CN111430530B - 一种基于卟吩-石墨烯纳米带耦合的热电器件 - Google Patents
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Abstract
一种基于卟吩‑石墨烯纳米带耦合的热电器件，包括热库基体、冷库基体，热库基体和冷库基体上均附着有石墨烯带，热库基体和冷库基体上的石墨烯带中间耦合有卟吩分子；卟吩分子与石墨烯带耦合后，卟吩分子中心两个氢原子的连线方向与两个耦合点的连线方向平行。本发明的基于卟吩‑石墨烯纳米带耦合的热电器件在耦合卟吩的时候，将卟吩以中心两个氢原子的连线作为基础旋转90度后两侧再分别与石墨烯带耦合，这样使得在耦合结构中比以前的耦合卟吩的角度旋转90度，其能够获得较高的热电优值ZT。
Description
技术领域
本发明涉及一种热电器件，尤其涉及一种基于卟吩-石墨烯纳米带耦合的热电器件。
背景技术
热电技术，一种直接把热能转换成电能的先进热电能量转换技术，在现代能源中扮演着越来越重要的角色。热-电能量转换性能可用热电优值ZT来衡量，ZT＝σS2T/κ，σ为电导，S为塞贝克(Seebeck)，T为绝对温度，κ为热导，其中热导包含电子热导κe、声子热导κph.一个性能优良的热电材料通常是半导体材料，且具体高的电导与塞贝克系数，以及低的热导。近年的研究发现低维结构能有效提高热电材料的热电性能。
作为一种单原子层二维材料，石墨烯由于具有特异的物理化学性质受到了特别的关注，尽管这种二维材料由于具有特别高的热导率而不能成为高性能热电材料，而基于现有平面雕刻技术等(J.A.van Kan,A.A.Bettiol,and F.Watt,Nano Lett.6,579(2006))构建的一维准石墨烯纳米带却具有高的ZT值(C.N.Pan,Z.X.Xie,L.M.Tang,K.Q.Chen,Appl.Phys.Lett.101,103115,(2012))。
此外，一些研究发现石墨烯纳米带与其它原子或官能团构建的复合低维结构具有极好的热电性能，例如Tan等(S.H.Tan,K.Q.Chen,Carbon 94,942(2015))研究发现边态金原子链与石墨烯纳米带构建的量子结构的ZT值可达到1，在温度为500K时ZT值可达2。
Gao等(R.B.Gao,X.F.Peng,K.Q.Chen,Physica E 104,302(2018))研究发现边态氧化的石墨烯纳米带可大幅提高石墨烯纳米带的ZT值，而DNA碱基与石墨烯纳米带耦合量子结构可有效调制石墨烯纳米带中的热电能量转换效率(R.B.Gao,X.F.Peng,X.T.Jiang,X.H.Tan,and M.Q.Long,Org)。
而随着纳米技术的发展，石墨烯纳米带已能够与一些有机分子成键耦合，例如He等(Y.He,M.Garnica,F.Bischoff,et al.,Nat.Chem.933(2017))通过实验成功共价耦合卟吩与石墨烯纳米带。但是这种耦合有卟吩的石墨烯纳米带的热电转换效率还是不高。
发明内容
本发明要解决的技术问题是克服现有技术的不足，提供一种ZT值高的基于卟吩-石墨烯纳米带耦合的热电器件，其热电转换效率高。
为解决上述技术问题，本发明提出的技术方案为：一种基于卟吩-石墨烯纳米带耦合的热电器件，包括热库基体、冷库基体，所述热库基体和冷库基体上均附着有石墨烯纳米带，所述热库基体和冷库基体上的石墨烯纳米带中间耦合有卟吩分子；所述卟吩分子与石墨烯纳米带耦合后，卟吩分子中心两个氢原子的连线方向与两个耦合点的连线方向平行。
上述的基于卟吩-石墨烯纳米带耦合的热电器件，优选的，所述石墨烯带与卟吩分子耦合后石墨烯纳米带边缘的碳原子氢化。
上述的基于卟吩-石墨烯纳米带耦合的热电器件，优选的，所述热库基体上的石墨纳米烯带上引出正极，所述冷库基体上的石墨烯带上引出负极。
上述的基于卟吩-石墨烯纳米带耦合的热电器件，优选的，所述石墨烯纳米带为单层石墨烯纳米带。
与现有技术相比，本发明的优点在于：本发明的基于卟吩-石墨烯纳米带耦合的热电器件在耦合卟吩的时候，将卟吩以中心两个氢原子的连线作为基础旋转90度后两侧再分别与石墨烯纳米带耦合，这样使得在耦合结构中比以前的耦合卟吩的角度旋转90度，其能够获得较高的热电优值ZT。
附图说明
图1为实施例1中卟吩-石墨烯纳米带耦合结构模型图。
图2为对比例1中卟吩-石墨烯纳米带耦合结构模型图。
图3为实施例1中A-4ZGNR,A-5ZGNR,A-6ZGNR晶格热导随温度的变化图(插图为声子透射系数随约化频率的变化)。
