CN111797574A - 聚合物分子量分布的集成高斯过程回归模型方法 - Google Patents

聚合物分子量分布的集成高斯过程回归模型方法 Download PDF

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Abstract

聚合物分子量分布的集成高斯过程回归模型方法，属于聚合物分子量分布预测技术领域。它包括步骤1、建立及时在线高斯过程回归模型进行训练并评估；步骤2、集成学习：采用并行集成方法，对聚合物的分布式输出进行集成高斯过程回归建模。本发明从仿真数据中提取的特征及建立局部在线高斯过程回归模型并对训练模型进行评估，在高斯过程回归模型的基础上集成JIT策略，使其结果更加符合实际标签值；在此基础上采用集成学习，把所有比较弱的JGPR模型结合起来，利用集体智慧来获得比较好的模型，来获得复杂的学习模型；且把所有JGPR模型进行组合，容易得到一个比较中庸的模型，从而避免一些极端情况包括过拟合的发生，起到了正则化的效果。

Description

聚合物分子量分布的集成高斯过程回归模型方法
技术领域
本发明属于聚合物分子量分布预测技术领域，具体涉及聚合物分子量分布的集成高斯过程回归模型方法。
背景技术
目前，对于聚合过程中目标输出产品的分子量不是单一值而是一个聚合物链长和分子量的分布范围的输出，往往难以进行准确预测。而聚合物分子量分布(MWD)直接影响许多最终用途的性质，例如热性质、应力-应变性质、抗冲击性、强度和硬度等。
为了对那些具有分布式输出的化学过程中的产品质量进行建模，许多先前的研究都集中在分布式质量变量的单一集总值上，例如，熔体指数通常被作为聚合过程中的产品质量等。但是，最近的研究表明，通过调整分布式输出可以进一步提高经济收益，因为它可以显着影响产品质量和流程效率。
通常，这样的化学过程是非高斯的，并且也可能表现出很强的非线性。在这些情况下，输出要充分表征过程的随机输出的概率行为，相反，控制器设计的目的应该是针对所需的分布形状跟踪分布的输出。因此，在线获取可靠和准确的分布式输出信息(即产品质量)对于进一步开发良好的控制方案很重要。
但是，聚合过程中在线MWD测量仍未解决。对于这些具有分布式输出的复杂过程，尽管许多研究人员做出了巨大努力，但通常很难建立一个全面的第一性原理模型；而且，一组用于分布式输出的偏微分方程仅对白噪声输入有效，对于实现这些复杂过程的分布式输出控制仍然具有挑战性。
目前，当没有在线分析仪时，数据驱动的建模方法已成为在化学过程中及时在线预测产品质量的有用替代方法，B样条和其他神经网络(NN)是当前处理分布式输出近似的流行方法；但是，对于给定的建模任务，网络拓扑的确定和NN的泛化能力仍未解决，且NN方法通常需要大量的训练示例。
目前，高斯过程回归(GPR)和其他核学习(KL)方法已越来越多地用于化学过程建模中。获得的结果表明，高斯过程回归(GPR)有希望成为用于非线性过程建模的替代方法，尤其是在训练数据有限的情况下。与B样条和基于NN的模型相比，高斯过程回归(GPR)的一个主要优点是它可以针对泛化误差得到其不确定度(也就是给出方差解释)。
但由于高斯过程回归模型是对数据进行全局预测，而全局非线性模型很难在整个复杂的分布式过程中很好地发挥作用，尤其是在不同条件下，在许多情况下，将没有足够的数据来训练整个输入空间中的模型。而及时在线高斯过程回归模型在预测区域存在线性波动，大致趋势吻合，但是，细节部分还存在瑕疵，因此，在及时在线高斯过程回归模型基础上提出了集成学习思路，以提供更好的预测性能。
发明内容
针对现有技术中存在的上述问题，本发明的目的在于提供聚合物分子量分布的集成高斯过程回归模型方法，实现对聚合物分子量分布(MWD)的准确预测。
本发明提供如下技术方案：聚合物分子量分布的集成高斯过程回归模型方法，其特征在于包括以下具体步骤:
1)、建立及时在线高斯过程回归模型进行训练并评估：
1.1)、提取聚合物特征，以此构建模型的输入；
1.2)、建立用于在线预测模型：采用高斯过程回归与JIT策略集成对数据进行分析预测，对于查询分布形状
Figure BDA0002589860790000021
其中，xq,i表示第i个查询样本，T表示矩阵的转置，yi表示第i个查询样本的标签，
