CN111715065A - 挥发性有机废气降解反应器、设备以及挥发性有机废气的处理方法 - Google Patents

挥发性有机废气降解反应器、设备以及挥发性有机废气的处理方法 Download PDF

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Abstract

本发明涉及挥发性有机废气处理领域，公开了一种挥发性有机废气降解反应器、设备以及挥发性有机废气的处理方法，该方法包括使所述挥发性有机废气依次通过多段低温等离子体处理单元，所述低温等离子体处理单元包括多个依次排列的低温等离子体放电区域和非放电区域，所述低温等离子体放电区域为低温等离子体放电单元产生的放电区域，多段低温等离子体处理单元的前段部分设置有第一负载型催化剂，多段低温等离子体处理单元的后段部分设置有第二负载型催化剂，所述第一负载型催化剂的载体为氧化铝，所述第二负载型催化剂的载体为分子筛。通过本发明的降解反应器、设备以及方法，能够将结焦控制在特定区域，减少催化剂总消耗量，提高废气处理效率。

Description

挥发性有机废气降解反应器、设备以及挥发性有机废气的处 理方法
技术领域
本发明涉及废气处理领域，具体涉及一种挥发性有机废气降解反应器、设备以及挥发性有机废气的处理方法。
背景技术
挥发性有机物(VOCs)是指常温下饱和蒸汽压大于133.32Pa、常压下沸点在50～260℃以下的有机化合物，其按组成和特性可分为：碳氢化合物，如烷烃、烯烃及芳香烃等；含氧有机化合物，如醇、醛、酮等；有机卤化物，如卤代烃、酰氯等；含氮、硫有机化合物等。其中，VOCs主要源于工业废气的排放，尤其是以煤、石油和天然气为主的行业，或与之相关的化工企业。大多数VOCs均为有毒有害物质，可对人体造血系统、神经系统、肝和肾等造成一定伤害，长期接触VOCs可致病甚至致癌。此外，VOCs逸散到大气中会发生光化学反应，产生以臭氧和颗粒物等为特征的光化学烟雾，引发区域性大气污染问题。
VOCs末端治理分为回收法和破坏法，回收法多用于高浓度有价值的VOCs，破坏法常用于低浓度有机废气处理。其中，低温等离子体技术凭借分解彻底、运行费用低、管理方便等优点成为备受关注的VOCs处理技术，但存在去除率较低、能量效率不高、部分物质难降解等问题。CN108970363A公开了一种填充臭氧分解剂的间隔式低温等离子发生器，其从等离子体产生的臭氧高效利用角度，提高了等离子体反应器处理VOCs的效率。但依然存在以下问题：一是废气中含多种组分，有的组分易降解，有的组分难降解，同时降解时存在竞争降解；二是废气中同一组分在降解过程中依次产生不同的中间产物，各中间产物所需的降解条件不同；三有的组分直接用等离子体用降解难度大，例如苯、小分子烷烃。
发明内容
本发明的目的是为了克服上述现有技术存在的问题，提供一种挥发性有机废气的处理方法，该方法能够将结焦控制在特定区域，减少催化剂总消耗量，提高废气处理效率。
为了实现上述目的，本发明一方面提供一种挥发性有机废气的处理方法，其特征在于，该方法包括使所述挥发性有机废气依次通过多段低温等离子体处理单元，所述低温等离子体处理单元包括多个依次排列的低温等离子体放电区域和非放电区域，所述低温等离子体放电区域为低温等离子体放电单元产生的放电区域，其中，多段低温等离子体处理单元的前段部分设置有第一负载型催化剂，多段低温等离子体处理单元的后段部分设置有第二负载型催化剂，所述第一负载型催化剂的载体为氧化铝，所述第二负载型催化剂的载体为分子筛。
优选地，所述前段部分为多段低温等离子体处理单元前半段部分中的任意段，所述后段部分为多段低温等离子体处理单元后半段部分中的任意段。
优选地，所述低温等离子体处理单元为2-4段；
优选地，所述低温等离子体处理单元为2段，所述第一段设置有第一负载型催化剂、所述第二段设置有第二负载型催化剂。
优选地，所述第一段和/或第三段设置有第一负载型催化剂、所述第三段和/或第四段设置有第二负载型催化剂。
优选地，所述氧化铝为α-Al2O3和/或γ-Al2O3。
优选地，所述分子筛为NaY分子筛、ZSM-5分子筛和钠丝光沸石分子筛中的一种或多种。
优选地，所述挥发性有机废气在所述放电区域的停留时间为5s以下，所述挥发性有机废气在所述非放电区域的停留时间为0.1-50s。
优选地，所述第一负载型催化剂上负载的活性组分为Pt、Pd、Ag、Au、Cu、Mn、Fe、Ni及其氧化物中的一种或多种；
优选地，所述第二负载型催化剂上负载的活性组分为Pt、Pd、Ag、Au、Cu、Mn、Fe、Ni及其氧化物中的一种或多种。
优选地，所述低温等离子体放电单元的电源为高频交流电源、高压直流电源和高压脉冲电源中的任意一种或任意两种组合。
