CN111505102A - 一种基于聚类分析的铀矿石产地分类方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种基于聚类分析的铀矿石产地分类方法。包括以下步骤：(1)采集铀矿石样品，进行预处理，得到铀矿石样品溶液；(2)采用电感耦合等离子体质谱仪测量铀矿石样品中稀土元素含量；(3)采用热表面电离质谱仪对铀矿石样品中的Ce同位素比值进行分析；(4)以上述稀土元素含量与Ce同位素比值作为输入量进行聚类分析，根据计算结果，对铀矿石样品按照产地进行分类。本发明提供的方法简单、实用，在铀矿石的分类及地理溯源研究中具有广泛应用前景。

Description

一种基于聚类分析的铀矿石产地分类方法
技术领域
本发明涉及矿石分类技术领域，具体涉及一种基于聚类分析的铀矿石产地分类方法。
背景技术
近年来，随着伦敦地铁爆炸事件、法国尼斯爆炸事件等恐怖事件的接连发生，恐怖组织的破坏活动日益猖獗，核恐怖活动也成为当今国际社会安全稳定面临的潜在重要威胁。有证据表明部分恐怖分子正尝试通过各种途径非法获取核装置或核材料扩散装置，一旦得逞，必将对城市设施造成巨大的破坏，同时给普通民众心理带来极度恐慌，后果不堪设想。
基于以上原因，一门涉及多学科的综合学科——核取证学应运而生。核取证学的目的是尽可能多的提供截获核材料的特征量和过程历史信息，为追溯该材料的产地来源、生产工艺和运输途径提供证据，为追究非法拥有核材料和放射性材料的责任者进行举证提供技术支持。其中，对核材料地理来源的溯源分析是核取证研究的重点，铀矿石作为核材料的基础原料成为核取证研究的重要分析对象。
核取证研究中，能够提供准确、可靠地理溯源信息的特征指纹通常被称为地域指示剂。目前，传统的铀矿石溯源分析方法主要采用微量元素含量、或稳定同位素组成作为地域指示剂进行研究，然而，如果单独将稳定同位素组成作为地域指示剂，存在包含信息极其有限、准确率低的缺点；如果单独将微量元素作为地域指示剂，该方法通常通过比较微量元素的分布曲线进行地理溯源，由于元素种类众多、含量相差很大，采用该方法难以直接对其进行地理溯源研究，主观性较强，难以量化，且误差较大。此外，由于微量元素中稀土元素的化学性质较为接近，相关系数较大，即包含的信息相互之间重合较多，导致传统的将稀土元素作为地域指示剂进行核材料溯源分析的方法存在计算量较大，分析效率低的问题。
发明内容
本发明旨在提供一种有效且准确率高的基于聚类分析的铀矿石产地分类方法。
为实现上述目的，本发明的技术方案如下所述：
一种基于聚类分析的铀矿石产地分类方法，其特点是，该方法包括以下步骤：
(1)采集m个铀矿石样品，进行预处理，得到各铀矿石样品溶液；
(2)采用电感耦合等离子体质谱仪分别测量m个铀矿石样品中稀土元素含量；
(3)采用热表面电离质谱仪分别测量m个铀矿石样品中的Ce同位素比值；
(4)根据各铀矿石样品的稀土元素含量与Ce同位素比值，进行聚类分析，将铀矿石样品按照产地来源进行分类；其中，步骤(4)具体包括：
步骤(4.1)以14种稀土元素含量与Ce同位素比值作为聚类分析输入量，按照预先定义的距离计算方法计算得到各铀矿石样品两两之间的距离，并做无量纲化处理；
步骤(4.2)把两两样品之间距离的最大值按某一比例换算为相应的相对距离，其余样品之间距离均按该比例换算成相应的相对距离；
步骤(4.3)根据换算后的各样品间相对距离，用线条连接相邻样品，绘制分类树状图；
步骤(4.4)根据所需分类数，确定分类距离，并对铀矿石样品进行产地分类。
进一步，所述的步骤(4.1)中，所述的预先定义的距离计算方法为平方Euclidean距离法；
