CN111354501B - 一种基于回旋加速器的乏燃料萃取剂α粒子辐照系统及其辐照方法 - Google Patents

Abstract

本发明公开了一种基于回旋加速器的乏燃料萃取剂α粒子辐照系统及其辐照方法，该辐照系统包括依次连接的回旋加速器、束流降能与传输系统、固体/液体萃取剂辐照靶室以及在线测量与控制系统；固体/液体萃取剂辐照靶室包括真空室以及安装于真空室中的固体/液体萃取剂样品室；在线测量与控制系统包括束流测量室、与固体/液体萃取剂样品室连接的温度控制组件、与固体萃取剂样品室连接的气相质谱仪、与液体萃取剂样品室连接的液体循环控制组件以及与液体循环组件连接的液相质谱仪。本发明能够准确模拟真实工况下的乏燃料萃取剂α粒子辐照效应，对液体与固体两种萃取剂都能进行α粒子辐照，达到萃取剂辐解产物在线测量与分析的目的。

Description

一种基于回旋加速器的乏燃料萃取剂α粒子辐照系统及其辐 照方法

技术领域

本发明属于核燃料循环研究与应用技术领域，涉及乏燃料萃取剂的辐照技术，具体涉及一种基于回旋加速器的乏燃料萃取剂α粒子辐照系统及其辐照方法。

背景技术

核能利用产生的乏燃料含有放射性极强的U、Pu等核素，成为长期的安全隐患。如何安全、有效、经济地进行乏燃料后处理成为核能可持续发展的重大科学与工程问题。主要处理乏燃料的候选方法是在核燃料循环过程增加萃取工艺流程。萃取剂的选择是实现工程应用的基础，既要具有优异的萃取性能，还要具有良好辐照稳定性和可靠性。在乏燃料后处理过程中，遇到的问题是萃取剂受到高能量(一般在4.2～6.2Me范围内)α粒子的辐射作用，将产生复杂的辐解行为，生成不同的辐解产物，进而严重影响对核素的萃取性能。鉴于此，在乏燃料萃取剂的设计开发中，其α粒子辐照效应便成为了该领域的关键研究内容。

对于萃取剂的α粒子辐照效应研究，主要采用内源法与外源法。内源法是向萃取剂中加入²³⁸Pu、²⁴¹Am、²⁴²Cm、²⁴⁴Cm等α核素进行辐照；后者是通过粒子加速器产生的α粒子从外部对萃取剂进行辐照。基于内源法的萃取剂α辐照效应研究最接近真实的乏燃料后处理过程，但以放射性核素为基础的α内源法存在不少缺陷，如绝大多数研究机构难以获得²³⁸Pu等α核素资源；需要对α核素进行萃取来分析辐解产物，极易引起分析结果失真，并对环境产生放射性污染；放射源不易与萃取剂分离，会继续放出α粒子，导致实际剂量难以确定，不能对辐解效应准确研究等。相对而言，基于粒子加速器的外源法更具研究应用可行性，包括中国、美国、英国、日本等在内的多个国家都已经开展过萃取剂的α粒子辐照效应研究。

在上述外源法研究中，最为核心的是加速器α粒子辐照系统这一实验平台，如基于回旋加速器、静电串列加速器及离子注入机等的辐照系统等。但是，目前已经建立的辐照系统还存在不足与缺点，主要包括两方面：(1)大多数粒子加速器或离子注入机提供的α粒子辐照能量偏低，与实际乏燃料后处理工况中的α粒子能量(4.2～6.2MeV)不匹配，难以准确地模拟实际工况的α粒子辐照效应；(2)现有装置都无法在线分析辐解产物、无法调控萃取剂辐照温度等，从而难以准确研究萃取剂的α粒子辐照过程与机理。

在线分析是材料研究的发展方向，可获取燃料萃取剂的高能粒子辐照效应的原位测试。与无机材料辐照不同的是，作为有机物，萃取剂会在辐照过程中形成气相或液相的辐解产物。按照常规的方法，辐照后取出样品再进行测试和分析，这会在操作、运送过程中丢失部分辐解产物的信息。当然，辐照温度与萃取剂辐照效应的关系也未明确。由于该工作需要大型加速器的设备终端的升级，条件要求苛刻，相关的研究装置在国内外，很少能涉及到这个领域。

