CN111507050B - 等离子体裂解煤制乙炔反应过程的结焦厚度软测量方法 - Google Patents

Abstract

本发明公开了一种等离子体裂解煤制乙炔反应过程的结焦厚度软测量方法，包括如下步骤：(1)采集等离子体裂解煤制乙炔反应过程中的软测量建模辅助变量数据及对应的结焦厚度离线测量数据，进行预处理，构建建模数据集；(2)基于流体动力学原理，结合所述建模数据集，构建结焦厚度软测量的机理模型，采用SVR回归模型对所述机理模型的预测偏差进行校正；(3)在等离子体裂解煤制乙炔反应过程中，实时采集所述软测量建模辅助变量数据，代入所述的机理模型得到结焦厚度的预测值，代入所述的SVR回归模型得到结焦厚度的偏差校正值，将结焦厚度的预测值与相加，即得等离子体裂解煤制乙炔反应过程中实时的结焦厚度。该方法可实现对结焦厚度的实时在线软测量。

Description

等离子体裂解煤制乙炔反应过程的结焦厚度软测量方法

技术领域

本发明涉及化工生产过程软测量建模和应用领域，尤其涉及一种等离子体裂解煤制乙炔反应过程的结焦厚度软测量方法。

背景技术

乙炔是一种重要的基础化工原料。目前工业大量制取乙炔的方法主要是水解电石法。但是这种方法工艺流程长，对生成设备要求高，制取过程能耗大，需要投入大量的电能和优质兰炭，成本较高，并排放废水、毒气、电石渣等污染物。

等离子体是大量带电粒子组成的非凝聚系统，是物质的第四态，其基本组成为：带负电粒子(如电子)、带正电粒子(如离子)和中性粒子。热等离子体可以起到高温热源和化学活性粒子源的双重作用，因为等离子态的各种物质微粒具有极强的化学活性，所以可以在无催化剂存在的条件下加速反应进程，并提供吸热过程所需的能量，因此可以高效率、低能耗地实现烃类的裂解。

等离子体裂解煤制乙炔可以高效地将煤转化为乙炔，这种转化方法具有广阔的工业应用前景。然而由于过程机理复杂、现场环境等因素干扰，导致反应装置稳定运行存在一定问题。

为了保证现场稳定运行，对关键工艺参数进行可实时监测是很有必要的。这些关键因素就包括结焦层的厚度。

煤热解过程产生的结焦物粘着于反应器内壁是困扰该工艺工业化生产的重要原因，结焦物的累积使得反应器通道变小，焦层过厚甚至会导致反应器内部阻塞，气体流通不通畅，在高温高压条件下容易发生化工事故，影响反应安全稳定运行，必须及时对结焦进行清理。

对结焦厚度进行实时预测一方面可以评估反应过程的整体运行状况是否良好，可对相关工艺操作优化提供重要参考，使反应过程处于最优状态；另外还可以指导清焦周期，为反应器的长周期运行提供保障。因此，急需一种等离子体裂解煤制乙炔反应过程结焦厚度的测量方法，来实时监测反应器中的结焦厚度。

煤制乙炔结焦机理复杂，与反应装置化学属性、反应气氛等因素都存在关联，目前还没有一种可靠的结焦厚度软测量方法。

发明内容

本发明提供了一种等离子体裂解煤制乙炔反应过程的结焦厚度软测量方法，实现对结焦厚度的实时在线软测量。

具体技术方案如下：

一种等离子体裂解煤制乙炔反应过程的结焦厚度软测量方法，包括如下步骤：

(1)采集等离子体裂解煤制乙炔反应过程中的软测量建模辅助变量数据及对应的结焦厚度离线测量数据，进行预处理，构建建模数据集；

(2)基于流体动力学原理，结合所述建模数据集，构建结焦厚度软测量的机理模型，采用SVR回归模型对所述机理模型的预测偏差进行校正；

(3)在等离子体裂解煤制乙炔反应过程中，实时采集所述软测量建模辅助变量数据，代入所述的机理模型得到结焦厚度的预测值，代入所述的SVR回归模型得到结焦厚度的偏差校正值，将结焦厚度的预测值与相加，即得等离子体裂解煤制乙炔反应过程中实时的结焦厚度。

所述的软测量建模辅助变量数据包括等离子反应器的结构数据以及等离子反应器内的气体密度、气体流量、氮气流量和氢气压力。

等离子反应器内的气体流量、氮气流量和氢气压力可以通过等离子体裂解煤制乙炔反应现场的DCS系统(Distributed Control System，分布式控制系统)获得。结焦厚度离线测量数据通过每次反应结束后人工测量得到。