图4为对比例1中B-4ZGNR,B-5ZGNR,B-6ZGNR晶格热导随温度的变化图(插图为声子透射系数随约化频率的变化)。
图5为实施例1中A-4ZGNR,A-5ZGNR,A-6ZGNR在温度为300K时电导随能量的变化(插图为电子透射系数随电子能量的变化)图。
图6为对比例1中B-4ZGNR,B-5ZGNR,B-6ZGNR在温度为300K时电导随能量的变化(插图为电子透射系数随电子能量的变化)图。
图7为实施例1中A-4ZGNR,A-5ZGNR,A-6ZGNR在温度为300K时电子热导随能量的变化图。
图8为对比例1中B-4ZGNR,B-5ZGNR,B-6ZGNR在温度为300K时电子热导随能量的变化图。
图9为实施例1中A-4ZGNR,A-5ZGNR,A-6ZGNR在温度为300K时塞贝克系数随化学势的变化图。
图10为对比例1中B-4ZGNR,B-5ZGNR,B-6ZGNR在温度为300K时塞贝克系数随化学势的变化图。
图11为实施例1中A-4ZGNR,A-5ZGNR,A-6ZGNR在温度为300K时ZT值随化学势的变化图。
图12对比例1中B-4ZGNR,B-5ZGNR,B-6ZGNR在温度为300K时ZT值随化学势的变化图。
具体实施方式
为了便于理解本发明，下文将结合较佳的实施例对本发明作更全面、细致地描述，但本发明的保护范围并不限于以下具体的实施例。
需要特别说明的是，当某一元件被描述为“固定于、固接于、连接于或连通于”另一元件上时，它可以是直接固定、固接、连接或连通在另一元件上，也可以是通过其他中间连接件间接固定、固接、连接或连通在另一元件上。
除非另有定义，下文中所使用的所有专业术语与本领域技术人员通常理解的含义相同。本文中所使用的专业术语只是为了描述具体实施例的目的，并不是旨在限制本发明的保护范围。
实施例1
一种基于卟吩-石墨烯纳米带耦合的热电器件，图1给出了本实施例卟吩与锯齿形石墨纳米带共价耦合的模型图，本实施例的基于卟吩-石墨烯纳米带耦合的热电器件，包括热库基体、冷库基体，热库基体和冷库基体上均附着有单层石墨烯纳米带，热库基体和冷库基体上的石墨烯纳米带中间耦合有卟吩分子。卟吩分子与石墨烯纳米带耦合后，卟吩分子中心两个氢原子的连线方向与两个耦合点的连线方向平行。为了保证结构的稳定石墨烯纳米带与卟吩分子耦合后石墨烯纳米带边缘的碳原子氢化。
为了更好的进行说明，在实施例1中制作了3个石墨烯碳链数N不同的热电器件单元，(N＝4，5，6)；分别记为A-4ZGNR,A-5ZGNR,A-6ZGNR。多个单元串联在一起就形成了本实施例的热电器件。
对比例1
为了对比说明，图2给出了对比例1的卟吩与锯齿形石墨纳米带共价耦合的模型图，在对比例1中，卟吩分子在耦合的时候以中心两个氢原子的连线作为基础旋转90度后两侧再分别与石墨烯带耦合，也就是卟吩分子与石墨烯带耦合后，卟吩分子中心两个氢原子的连线方向与两个耦合点的连线方向垂直。在对比例1中也制作了3个石墨烯碳链数N不同的热电器件单元，(N＝4，5，6)；分别记为B-4ZGNR,B-5ZGNR,B-6ZGNR。其他与实施例1相同。
在图1和图2的系统中，包括三个区域，即左端热库，中间散射区域，右端冷库，且左右库的温度差远低于左端热库以及右端冷库的温度，故可把左右库的平均温度作为中间散射区域的温度。为了结构的稳定性，结构的边态碳原子被氢化。计算使用AtomistixToolKit(ATK)来优化结构以及计算输运性质，ATK是利用非平衡格林函数方法结合密度泛函理论来计算输运性质。为了计算的精度，单ξ偏振基组应用于结构，局部密度近似(LDA)被使用来描述交换相关函数，在X,Y,Z方向的K点样本分别为1,1,100，计算的截止能被设定为150Ry。为了保证结构充分优化，其最大原子之间的力小于
为了消除相邻层之间的相互作用，层与层之间的距离被设定为大于
利用非平衡格林函数方法，零偏压电子透射函数可表述为：
Te(E)＝tr[ΓLGrΓRGa] (1)
其中其中ΓL和ΓR分别为能量输入端和能量输出端的接触扩展函数，Gr和Ga分别散射区域的推迟格林函数以及超前格林函数。为了计算方便，我们引入一个中间函数：
那么电导，塞贝克系数以及电子热导可分别表示为：
σ(μ)＝e2·L0(μ,T) (3)
类似地，声子热导可由如下表达公式计算：
其中,β＝1/(κBT)，κB是玻尔兹曼常量，h是普朗克常量，T为绝对温度，τi(ω)为声子的透射几率。