综上，目前基于粒子加速器的萃取剂α粒子辐照系统由于在粒子能量、在线分析等方面存在缺点，还难以完全准确地模拟工况环境下的乏燃料萃取剂α粒子辐照效应。

发明内容

针对现有基于粒子加速器的萃取剂α粒子辐照系统存在的难以准确地模拟萃取剂的α粒子辐照效应、无法在线分析辐解产物、无法调控萃取剂辐照温度等技术问题，本发明的目的旨在提供一种基于回旋加速器的乏燃料萃取剂α粒子辐照系统及其辐照方法，可针对实际工况下萃取剂α粒子辐照效应的技术要求，准确地模拟实际工况环境下的乏燃料萃取剂α粒子辐照效应，并在线获取辐照温度与气相或液相辐解产物、萃取剂辐照效应的关系。

为实现上述目的，本发明采用以下技术方案。

本发明提供的基于回旋加速器的乏燃料萃取剂α粒子辐照系统，包括依次连接的回旋加速器、束流降能与传输装置、萃取剂辐照靶室以及在线测量与控制装置；

所述回旋加速器用于提供能量不低于20MeV、流强不低于10μA的α粒子束流；

所述束流降能与传输装置通过快阀与回旋加速器相连接，用于对回旋加速器产生α粒子束流进行传输和能量降低以使α粒子束流在达到萃取剂样品表面时的α粒子能量为设定值；

所述萃取剂辐照靶室用于对萃取剂样品进行α粒子辐照，包括固体萃取剂辐照靶室和液体萃取剂辐照靶室；所述固体萃取剂辐照靶室包括真空室一以及安装于真空室一中的用于放置固体萃取剂样品的固体萃取剂样品室；所述液体萃取剂辐照靶室包括真空室三以及安装于真空室三中的用于放置液体萃取剂样品的液体萃取剂样品室；

所述在线测量与控制装置用于测量束流参数、辐照产物的化学成分、控制萃取剂样品辐照温度与流动速度，包括用于测量α粒子束流参数的束流测量室，与固体萃取剂样品室/液体萃取剂样品室连接、用于控制萃取剂样品辐照温度的温度控制组件，与固体萃取剂样品室通过管道连接、用于测量辐解气体化学成分的气相质谱仪，与液体萃取剂样品室连接、用于推动液体萃取剂样品循环流动的液体循环控制组件，以及与液体循环组件通过安装有阀门的管道进行连接、用于测量液体萃取剂样品化学成分的液相质谱仪；

所述真空室一、束流测量室、真空室三均分别通过快阀与束流传输与降能装置相连接。

上述基于回旋加速器的乏燃料萃取剂α粒子辐照系统，由于所针对的辐照对象为乏燃料萃取剂，其为有机化合物，为了避免对真空环境的影响，本发明专门设置了独立的固体萃取剂样品室和液体萃取剂样品室。所述固体萃取剂样品室包括一端封闭的不锈钢筒体一、固定在不锈钢筒体一开口端用于隔离真空环境与固体萃取剂样品室的隔离膜一、与不锈钢筒体一连通的储气腔，所述储气腔通过管道与气相质谱仪相连接，所述不锈钢筒体一与隔离膜一所形成的内部空腔为样品腔一。所述液体萃取剂样品室包括一端封闭的不锈钢筒体二、固定在不锈钢筒体二开口端用于隔离真空环境与液体萃取剂样品室的隔离膜二，所述不锈钢筒体二侧壁开设有与液体循环控制组件连接的进液孔和出液孔，所述不锈钢筒体二与隔离膜二所形成的内部空腔为样品腔二。隔离膜一采用聚酰亚胺高分子薄膜；隔离膜二采用金属箔，优选为钛箔；这些隔离膜能有效隔离真空室和样品腔，避免对真空室的污染。