进一步的，所述的软测量建模辅助变量数据包括机理建模辅助变量数据和SVR建模辅助变量数据；

所述的机理建模辅助变量数据包括气体流量、入口气体压强测量、出口气体压强测量、等离子反应器口径、气体近似密度；所述的SVR建模辅助变量数据包括输送煤粉氢气流量测量、氮气去反应器流量测量、蒸汽去反应器流量测量、氩气去反应器流量测量、氢气去反应器流量测量、合成气去反应器压力、出口合成气压力、输送煤粉氢气压力测量、淬冷器出口合成气温度、煤粉流量。

所述的预处理包括：机理建模辅助变量数据的单位标准化处理和温度校正；SVR建模辅助变量数据的标准化处理。

机理建模涉及的变量需要转化为国际单位，其中压强统一为Pa，流量单位转化为m³/s，长度单位为m。煤制乙炔过程是在高温氛围下进行，对气体的密度和流量采用理想气体状态方程进行校正。SVR建模辅助变量数据标准化采用最大-最小缩放(Min-Maxscaling)方法将数据归一到[0，1]区间里。

步骤(2)包括：

(2-1)将所述的建模数据集划分为训练集和测试集；

(2-2)基于流体动力学原理，结合所述的训练集和结焦厚度离线测量数据，求解流量系数，并验证流量系数的有效性，得到结焦厚度软测量的机理模型；

(2-3)在训练集上计算所述的机理模型的结焦厚度误差，与SVR建模辅助变量数据构成新的样本对，通过支持向量回归(Support Vactor Regerssion，SVR)拟合得到SVR回归模型；

(2-4)在测试集上，采用所述的机理模型计算得到结焦厚度的预测值，采用所述的SVR回归模型得到结焦厚度的偏差校正值。

步骤(2-2)包括：

(2-2i)结合流体的质量和能量守恒方程，求解流体流量和压强差、结焦厚度之间的关系表达式；

根据实际情况流体可压缩、温度变化和能量损耗因素，引入流量系数，得到流体流量表达式为：

其中，q_r为等离子反应器内的气体流量，R₁为等离子反应器的入口半径，P₁为入口气体压强，P₂为出口气体压强，ρ为气体密度，C₀为流量系数；

(2-2ii)将机理建模辅助变量数据和结焦厚度离线测量数据代入所述的流体流量表达式中，得到流量系数；

(2-2iii)将步骤(2-2ii)得到的流量系数代入所述的流体流量表达式中，得到所述的机理模型。

所述的机理模型为：

其中，R₁为等离子反应器的入口半径，q_r为气体流量，P₁为入口气体压强，P₂为出口气体压强，ρ为气体密度，C₀为流量系数；C₀通过训练集和结焦厚度离线测量数据求解得到。

优选的，步骤(2)还包括对所述的机理模型进行测试，包括以下步骤：

(a)将测试集中的机理建模辅助变量数据代入所述的机理模型中，得到机理模型的预测值y_p；

(b)将测试集中的SVR建模辅助变量数据代入SVR回归模型中，得到SVR回归模型的预测值p；

(c)将机理模型的预测值y_p与SVR回归模型的预测值p相加，得到结焦厚度的预测值y_h＝y_p+p；

(d)结合测试集中结焦厚度的真实值与预测值，计算RMSE和R²，评估结焦厚度软测量方法的测量效果。

与现有技术相比，本发明的有益效果为：

本发明采用混合建模的策略有效解决等离子体裂解煤制乙炔现场结焦层厚度测量问题，结合现场反应器的特点提出基于流体动力学的机理模型，考虑到现场情况的复杂性，理想的机理模型不能有效建模外部噪声干扰，引入小样本模型SVR对机理模型的预测偏差进行校正，得到结焦厚度软测量模型。通过与其他单一模型对比，混合建模策略的预测精度更高。结焦厚度测量问题的解决对煤制乙炔现场的实时性能评估、工艺改良和全流程管控具有重要的意义。

附图说明

图1为混合软测量建模框架图；

图2为反应器内部结构简图；

图3为流量系数拟合曲线图；

图4为单机理模型在训练集上的预测值与实际值曲线图；

图5为机理模型在训练集上的预测残差曲线图；

图6为混合建模流程图；

图7为混合模型在测试集上的预测值和实际值曲线图。

具体实施方式

下面结合附图和实施例对本发明作进一步详细描述，需要指出的是，以下所述实施例旨在便于对本发明的理解，而对其不起任何限定作用。

本发明的等离子体裂解煤制乙炔反应过程的结焦厚度软测量方法包括以下步骤：

(1)结合等离子体裂解煤制乙炔反应现场的DCS系统(Distributed ControlSystem，分布式控制系统)，采集软测量建模辅助变量，包括等离子反应器内的气体温度、流量、压力等；另一方面，结焦厚度在每一批次反应结束后通过人工测量记录所得，这些数据需要与辅助变量数据对应起来，构成样本对(X_ij，Y_i)，存放在数据库里。