图3中给出了三种结构A-4ZGNR,A-5ZGNR,A-6ZGNR的声子热导，同时，为了比较卟吩与石墨烯纳米带不同耦合位置对石墨烯纳米带热输运的影响，我们在图4中给出了三种结构B-4ZGNR,B-5ZGNR,B-6ZGNR的声子热导.从图中可以看到，尽管所有的晶格热导随温度的升高而增大，但是这些结构的晶格热导远低于对应理想结构的晶格热导(P.P.Zhang,S.H.Tan,M.Q.Long,and X.F.Peng,Applied Physics Express 12,125005(2019))。低的热导可通过图中插图声子透射谱来解释。对于理想结构，声子透射系数阶梯状变化，这是由于低维结构受限的结果；而当卟吩存在散射区域时，阶梯状透射谱被破坏，透射谱存在许多尖锐的透射峰-谷结构，这是由于散射区域对声子散射后入射声子与散射声子耦合导致的原因，由于结构对声子的强的散射，从而大幅抑制了声子的输运，因此导致存在卟吩的量子结构的透射几率远低于理想石墨烯纳米带中的声子透射几率，所以存在卟吩的量子结构的声子热导远低于理想石墨烯纳米带中的声子热导(P.P.Zhang,S.H.Tan,M.Q.Long,andX.F.Peng,Applied Physics Express 12,125005(2019))。比较图3与图4中的热导，发现图4中的热导明显低于图3的热导，这可从图3与图4中插图的透射谱得到合理解释。图3和图4中右上角的插图为对应的理想结构的声子透射谱，图3和图4中左下角的插图为对应结构的声子透射几率随频率的变化。从透射谱中发现，结构A-NZGNR(N＝4,5,6)中的透射系数明显大于结构B-NZGNR(N＝4,5,6)中的透射系数，特别是在中低频区域，而中低区域的声子是常温及低温的热输运的主要载体，因此，导致结构A-NZGNR(N＝4,5,6)中的热导明显大于结构B-NZGNR(N＝4,5,6)中的热导。
为了说明卟吩与石墨纳米带成键位置的不同对电子输运性质的影响，在图5和图7中，我们分别计算了A-NZGNR(N＝4,5,6)的电导以及电子热导,作为比较，在图6和图8中计算了B-NZGNR(N＝4,5,6)的电导以及电子热导.在图5中发现类似于声子透射，在理想结构中电子透射也呈现量子阶梯式透射谱，然而，当碱基存在散射区域，由于卟吩对电子的散射影响，所有结构的电子透射系数明显降低，导致电导也大幅降低。在图5和图6中发现，虽然卟吩分子在两种结构中的成键位置不同，两种结构对空穴的散射有着类似的性质，例如：在负的能量区域，A-4ZGNR与B-4ZGNR结构以及A-6ZGNR与B-6ZGNR结构的透射曲线很类似，且A-4ZGNR与B-4ZGNR结构对电子的散射都小于A-6ZGNR与B-6ZGNR结构对电子的散射，导致A-4ZGNR与B-4ZGNR结构以及A-6ZGNR与B-6ZGNR结构的电导曲线很类似且A-4ZGNR与B-4ZGNR结构中的电导都大于A-6ZGNR与B-6ZGNR结构中的电导。而在正能量区域则有较大的区别。例如，在能量约为1eV的位置，结构A-4ZGNR中的电子透射峰明显大于结构B-4ZGNR中的透射峰，导致该能量位置结构A-4ZGNR中的电导也明显大于结构B-4ZGNR中的电导。此外，在正能量区域，结构A-6ZGNR中存在两个透射峰，导致电导也存在两个极大值，这些透射突变能导致高的塞贝克系数和ZT值，对于提高热电能量转换效率非常重要。而在结构B-6ZGNR中只存在一个透射峰，因此导致电导也仅存一个极大值。这些不同的透射性质会导致不同的ZT值。
在图9和图10中，我们说明了温度为300K时塞贝克系数随化学势的变化.300K远低于石墨烯的德拜温度(＝2300K(D.K.Efetov,and P.Kim,PRL 105,256805(2010))),因此，对于石墨烯纳米带，300K属于低温。在300K的温度，塞贝克系数(T.Gunst,T.Markussen,A.P.Jauho,and M.Brandbyge,Phys.Rev.B 84,155449(2011))，
这表明在温度为300K塞贝克系数与电子透射关联不大，而与电子透射的突变有关。在图9和图10中存在很多塞贝克系数峰-谷结构，这些峰-谷结构是由于电子强的透射波动引起的(见图5和图6中电子的透射，图5和图6中的插图为对应结构的电子透射几率随能量的变化。)。比较图9和图10，我们发现尽管存在卟吩与石墨烯纳米带成键位置的不同，A-5ZGNR与B-5ZGNR结构对应的塞贝克系数曲线非常相似，这是由于这两种结构有非常类似的电子透射曲线的缘故。
而A-5ZGNR与B-5ZGNR结构中的塞贝克系数明显不同，例如：μ约为0.3eV时，结构A-5ZGNR的塞贝克系数约为0，而结构B-5ZGNR的塞贝克系数达到峰值-100μV/K，且这两种结构中其它μ值对应塞贝克系数峰-谷值也明显不同。
