CN111689820A - 一种新型高能钝感富氮金属配合物的设计策略及其应用 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种新型高能钝感富氮含能金属配合物的设计策略及其应用，所述设计策略有如下步骤：1)选用两种或两种以上的高生成热、高密度的富氮唑类多齿配体与过渡金属螯合配位，形成稳定性较高的环状结构；2)在根据步骤1)所设计的分子骨架上引入致爆性基团进行结构修饰与性能调控；3)在满足步骤1)、步骤2)的同时考虑体系的氧平衡。所述一种新型高能钝感富氮含能金属配合物的设计策略的应用在于：根据本发明提供的设计策略设计金属配合物，并采用量子化学的相关方法计算其密度、感度、爆速、爆压，并与广泛使用的著名高能量密度材料黑索金、奥克托金、CL‑20进行性能比较，评定金属配合物的高能钝感特性，从而验证本发明策略的可行性。
Description
技术领域
本发明属于含能材料和量子化学的交叉领域，具体涉及一种新型富氮含能金属配合物的设计策略及其应用。
背景技术
国际竞争的日益加剧，对含能材料的性能提出了更高的要求，高能量密度材料得到充分的发展，但大多数高能量密度材料感度较高，在使用过程中安全性能较低，为此研究与设计人员在着眼于含能材料的高性能同时，也对含能材料的安全性提出更高的要求，即发展与设计高能钝感材料，但含能材料的能量水平与安全性之间有着相互矛盾的本质特性，这给研究与设计人员带来了一定的挑战。
近年来，富氮含能金属配合物及其聚合物由于其较高的能量水平、较低的感度、良好的热稳定性，在含能材料的各个领域得到了广泛的应用，可用来作为发展与设计高能钝感材料的有效手段，协调高能与安全性之间的矛盾。在富氮含能金属配合物的设计方面，高生成热、高密度的配体很大程度上决定了含能材料的能量水平，为此，发展与设计性能优异的含能配体并在此基础上设计含能金属配合物在一段时间成为主流，但据此设计出的含能配合物要么高能高感，要么性能表现平庸，产生上述现象的主要原因是在设计过程中忽略了体系的氧平衡对含能金属配合物的性能有着重要的影响，另外，大多数含能金属物多采用单一配体，配体的配位点较少，配位模式单一从而导致含能金属配合物的结构不能很好地进行调控，根据结构与性能的关系，也在一定程度上使含能金属配合物的高能与钝感不能很好的实现。
因此，此本发明提供一种新型高能钝感富氮含能金属配合物的设计策略及其应用，能很好地解决上述问题。
发明内容
本发明的一个目的在于提供一种新型高能钝感富氮含能金属配合物的设计策略。
本发明的另一个目的是在于提供一种新型高能钝感富氮含能金属配合物的设计策略的应用。
本发明第一个目的所提供一种新型高能钝感富氮含能金属配合物的设计策略，由如下步骤组成：
1)选用两种或两种以上的高生成热、高密度的富氮唑类多齿配体与过渡金属螯合配位。
2)在步骤1)所形成的分子骨架上引入致爆性含能基团进行结构修饰与性能调控。
3)在满足步骤1)与步骤2)的条件下考虑体系的氧平衡。
优选地，步骤1)所述高生成热、高密度的富氮唑类多齿配体为具有丰富N-N、N＝N的三唑、四唑类氮杂环及其衍生物。
优选地，步骤1)所述的过渡金属为锰(Mn)、铁(Fe)、钴(Co)、镍(Ni)、铜(Cu)、锌(Zn)中的一种或多种。
优选地，步骤2)所述的致爆性含能基团为氨基(-NH2)、硝基(-NO2)的一种或多种。
优选地，步骤3)所述的体系氧平衡应接近于0。
本发明的第二个目的所提供一种新型高能钝感富氮含能金属配合物的设计策略的应用，由如下步骤组成：
1)分子设计：根据第一个目的所述的设计策略，选用合适的配体、金属原子与致爆性含能基团，计算氧平衡。
2)结构优化：利用Chemdraw、Chem3D、GaussView进行模型构建，采用适合的理论方法与基组，运用高斯软件优化分子结构
3)含能性质计算：先运用Politzer法计算其密度、感度，再运用原子化能法计算金属配合物的生成热，最后利用Kamlet-Jacobs方程计算其爆速、爆压。
4)性能评定：将步骤3)计算所得的含能性质与著名含能材料黑索金、奥克托今、CL-20进行比较，评定金属配合物的高能钝感特性。
具体地，步骤3)所述Politzer法计算密度的公式为
式中，α、β、γ为参数，M为分子质量，Vm(0.001)为0.001a.u.电子密度的等值表面所包围的分子体积，v为0.001a.u.分子表面正负静电势平衡常数，σ2 total表示总表面静电势的方差。
具体地，步骤3)所述Politzer法计算感度的公式为
式中，a、b、c为参数，σ2 +为0.002a.u.分子表面正静电势方差，v为0.002a.u.电子密度等值表面的正负静电势平衡常数。