进一步，所述的步骤(4.2)中，所述的两两样品之间距离的最大值对应的相对距离设为25；
进一步，步骤(1)具体包括以下步骤：
步骤(1.1)使用球状研磨机将铀矿石样品研磨成颗粒均匀的粉末；
步骤(1.2)称取铀矿石粉末样品置于聚四氟乙烯烧杯中；
步骤(1.3)消解：聚四氟乙烯烧杯中依次加入HNO3、HF和HClO4，并将烧杯在电热板上加热，保持一定时间；
步骤(1.4)待样品溶液完全蒸干后，利用浓HNO3进行溶解；
步骤(1.5)多次重复操作步骤(1.4)，直至溶解完全；
步骤(1.6)待样品溶液再次蒸干后，再用HCl、H3BO3的混合酸再次溶解，得到铀矿石样品溶液。
进一步，所述的步骤(1.3)中，HNO3浓度为15mol/L；
进一步，所述的步骤(1.3)中，HF浓度为20mol/L；
进一步，所述的步骤(1.3)中，HClO4浓度为12.4mol/L；
进一步，所述的步骤(1.6)中，H3BO3浓度为0.5mol/L；
进一步，所述的步骤(2)所述电感耦合等离子体质谱法的条件如下：样品引入速度为0.3rps，分析前稳定35秒；He气模式，单位质量数采集数采集点数为3，数据采集重复次数为3次；射频功率为1550W，载气流速为5.5mL/min，雾化室温度为2℃。
进一步，所述的步骤(3)采用热表面电离质谱仪测量铀矿石样品中的Ce同位素比值，具体包括以下步骤：
步骤(3.1)使用微量移液器将样品溶液涂在铼带灯丝中央；
步骤(3.2)将涂样后的灯丝装入离子源中，加热灯丝，采用中心法拉第杯接收待测离子，并调整其离子流峰形及峰中心；
步骤(3.3)调整热表面电离质谱仪电子透镜的聚焦参数，慢速加热灯丝，得到稳定且较强的138Ce+和140Ce+离子流强度；
步骤(3.4)当离子源真空度达到一定值时，获取138Ce/140Ce的比值，即获得Ce同位素比值。
进一步，所述的步骤(3.4)具体为，离子源真空度大于等于1.1×10-7mbar时，获取138Ce/140Ce的比值。
本发明相对于现有技术具有如下的优点和有益效果：
1、本发明在地域指示剂的选择上，采用稀土元素含量与Ce同位素组成作为铀矿石的地域指示剂，解决了其他常用地域指示元素易受矿冶过程影响或同步性较差等问题；
2、本发明利用聚类分析方法对铀矿石进行地理溯源研究，解决了目前直观比较法存在难以量化且误差明显的问题，可有效提高核溯源结果的准确性；
3、本发明的铀矿石产地分类方法利用稀土元素含量和Ce同位素组成相结合，实现对铀矿石的准确产地分类，可用于对核材料、放射性材料和其他相关材料进行溯源分析。
附图说明
图1是实施例一提供的基于稀土元素含量的聚类树状图。
具体实施方式
下面通过实施例对本发明进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
一种基于聚类分析的铀矿石产地分类方法，其特点是，该方法包括以下步骤：
(1)采集m个铀矿石样品，进行预处理，得到各铀矿石样品溶液；
(2)采用电感耦合等离子体质谱仪分别测量m个铀矿石样品中稀土元素含量；
(3)采用热表面电离质谱仪分别测量m个铀矿石样品中的Ce同位素比值；
(4)根据各铀矿石样品的稀土元素含量与Ce同位素比值，进行聚类分析，将铀矿石样品按照产地来源进行分类。
进一步，所述的步骤(1)具体包括以下步骤：
步骤(1.1)使用球状研磨机将铀矿石样品研磨成颗粒均匀的粉末，粒径约为10微米；
步骤(1.2)用高精度天平称取一定质量的铀矿石粉末样品置于聚四氟乙烯烧杯中；
步骤(1.3)消解：聚四氟乙烯烧杯中依次加入HNO3、HF和HClO4，并将烧杯在电热板上加热，保持一定时间；