优选地，所述低温等离子体放电单元的放电形式为电晕放电、单介质阻挡放电、双介质阻挡放电、辉光放电、射频放电、滑动弧放电和射流放电中的任意一种。
优选地，使用低温等离子体反应器处理挥发性有机废气，所述低温等离子体发生器内设置多个低温等离子体放电单元，且放电单元在挥发性有机废气流动方向上间隔布设，将低温等离子体反应器间隔为放电区域和非放电区域。
优选地，所述低温等离子体反应器中低温等离子体发生器的为栅格式、线筒式、板线式或板板式中的任意一种。
优选地，所述挥发性有机废气含有芳香烃、烷烃、烯烃、炔烃、含氧化合物、含硫化合物、含氮化合物和含卤素化合物中的一种或多种。
优选地，所述挥发性有机废气为含有芳香烃或烷烃的有机挥发废气。
本发明第二方面提供一种挥发性有机废气降解反应器，该挥发性有机废气降解反应器包括沿着挥发性有机废气的流动方向依次设置的废气入口、气体分布器、前端低温等离子体处理单元、气体缓冲单元以及后端低温等离子体处理单元，其中，所述前端低温等离子体处理单元和所述后端低温等离子体处理单元各自包括多个依次排列的低温等离子体放电区域和非放电区域，所述低温等离子体放电区域为低温等离子体放电单元产生的放电区域，其中，，所述前端低温等离子体处理单元中设置有第一负载型催化剂，所述后端低温等离子体处理单元设置有第二负载型催化剂，所述第一负载型催化剂的载体为氧化铝，所述第二负载型催化剂的载体为分子筛。
优选地，所述前端低温等离子体处理单元的电源为高压高频交流电源、高压直流电源和高压脉冲电源中的任意一种或任意两种组合。
优选地，所述后端低温等离子体处理单元的电源为高压高频交流电源、高压直流电源和高压脉冲电源中的任意一种或任意两种组合。
优选地，所述前端低温等离子体处理单元连接高压高频交流电源。
优选地，所述后端低温等离子体处理单元连接高压脉冲电源。
优选地，所述氧化铝为α-Al2O3和/或γ-Al2O3。
优选地，所述分子筛为NaY分子筛、ZSM-5分子筛和钠丝光沸石分子筛中的一种或多种。
优选地，所述第一负载型催化剂上负载的活性组分为Pt、Pd、Ag、Au、Cu、Mn、Fe、Ni及其氧化物中的一种或多种。
优选地，所述第二负载型催化剂上负载的活性组分为Pt、Pd、Ag、Au、Cu、Mn、Fe、Ni及其氧化物中的一种或多种。
优选地，所述低温等离子体放电单元的放电形式为电晕放电、单介质阻挡放电、双介质阻挡放电、辉光放电、射频放电、滑动弧放电和射流放电中的任意一种。
本发明第三方面提供一种挥发性有机废气降解设备，该设备包括依次连接的依次连接水气分离单元、除湿单元、引风单元、挥发性有机废气降解反应器，所述挥发性有机废气降解反应器使用本发明所述的挥发性有机废气降解反应器。
优选地，该设备还包括用于检测所述挥发性有机废气降解反应器中湿度的湿度计。
优选地，该设备还包括与所述挥发性有机废气降解反应器出口连接的总烃及VOCs分析仪。
本发明第四方面提供一种挥发性有机废气的处理方法，其中，采用本发明所述的挥发性有机废气降解反应器处理所述挥发性有机废气，或者采用本发明所述的挥发性有机废气降解设备处理所述挥发性有机废气。
根据本发明，通过在前段和后段设置有不同载体的催化剂，由此，前端等离子催化单元以分解芳香烃为主，同时将缓慢生成的焦化物集中在反应器前端；另外，当芳香烃在反应器前端被大幅削减后，后段等离子催化单元以分解烷烃(难分解)为主，烷烃在等离子反应中基本不生成焦化物，因此，该段反应器拆洗频率不需太高。
并且，通过在前段和后段设置有不同载体的催化剂，有针对性的分段处理降解产物，优先处理易生成结焦产物的VOCs，将结焦控制在特定区域，减少催化剂总消耗量，提高废气处理效率。
本发明能够将结焦控制在特定区域，减少催化剂总消耗量，提高废气处理效率。
附图说明：
图1是本发明的挥发性有机废气降解反应器的示意图。
图2是本发明的挥发性有机废气降解反应器的示意图。
图3是本发明的挥发性有机废气降解设备的示意图。
附图标记说明
入口1，水气分离单元3，除湿单元4，引风单元5，挥发性有机废气降解反应器6，烟筒7，湿度计8，总烃及VOCs分析仪9，高压电源10，降解反应器废气入口11，气体分布器12，前端低温等离子体处理单元13，气体缓冲箱14，后端低温等离子体处理单元15，催化剂层16，降解反应器出口17，支架18。
具体实施方式
在本文中所披露的范围的端点和任何值都不限于该精确的范围或值，这些范围或值应当理解为包含接近这些范围或值的值。对于数值范围来说，各个范围的端点值之间、各个范围的端点值和单独的点值之间，以及单独的点值之间可以彼此组合而得到一个或多个新的数值范围，这些数值范围应被视为在本文中具体公开。
在本发明中，术语“电晕放电”是指气体介质在不均匀电场中的局部自持放电。
在本发明中，术语“单介质阻挡放电”是指有一个绝缘介质插入放电空间的一种非平衡放电。
在本发明中，术语“双介质物阻挡放电”是指两个绝缘介质插入放电空间的一种非平衡放电。