具体地，步骤3)所述Kamlet-Jacobs方程计算其爆速、爆压，其公式为
式中，N表示每克爆炸物所产生气体的摩尔数，M则为爆炸物所产生气体的平均分子质量，Q为爆热，而ρ表示密度。
优选地，步骤4)所述金属配合物具有高能钝感的特性，其高能体现在金属配合物的爆速＞9.00km·s-1；爆压＞40GPa。
优选地，步骤4)所述所述金属配合物具有高能钝感的特性，其钝感体现在金属配合物的撞击感度范围处于25cm-50cm。
本发明的有益效果如下：
(1)本发明采用两种或两种以上的富氮唑类多齿配体，在保证配体具有高密度、高生成热等优异性能的同时，能提供更多的配位点，使得配位模式多样化，金属配合物具有丰富的结构，有利于进一步研究金属配合物结构与性能之间的联系。
(2)本发明中由于配体具有多配位点，在形成金属配合物后，配合物与配合物之间在很大程度上可以通过配位键等相互作用进行自组装，从而形成含能金属有机骨架，进一步提升稳定性与能量水平，也为发展含能金属有机骨架提供候选物。
(3)本发明考虑了氧平衡对于含能金属配合物的影响，采用致爆性含能基团硝基与氨基进行调控，由于硝基上的氧原子提供氧，氨基上的氢原子消耗氧，所以通过调节氨基与硝基的数目能较大程度地实现对体系氧平衡的调控，另外，致爆性含能基团的引入对体系密度与能量的提升有一定的效益。
附图说明
图1为实施例1、2中配体DNABT分子
图2为实施例1、2中配体ATDO分子
图3为实施例1中Cu(DNBAT)[NO2(ATDO)NH2]的分子骨架图
图4为实施例2中Ni(DNBAT)[NO2(ATDO)(NH2)2]的分子骨架图
图5为对比例1中Cu(BTA)(NH2NO2)2的分子骨架图
图6为实施例与对比例中金属配合物与RDX、HMX、CL-20的爆速(D)、爆压(P)图
具体实施方式
为了更清楚地说明本发明，下面结合优选实施例与附图说明对本发明做进一步的说明。本领域技术人员应当理解，下面所具体描述的内容是说明性的而非限制性的，不应以此限制本发明的保护范围。
实施例1
本发明提供的一种新型高能钝感富氮含能金属配合物的设计策略的应用，由如下步骤组成：
1)分子设计：选用高生成热、高密度的富氮唑类多齿配体DNABT(生成热592.5kJ·mol-1；密度1.892g·cm-3)与ATDO(密度1.793g·cm-3)与过渡金属Cu螯合配位构建分子骨架。配体DNABT、ATDO的分子结构分别见附图说明中的图1、图2。在所形成的分子骨架上引入致爆性含能基团氨基(-NH2)与硝基(-NO2)进行结构修饰与性能调控，附图说明中图3为所设计的分子骨架Cu(DNBAT)[NO2(ATDO)NH2]。计算所得体系的氧平衡为-11.2％。
2)结构优化：利用Chemdraw、Chem3D、GaussView进行模型构建，在TPSSTPSS/6-311G(d，p)的计算水平下，运用高斯软件优化分子结构。
3)含能性质计算：先运用Politzer法计算其密度、感度分别为2.06g·cm-3、27cm，再运用原子化能法计算金属配合物的生成热为868kJ·mol-1，最后利用Kamlet-Jacobs方程计算其爆速、爆压分别为9.72km s-1、45.2GPa。
4)性能评定：表1将步骤3)计算所得的含能性质与著名含能材料黑索金、奥克托今、CL-20进行比较。附图说明中的图6直观比较了所设计金属配合物与著名含能材料黑索金(RDX)、奥克托今(HMX)、CL-20的爆速(D)、爆压(P)。
实施例2
本发明提供的一种新型高能钝感富氮含能金属配合物的设计策略的应用，由如下步骤组成：
1)分子设计：选用高生成热、高密度的富氮唑类多齿配体DNABT(生成热592.5kJ·mol-1；密度1.892g·cm-3)与ATDO(密度1.793g·cm-3)与过渡金属Ni螯合配位构建分子骨架。配体DNABT、ATDO的分子结构分别见附图说明中的图1、图2。在所形成的分子骨架上引入致爆性含能基团氨基(-NH2)与硝基(-NO2)进行结构修饰与性能调控，附图说明中图4为所设计的分子骨架Ni(DNBAT)[NO2(ATDO)(NH2)2]。计算所得体系的氧平衡为-9.3％。
2)结构优化：利用Chemdraw、Chem3D、GaussView进行模型构建，在TPSSTPSS/6-311G(d，p)的计算水平下，运用高斯软件优化分子结构。
3)含能性质计算：先运用Politzer法计算其密度、感度分别为2.09g·cm-3、27cm，再运用原子化能法计算金属配合物的生成热为775kJ·mol-1，最后利用Kamlet-Jacobs方程计算其爆速、爆压分别为9.69km s-1、45.4GPa。