步骤(1.4)待样品溶液完全蒸干后，利用浓HNO3进行溶解；
步骤(1.5)多次重复操作步骤(1.4)，直至溶解完全；
步骤(1.6)待样品溶液再次蒸干后，再用HCl与H3BO3的混合酸再次溶解，用以消除铀矿石样品消解过程中可能残余产生的氟化络合物，得到铀矿石样品溶液。
进一步，所述的步骤(1.3)中，HNO3浓度为15mol/L；
进一步，所述的步骤(1.3)中，HF浓度为20mol/L；
进一步，所述的步骤(1.3)中，HClO4浓度为12.4mol/L；
进一步，所述的步骤(1.6)中，H3BO3浓度为0.5mol/L；
进一步，所述的步骤(2)所述电感耦合等离子体质谱法的条件如下：样品引入速度为0.3rps，分析前稳定35秒；He气模式，单位质量数采集数采集点数为3，数据采集重复次数为3次；射频功率为1550W，载气流速为5.5mL/min，雾化室温度为2℃。
进一步，所述的步骤(3)采用热表面电离质谱仪测量铀矿石样品中的Ce同位素比值，具体包括以下步骤：
步骤(3.1)使用微量移液器将样品溶液涂在铼带灯丝中央，有利于提高样品的电离效率；
步骤(3.2)将涂样后的灯丝装入离子源中，加热灯丝，采用中心法拉第杯接收待测离子，并调整其离子流峰形及峰中心；
步骤(3.3)调整热表面电离质谱仪电子透镜的聚焦参数，慢速加热灯丝，得到稳定且较强的138Ce+和140Ce+离子流强度；
步骤(3.4)当离子源真空度达到一定值时，采用法拉第杯同时接收138Ce+和140Ce+离子流，以获取138Ce/140Ce的比值，即获得Ce同位素比值。
进一步，步骤(3.2)中铼灯丝电流升高速度为200mA/min～800mA/min；
进一步，步骤(3.3)中铼灯丝电流升高速度为30mA/min～80mA/min，此处铼灯丝电流升高速度不宜太快，否则容易造成样品的过快蒸发消耗；
进一步，步骤(3.4)中离子源真空度大于等于1.1×10-7mbar时，获取138Ce/140Ce比值；
进一步，步骤(3.4)中每次测量由10～20个block组成，每个block包含10～16个cycle；
更进一步，步骤(3.2)中铼灯丝电流升高速度为400mA/min；
更进一步，步骤(3.3)中铼灯丝电流升高速度为60mA/min；
更进一步，步骤(3.4)中每次测量由16个block组成，每个block包含11个cycle。
进一步，步骤(4)具体包括以下步骤：
步骤(4.1)以14种稀土元素含量与Ce同位素比值作为聚类分析输入量，按照预先定义的距离计算方法计算得到各铀矿石样品两两之间的距离，并做无量纲化处理；
步骤(4.2)把两两样品之间距离的最大值按某一比例换算为相应的相对距离，其余样品之间距离均按该比例换算成相应的相对距离；
步骤(4.3)根据换算后的各样品间相对距离，用线条连接相邻样品，绘制分类树状图；
步骤(4.4)根据所需的分类数，确定分类距离，以分类距离对铀矿石样品进行产地分类。
进一步，所述的步骤(4.1)中，所述的预先定义的距离计算方法为平方Euclidean距离法；
进一步，所述的步骤(4.2)中，所述的两两样品之间距离的最大值对应的相对距离设为25。
本发明的基于聚类分析方法对铀矿石产地进行分类，由于聚类分析可以对数据进行分类，客观地找到变量间的亲疏关系，然后将全部变量归并成不同的类别，并以分类树状图表示，本专利实现了利用多种微量元素含量与稳定同位素组成结合对铀矿石按照产地进行准确分类。
实施例1
该实施例中的一种基于聚类分析的铀矿石产地分类方法，具体包括以下步骤：
步骤(1)采集铀矿石样品，进行预处理，得到铀矿石样品溶液；