在本发明中，术语“辉光放电”是指低压气体中显示辉光的气体放电现象，即稀薄气体中的自持放电(自激导电)现象。
在本发明中，术语“射频放电”是指在外加2-60MHz频率的交变电场的作用下，气体被击穿形成等离子体。
在本发明中，术语“滑动弧放电”是一种气体放电等离子体发生方式，可以在常压下产生一种周期性的非平衡等离子体。
在本发明中，术语“射流放电”是指利用气流及放电电场的作用，使放电区域产生的等离子体从喷嘴或孔口中喷出，在开放的外界环境中形成了厘米级甚至更长的射流状等离子体，实现了在间隙外的开放空间中形成稳定的等离子体。
本发明提供的挥发性有机废气的处理方法包括使所述挥发性有机废气依次通过多段低温等离子体处理单元，所述低温等离子体处理单元包括多个依次排列的低温等离子体放电区域和非放电区域，所述低温等离子体放电区域为低温等离子体放电单元产生的放电区域，其中，多段低温等离子体处理单元的前段部分设置有第一负载型催化剂，多段低温等离子体处理单元的后段部分设置有第二负载型催化剂，所述第一负载型催化剂的载体为氧化铝，所述第二负载型催化剂的载体为分子筛。
根据本发明，优选地，所述前段部分为多段低温等离子体处理单元前半段部分中的任意段，所述后段部分为多段低温等离子体处理单元后半段部分中的任意段。所述任意段可以是一段也可以是多段，也就是说，在本发明中，也可在所述前半段部分中的一段中设置第一负载型催化剂，也可以在所述前半段部分中的所有段中设置第一负载型催化剂。
根据本发明，所述低温等离子体处理单元的段数可以根据具体需要处理的废气的成分进行选择，例如可以为2-100段，优选为2-50段，更优选为2-10段，进一步优选为2-4段，例如可以为2段、3段、4段、5段、6段、7段、8段、9段或10段。
在本发明另一个优选的实施方式中，所述低温等离子体处理单元为2段，所述第一段设置有第一负载型催化剂、所述第二段设置有第二负载型催化剂。
在本发明的一个优选的实施方式中，所述低温等离子体处理单元为4段，所述第一段和/或第二段设置有第一负载型催化剂、所述第三段和/或第四段设置有第二负载型催化剂。
根据本发明，优选地，所述低温等离子体处理单元包括1-5个依次排列的低温等离子体放电区域和非放电区域；更优选地，所述低温等离子体处理单元包括2-4个依次排列的低温等离子体放电区域和非放电区域。
根据本发明，优选地，所述氧化铝为α-Al2O3和/或γ-Al2O3。
根据本发明，优选地，所述分子筛为NaY分子筛、ZSM-5分子筛和钠丝光沸石分子筛中的一种或多种。
在本发明中，通过在前段使用氧化铝，能够很好地吸附芳香烃类有机挥发物，将结焦控制在前段部分，并且，通过使用分子筛能够很好地吸附废气中的其它成分，从而可以减少催化剂总消耗量，提高废气处理效率。
根据本发明，优选地，所述挥发性有机废气在所述放电区域的停留时间5s以下，所述挥发性有机废气在所述非放电区域的停留时间为0.1-50s。
作为所述挥发性有机废气在所述放电区域的停留时间的具体例子例如可以举出：0.01s、0.03s、0.05s、0.1s、0.3s、0.5s、0.7s、0.9s、3s和5s等。
作为所述挥发性有机废气在所述非放电区域的停留时间的具体例子例如可以举出：0.1s、0.6s、1s、2s、3s、5s、10s、15s、25s、30s和50s等。
在本发明的一个优选的实施方式中，在前段部分，所述挥发性有机废气在所述放电区域的停留时间为0.1-5s，所述挥发性有机废气在所述非放电区域的停留时间为2-10s。
在本发明的一个优选的实施方式中，在后段部分，所述挥发性有机废气在所述放电区域的停留时间为0.1-5s，所述挥发性有机废气在所述非放电区域的停留时间为2-10s。
根据本发明，所述挥发性有机废气在所述放电区域和在所述非放电区域的停留时间可以通过控制所述挥发性有机废气的流经速度、所述放电区域和所述非放电区域的长度来控制。一般地，所述挥发性有机废气的流经速度可以为0.01-20m/s，优选为0.05-10m/s，更优选为0.05-1m/s。此外，所述放电区域的长度优选为0.05-150cm，更优选为0.05-100cm，更优选为0.05-10cm；所述非放电区域的长度优选为0.5-1500cm，更优选为30-200cm，更优选为60-100cm。
根据本发明，优选地，所述第一负载型催化剂上负载的活性组分为Pt、Pd、Ag、Au、Cu、Mn、Fe、Ni及其氧化物中的一种或多种。另外，以第一负载型催化剂的重量为基准，所述活性组分的含量优选为6-12重量，例如可以为10重量％。
根据本发明，优选地，所述第二负载型催化剂上负载的活性组分为Pt、Pd、Ag、Au、Cu、Mn、Fe、Ni及其氧化物中的一种或多种。另外，以第二负载型催化剂的重量为基准，所述活性组分的含量优选为6-12重量％，例如可以为10重量％。