上述基于回旋加速器的乏燃料萃取剂α粒子辐照系统，所述温度控制组件包括温控仪、分别安装于真空室一和真空室三上的红外测温仪一和红外测温仪二、分别设置于不锈钢筒体一和不锈钢筒体二封闭端外侧面且与温控仪电连接的电阻加热元件一和电阻加热元件二，以及分别环绕于电阻加热元件一和电阻加热元件二上的冷却气管一和冷却气管二；冷却气管一和冷却气管二的进气口与高压气瓶相连接，其排气口通入大气环境。冷却气管和高压气瓶用于通过控制气流量来对固体/液体萃取剂样品室冷却，对样品温度微调，减小样品温度波动。

上述基于回旋加速器的乏燃料萃取剂α粒子辐照系统，所述液体循环控制组件包括通过管道与进液孔和出液孔连接以构成液体循环回路的电磁泵、安装于液体循环回路管道上的流速测量仪和阀门，所述液相质谱仪通过管道连接在液体循环回路管道上。通过阀门可向管道中加入液体萃取剂样品。

上述基于回旋加速器的乏燃料萃取剂α粒子辐照系统，所述隔离膜一和隔离膜二用于隔离真空环境与液体萃取剂样品，优选为金属箔或高分子薄膜。

上述基于回旋加速器的乏燃料萃取剂α粒子辐照系统，所述束流测量室包括支架台二、设置于支架台二上且与束流降能与传输装置连接的真空室二以及设置于真空室二内的分别用于测量α粒子束流流强与能量的法拉第筒与能量分析仪。

上述基于回旋加速器的乏燃料萃取剂α粒子辐照系统，所述束流降能与传输装置包括依次连接的三通束流管道一、四级磁铁一、束流管道一、四级磁铁二、三通束流管道二、降能器、四级磁铁三、束流管道二、四级磁铁四、二级磁铁，以及分别与二级磁铁连接的束流引出管道一、束流引出管道二、束流引出管道三；所述三通束流管道一、三通束流管道二均连接有真空泵，所述束流引出管道一、束流引出管道二、束流引出管道三的出口端分别通过快阀与真空室一、真空室三相连接且分别正对固体萃取剂样品室、液体萃取剂样品室，所述束流引出管道二出口端通过快阀与束流测量室相连接。

上述基于回旋加速器的乏燃料萃取剂α粒子辐照系统，所述固体萃取剂辐照靶室还包括用于安装真空室一的支架台一，所述液体萃取剂辐照靶室还包括用于安装真空室三的支架台三。

本发明提供的一种利用上述基于回旋加速器的乏燃料萃取剂α粒子辐照系统对萃取剂进行辐照的方法，具体包括以下步骤：

步骤一：装载萃取剂样品

对于固体萃取剂样品，首先将固体萃取剂样品放入固体萃取剂样品室中，将固体萃取剂样品室安装在真空室一内，连接温度控制组件和固体萃取剂样品室，通过管道连接固体萃取剂样品室和气相质谱仪；

对于液体萃取剂样品，首先将液体萃取剂样品室安装在液体萃取剂辐照靶室的真空室二内，连接温度控制组件和固体萃取剂样品室，通过管道连接液体萃取剂样品室和液体循环控制组件，通过管道上的阀门向管道中注满TODGA-煤油混合溶剂样品；

步骤二：抽真空与辐照参数调控

首先开启束流降能与传输装置，同时打开装置上的所有快阀，对装置进行抽真空，当真空度小于1×10^-4Pa后，开始对辐照参数调控；

对于固体萃取剂样品，启动温度调控组件对固体萃取剂样品室进行温度调控，当温度值达到设定值时，保持加热功率恒定；

对于液体萃取剂样品，先启动液体循环控制组件使得液体萃取剂在管道中流动循环，并当流速达到设置值后保持流速稳定，再启动温度调控组件对固体萃取剂样品室进行温度调控，当温度值达到设定值时，保持加热功率恒定；