实验室收集的铀矿石样品共计25个，这些铀矿石样品分别来自欧洲，非洲，北美洲，大洋洲四个大洲，其中包含美国产铀矿石样品10个，刚果产铀矿石样品7个，澳大利亚产铀矿石样品3个，马达加斯加产铀矿石样品2个，德国产铀矿石样品1个，墨西哥产铀矿石样品1个，纳米比亚产铀矿石样品1个。
对铀矿石样品进行预处理：
(1.1)首先使用球状研磨机将其研磨成颗粒均匀的粉末，粒径约为10微米，溶样消解过程如下：
(1.2)用高精度天平称取500mg铀矿石粉末样品置于聚四氟乙烯烧杯中；
(1.3)依次加入9mL浓度为15mol/L的HNO3、6mL浓度为20mol/L的HF和3mL浓度为12.4mol/L的HClO4进行消解，将聚四氟乙烯烧杯在电热板上加热至210℃，保持24小时；
(1.4)待样品溶液完全蒸干后，利用10mL的浓HNO3溶解；
(1.5)多次重复操作步骤(1.4)，直至溶解完全；
(1.6)待样品溶液再次蒸干后，再用4mL浓度为2.5mol/L的HCl和2mL浓度为0.5mol/L的H3BO3混合酸在90℃下重新溶解，用以消除铀矿石样品消解过程中可能残余产生的氟化络合物。
铀矿石粉末样品完全消解后，得到样品溶液。
步骤(2)采用电感耦合等离子体质谱仪测量25个铀矿石样品中稀土元素含量：
采用电感耦合等离子体质谱仪检测各铀矿石样品溶液中14种稀土元素La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb和Lu的含量，电感耦合等离子体质谱仪的条件设定如下：样品引入速度0.3rps，分析前稳定35秒；He气模式，单位质量数采集数采集点数为3，数据采集重复次数为3次；射频功率为1550W，载气流速为5.5mL/min，雾化室温度为2℃。25个铀矿石样品中各稀土元素含量ICP-MS测量结果如表1所示。
表1铀矿石样品中各稀土元素含量(单位:ppm)与Ce同位素比值测量结果
Figure BDA0002472375910000061
Figure BDA0002472375910000071
表1(续)铀矿石样品中各稀土元素含量(单位:ppm)与Ce同位素比值测量结果
Figure BDA0002472375910000072
Figure BDA0002472375910000081
步骤(3)采用热表面电离质谱仪测量铀矿石样品中的Ce同位素比值：
步骤(3.1)涂样。本实施例热电离质谱的涂样过程中，样品带采用铼带，长约10mm，宽约0.1mm，需采用微量移液器将样品溶液逐滴地滴加在铼带上，并在适当的电流下加热蒸干。由于铼带非常狭窄，每次只能滴加1μL样品溶液，因此需要反复数次地滴加样品。
样品涂样之前，需将空白铼带置于真空为10-5Pa的除气装置中，用通过铼带的加热电流进行真空清洁和除气，清洁和除气时采用的电流通常为5.5A，持续时间约为30min。该程序可有效降低碳氢化合物引起的测量本底，减少同量异位素离子的干扰，还可提高测量时离子源的真空度，有利于保持良好的测量环境。值得注意的是，为增加离子流强度、提高电离效率并减小同位素分馏效应，应尽量用微量移液器将样品溶液涂在铼带中央。
具体涂样条件为：在0.9A电流下，滴加1μL样品溶液于铼带上。待蒸干后，加电流至1.3A，保持2min；再加电流至1.8A，保持30s；再加电流至2A，保持2s；缓慢降电流至1.3A，保持30s；再缓慢降电流至0A，取下铼带待测。
步骤(3.2)将涂样后的灯丝装入离子源中，以200mA/min的速率加热灯丝至约1000℃，采用中心法拉第杯接收140Ce+离子，并调整其离子流峰形及峰中心；