根据本发明，所述低温等离子体放电单元通过连接电源进行放电，作为所述电源可以为本领域通常用于低温等离子体放电的各种电源。优选地，所述低温等离子体放电单元的电源为高压高频交流电源、高压直流电源、高压脉冲电源中的任意一种或任意两种组合；更优选地，多段低温等离子体处理单元的前段部分的低温等离子体放电单元的电源为高压高频交流电源，多段低温等离子体处理单元的后段部分的低温等离子体放电单元的电源为高压脉冲电源。
根据本发明，优选地，高压高频交流电源的放电电压为12-18KV。
根据本发明，优选地，高压直流电源的放电电压为10-15KV。
根据本发明，优选地，高压脉冲电源的放电电压在12-16KV。
根据本发明，优选地，所述低温等离子体放电单元的放电形式为电晕放电、单介质阻挡放电、双介质阻挡放电、辉光放电、射频放电、滑动弧放电、射流放电中的任意一种。
在本发明的一个特别优选的实施方式中，使用低温等离子体反应器处理挥发性有机废气，所述低温等离子体发生器内设置多个低温等离子体放电单元，且放电单元在挥发性有机废气流动方向上间隔布设，将低温等离子体反应器间隔为放电区域和非放电区域。
优选地，所述低温等离子体反应器中低温等离子体发生器的为栅格式、线筒式、板线式或板板式中的任意一种。
优选地，所述挥发性有机废气含有芳香烃；更优选地，所述挥发性有机废气含有芳香烃、烷烃、烯烃、炔烃、含氧化合物、含硫化合物、含氮化合物和含卤素化合物中的一种或多种；更进一步优选地，所述挥发性有机废气为含有芳香烃或烷烃的有机挥发废气。所述烷烃例如可以为乙烷、异戊烷和正己烷中的一种或多种；所述烯烃例如可以为1,3-丁二烯和三氯乙烯中的一种或多种；所述炔烃例如可以为二氯乙炔和丙炔中的一种或多种；所述含氧化合物例如可以为甲醛和丙酮中的一种或多种；所述含硫化合物例如可以为硫化氢、二硫化碳和硫酸二甲酯中的一种或多种；所述含氮化合物例如可以为二甲基甲酰胺和苯胺中的一种或多种；所述含卤素化合物例如可以为溴乙烷和氯丙烯中的一种或多种。
根据本发明第二方面，提供一种挥发性有机废气降解反应器，如图1和图2所示，本发明的挥发性有机废气降解反应器包括沿着挥发性有机废气的流动方向依次设置的废气入口11、气体分布器12、前端低温等离子体处理单元13、气体缓冲单元14以及后端低温等离子体处理单元15，其中，所述前端低温等离子体处理单元13和所述后端低温等离子体处理单元15各自包括多个依次排列的低温等离子体放电区域和非放电区域，所述低温等离子体放电区域为低温等离子体放电单元产生的放电区域，其中，所述前端低温等离子体处理单元13中设置有第一负载型催化剂16，所述后端低温等离子体处理单元15设置有第二负载型催化剂16`，所述第一负载型催化剂的载体为氧化铝，所述第二负载型催化剂的载体为分子筛。
根据本发明，所述气体分布器12可以使用本领域通常用于增加气流扰动，使气体均匀化的各种气体分布器，例如可以使用锥孔式的气体分布器。通过使用所述气体分布器12，能够使所述挥发性有机废气均匀进入前端低温等离子体处理单元13中进行处理。
根据本发明，气体缓冲单元14可以使用本领域各种用于缓冲的设备，例如可以为气体缓冲罐。
根据本发明，优选地，所述前端低温等离子体处理单元13和所述后端低温等离子体处理单元15各自包括1-5个依次排列的低温等离子体放电区域和非放电区域；更优选地，所述前端低温等离子体处理单元13和所述后端低温等离子体处理单元15各自包括2-4个依次排列的低温等离子体放电区域和非放电区域。
根据本发明，优选地，所述氧化铝为α-Al2O3和/或γ-Al2O3。
根据本发明，优选地，所述分子筛为NaY分子筛、ZSM-5分子筛和钠丝光沸石分子筛中的一种或多种。
在本发明中，通过在所述前端低温等离子体处理单元13中使用氧化铝，能够很好地吸附芳香烃类有机挥发物，将结焦控制在前段部分，并且，通过使用分子筛能够很好地吸附废气中的其它成分，从而可以减少催化剂总消耗量，提高废气处理效率。
根据本发明，优选地，所述挥发性有机废气在所述放电区域的停留时间5s以下，所述挥发性有机废气在所述非放电区域的停留时间为0.1-50s。
作为所述挥发性有机废气在所述放电区域的停留时间的具体例子例如可以举出：0.01s、0.03s、0.05s、0.1s、0.3s、0.5s、0.7s、0.9s、3s和5s等。
作为所述挥发性有机废气在所述非放电区域的停留时间的具体例子例如可以举出：0.1s、0.6s、1s、2s、3s、5s、10s、15s、25s、30s和50s等。
在本发明的一个优选的实施方式中，所述前端低温等离子体处理单元13中，所述挥发性有机废气在所述放电区域的停留时间为0.1-5s，所述挥发性有机废气在所述非放电区域的停留时间为2-10s。