Figure BDA0002589860790000022
表示第i个查询样本的输入，Nq表示总查询样本数；建立用于在线预测模型，具体步骤如下：
1.2.1)、基于相似性准则，选择相关样本以在数据库S中构建相似集合 Sqi；
1.2.2)、使用相关数据集Sqi，构建及时在线高斯过程回归模型fJGPR(xqi)；
1.2.3)、获得预测值fJGPR(xqi)，然后丢弃及时在线高斯过程回归模型 fJGPR(xqi)以节省存储器。
2)、集成学习：采用并行集成方法，对聚合物的分布式输出进行集成高斯过程回归建模，具体建模步骤如下：
2.1)、建立多个及时在线高斯过程回归模型，得到各测试集样本的预测输出
Figure BDA0002589860790000031
2.2)、重构训练测试集；
2.3)、将步骤2.2中得到的输出与步骤2.1中的输出进行累加，即为最终的输出；
2.4)、按步骤2.1、步骤2.2、步骤2.3循环进行若干次训练，得到最终模型的输出。
所述的聚合物分子量分布的集成高斯过程回归模型方法，其特征在于所述步骤1.1中，聚合物所提取的特征包括聚合度，进口溶剂流量、单体进口流量、入口引发剂的流量、入口单体进料流中的单体浓度、溶剂进料中溶剂的浓度、引发剂进料流中的引发剂浓度及进料温度。
所述的聚合物分子量分布的集成高斯过程回归模型方法，其特征在于所述步骤1.2.2中，使用相关数据集Sqi，采用基于欧几里德距离的相似度距离的评价指标，对数据集之间的相似度Sqi进行降序排列，由此重新得到所需的训练集；数据集之间的相似度
Figure BDA0002589860790000041
在数据集之间定义如下：
Figure BDA0002589860790000042
其中
Figure BDA0002589860790000043
是数据集xq,i和xk,j之间的距离相似度，
Figure BDA0002589860790000044
的值在0到1之间，并且当
Figure BDA0002589860790000045
接近1时，欧几里德距离越小，即xq,i越接近xk,j，则Sqi的优先级越高，然后对所有
Figure BDA0002589860790000046
进行降序排列，由此重新得到所需的训练集，将此训练集用高斯过程回归模型进行建模，即可构建及时在线高斯过程回归模型fJGPR(xqi)。
所述的聚合物分子量分布的集成高斯过程回归模型方法，其特征在于所述步骤1.2.3中，将xq,i输入步骤2.2.2训练好的模型中，即可获得预测值 fJGPR(xqi)。
所述的聚合物分子量分布的集成高斯过程回归模型方法，其特征在于所述步骤2.3中，重构训练测试集时，先得到每个样本的预测差值delta，
Figure BDA0002589860790000047
作为新数据集的标签，输入采用原数据集的输入，即可重构完成新数据集的建立。
通过采用上述技术，与现有技术相比，本发明的有益效果如下：
本发明从仿真数据中提取的特征及建立局部在线高斯过程回归模型并对训练模型进行评估，在高斯过程回归模型的基础上集成JIT(just-in-time)策略，使其结果更加符合实际标签值。在此基础上采用集成学习，把所有比较弱的JGPR模型结合起来，利用集体智慧来获得比较好的模型，来获得复杂的学习模型；且把所有JGPR模型进行组合，容易得到一个比较中庸的模型，类似于支持向量机(SVM-Support Vector Machine)的最大间隔一样的效果，从而避免一些极端情况包括过拟合的发生，起到了正则化的效果。
附图说明
图1为本发明的及时在线高斯过程回归模型预测值与原始数据真实值的对比图；
图2为本发明的集成高斯过程回归模型预测值与原始数据真实值的对比图。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合说明书附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
相反，本发明涵盖任何由权利要求定义的在本发明的精髓和范围上做的替代、修改、等效方法以及方案。进一步，为了使公众对本发明有更好的了解，在下文对本发明的细节描述中，详尽描述了一些特定的细节部分。对本领域技术人员来说没有这些细节部分的描述也可以完全理解本发明。
