展以及原油泄漏事故的频繁发生，含油污水对人类生态平衡以及人类健康造成了极大的威胁。据报道每年大概会有32亿立方吨的油进入到水体中，形成含油污水。在21世纪，全世界都面临着水资源匮乏的时代，因此，对含油污水的有效处理是获得水资源的重要途径之一，有效实现油水的分离具有重要意义。膜分离技术具有成本低，操作简单等特点，被普遍认为在处理含油污水方面具有巨大的应用前景，通过该项技术可实现污水资源化，减轻环境问题，进一步缓解水资源匮乏的现状。

然而，膜分离材料在油水分离应用过程中，其膜材料表面极易被污染物吸附导致严重的膜污染，堵塞膜孔隙，降低膜的分离效率，减少分离油水分离膜的使用寿命。目前，传统的油水分离膜普遍存在膜污染问题，严重限制了膜分离技术在该领域的实际应用。

发明内容

本发明针对上述不足之处而提供的一种可见光驱动自清洁氧化石墨烯油水分离膜的制备方法，该制备过程利用二维材料氧化石墨烯(GO)的良好成膜性，在PVDF膜表面上构筑具有良好油水分离效果的稳定的超薄皮肤层，形成了稳定的氧化石墨烯油水分离膜。为了构筑微纳结构、增加膜表面的比表面积以及亲水性能，提高膜的水下超疏油性能，实现更高效的油水分离效果，通过三价铁离子(Fe³⁺)在三氯化铁(FeCl₃)溶液中的矿化反应，在单宁酸改性的氧化石墨烯片层上负载羟基氧化铁(FeOOH)颗粒。羟基氧化铁的引入可实现复合膜在可见光驱动下的自清洁能力，有效地缓解膜的污染问题，最终获得具有良好分离效果的可见光驱动-自清洁油水分离膜。

本发明第一方面提供了一种可见光驱动自清洁氧化石墨烯油水分离膜的制备方法，包括如下步骤：

S1、制备GO/TA复合膜；

S2、在步骤S1所制得的GO/TA复合膜上负载羟基氧化铁制备GO/TA@FeOOH-x复合膜。

进一步地，步骤S1中包括：

S11、将0.10重量份-0.14重量份的单宁酸与0.8重量份-1.2重量份的氧化石墨烯分散液加入到100重量份的去离子水中，超声分散；

S12、向步骤S11所制得的混合液中加入0.1重量份-0.3重量份FeCl₃·6H₂O，室温下搅拌。

进一步地，在步骤S1中还包括：

S13、将步骤S12所制得的溶液在PVDF膜上减压抽滤。

进一步地，步骤S11中的氧化石墨烯分散液中包含0.04重量份-0.06重量份的氧化石墨烯粉末。

进一步地，步骤S11中的超声分散时间为15min-25min。

进一步地，步骤S2中包括：

S21、将步骤S1所制得的GO/TA复合膜放入至FeCl₃溶液中浸泡；

S22、将步骤S21中浸泡完成后的复合膜取出，烘干即得。

进一步地，在步骤S21中，FeCl₃溶液中的FeCl₃·6H₂O的重量百分比为0.2wt％-0.6wt％。

进一步地，在步骤S21中，浸泡时的溶液温度为50℃-70℃，浸泡时间为5h-7h。

进一步地，烘干温度为35℃-45℃。

本发明第二方面提供了由上述制备方法所制备的可见光驱动自清洁氧化石墨烯油水分离膜。

本发明第三方面提供了由上述制备方法所制备的可见光驱动自清洁氧化石墨烯油水分离膜的应用，应用于油水分离。

本发明所制备的可见光驱动自清洁氧化石墨烯油水分离膜的有益效果为：

(1)GO/TA与GO/TA@FeOOH-x复合膜表面均具有良好的亲水性能及水下超疏油润湿性能，且均具有较高的水通量；

(2)复合膜对表面活性剂稳定的油水乳状液具有良好的分离效果，结果表明GO/TA与GO/TA@FeOOH-x复合膜对乳状液分离效果均能达到98.5％以上。同时，GO/TA@FeOOH-x复合膜由于羟基氧化铁的负载及微纳粗糙结构的形成，赋予了复合膜优异的抗污染性能；