在本发明的一个优选的实施方式中，所述后端低温等离子体处理单元15中，所述挥发性有机废气在所述放电区域的停留时间为0.1-5s，所述挥发性有机废气在所述非放电区域的停留时间为2-10s。
根据本发明，所述挥发性有机废气在所述放电区域和在所述非放电区域的停留时间可以通过控制所述挥发性有机废气的流经速度、所述放电区域和所述非放电区域的长度来控制。一般地，所述挥发性有机废气的流经速度可以为0.01-20m/s，优选为0.05-10m/s，更优选为0.05-1m/s。此外，所述放电区域的长度优选为0.05-150cm，更优选为0.05-100cm，更优选为0.05-10cm；所述非放电区域的长度优选为0.5-1500cm，更优选为30-200cm，更优选为60-100cm。
根据本发明，优选地，所述第一负载型催化剂上负载的活性组分为Pt、Pd、Ag、Au、Cu、Mn、Fe、Ni及其氧化物中的一种或多种。另外，以第一负载型催化剂的重量为基准，所述活性组分的含量优选为6-12重量，例如可以为10重量％。
根据本发明，优选地，所述第二负载型催化剂上负载的活性组分为Pt、Pd、Ag、Au、Cu、Mn、Fe、Ni及其氧化物中的一种或多种。另外，以第二负载型催化剂的重量为基准，所述活性组分的含量优选为6-12重量％，例如可以为10重量％。
根据本发明，所述前端低温等离子体处理单元13和所述后端低温等离子体处理单元15通过连接电源进行放电，作为所述电源可以为本领域通常用于低温等离子体放电的各种电源。优选地，所述前端低温等离子体处理单元13和所述后端低温等离子体处理单元15的电源各自为高压高频交流电源、高压直流电源、高压脉冲电源中的任意一种或任意两种组合；更优选地，所述前端低温等离子体处理单元13的电源为高压高频交流电源，所述后端低温等离子体处理单元15的电源为高压脉冲电源。
根据本发明，优选地，高压高频交流电源的放电电压为12-18KV。
根据本发明，优选地，高压直流电源的放电电压为10-15KV。
根据本发明，优选地，高压脉冲电源的放电电压在12-16KV。
根据本发明，优选地，所述低温等离子体放电单元的放电形式为电晕放电、单介质阻挡放电、双介质阻挡放电、辉光放电、射频放电、滑动弧放电、射流放电中的任意一种。
在本发明的一个特别优选的实施方式中，采用图1或图2所示的挥发性有机废气降解反应器1进行挥发性有机废气的处理，图1中催化剂的填装方式为后置式，图2中催化剂的填装方式为内置式。该降解反应器包括入口11、气体分布器12、前端低温等离子体处理单元13、气体缓冲单元14、后端低温等离子体处理单元15以及高压电源10(未图示)，其中，所述前端低温等离子体处理单元13设置有所述第一负载型催化剂16，所述后端低温等离子体处理单元15设置有所述第二负载型催化剂16`。其具体处理步骤包括：挥发性有机废气(以下也简称为废气)通过负压风机送至VOCs降解反应器6的入口11，通过气体分布器12，将废气均匀分至前端低温等离子体处理单元13的每个等离子发生器进行降解，前端低温等离子体处理单元13连接输出波形为交流的高压电源10(高压高频交流电源)；从前端低温等离子体处理单元13中流出的剩余VOCs，经过气体缓冲单元14的重新混合，进入后端低温等离子体处理单元15的每个等离子发生器进行降解，后端低温等离子体处理单元15连接输出波形为脉冲的高压电源10(高压脉冲电源)；处理后的废气从出口17导出，另外，低温等离子体反应器通过支架18支撑。
在上述前端低温等离子体处理单元13中，连接高电压的放电极与接地极间发生放电，放电产生的高能电子①与气体中的氮气、氧气和水发生非弹性碰撞生成氮自由基、氧自由基、羟基自由基和臭氧等活性粒子，将VOCs氧化成二氧化碳和水；②直接与VOCs分子发生非弹性碰撞，通过化学键断裂分解VOCs。并且，通过在前段部分设置第一负载型催化剂，载体的吸附作用可增加VOCs在放电区的反应时间，活性组分(例如MnO2)可提供氧化反应所需的移动电子，因而提高VOCs分解，并且，活性组分MnO2也可促使O3转化成O2。此外，在上述后端低温等离子体处理单元15中，VOCs的反应过程与前端低温等离子体处理单元13中VOCs的反应过程相似。并且，通过在后段部分设置第二负载型催化剂，由于第二负载型催化剂载体为分子筛，分子筛对烷烃和烯烃等VOCs表现出更高的吸附能力，可以充分利用O3与活性组分(例如MnO2)反应生成的氧自由基，进一步强化VOCs分解。
根据本发明第三方面，提供一种挥发性有机废气降解设备，如图3所示，该设备包括依次连接的依次连接水气分离单元3、除湿单元4、引风单元5、挥发性有机废气降解反应器6，所述挥发性有机废气降解反应器6使用本发明所述的挥发性有机废气降解反应器。