4)性能评定：表1将步骤3)计算所得的含能性质与著名含能材料黑索金(RDX)、奥克托今(HMX)、CL-20进行比较，附图说明中的图6直观比较了所设计金属配合物与RDX、HMX、CL-20的爆速(D)、爆压(P)。
对比例1
Sharma等在2016年发表在Journal of Chemical Sciences上的文章《Theoretical studies on BTA-Metal(M＝Ni，Cu)Complexes as High EnergyMaterials》中设计了金属配合物Cu(BTA)(NH2NO2)2，所设计的金属配合物在TPSSTPSS/6-311G(d，p)的计算水平下进行结构优化，计算得氧平衡为-26.03％，运用Politzer法计算其密度、感度分别为2.25g·cm-3、42cm，运用Kamlet-Jacobs方程计算其爆速、爆压分别为8.48km·s-1、36.12GPa。表1将Cu(BTA)(NH2NO2)2的性能参数与黑索金、奥克托今、CL-20进行比较。附图说明中的图5为Cu(BTA)(NH2NO2)2的分子骨架图。附图说明中的图6直观比较了Cu(BTA)(NH2NO2)2与著名含能材料RDX、HMX、CL-20的爆速(D)、爆压(P)。
表1 实施例与对比例中金属配合物与RDX、HMX、CL-20的性能参数比较
显然，通过表1数据可知，根据本策略设计的实施例1、实施例2中的金属配合物的爆速、爆压均显著大于对比例1中当今设计的金属配合物，这是因为实施例1、实施例2中金属配合物的氧平衡明显优于对比例1。实施例1、2中金属配合物爆速＞9.00km s-1，爆压＞40GPa，感度在25cm-50cm，均优于RDX、HMX、CL-20，可作为RDX、HMX的替代物。可见根据本发明所设计的含能金属配合物具有高能钝感的特性，本发明所提供策略的有效性得到了充分的检验与说明。
当然，本发明的上述实施例仅是为清楚地说明本发明所作的举例，而并非是对本发明的实施方式的限定，对于所属领域的普通技术人员来说，在上述说明的基础上还可以做出其它不同形式的变化或变动，这里无法对所有的实施方式予以穷举，凡是属于本发明的技术方案所引伸出的显而易见的变化或变动仍处于本发明的保护范围之列。
Claims (8)
1.一种新型高能钝感富氮含能金属配合物的设计策略，其特征在于，由如下步骤组成：
1)选用两种或两种以上的高生成热、高密度的富氮唑类多齿配体与过渡金属螯合配位；
2)在步骤1)所形成的分子骨架上引入致爆性含能基团进行结构修饰与性能调控；
3)在满足步骤1)与步骤2)的条件下考虑体系的氧平衡。
2.根据权利要求1所述的高生成热、高密度的富氮唑类多齿含能配体，其特征在于，所述富氮唑类多齿含能配体是具有丰富N-N、N＝N的三唑、四唑类氮杂环及其衍生物。
3.根据权利要求1所所述的过渡金属，其特征在于，所述过渡金属原子为锰(Mn)、铁(Fe)、钴(Co)、镍(Ni)、铜(Cu)、锌(Zn)中的一种或多种。
4.根据权利要求1所述的致爆性含能基团，其特征在于，所述的致爆性含能基团包括氨基(-NH2)、硝基(-NO2)的一种或多种。
5.根据权利要求1所述的体系的氧平衡，其特征在于，所述体系的氧平衡接近于0。
6.一如权利要求1-5所述的新型高能钝感富氮含能金属配合物的设计策略的应用，其特征在于，由如下几个步骤组成：
1)分子设计：根据权利要求1-5所述的设计策略，选用合适的配体、金属原子与致爆性含能基团，计算氧平衡；
2)结构优化：利用Chemdraw、Chem3D、GaussView进行模型构建，采用适合的理论方法与基组，运用高斯软件优化分子结构；
3)含能性质计算：先运用Politzer法计算其密度、感度，再运用原子化能法计算金属配合物的生成热，最后利用Kamlet-Jacobs方程计算其爆速、爆压；
4)性能评定：将步骤3)计算所得的含能性质与著名含能材料黑索金、奥克托今、CL-20进行比较，评定金属配合物的高能钝感特性。
7.根据权利要求6所述的金属配合物的高能钝感特性，其特征在于，所述金属配合物高能体现在金属配合物的爆速＞9.00km·s-1；爆压＞40GPa。
8.根据权利要求6所述的金属配合物的高能钝感特性，其特征在于，所述金属配合物钝感体现在金属配合物的撞击感度范围处于25cm-50cm。
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-
2019
- 2019-03-14 CN CN201910201123.4A patent/CN111689820A/zh active Pending
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