这不同的塞贝克系数将导致它们的不同的热电优值ZT。合并前面的计算结果，在图11和图12中，我们计算了温度为300K时ZT随化学势的变化。对比图11和图12发现A-5ZGNR结构中的ZTmax可达1，而在B-5ZGNR结构中的ZTmax仅为0.5，远低于A-5ZGNR结构中的最大值ZT。然而，B-6ZGNR结构中的最大的ZT可达1.5，反而大于A-6ZGNR结构中最大的ZT值。此外，A-5ZGNR与A-6ZGNR结构中ZT的平均值明显大于B-5ZGNR与B-6ZGNR结构中ZT的平均值。
由此可见实施例1中ZT的平均值比对比例1要大；也就是实施例1中的热-电能量转换性能要好。
在(Y.He,M.Garnica,F.Bischoff,et al.,Nat.Chem.9 33(2017))中制备的热电器件中，由于卟吩耦合到石墨烯带上的时候，卟吩分子的两种结构都有，从而影响了热电器件的效率。
Claims (4)
1.一种基于卟吩-石墨烯纳米带耦合的热电器件，其特征在于：包括热库基体、冷库基体，所述热库基体和冷库基体上均附着有石墨烯带，所述热库基体和冷库基体上的石墨烯带中间耦合有卟吩分子；在耦合卟吩的时候，将卟吩以中心两个氢原子的连线作为基础旋转90度后两侧再分别与石墨烯带耦合；所述卟吩分子与石墨烯带耦合后，卟吩分子中心两个氢原子的连线方向与两个耦合点的连线方向平行。
2.根据权利要求1所述的基于卟吩-石墨烯纳米带耦合的热电器件，其特征在于：所述石墨烯带与卟吩分子耦合后石墨烯带边缘的碳原子氢化。
3.根据权利要求1所述的基于卟吩-石墨烯纳米带耦合的热电器件，其特征在于：所述热库基体上的石墨烯带上引出正极，所述冷库基体上的石墨烯带上引出负极。
4.根据权利要求 1所述的基于卟吩-石墨烯纳米带耦合的热电器件，其特征在于：所述石墨烯带为单层石墨烯带。
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|---|---|---|---|---|
| CN104638099A (zh) * | 2015-03-06 | 2015-05-20 | 华东理工大学 | 一种块状石墨烯/笼合物复合材料及其制备方法 |
| CN105280803A (zh) * | 2014-05-30 | 2016-01-27 | 三星电子株式会社 | 能伸长的热电材料、热电器件、能穿戴的电子设备、和电子设备 |
| CN107057041A (zh) * | 2017-05-15 | 2017-08-18 | 中国科学院化学研究所 | 一种大面积窄带隙有机聚萘热电薄膜的制备方法 |
-
2020
- 2020-04-16 CN CN202010297568.XA patent/CN111430530B/zh not_active Expired - Fee Related
Patent Citations (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN105280803A (zh) * | 2014-05-30 | 2016-01-27 | 三星电子株式会社 | 能伸长的热电材料、热电器件、能穿戴的电子设备、和电子设备 |
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Non-Patent Citations (2)
| Title |
|---|
| Design and optimization of a heat engine based on a porphyrin single-molecule junction with graphene electrodes;Liang Ma;《PHYSICAL REVIEW B》;20200108;正文附图4 * |
| Giant Thermoelectric Effect in Graphene-Based Topological Insulators with Heavy Adatoms and Nanopores;Po-Hao Chang;《Nano Letters》;20140616;正文第1-2页 * |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| CN111430530A (zh) | 2020-07-17 |
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