本发明的发明人发现，通过使所述挥发性有机废气通过水气分离单元3和除湿单元4进行水气分离和除湿，能够对进入挥发性有机废气降解反应器6的挥发性有机废气的湿度进行控制，通过将进入挥发性有机废气降解反应器6的挥发性有机废气的湿度控制在≤95％的范围，使得本申请的设备能够处理高浓度挥发性有机废气。
上述水气分离单元3可以为本领域通常用于水气分离的各种设备，例如可以为水气分离罐等。
上述除湿单元4可以为本领域用于除湿的各种设备，只要能够达到上述的除湿范围即可，作为这样的除湿单元4例如可以使用冷冻式的除湿机。
根据本发明，所述引风单元5用于将除湿后的挥发性有机废气送入到所述挥发性有机废气降解反应器6中进行降解。作为这样的引风单元5例如可以为负压风机。
根据本发明，优选地，该设备还包括用于检测所述挥发性有机废气降解反应器6中湿度的湿度计8。
根据本发明，为了对所述挥发性有机废气的成分进行监控，可以设置1个或多个总烃及VOCs分析仪9。
根据本发明，优选地，该设备还包括设置在所述水气分离单元3入口处用于检测初始的挥发性有机废气成分的总烃及VOCs分析仪9。
根据本发明，优选地，该设备还包括用于检测挥发性有机废气降解反应器6中的挥发性有机废气成分的总烃及VOCs分析仪9；更优选地，所述总烃及VOCs分析仪9与所述挥发性有机废气降解反应器6的气体缓冲单元14相连接。
根据本发明，优选地，该设备还包括与所述挥发性有机废气降解反应器出口连接的总烃及VOCs分析仪9。
根据本发明，优选地，该设备还包括与所述挥发性有机废气降解反应器出口连接的烟筒7。
根据本发明第四方面，提供一种挥发性有机废气的处理方法，其中，采用本发明所述的挥发性有机废气降解反应器处理所述挥发性有机废气，或者采用本发明所述的挥发性有机废气降解设备处理所述挥发性有机废气。
采用本发明所述的挥发性有机废气降解反应器处理所述挥发性有机废气，或者采用本发明所述的挥发性有机废气降解设备处理所述挥发性有机废气时，其处理条件在上文中已经进行了详细的描述，在此不在赘述。
以下将通过实施例对本发明进行详细描述。
催化剂制备：氧化铝/分子筛载体首先放于120℃烘箱内干燥6小时，脱去吸附的水分和空气，随后利用等体积浸渍法将含活性组分的硝酸锰水溶液(质量分数50％，密度1.54g/cm3)逐滴加入干燥的氧化铝/分子筛载体上，浸渍15小时，然后在110℃的烘箱中干燥8小时，接下来放于氮气气氛中400℃焙烧4小时，得到相应的催化剂样品。
实施例1
以组成为300ppm苯和300ppm异戊烷的混合VOCs为例，采用两级排管式双介质阻挡反应器处理，前端匹配高频交流电源18KV，并在放电区域设置有负载MnO2的氧化铝小球(MnO2为催化剂的10重量％)，后端匹配高压脉冲电源16KV，并在放电区域设置有负载MnO2的分子筛小球(MnO2为催化剂的10重量％)，气体在放电区域停留时间2s，在非放电区域的停留时间为5s，苯去除率为90％，异戊烷去除率为93％。
对比例1
以与实施例1相同的VOCs为例，采用两级排管式双介质阻挡反应器处理，两级均匹配高频交流电源，放电电压为20KV，气体在放电区域停留时间5s，在非放电区域的停留时间为5s，苯去除率为67％，异戊烷去除率为43％。
对比例2
以与实施例1相同的VOCs为例，采用两级排管式双介质阻挡反应器处理，前端匹配高频交流电源18KV，并在放电区域设置有负载MnO2的分子筛小球(MnO2为催化剂的10重量％)，后端匹配高压脉冲电源16KV，并在放电区域设置有负载MnO2的分子筛小球(MnO2为催化剂的10重量％)，气体在放电区域停留时间2s，在非放电区域的停留时间为5s，苯去除率为80％，异戊烷去除率为50％。
对比例3
以与实施例1相同的VOCs为例，采用两级排管式双介质阻挡反应器处理，前端匹配高频交流电源18KV，并在放电区域设置有负载MnO2的氧化铝小球(MnO2为催化剂的10重量％)，后端匹配高压脉冲电源16KV，并在放电区域设置有负载MnO2的氧化铝小球(MnO2为催化剂的10重量％)，气体在放电区域停留时间2s，在非放电区域的停留时间为5s，苯去除率为90％，异戊烷去除率为63％。
实施例2
以组成为300ppm苯和300ppm异戊烷的混合VOCs为例，采用两级排管式双介质阻挡反应器处理，前端匹配高频交流电源18KV，并在放电区域设置有负载MnO2的氧化铝小球(MnO2为催化剂的10重量％)，后端匹配高压脉冲电源16KV，并在放电区域设置有负载MnO2的分子筛小球(MnO2为催化剂的10重量％)，气体在放电区域停留时间5s，在非放电区域的停留时间为10s，苯去除率为95％，异戊烷去除率为98％。
对比例4
以与实施例2相同的VOCs为例，采用两级排管式双介质阻挡反应器处理，两级均匹配高频交流电源，放电电压为20KV，气体在放电区域停留时间10s，在非放电区域的停留时间为5s，苯去除率为72％，异戊烷去除率为54％。
实施例3