步骤(3.3)反复调整热表面电离质谱仪电子透镜的聚集参数，优化热表面电离质谱仪电子透镜状态；以60mA/min的慢速加热灯丝，得到稳定且较强的138Ce+和140Ce+离子流强度；
步骤(3.4)当离子源真空度优于1.1×10-7mbar时，开始测量Ce+离子流，获取138Ce/140Ce的比值。每次测量由16个block组成，每个block包含11个cycle。每个cycle的积分时间和死时间分别设定为4.914s和3s。
为校正质量分馏效应，以136Ce/142Ce＝0.01688为校正参考值，采用指数定律对测得的Ce同位素比值进行校正，得到各铀矿石样品中的εCe测量结果如表1所示。
步骤(4)根据各铀矿石样品的稀土元素含量与Ce同位素比值，进行聚类分析，将铀矿石样品按照产地来源进行分类。
本发明采用SPSS 20统计分析软件，以14种稀土元素含量与Ce同位素比值作为聚类分析输入量，用平方Euclidean距离法计算得到25种铀矿石样品的两两之间的距离(即基于稀土元素含量与Ce同位素比值的相似性矩阵)并做无量纲化处理，如表2，表中第一列、第一行均为样品编号及相应样品产地。
表2基于稀土元素含量与Ce同位素比值的相似性矩阵
Figure BDA0002472375910000091
Figure BDA0002472375910000101
表2(续)基于稀土元素含量与Ce同位素比值的相似性矩阵
Figure BDA0002472375910000102
表2(续)基于稀土元素含量与Ce同位素比值的相似性矩阵
Figure BDA0002472375910000103
Figure BDA0002472375910000111
表2(续)基于稀土元素含量与Ce同位素比值的相似性矩阵
Figure BDA0002472375910000112
Figure BDA0002472375910000121
由上表可以看出，各样品间距离差别较大，无法直接进行归类处理，故，本实施例将两两样品之间距离的最大值134.702换算为相对距离25，其余两两样品之间的距离均按该比例(134.702/25)换算成相应的相对距离。
为直观显示各样品之间的差异，根据表2中换算后的各样品间相对距离，通过线条连接的方式表示对象或者类别的合并，绘制分类树状图，得到如图1所示的聚类分类树状图，图形的纵向代表进行聚类的所有样品，横向代表两两样品之间的相对距离，通过本实施例树状图可以非常直观地看出整个聚类过程和结果图。
本实施例中，如所需分类数为5类，则设定相应分类距离为5，对铀矿石样品进行产地分类。由图1中可以看出，以14种稀土元素含量信息与Ce同位素比值作为输入量进行聚类分析时，铀矿石样品被按照产地分成不同类别。从相对距离为5处将树型图切断，铀矿石样品被分为5类，第1类包含10个美国样品、7个刚果样品以及1个墨西哥样品；第2类包含3个澳大利亚样品；第3类包含1个德国样品；第4类包含1个纳米比亚样品；第5类包含2个马达加斯加样品。随着相对距离的增大，第1类与第2类在相对距离为9处合并为新的一类，之后与德国样品在相对距离为10处合并为一类，再与纳米比亚样品在相对距离为16处合并为一类，最终与马达加斯加样品在相对距离为25处合并为一类。
以稀土元素含量信息与Ce同位素比值作为输入量进行聚类分析时，虽然全部的美国样品以及全部的刚果样品仍均被归入第1类。由此，为了本实施例基于聚类分析的铀矿石产地分类信息更详细，本实施例再次将分类数设定为6类，相应分类距离则为2，从相对距离为2处将树型图切断，第1类铀矿石样品进一步被分成两类，第1类包含全部的7个刚果样品，第2类则包含全部的10个美国样品及1个墨西哥样品。