完成上述温度流速调控后，启动回旋加速器并产生α粒子束流，通过束流降能与传输装置将束流先引入到束流测量室测量α粒子能量，并反馈给束流降能与传输装置来调节束流的α粒子能量，当α粒子能量达到设定值时，则保持恒定；

步骤三：萃取剂样品α粒子辐照与在线测量分析

对于固体萃取剂样品，首先将α粒子束流通过束流降能与传输装置引入到固体萃取剂辐照靶室对固体萃取剂样品进行辐照，同时利用温度控制组件使固体萃取剂样品温度仍然保持在设定值，当固体萃取剂样品辐照时间达到设定时间后，将α粒子束流通过束流降能与传输装置引入到束流测量室停止辐照，启动气相质谱仪并将固体萃取剂样品室中产生的辐解气体导入气相质谱仪，测量辐解气体的化学成分；

对于液体萃取剂样品辐照，首先将α粒子束流通过束流降能与传输装置引入到固体萃取剂辐照靶室对液体萃取剂样品进行辐照，同时利用温度控制组件使液体萃取剂样品温度仍然保持在设定值，当液体萃取剂样品辐照时间达到设定时间后，将α粒子束流通过束流降能与传输装置引入到束流测量室停止辐照，启动液相质谱仪并将管道中的适量液体萃取剂样品抽入到液相质谱仪中，测量辐照后液体萃取剂样品的化学成分；

上述步骤完成后，关闭回旋加速器、在线测量与控制装置、束流降能与传输装置以及萃取剂辐照靶室的快阀，并将装置接通大气，取出样品即可。

上述基于回旋加速器的乏燃料萃取剂α粒子辐照系统对萃取剂进行辐照的方法，可以单独对固体萃取剂样品进行辐照及在线测量分析，或者单独对液体萃取剂样品进行辐照及在线测量分析。若既需要对固体萃取剂样品进行辐照及在线测量分析，又需要对液体萃取剂样品进行辐照及在线分析，对两者的操作可以轮流进行，例如装样时，先对固体萃取剂样品装样，然后对液体萃取剂样品装样；辐照与在线测量分析时，也可以先对固体萃取剂样品进行辐照与在线测量分析，然后对液体萃取剂样品进行辐照与在线测量分析，这样就可以同时兼顾固体萃取剂样品测试分析和液体萃取剂样品测试分析，从而极大提升工作效率，也尽可能的减少了回旋加速器对周围环境的辐射影响。

与现有技术相较，本发明提供的基于回旋加速器的乏燃料萃取剂α粒子辐照系统及其辐照方法具有以下有益效果：

(1)本发明采用的回旋加速器、束流降能与传输装置可以提供能量在4.2～6.2MeV范围内α粒子束流，且连续调控，从而能够模拟真实工况下的乏燃料萃取剂α粒子辐照效应。进一步地，提供了更宽的辐照能量范围，与目前已有萃取剂α粒子辐照系统(通常提供α粒子能量低于10MeV)相比，提供能量大于20MeV的α粒子束流，即使考虑到固体/液体萃取剂样品平台的隔离膜导致50％的能量损耗，也能确保到达萃取剂样品表面的α粒子能量大于10MeV；同时，通过调节降能器，可以提供能量在0～10MeV范围内连续调节的α粒子辐照；特别是针对液相乏燃料萃取剂，提高α粒子能量尤其重要，因为采用隔离膜材料来隔离回旋加速器的真空环境与液体样品，α粒子穿越隔离膜将发生大幅能量损失。为寻求达到实际工况的条件，高能量α粒子束流是关键因素。本发明装置为准确模拟真实工况下的乏燃料萃取剂辐照效应提供了更宽的α粒子能谱和更高能量。