在等离子体裂解煤制乙炔反应现场，每个批次的运行时间是21min，批次结束后收集结焦并测量其厚度。其中软测量辅助变量选取每个批次结束前一个采样点的数据。

首先，DCS系统采集软测量输入变量数据，形成样本集合：X_ij，其中i＝1，2，...，M，M表示每个辅助变量采集的样本个数；j＝1，2，...，N，N表示软测量辅助变量个数。每一个反应批次结束后，收集反应器内部结焦，用尺子人工测量结焦厚度，计为：Y_i，其中i＝1，2，...，M，M表示采集到的结焦厚度样本个数，与辅助变量组合成样本对：(X_ij，Y_i)，把数据存放在数据库里，用于后续使用。

目前现场一共采集得到115组结焦厚度数据，辅助变量包含气体流量、入口气体压强测量、出口气体压强测量、反应装置口径、结焦厚度、气体近似密度、输送煤粉氢气流量测量、氮气去反应器流量测量、蒸汽去反应器流量测量、氩气去反应器流量测量、氢气去反应器流量测量、合成气去反应器压力、出口合成气压力、输送煤粉氢气压力测量、淬冷器出口合成气温度、煤粉流量。

(2)对步骤(1)获得的数据进行切分，训练集和测试集以7∶3的比例划分，其中训练集用于构建结焦厚度软测量机理模型和SVR偏差校正模型，测试集用于验证混合建模的效果，训练集共有80组数据，测试集35组数据。

(3)在训练集上选取机理建模辅助变量和SVR建模辅助变量，机理建模的辅助变量如表1所示，SVR建模辅助变量如表2所示。机理建模参考孔板流量计的压强差原理，反向推导结焦厚度，SVR模型用于校正机理模型的误差。最终得到的混合模型结构如图1所示。

表1为机理建模辅助变量

变量名称	变量描述	仪表位号	原始单位
				q<sub>r</sub>	气体流量	FT_0201、WT_0201	NM<sup>3</sup>/h
P<sub>1</sub>	入口气体压强测量	PT_0205	Mpa
				P<sub>2</sub>	出口气体压强测量	PT_0207	Mpa
R<sub>1</sub>	反应装置口径	/	mm
				h<sub>j</sub>	结焦厚度	/	mm
ρ	气体近似密度	/	kg/m<sup>3</sup>

表2为SVR建模辅助变量

等离子体裂解煤制乙炔现场的反应装置为圆柱形，在入口通入煤粉和氢气，然后在等离子流里发生裂解反应，最后气体从圆筒出口流出，经过下游淬冷装置后进入后续除尘分离设备。整体反应装置可以简化为如图2所示，根据能量守恒原理可以推导出流体的压力和流速满足伯努利方程，以截面1和截面2作为研究对象，满足如下等式：

其中P₁是反应器入口气体压强测量，其中P₂是反应器出口气体压强测量。ρ是反应器入口气体近似密度。u₁是入口气体流速，u₂是出口气体流速。其中压强的基本单位为Pa，气体流速单位为m/s，密度单位为kg/m³。

对于煤制乙炔反应器内部的气体流动过程，气体流动连续性方程可以用如下式表示：

A₁u₁＝A₂u₂＝A₀u₀

其中u₀是焦层内部气体流速，A₀是结焦区域内部空洞截面积。A₁是反应器截面1的面积，可以认为是反应器入口的截面积，A₂是缩脉处截面面积，此处流速最大，那么气体的体积流量为：

其中C₁为截面积校正常数，考虑实际情况流体可压缩、温度变化和能量损耗等因素，引入流量系数，最终流量表达式为：

其中q_r为反应器气体的体积流量，R₁为反应器入口半径，P₁为入口气体压强，P₂为出口气体压强，ρ为气体密度，C₀为流量系数，需要通过最小二乘法结合现场结焦数据求解。结焦厚度h_j的计算表达式为：

(4)对机理建模采用的数据进行预处理，对SVR建模采用的数据进行预处理。

机理建模数据预处理包含变量单位标准化和温度校正，SVR模型数据预处理包含标准化。机理建模涉及的变量需要转化为国际单位，其中压强统一为Pa，流量单位转化为m³/s，长度单位为m。煤制乙炔过程是在高温氛围下进行，对气体的密度和流量采用理想气体状态方程进行校正，取温度T＝2000K，校正表达式为：