(3)在GO/TA复合膜表面负载羟基氧化铁后，复合膜具有光芬顿催化活性，能有效降解膜表面的有机污染物。结果表明，GO/TA@FeOOH-0.2复合膜在可见光下，能够在40min内实现对20ppm亚甲基蓝MB的全部降解，说明复合膜具有优异的可见光驱动自清洁能力。

附图说明

图1为氧化石墨烯粉末及所制备的GO/TA、GO/TA@FeOOH-0.2、GO/TA@FeOOH-0.4、GO/TA@FeOOH-0.6复合膜的红外谱图；

图2为纯PVDF膜、GO/TA与GO/TA@FeOOH-0.2复合膜的XRD谱图；

图3为GO/TA与GO/TA@FeOOH-x复合膜的润湿性能图；

图4为纯PVDF膜、GO/TA复合膜以及GO/TA@FeOOH-0.2复合膜表面的微观形貌图；

图5为PVDF膜、GO/TA、GO/TA@FeOOH-0.2复合膜的3D AFM图；

图6为所制备的GO/TA与GO/TA@FeOOH-x复合膜的纯水通量测试结果；

图7为GO/TA与GO/TA@FeOOH-x复合膜对油水乳状液的分离性能测试结果；

图8为不同复合膜分离甲苯乳状液(含SDS)的水通量恢复率；

图9为GO/TA@FeOOH-x复合膜在可见光下对有机污染物的光催化降解效果图。

具体实施方式

为使本发明实施例的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述。实施例中未注明具体条件者，按照常规条件或制造商建议的条件进行。所用试剂或仪器未注明生产厂商者，均为可以通过市售购买获得的常规产品。

本实施例提供了一种可见光驱动自清洁氧化石墨烯油水分离膜的制备方法，包括如下步骤：

S1、制备GO/TA复合膜

将0.10g-0.14g的单宁酸(TA)与0.8ml-1.2ml氧化石墨烯分散液(其中，氧化石墨烯粉末的含量为40mg-60mg)中加入100mL去离子水中，用超声分散15min-25min后，向上述混合溶液中加入0.1g-0.3g FeCl₃·6H₂O，室温下搅拌5min。取上述溶液2mL抽膜(亲水、PVDF膜、0.22μm)，制备得到单宁酸改性氧化石墨烯复合膜(GO/TA复合膜)。

S2、制备GO/TA@FeOOH-x复合膜

将GO/TA复合膜转移至浓度为0.2wt％-0.6wt％三氯化铁(FeCl₃·6H₂O)溶液中，将溶液置于50℃-70℃烘箱中放置5h-7h。取出复合膜后将其用去离子水清洗，放入35℃-45℃真空烘箱中干燥24h，制备得到GO/TA@FeOOH-x复合膜。

实施例1

制备GO/TA复合膜

将0.12g的单宁酸(TA)与1ml氧化石墨烯分散液(其中，氧化石墨烯粉末的含量为50mg)中加入100mL去离子水中，用超声分散20min后，向上述混合溶液中加入0.2g FeCl₃·6H₂O，室温下搅拌5min。取上述溶液2mL抽膜(亲水、PVDF膜、0.22μm)，制备得到单宁酸改性氧化石墨烯复合膜(GO/TA复合膜)。

实施例2

制备GO/TA@FeOOH-0.2复合膜

将实施例1所制得的GO/TA复合膜转移至浓度为0.2wt％三氯化铁(FeCl₃·6H₂O)溶液中，将溶液置于60℃烘箱中放置6h。取出复合膜后将其用去离子水清洗，放入40℃真空烘箱中干燥24h，制备得到GO/TA@FeOOH-0.2复合膜。