(2)本发明采用的在线测量与控制装置、萃取剂辐照靶室为分析乏燃料萃取剂的辐解产物的化学成分提供了在线检测的条件，可以在线精确调控样品的辐照温度并分析获取样品的化学成份变化；这种在线获取在时效性、环境依赖性上明显优于非在线的情况，原因在于：一方面，萃取剂α粒子辐照过程中辐照产物的化学成分依赖于时间，具有不稳定的情况，离线存放会使其发生未知的变化，尤其是大气环境影响，导致无法准确获得其真实工况下的化学行为；另一方面，在线的辐照温度是辐照效应的关键参数，对萃取剂辐照产物具有非常重要的热效应影响。进一步地，本发明采用电阻加热与气体冷却双向竞争方式温度控制组件与在线检测装置(气相质谱仪/液相质谱仪)相结合，可以非常准确地快速获取萃取剂样品辐照温度与辐照产物的关系，从而可以更准确模拟实际工况中的萃取剂工作温度参数。并且在辐照、输送和测量过程中，可用保护气体隔离空气，实现原位测量辐照过程中萃取剂化学成分的变化；因此，本发明装置能够对燃料萃取剂α粒子辐解机制的研究更为准确。

(3)本发明采用的束流降能与传输装置具备多束流通道功能，分别连接固体萃取剂辐照靶室和液体萃取剂辐照靶室，因此处理的萃取剂样品可以是液体、也可以是固体，充分利用了加速器的束流管道，优于其它萃取剂α粒子辐照系统单一式的功能，并且通过二级磁铁来调整束流到测量室再到萃取剂辐照靶室的去向，转换方便、工作效率高，也易于工作人员进行操作；进一步地，固体/液体萃取剂样品室正对束流引出管道，通过束流降能与传输装置中降能器的两个四级磁铁即可获得能散小、束斑均匀的高品质α粒子束流，从而能更精确进行萃取剂α粒子辐照。

附图说明

图1是本发明基于回旋加速器的乏燃料萃取剂α粒子辐照系统的整体结构示意图；

图2是固体萃取剂样品室的结构示意图；

图3是液体萃取剂样品室的结构示意图；

图中，1、回旋加速器；2、快阀一；3、三通束流管道一；4、四级磁铁一；5、束流管道一；6、四级磁铁二；7、三通束流管道二；8、降能器；9、四级磁铁三；10、束流管道二；11、四级磁铁四；12、真空泵一；13、真空泵二；14、二级磁铁；15、束流引出管道一；16、束流引出管道二；17、束流引出管道三；18、快阀二；19、真空室一；20、固体萃取剂样品室；21、支架台一；22、红外测温仪一；23、快阀三；24、真空室二；25、支架台二；26、快阀四；27、真空室三；28、液体萃取剂样品室；29、红外测温仪二；30、支架台三；31、温控仪；32、高压气瓶；33、气相质谱仪；34、流速测量仪；35、电磁泵；36、液相质谱仪；37、不锈钢筒体一；38、隔离膜一；39、出气孔一；40、样品腔一；41、法兰一；42、储气腔；43、出气孔二；44、电阻加热元件一；45、进气口一；46、排气口一；47、不锈钢筒体二；48、隔离膜二；49、样品腔二；50、进液孔；51、出液孔；52、法兰二；53、电阻加热元件二；54、进气口二；55、排气口二。

具体实施方式

以将结合附图对本发明各实施例的技术方案进行清楚、完整的描述，显然，所描述实施例仅仅是本发明的一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动的前提下所得到的所有其它实施例，都属于本发明。

实施例

本实施例提供的基于回旋加速器的乏燃料萃取剂α粒子辐照系统，如图1所示，包括依次连接的回旋加速器1、束流降能与传输装置、萃取剂辐照靶室以及在线测量与控制装置。

回旋加速器1用于提供能量不低于20MeV、流强不低于10μA的α粒子束流。本实施例中的回旋加速器1为商用的CS-30等时性回旋加速器1，能够提供能量为30MeV、流强为30μA的α粒子束流。