实施例1：
1)、建立及时在线高斯过程回归(JGPR)模型进行训练并评估：
1.1)、提取聚合物特征，其中，提取实验的特征数据分别为：聚合度、进口溶剂流量、单体进口流量、入口引发剂的流量、入口单体进料流中的单体浓度、溶剂进料中溶剂的浓度、引发剂进料流中的引发剂浓度和进料温度，共8个特征；
以聚合物浓度为输出特征，改变试验条件(第2-第8个特征值)，总共进行了50组试验，每组8000个数据，筛选了40组试验，由于链长(聚合度) 超过3000个单元的聚合物的浓度为10-5或更小，因此所有讨论均涉及聚合度的分子量分布(MWD)，链长的数量为设置为3000，并对数据等间隔降采样后一组数据为100个，以此构建模型的输入。
1.2)、建立用于在线预测模型：采用高斯过程回归(GPR)与JIT (just-in-time)策略集成对数据进行分析预测，对于查询分布形状
Figure BDA0002589860790000061
其中，xq,i表示第i个查询样本，T表示矩阵的转置， yi表示第i个查询样本的标签，
Figure BDA0002589860790000062
表示第i个查询样本的输入，Nq表示总查询样本数；建立用于在线预测模型，具体步骤如下：
1.2.1)、基于相似性准则，选择相关样本以在数据库S中构建相似集合 Sqi；
1.2.2)、使用相关数据集Sqi，采用基于欧几里德距离的相似度距离的评价指标，对数据集之间的相似度Sqi进行降序排列，由此重新得到所需的训练集；数据集之间的相似度(SF)
Figure BDA0002589860790000063
在数据集之间定义如下：
Figure BDA0002589860790000064
其中
Figure BDA0002589860790000065
是数据集xq,i和xk,j之间的距离相似度，
Figure BDA0002589860790000066
的值在0到1之间，并且当
Figure BDA0002589860790000067
接近1时，欧几里的距离越小，即xq,i越接近xk,j，则Sqi的优先级越高，对所有
Figure BDA0002589860790000068
进行降序排列，由此重新得到所需的训练集，将此训练集用高斯过程回归(GPR)模型进行建模，即可构建及时在线高斯过程回归(JGPR)模型fJGPR(xqi)；
1.2.3)、将xq,i输入步骤2.2训练好的模型中，获得预测值fJGPR(xqi)，然后丢弃及时在线高斯过程回归(JGPR)模型fJGPR(xqi)以节省存储器。
2)集成学习：集成方法是将几种机器学习技术组合成一个预测模型的元算法，以达到减小方差(bagging)、偏差(boosting)或改进预测(stacking) 的效果。
在聚合物数据集上，采用的是并行集成方法，其中参与训练的基础学习器并行生成，并行方法的原理是利用基础学习器之间的独立性，通过平均可以显著降低错误。
实验是对苯乙烯自由基聚合中稳态的分子量分布(MWD)进行预测，对聚合物的分布式输出进行了集成高斯过程回归(EJGPR)建模：
1.以30批数据中的前1-20批数据为训练集，后21-30批作为测试集，每批次100个样本，构建单一的及时在线高斯过程回归模型，均标准化到[0，1] 区间，第1-8列是输入，第9列是输出。
2.同样的以第1-10批和第21-30批作为训练集，第11-20批作为测试集；以第11-30批作为训练集，第1-10批作为测试集；可以得到所有样本的预测输出。
3.重构训练测试集，将30批次的预测输出与实际值进行差值运算，替换原始数据的标签，以此作为新的数据集，按步骤1，2进行。
4.将步骤3得到的输出与步骤1中的输出进行累加，得到一次集成的输出结果。
5.按步骤1，2，3，4，多次集成建模，得到最终的输出。
实施例2：
建立及时在线高斯过程回归模型进行训练并评估：
实验总共考虑了20种不同的苯乙烯自由基聚合操作条件作为训练集，另外10种不同的操作条件用于测试。最后，以预测均方根误差(RMSE,Root Mean Square Error)，预测的确定系数R2作为评估指标，以衡量不同模型的预测性能。
Figure BDA0002589860790000071