实施例3

制备GO/TA@FeOOH-0.4复合膜

将实施例1所制得的GO/TA复合膜转移至浓度为0.4wt％三氯化铁(FeCl₃·6H₂O)溶液中，将溶液置于60℃烘箱中放置6h。取出复合膜后将其用去离子水清洗，放入40℃真空烘箱中干燥24h，制备得到GO/TA@FeOOH-0.4复合膜。

实施例4

制备GO/TA@FeOOH-0.6复合膜

将实施例1所制得的GO/TA复合膜转移至浓度为0.6wt％三氯化铁(FeCl₃·6H₂O)溶液中，将溶液置于60℃烘箱中放置6h。取出复合膜后将其用去离子水清洗，放入40℃真空烘箱中干燥24h，制备得到GO/TA@FeOOH-0.6复合膜。

实验例

利用三价铁离子与单宁酸(TA)的络合作用，成功将单宁酸分子沉积在氧化石墨烯(GO)片层上，并以聚偏氟乙烯(PVDF)膜为基底，成功制备了GO/TA复合膜；并成功在GO/TA复合膜表面原位负载羟基氧化铁(FeOOH)并构建微纳粗糙结构，使复合膜表面具有亲水/水下超疏油性质。首先对复合膜进行了表征，验证了复合膜的成功制备。评价了膜的润湿性能、水通量、油水乳状液分离效率、抗污染性能以及可见光驱动降解有机污染物的性能。进一步探究了GO/TA@FeOOH-x复合膜的羟基氧化铁负载量对复合膜性能的影响。

(1)图1为氧化石墨烯粉末及所制备的GO/TA、GO/TA@FeOOH-0.2、GO/TA@FeOOH-0.4、GO/TA@FeOOH-0.6复合膜的红外谱图。氧化石墨烯的红外谱图中，3415cm^-1处的吸收峰为氧化石墨烯中的羟基峰(-OH)，在1640cm^-1处的吸收峰为氧化石墨烯的羧基(-COOH)中的羰基峰(C＝O)，另外，1138cm^-1处的吸收峰代表了C-O-C基团的吸收特征峰。利用单宁酸(TA)与三价铁离子(Fe³⁺)的络合作用对氧化石墨烯进行改性，并通过减压抽滤制备得到GO-TA复合膜。在GO-TA复合膜的红外谱图中，1711cm^-1与1406cm^-1分别为单宁酸分子中的-C＝O与-C-O。将复合膜在三氯化铁溶液中水解后，均在668cm^-1处出现了特征峰，该特征峰为三氯化铁水解后形成的Fe-O伸缩振动峰，另外在3200-3500cm^-1的吸收峰较GO-TA复合膜明显增强，说明了羟基氧化铁的生成。以上红外谱图表明GO/TA复合膜的成功制备，以及羟基氧化铁(FeOOH)在膜表面的成功负载。

(2)图2为纯PVDF膜、GO/TA与GO/TA@FeOOH-0.2复合膜的XRD谱图；结果表明纯PVDF膜和GO/TA复合膜具有相似的XRD图谱，说明GO/TA复合膜表面为非晶态结构。对比PVDF膜的XRD图，在GO/TA@FeOOH-0.2复合膜XRD谱图中出现的特征衍射峰12°(110)，26.9°(310)，35.4°(211)，39.4°(301)，56.2°(521)表明了羟基氧化铁的生成，说明GO/TA@FeOOH-0.2复合膜表面通过矿化作用成功负载了羟基氧化铁。