其中ρ_s是氢气标况下的密度，T_s＝273.15K，P_s＝101.3kPa，P＝P_s+P₁。

采用最大-最小缩放(Min-Max scaling)方法将数据归一到[0，1]区间里。具体为：设一组数据集合为x₁，x₂，...，x_n，该数据集合中的最大值为X_max，最小值为X_min，则归一化公式为：

(5)机理模型构建的前提是求解出流量系数，并验证模型有效性，包括以下几个步骤：

(5-i)结合流体的质量和能量守恒方程，求解流体流量和压强差、结焦厚度之间的关系表达式；

(5-ii)考虑实际情况流体可压缩、温度变化和能量损耗等因素，引入流量系数，得到最终流量表达式，具体推导步骤在(3)中已经介绍；

(5-iii)结合结焦厚度和机理建模变量离线数据，通过最小二乘法标定流量系数；最小二乘表达式为：

y＝C₀x

上式中x，y为一一对应的数据集，其中：

y＝q_r

假设训练样本量大小为m，则采用最小二乘法可以拟合得到流量系数为：

(5-iv)拟合精度可以采用R²和RMSE评估，带入流量系数到步骤(3)中表达式可以得到结焦厚度在训练集上的预测值，与真实值对比，计算误差RMSE；R²评估指标表达式为：

其中y_i表示真实值，

表示模型预测值，

代表原始数据因变量的均值。RMSE表达式为：

其中Y_i代表真实值，

代表模型预测值，N代表样本量大小。

拟合结果如图3所示。最终拟合的结果为：流量系数C₀＝0.00266561，拟合精度R²＝0.7709，机理模型在训练集上的均方根误差RMSE＝4.2029。机理模型在训练集上的预测结果如图4所示。

(6)SVR模型的目标值是训练集上真实值和机理模型预测值的偏差，偏差的曲线如图5所示。特征值包含气体流量、压力等，利用超平面函数f(x)＝w^Tφ(x)+b描述输入输出的关系，核函数为高斯核函数。目标值表达式为：

e_i＝h_ji-h_pi，i＝1，2，...，m

其中h_pi为机理模型在训练集上的预测值，其中h_ji为训练集上的结焦厚度真实值，m为训练集样本量。

假设训练样本D＝{(x₁，y₁)，(x₂，y₂)，...，(x_m，y_m)}，其中y_i∈R代表由机理建模得到的预测值和真实值的偏差，偏差是连续值。x_i∈R^d表示用于建模偏差的辅助变量，d代表选取变量的个数。支持向量回归需要学习的目标如下式，使得f(x)和y尽可能相等：

f(x)＝w^Tx+b

其中(w，b)是需要求解的参数。支持向量回归对模型损失放宽条件，仅当f(x)和y之间的绝对差值达到ε才累计损失，可以很好保证模型的鲁棒性。求解上式可以转化为如下的优化问题：

其中C为正则化常数，l_ε为不敏感损失函数：

引入松弛变量ξ_i，

目标函数可以改写得到：

s.t.f(x_i)-y_i≤ε+ξ_i

采用拉格朗日乘子法求解，引入乘子μ_i≥0，

α_i≥0，

得到拉格朗日函数：

上式原问题是min-max问题，转化成对偶问题方便求解。对每个乘子求偏导，并令偏导数为0，可得：

C＝α_i+μ_i

上述参数带入拉格朗日目标函数，得到：

和SVM一样，上述算法需要满足KKT条件，最后利用SMO算法求解α，进而求得w，b，最终得到超平面：

考虑非线性映射：x→φ(x)

那么上式变成：

其中k(x，x_i)＝φ(x)^Tφ(x_i)表示核函数，与SVM一致，引入核函数可以增强模型的非线性表达能力，本专利实施过程中采用高斯核函数。

(7)在测试集上，采用机理模型计算得到预测值，采用SVR模型得到偏差校正值，最终混合模型软测量结构为两部分的和：

(7-i)对测试集上机理建模涉及数据进行预处理，预处理方法同步骤(4)，带入步骤(3)中结焦厚度机理模型表达式，可以得到机理模型的预测值y_p；

(7-ii)对测试集上SVR建模涉及数据进行预处理，预处理方法同步骤(4)，带入步骤(6)中SVR回归模型，得到SVR模型的预测偏差值p；

(7-iii)混合模型预测值为机理模型预测值和SVR模型偏差值的加和y_h＝y_p+p；

(7-iv)结合测试集真实值和混合模型预测值，计算RMSE和R²，评估混合模型的建模效果，评估指标同步骤(5)中的表达式；

上述建模的整体过程可以概括为训练和测试两个阶段，建模流程图如图6所示。

最后，本发明的混合建模策略在测试集上的仿真结果如图7所示，在测试集上的误差RMSE＝3.7990，拟合精度R²＝0.7864。

以上所述的实施例对本发明的技术方案和有益效果进行了详细说明，应理解的是以上所述仅为本发明的具体实施例，并不用于限制本发明，凡在本发明的原则范围内所做的任何修改、补充和等同替换等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (3)