Figure BDA0002589860790000072
其中u是残差平方和，v是平方和的总和，不采用集成学习。
附图1是EJGPR模型预测值与原始数据真实值的对比图，图2是JGPR 模型预测值与原始数据真实值的对比图，表1是JGPR模型与EJGPR模型的性能评估比较，可以看出，集成高斯过程模型EJGPR建立的模型比JGPR模型的效果更好。
表1模型预测性能评估
Figure BDA0002589860790000081
以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (5)

1.聚合物分子量分布的集成高斯过程回归模型方法，其特征在于包括以下具体步骤:
1)、建立及时在线高斯过程回归模型进行训练并评估：
1.1)、提取聚合物特征，以此构建模型的输入；
1.2)、建立用于在线预测模型：采用高斯过程回归与JIT策略集成对数据进行分析预测，对于查询分布形状
Figure FDA0002589860780000011
其中，xq,i表示第i个查询样本，T表示矩阵的转置，yi表示第i个查询样本的标签，
Figure FDA0002589860780000012
表示第i个查询样本的输入，Nq表示总查询样本数；建立用于在线预测模型，具体步骤如下：
1.2.1)、基于相似性准则，选择相关样本以在数据库S中构建相似集合Sqi；
1.2.2)、使用相关数据集Sqi，构建及时在线高斯过程回归模型fJGPR(xqi)；
1.2.3)、获得预测值fJGPR(xqi)，然后丢弃及时在线高斯过程回归模型fJGPR(xqi)以节省存储器。
2)、集成学习：采用并行集成方法，对聚合物的分布式输出进行集成高斯过程回归建模，具体建模步骤如下：
2.1)、建立多个及时在线高斯过程回归模型，得到各测试集样本的预测输出
Figure FDA0002589860780000013
2.2)、重构训练测试集；
2.3)、将步骤2.2中得到的输出与步骤2.1中的输出进行累加，即为最终的输出；
2.4)、按步骤2.1、步骤2.2、步骤2.3循环进行若干次训练，得到最终模型的输出。
2.根据权利要求1所述的聚合物分子量分布的集成高斯过程回归模型方法，其特征在于所述步骤1.1中，聚合物所提取的特征包括聚合度，进口溶剂流量、单体进口流量、入口引发剂的流量、入口单体进料流中的单体浓度、溶剂进料中溶剂的浓度、引发剂进料流中的引发剂浓度及进料温度。
3.根据权利要求1所述的聚合物分子量分布的集成高斯过程回归模型方法，其特征在于所述步骤1.2.2中，使用相关数据集Sqi，采用基于欧几里德距离的相似度距离的评价指标，对数据集之间的相似度Sqi进行降序排列，由此重新得到所需的训练集；数据集之间的相似度
Figure FDA0002589860780000021
在数据集之间定义如下：
Figure FDA0002589860780000022
其中
Figure FDA0002589860780000023
是数据集xq,i和xk,j之间的距离相似度，
Figure FDA0002589860780000024
的值在0到1之间，并且当
Figure FDA0002589860780000025
接近1时，欧几里德距离越小，即xq,i越接近xk,j，则Sqi的优先级越高，然后对所有
Figure FDA0002589860780000026
进行降序排列，由此重新得到所需的训练集，将此训练集用高斯过程回归模型进行建模，即可构建及时在线高斯过程回归模型fJGPR(xqi)。
4.根据权利要求3所述的聚合物分子量分布的集成高斯过程回归模型方法，其特征在于所述步骤1.2.3中，将xq,i输入步骤2.2.2训练好的模型中，即可获得预测值fJGPR(xqi)。
5.根据权利要求1所述的聚合物分子量分布的集成高斯过程回归模型方法，其特征在于所述步骤2.3中，重构训练测试集时，先得到每个样本的预测差值delta，
Figure FDA0002589860780000027
作为新数据集的标签，输入采用原数据集的输入，即可重构完成新数据集的建立。
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