(3)图3为GO/TA与GO/TA@FeOOH-x复合膜的润湿性能图。结果表明，GO/TA、GO/TA@FeOOH-0.2、GO/TA@FeOOH-0.4、GO/TA@FeOOH-0.6复合膜在空气中的水接触角(WCA)分别为78.5°、21.6°、17.8°、15.6°。说明所制备的GO/TA与GO/TA@FeOOH-x复合膜表面均具有良好的亲水性，结果表明，负载羟基氧化铁后，复合膜的水接触角明显降低，说明表面负载羟基氧化铁(FeOOH)后，膜的亲水性能明显提高，这是由于表面所负载的羟基氧化铁亲水性能强，同时在膜表面原位矿化生成的羟基氧化铁具有微、纳粗糙结构，有利于高表面能的羟基氧化铁对水分子的吸附，体现出较强的亲水能力。另外，GO/TA、GO/TA@FeOOH-0.2、GO/TA@FeOOH-0.4、GO/TA@FeOOH-0.6复合膜的水下油接触角OCA分别为145.2°、152.5°、153.2°、153.8°。上述结果表明所制备的GO/TA@FeOOH-x复合膜的水下油接触角均大于150°，具有水下超疏油性质。这是由于羟基氧化铁的负载，在表面构建了高表面能的粗糙结构，有利于复合膜捕获水分子形成水膜，水膜的形成减小了油滴与膜表面之间的接触面积。因此，GO/TA@FeOOH-x复合膜表现出水下超疏油性能。

进一步对GO/TA@FeOOH-0.2在水下对不同油相的接触角大小进行了测试，分别测定了石油醚、正己烷、十六烷、柴油以及煤油在复合膜表面的水下油接触角(OCA)(见图3b)，分别为154.1°、154.7°、153.2°、152.4°、152.5°。结果表明GO/TA@FeOOH-0.2膜对多种不同类型的油均表现出水下超疏油性质。图3(c)与(d)分别为GO/TA、GO/TA@FeOOH-0.2复合膜的接触角测试图片以及对水下油的抗粘附性能测试，从水下油对复合膜的粘附实验结果可知，负载羟基氧化铁后，GO/TA@FeOOH-0.2复合膜相比GO/TA具有更强的抗油粘附性能，这同样是由GO/TA@FeOOH-0.2复合膜表面的物质组成及粗糙结构共同决定的。

(4)图4为纯PVDF膜、GO/TA复合膜以及GO/TA@FeOOH-0.2复合膜表面的微观形貌图；由SEM图可知，纯PVDF(0.22μm)膜表面具有均匀的孔隙结构，并且膜的孔径较大。通过单宁酸(TA)分子与氧化石墨烯作用对PVDF膜改性后得到的GO/TA复合膜，通过SEM图可观察到，在PVDF膜形成了一层平整的氧化石墨烯膜，这是单宁酸TA分子在Fe³⁺作用下在氧化石墨烯GO片层上沉积，覆盖在PVDF表面并形成以石墨烯片层结构为主的皮肤层，同时膜的孔径有所减小(见图4(b))。图4(c)为GO/TA@FeOOH-0.2复合膜表面的SEM图，可观察到复合膜表面存在大量的微、纳米级颗粒结构，是由于在GO/TA复合膜表面通过原位生长负载了大量的羟基氧化铁(FeOOH)颗粒。根据复合膜的微观形貌图可知，GO/TA复合膜及GO/TA@FeOOH-0.2复合膜成功制备。

(5)图5为PVDF膜、GO/TA、GO/TA@FeOOH-0.2复合膜的3D AFM图。膜表面的AFM图像由高亮的区域及黑暗的低洼区域构成。通过AFM分析可获得膜表面的平均粗糙度Ra值。其中，纯PVDF膜的表面平均粗糙度Ra为201.5nm，具有较大的粗糙度这是由于PVDF膜表面的孔径较大(0.22μm)所致。而GO/TA复合膜与GO/TA@FeOOH-0.2复合膜的平均粗糙度Ra分别为22.1nm、14.3nm。对比纯PVDF膜，所制备的GO/TA复合膜与GO/TA@FeOOH-0.2复合膜的表面粗糙度均降低，说明单宁酸分子在三价铁离子Fe³⁺的作用下沉积在氧化石墨烯片层上，形成了结构均匀且平整的复合膜。经对比图5(b)与(c)，负载羟基氧化铁后，GO/TA@FeOOH-0.2膜表面的粗糙度较GO/TA复合膜小，说明表面所负载的羟基氧化铁颗粒较均匀的生长在膜表面。膜表面的粗糙度会直接影响污染物在膜表面的吸附能力，表面粗糙度大会导致油污更易于在表面吸附从而污染膜表面，而本文所制备的GO/TA复合膜与GO/TA@FeOOH-0.2复合膜均具有较低的粗糙度，不利于污染物(如油污分子)在膜表面吸附，说明GO/TA@FeOOH-0.2复合膜具有良好的抗污染性能。