由此可知，本发明利用稀土元素含量信息与Ce同位素比值，基于聚类分析方法对铀矿石样品进行分类时，绝大部分铀矿石样品(墨西哥样品除外)均按照产地被明确分开，且产地分类情况合理，分类效果十分理想。

Claims (9)

1.一种基于聚类分析的铀矿石产地分类方法，其特征在于，该方法包括以下步骤：
(1)采集m个铀矿石样品，进行预处理，得到各铀矿石样品溶液；
(2)采用电感耦合等离子体质谱仪分别测量m个铀矿石样品中稀土元素含量；
(3)采用热表面电离质谱仪分别测量m个铀矿石样品中的Ce同位素比值；
(4)根据各铀矿石样品的稀土元素含量与Ce同位素比值，进行聚类分析，将铀矿石样品按照产地来源进行分类；其中，步骤(4)具体包括：
步骤(4.1)以14种稀土元素含量与Ce同位素比值作为聚类分析输入量，按照预先定义的距离计算方法计算得到各铀矿石样品两两之间的距离，并做无量纲化处理；
步骤(4.2)把两两样品之间距离的最大值按某一比例换算为相应的相对距离，其余样品之间距离均按该比例换算成相应的相对距离；
步骤(4.3)根据换算后的各样品间相对距离，用线条连接相邻样品，绘制分类树状图；
步骤(4.4)根据所需分类数，确定分类距离，并对铀矿石样品进行产地分类。
2.根据权利要求1所述的基于聚类分析的铀矿石产地分类方法，其特征在于：所述的步骤(4.1)中，所述的预先定义的距离计算方法为平方Euclidean距离法。
3.根据权利要求1所述的基于聚类分析的铀矿石产地分类方法，其特征在于：所述的步骤(4.2)中，所述的两两样品之间距离的最大值对应的相对距离设为25。
4.根据权利要求1所述的基于聚类分析的铀矿石产地分类方法，其特征在于：步骤(1)具体包括以下步骤：
步骤(1.1)使用球状研磨机将铀矿石样品研磨成颗粒均匀的粉末；
步骤(1.2)称取铀矿石粉末样品置于聚四氟乙烯烧杯中；
步骤(1.3)消解：聚四氟乙烯烧杯中依次加入HNO3、HF和HClO4，并将烧杯在电热板上加热，保持一定时间；
步骤(1.4)待样品溶液完全蒸干后，利用浓HNO3进行溶解；
步骤(1.5)多次重复操作步骤(1.4)，直至溶解完全；
步骤(1.6)待样品溶液再次蒸干后，再用HCl、H3BO3的混合酸再次溶解，得到铀矿石样品溶液。
5.根据权利要求4所述的基于聚类分析的铀矿石产地分类方法，其特征在于：所述的步骤(1.3)中，所述的HNO3浓度为15mol/L。
6.根据权利要求4所述的基于聚类分析的铀矿石产地分类方法，其特征在于：所述的步骤(1.3)中，所述的HF浓度为20mol/L。
7.根据权利要求4所述的基于聚类分析的铀矿石产地分类方法，其特征在于：所述的步骤(1.3)中，所述的HClO4浓度为12.4mol/L。
8.根据权利要求4所述的基于聚类分析的铀矿石产地分类方法，其特征在于：所述的步骤(1.3)中，所述的H3BO3浓度为0.5mol/L。
9.根据权利要求1所述的基于聚类分析的铀矿石产地分类方法，其特征在于：所述的步骤(3)采用热表面电离质谱仪测量铀矿石样品中的Ce同位素比值，具体包括以下步骤：
步骤(3.1)使用微量移液器将样品溶液涂在铼带灯丝中央；
步骤(3.2)将涂样后的灯丝装入离子源中，加热灯丝，采用中心法拉第杯接收待测离子，并调整其离子流峰形及峰中心；
步骤(3.3)调整热表面电离质谱仪电子透镜的聚焦参数，慢速加热灯丝，得到稳定且较强的138Ce+和140Ce+离子流强度；
步骤(3.4)当离子源真空度达到一定值时，获取138Ce/140Ce的比值，即获得Ce同位素比值。
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