1.一种等离子体裂解煤制乙炔反应过程的结焦厚度软测量方法，其特征在于，包括如下步骤：

(1)采集等离子体裂解煤制乙炔反应过程中的软测量建模辅助变量数据及对应的结焦厚度离线测量数据，进行预处理，构建建模数据集；

所述的软测量建模辅助变量数据包括机理建模辅助变量数据和SVR建模辅助变量数据；所述的机理建模辅助变量数据包括气体流量、入口气体压强测量、出口气体压强测量、等离子反应器口径、气体近似密度；所述的SVR建模辅助变量数据包括输送煤粉氢气流量测量、氮气去反应器流量测量、蒸汽去反应器流量测量、氩气去反应器流量测量、氢气去反应器流量测量、合成气去反应器压力、出口合成气压力、输送煤粉氢气压力测量、淬冷器出口合成气温度、煤粉流量；

(2)基于流体动力学原理，结合所述建模数据集，构建结焦厚度软测量的机理模型，采用SVR回归模型对所述机理模型的预测偏差进行校正；包括：

(2-1)对所述的建模数据集中的数据样本进行预处理，并将处理后的数据样本划分为训练集和测试集；

(2-2)基于流体动力学原理，结合所述的训练集和结焦厚度离线测量数据，求解流量系数，并验证流量系数的有效性，得到结焦厚度软测量的机理模型；包括：

(2-2ⅰ)结合流体的质量和能量守恒方程，求解流体流量和压强差、结焦厚度之间的关系表达式；

根据实际情况流体可压缩、温度变化和能量损耗因素，引入流量系数，得到流体流量表达式为：

其中，q_r为等离子反应器内的气体流量，R₁为等离子反应器的入口半径，P₁为入口气体压强，P₂为出口气体压强，ρ为气体密度，C₀为流量系数；

(2-2ⅱ)将机理建模辅助变量数据和结焦厚度离线测量数据代入所述的流体流量表达式中，得到流量系数；

(2-2ⅲ)将步骤(2-2ⅱ)得到的流量系数代入所述的流体流量表达式中，得到所述的机理模型；所述的机理模型为：

其中，h_j为结焦厚度，R₁为等离子反应器的入口半径，q_r为气体流量，P₁为入口气体压强，P₂为出口气体压强，ρ为气体密度，C₀为流量系数；C₀通过训练集和结焦厚度离线测量数据求解得到；

(2-3)在训练集上计算所述的机理模型的结焦厚度误差，与SVR建模辅助变量数据构成新的样本对，通过支持向量回归拟合得到SVR回归模型；

(2-4)在测试集上，采用所述的机理模型计算得到结焦厚度的预测值，采用所述的SVR回归模型得到结焦厚度的偏差校正值；

(3)在等离子体裂解煤制乙炔反应过程中，实时采集所述软测量建模辅助变量数据，代入所述的机理模型得到结焦厚度的预测值，代入所述的SVR回归模型得到结焦厚度的偏差校正值，将结焦厚度的预测值与相加，即得等离子体裂解煤制乙炔反应过程中实时的结焦厚度。

2.根据权利要求1所述的等离子体裂解煤制乙炔反应过程的结焦厚度软测量方法，其特征在于，所述的预处理包括：机理建模辅助变量数据的单位标准化处理和温度校正；SVR建模辅助变量数据的标准化处理。

3.根据权利要求1所述的等离子体裂解煤制乙炔反应过程的结焦厚度软测量方法，其特征在于，步骤(2)还包括对所述的机理模型进行测试，包括以下步骤：

(a)将测试集中的机理建模辅助变量数据代入所述的机理模型中，得到机理模型的预测值y_p；

(b)将测试集中的SVR建模辅助变量数据代入SVR回归模型中，得到SVR回归模型的预测值p；

(c)将机理模型的预测值y_p与SVR回归模型的预测值p相加，得到结焦厚度的预测值y_h＝y_p+p；

(d)结合测试集中结焦厚度的真实值与预测值，计算RMSE和R²，评估结焦厚度软测量方法的测量效果。

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