(6)图6为所制备的GO/TA与GO/TA@FeOOH-x复合膜的纯水通量测试结果。研究表明GO/TA、GO/TA@FeOOH-0.2、GO/TA@FeOOH-0.4、GO/TA@FeOOH-0.6复合膜的纯水通量分别为：8191.2L·m^-2·h^-1·bar^-1、7539.5L·m^-2·h^-1·bar^-1、7351.6L·m^-2·h^-1·bar^-1、6018.8L·m^-2·h^-1·bar^-1。说明GO/TA与GO/TA@FeOOH-x复合膜均具有较高纯水的通量。对比GO/TA与GO/TA@FeOOH-x复合膜的纯水通量可知，随着羟基氧化铁负载量的増加,复合膜的孔结构更加致密，膜孔径减小，过膜阻力增加，导致复合膜的纯水通量出现一定程度的下降，但仍能保持在6018.8L·m^-2·h^-1·bar^-1。

(7)图7为GO/TA与GO/TA@FeOOH-x复合膜对油水乳状液的分离性能测试结果。其中，图7(a)为不同复合膜对甲苯乳状液(含SDS)的分离情况，结果表明GO/TA、GO/TA@FeOOH-0.2、GO/TA@FeOOH-0.4、GO/TA@FeOOH-0.6复合膜对甲苯乳状液均具有良好的分离性能，其对乳状液的分离效率均达到98.9％以上；说明GO/TA与GO/TA@FeOOH-x复合膜对含有表面活性剂稳定的乳状液均有较好的分离性能。负载羟基氧化铁后，复合膜的分离性能有所提高，这是由于羟基氧化铁的强亲水性增强了复合膜对乳状液的分离性能。随着三氯化铁溶液浓度的升高，通量出现逐渐减小的趋势，这是由于随着三氯化铁浓度的增加使复合膜表面的羟基氧化铁(FeOOH)负载量增加，使膜孔隙的孔径减小，从而降低了复合膜的通量。但上述复合膜的通量能够保持在2822.2～4472.8L·m^-2·h^-1·bar^-1之间。其中GO/TA@FeOOH-0.2复合膜对甲苯乳状液具有良好的分离性能且保持着较高的通量，其通量为4472.8L·m^-2·h^-1·bar^-1，说明GO/TA@FeOOH-0.2复合膜具有优异的油水分离性能。

进一步考察了GO/TA@FeOOH-0.2复合膜对正己烷、环己烷、石油醚、柴油乳状液的分离效果。结果见图7(b)，GO/TA@FeOOH-0.2复合膜对不同类型的油水乳状液均具有良好的分离性能，但由于油相不同，其性质和在乳状液中的浓度不同，使其在分离过程中通量不同。对于黏度较大的柴油，相比其他乳状液，GO/TA@FeOOH-0.2复合膜的处理通量明显下降，但仍保持在2500L·m^-2·h^-1·bar^-1以上，上述研究表明GO/TA@FeOOH-0.2复合膜具有良好的油水分离性能。