以组成为300ppm苯和500ppm1,3-丁二烯的混合VOCs为例，采用两级排管式双介质阻挡反应器处理，前端匹配高频交流电源18KV，并在放电区域设置有负载MnO2的氧化铝小球(MnO2为催化剂的10重量％)，后端匹配高压脉冲电源16KV，并在放电区域设置有负载MnO2的分子筛小球(MnO2为催化剂的10重量％)，气体在发电区域停留时间2s，在非放电区域的停留时间为5s，苯去除率为90％，1,3-丁二烯去除率为100％。
对比例5
以与实施例3相同的VOCs为例，采用两级排管式双介质阻挡反应器处理，两级均匹配高频交流电源，放电电压为20KV，气体在发电区域停留时间2s，在非放电区域的停留时间为5s，苯去除率为60％，1,3-丁二烯去除率为77％。
实施例4
以组成为300ppm苯和500ppm1,3-丁二烯的混合VOCs为例，采用两级排管式双介质阻挡反应器处理，前端匹配高频交流电源18KV，并在放电区域设置有负载MnO2的氧化铝小球(MnO2为催化剂的10重量％)，后端匹配高压脉冲电源16KV，并在放电区域设置有负载MnO2的分子筛小球(MnO2为催化剂的10重量％)，气体在发电区域停留时间0.5s，在非放电区域的停留时间为2s，苯去除率为70％，1,3-丁二烯去除率为100％。
对比例6
以与实施例3相同的VOCs为例，采用两级排管式双介质阻挡反应器处理，两级均匹配高频交流电源，放电电压为20KV，气体在发电区域停留时间0.5s，在非放电区域的停留时间为5s，苯去除率为40％，1,3-丁二烯去除率为57％。
实施例5
以组成为300ppm苯和300ppm N,N-二甲基甲酰胺的混合VOCs为例，采用两级排管式双介质阻挡反应器处理，前端匹配高频交流电源18KV，并在放电区域设置有负载MnO2的氧化铝小球(MnO2为催化剂的10重量％)，后端匹配高压脉冲电源16KV，并在放电区域设置有负载MnO2的分子筛小球(MnO2为催化剂的10重量％)，气体在发电区域停留时间5s，在非放电区域的停留时间为5s，苯去除率为95％，N,N-二甲基甲酰胺去除率为97％。
对比例7
以与实施例3相同的VOCs为例，采用两级排管式双介质阻挡反应器处理，两级均匹配高频交流电源，放电电压为20KV，气体在发电区域停留时间5s，在非放电区域的停留时间为5s，苯去除率为65％，N,N-二甲基甲酰胺去除率为72％。
实施例6
以组成为300ppm苯和300ppm N,N-二甲基甲酰胺的混合VOCs为例，采用两级排管式双介质阻挡反应器处理，前端匹配高频交流电源18KV，并在放电区域设置有负载MnO2的氧化铝小球(MnO2为催化剂的10重量％)，后端匹配高压脉冲电源16KV，并在放电区域设置有负载MnO2的分子筛小球(MnO2为催化剂的10重量％)，气体在发电区域停留时间5s，在非放电区域的停留时间为50s，苯去除率为97％，N,N-二甲基甲酰胺去除率为99％。
对比例8
以与实施例3相同的VOCs为例，采用两级排管式双介质阻挡反应器处理，两级均匹配高频交流电源，放电电压为20KV，气体在发电区域停留时间5s，在非放电区域的停留时间为50s，苯去除率为69％，N,N-二甲基甲酰胺去除率为78％。
通过上述实施例和对比例的比较可以看出，通过在前段设置氧化铝载体催化剂，在后段设置分子筛载体催化剂，能够显著提高VOCs的除去率。
以上详细描述了本发明的优选实施方式，但是，本发明并不限于此。在本发明的技术构思范围内，可以对本发明的技术方案进行多种简单变型，包括各个技术特征以任何其它的合适方式进行组合，这些简单变型和组合同样应当视为本发明所公开的内容，均属于本发明的保护范围。

Claims (18)

1.一种挥发性有机废气的处理方法，其特征在于，该方法包括使所述挥发性有机废气依次通过多段低温等离子体处理单元，所述低温等离子体处理单元包括多个依次排列的低温等离子体放电区域和非放电区域，所述低温等离子体放电区域为低温等离子体放电单元产生的放电区域，
其中，多段低温等离子体处理单元的前段部分设置有第一负载型催化剂，多段低温等离子体处理单元的后段部分设置有第二负载型催化剂，所述第一负载型催化剂的载体为氧化铝，所述第二负载型催化剂的载体为分子筛。
2.根据权利要求1所述的方法，其中，所述前段部分为多段低温等离子体处理单元前半段部分中的任意段，所述后段部分为多段低温等离子体处理单元后半段部分中的任意段；
优选地，所述低温等离子体处理单元为2-4段；
优选地，所述低温等离子体处理单元为2段，所述第一段设置有第一负载型催化剂、所述第二段设置有第二负载型催化剂；
优选地，所述低温等离子体处理单元为4段，所述第一段和/或第二段设置有第一负载型催化剂、所述第三段和/或第四段设置有第二负载型催化剂。
3.根据权利要求1所述的方法，其中，根据权利要求1所述的方法，其中，所述氧化铝为α-Al2O3和/或γ-Al2O3。
4.根据权利要求1所述的方法，其中，所述分子筛为NaY分子筛、ZSM-5分子筛和钠丝光沸石分子筛中的一种或多种。
5.根据权利要求1-4中任意一项所述的方法，其中，所述挥发性有机废气在所述放电区域的停留时间为5s以下，所述挥发性有机废气在所述非放电区域的停留时间为0.1-50s。
6.根据权利要求1-4中任意一项所述的方法，其中，所述第一负载型催化剂上负载的活性组分为Pt、Pd、Ag、Au、Cu、Mn、Fe、Ni及其氧化物中的一种或多种；
优选地，所述第二负载型催化剂上负载的活性组分为Pt、Pd、Ag、Au、Cu、Mn、Fe、Ni及其氧化物中的一种或多种。
7.根据权利要求1-4中任意一项所述的方法，其中，所述低温等离子体放电单元的电源为高压高频交流电源、高压直流电源和高压脉冲电源中的任意一种或任意两种组合。
8.根据权利要求1-4中任意一项所述的方法，其中，所述低温等离子体放电单元的放电形式为电晕放电、单介质阻挡放电、双介质阻挡放电、辉光放电、射频放电、滑动弧放电和射流放电中的任意一种。
9.根据权利要求1-4中任意一项所述的方法，其中，使用低温等离子体反应器处理挥发性有机废气，所述低温等离子体发生器内设置多个低温等离子体放电单元，且放电单元在挥发性有机废气流动方向上间隔布设，将低温等离子体反应器间隔为放电区域和非放电区域。
10.根据权利要求8所述的方法，其中，所述低温等离子体反应器中低温等离子体发生器的为栅格式、线筒式、板线式或板板式中的任意一种。
11.根据权利要求1-4中任意一项所述的方法，其中，所述挥发性有机废气含有芳香烃、烷烃、烯烃、炔烃、含氧化合物、含硫化合物、含氮化合物和含卤素化合物中的一种或多种。
优选地，所述挥发性有机废气为含有芳香烃或烷烃的有机挥发废气。
12.一种挥发性有机废气降解反应器，其特征在于，该挥发性有机废气降解反应器包括沿着挥发性有机废气的流动方向依次设置的废气入口(11)、气体分布器(12)、前端低温等离子体处理单元(13)、气体缓冲单元(14)以及后端低温等离子体处理单元(15)，其中，所述前端低温等离子体处理单元(13)和所述后端低温等离子体处理单元(15)各自包括多个依次排列的低温等离子体放电区域和非放电区域，所述低温等离子体放电区域为低温等离子体放电单元产生的放电区域，
其中，所述前端低温等离子体处理单元(13)中设置有第一负载型催化剂(16)，所述后端低温等离子体处理单元(15)设置有第二负载型催化剂(16`)，所述第一负载型催化剂的载体为氧化铝，所述第二负载型催化剂的载体为分子筛。
13.根据权利要求12所述的挥发性有机废气降解反应器，其中，所述前端低温等离子体处理单元(13)的电源为高压高频交流电源、高压直流电源和高压脉冲电源中的任意一种或任意两种组合；
优选地，所述后端低温等离子体处理单元(15)的电源为高压高频交流电源、高压直流电源和高压脉冲电源中的任意一种或任意两种组合；
优选地，所述前端低温等离子体处理单元(13)连接高压高频交流电源；
优选地，所述后端低温等离子体处理单元(15)连接高压脉冲电源。
14.根据权利要求12所述的挥发性有机废气降解反应器，其中，所述氧化铝为α-Al2O3和/或γ-Al2O3；
优选地，所述分子筛为NaY分子筛、ZSM-5分子筛和钠丝光沸石分子筛中的一种或多种；
优选地，所述第一负载型催化剂上负载的活性组分为Pt、Pd、Ag、Au、Cu、Mn、Fe、Ni及其氧化物中的一种或多种；
优选地，所述第二负载型催化剂上负载的活性组分为Pt、Pd、Ag、Au、Cu、Mn、Fe、Ni及其氧化物中的一种或多种。
15.根据权利要求12所述的挥发性有机废气降解反应器，其中，所述低温等离子体放电单元的放电形式为电晕放电、单介质阻挡放电、双介质阻挡放电、辉光放电、射频放电、滑动弧放电和射流放电中的任意一种。
16.一种挥发性有机废气降解设备，其特征在于，该设备包括依次连接的依次连接水气分离单元(3)、除湿单元(4)、引风单元(5)、挥发性有机废气降解反应器(6)，所述挥发性有机废气降解反应器(6)使用权利要求12-15中任意一项所述的挥发性有机废气降解反应器。
17.根据权利要求16所述的挥发性有机废气降解设备，其中，该设备还包括用于检测所述挥发性有机废气降解反应器(6)中湿度的湿度计(8)；
优选地，该设备还包括与所述挥发性有机废气降解反应器出口连接的总烃及VOCs分析仪(9)。
18.一种挥发性有机废气的处理方法，其特征在于，采用权利要求12-15中任意一项所述的挥发性有机废气降解反应器处理所述挥发性有机废气，或者采用权利要求16或17所述的挥发性有机废气降解设备处理所述挥发性有机废气。
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