(8)图8为不同复合膜分离甲苯乳状液(含SDS)的水通量恢复率，GO/TA、GO/TA@FeOOH-0.2、GO/TA@FeOOH-0.4、GO/TA@FeOOH-0.6复合膜对甲苯乳状液分离后，再用水清洗后得到的通量恢复率(FRR)分别为80.1％、90.8％、90.5％、91.4％。结果表明复合膜均具有较高的水通量恢复率，说明所制备的复合膜具有良好的抗污染性能；另外，负载羟基氧化铁后，GO/TA@FeOOH-x复合膜的通量恢复率明显提高，这是由于羟基氧化铁的负载不仅提高了膜表面的亲水能力，同时原位生长的羟基氧化铁在复合膜表面构筑了微纳粗糙结构，有利于水分子快速在膜表面形成水化膜，降低油污对膜表面的粘附能力，因此复合膜具体表现出较高的通量恢复率(FRR)。此外，文中采用循环测试对GO/TA@FeOOH-0.2复合膜的抗污染性能进行了评价，实验采用SDS稳定的正己烷油水乳状液为污染模型，在五次循环实验中，GO/TA@FeOOH-0.2复合膜对正己烷油水乳状液均表现出良好的分离性能，五次循环测试的滤液均澄清透明(见图8b、c)。同时，循环过程中水通量和分离乳状液处理通量均未出现大幅度的衰减，表明GO/TA@FeOOH-0.2复合膜的良好的抗污染能力，以及较高的重复使用率，提高了复合膜在应用过程中的使用寿命。

(9)图9为GO/TA@FeOOH-x复合膜在可见光下对有机污染物的光催化降解效果图。结果表明，GO/TA@FeOOH-0.2复合膜可在40min内在可见光作用下实现对亚甲基蓝(MB)染料的完全降解。图9(a)为MB溶液的紫外可见吸收峰，在光催化降解处理之前，可在664nm观察到有强的吸收峰，说明亚甲基蓝(MB)的浓度较高，随着可见光辐射时间增加，溶液中的亚甲基蓝浓度逐渐减小，并在40min内实现了对溶液中亚甲基蓝(MB)的全部降解。实验结果表明GO/TA@FeOOH-0.2复合膜具有非常优异的可见光芬顿催化活性，能够在较短的时间内有效地降解有机污染物。

以上仅为本发明的优选实施例而已，并不用于限制本发明，对于本领域的技术人员来说，本发明可以有各种更改和变化。凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims

1.一种可见光驱动自清洁氧化石墨烯油水分离膜的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：

S1、制备GO/TA复合膜；

S2、在步骤S1所制得的GO/TA复合膜上负载羟基氧化铁制备GO/TA@FeOOH-x复合膜；

其中，步骤S2中包括：S21、将步骤S1所制得的GO/TA复合膜放入至FeCl₃溶液中浸泡，S22、将步骤S21中浸泡完成后的复合膜取出，烘干即得；

其中，在步骤S1中，利用单宁酸与三价铁离子的络合作用对氧化石墨烯进行改性，并通过减压抽滤制备得到GO/TA复合膜；

其中，步骤S1中包括：

S12、向步骤S11所制得的混合液中加入0.1重量份-0.3重量份FeCl₃·6H₂O，室温下搅拌；

S13、将步骤S12所制得的溶液在PVDF膜上减压抽滤。

2.根据权利要求1所述的可见光驱动自清洁氧化石墨烯油水分离膜的制备方法，其特征在于，步骤S11中的氧化石墨烯分散液中包含0.04重量份-0.06重量份的氧化石墨烯粉末。

3.根据权利要求1所述的可见光驱动自清洁氧化石墨烯油水分离膜的制备方法，其特征在于，步骤S11中的超声分散时间为15min-25min。

4.根据权利要求1所述的可见光驱动自清洁氧化石墨烯油水分离膜的制备方法，其特征在于，在步骤S21中，FeCl₃溶液中的FeCl₃·6H₂O的重量百分比为0.2wt％-0.6wt％。

5.根据权利要求1所述的可见光驱动自清洁氧化石墨烯油水分离膜的制备方法，其特征在于，在步骤S21中，浸泡时的溶液温度为50℃-70℃，浸泡时间为5h-7h。

6.一种可见光驱动自清洁氧化石墨烯油水分离膜，其特征在于，由权利要求1-5任意一项所述的可见光驱动自清洁氧化石墨烯油水分离膜的制备方法制得。

7.如权利要求6所述的可见光驱动自清洁氧化石墨烯油水分离膜的应用，其特征在于，应用于油水分离。