如图1所示，束流降能与传输装置安装在回旋加速器1的束流出口端，用于对回旋加速器1产生α粒子束流进行传输和能量降低以使α粒子束流在达到萃取剂样品表面时的α粒子能量为设定值。束流降能与传输装置包括依次连接的三通束流管道一3、四极磁铁一4、束流管道一5、四极磁铁二6、三通束流管道二7、降能器8、四极磁铁三9、束流管道二10、四极磁铁四11、二级磁铁14，以及分别与二级磁铁14连接的束流引出管道一15、束流引出管道二16、束流引出管道三17。三通束流管道一3和回旋加速器1通过快阀一2相连接。三通束流管道一3、三通束流管道二7还分别连接有真空泵一12和真空泵二13。四级磁铁用于对束流进行聚焦、降低能散，确保α粒子束流在进入二级磁铁14前的能散度<10％。降能器8通过改变降能片的厚度能将α粒子能量在0～30MeV内连续降低，最小的降能间隔值为0.1MeV。真空泵一12和真空泵二13均是由机械泵与分子泵串联而成的泵组，可将管道中真空度抽至<10^{- 5}Pa。二级磁铁14用于改变束流的入射方向。束流引出管道的束流入射端都连接在二级磁铁14上，束流出射端分别通过快阀与下述固体萃取剂辐照靶室、束流测量室、液体萃取剂辐照靶室相连接。束流引出管道一15安装在二级磁铁14的+30°角度方向，束流引出管道二16安装在二级磁铁14的0°角度方向，束流引出管道三17安装在二级磁铁14的-30°角度方向。为确保气密性，上述所有部件之间采用含有密封圈的法兰进行紧密连接，使得抽真空时不漏气；束流管道、三通束流管道以及束流引出管道的内径是15cm，四级磁铁与二级磁铁14中的束流传输通道内径为30cm。

如图1至图2所示，萃取剂辐照靶室用于对萃取剂进行α粒子辐照，包括固体萃取剂辐照靶室或液体萃取剂辐照靶室。固体萃取剂辐照靶室包括用于提供真空环境的真空室一19、安装于真空室一19内用于放置固体萃取剂样品的固体萃取剂样品室20以及用于放置真空室一19的支架台一21。真空室一19为水平放置的不锈钢圆筒，通过螺栓固定在支架台一21上，支架台一21起到承重与稳定作用。真空室一19的一端面通过快阀二18与束流引出管道一15的束流出射端相连接，另一端面与固体萃取剂样品室20连接，同时侧壁上布置有用于安装红外测温仪一22的窗口。如图2所示，固体萃取剂样品室20正对束流引出管道一15的束流出射端，其包括不锈钢筒体一37、储气腔42以及用于隔离真空环境与固体萃取剂样品的隔离膜一38。不锈钢筒体一37是一端封闭的中空不锈钢圆筒，内壁直径为3cm，其封闭端的外缘布置有用于连接真空室一19的螺孔，开口端布置有用于固定隔离膜一38的的螺孔。不锈钢筒体一37的内侧壁开设有与其封闭端端面连通的出气孔一39，出气孔一39末端通过管道与储气腔42连通。储气腔42位于不锈钢筒体封闭端一侧，其上还设有用于排出辐解气体的出气孔二43。隔离膜一38采用聚酰亚胺高分子薄膜，厚度为80μm、直径为4cm，用于透过离子束并隔离真空室一19和样品腔一40的气体交换。本实施例采用法兰一41将隔离膜一38压紧在不锈钢筒体一37的开口端，并用螺栓固定，保持气密性。不锈钢筒体一37的封闭端与侧壁以及隔离膜一38形成的内部空腔为样品腔一40。样品腔一40直径等于不锈钢筒体一37内壁直径3cm，长度为2cm。

如图1、图3所示液体萃取剂辐照靶室包括用于提供真空环境的真空室三27、安装于真空室三27内用于放置液体萃取剂样品的液体萃取剂样品室28以及用于放置真空室三27的支架台三30。真空室三27为水平放置的不锈钢圆筒，通过螺栓固定在支架台三30上，支架台三30起到承重与稳定作用。真空室三27的一端通过快阀四26与束流引出管道三17的束流出射端相连接，另一端与液体萃取剂样品室28连接，同时侧壁上布置有用于安装红外测温仪二29的窗口。如图3所示，液体萃取剂样品室28正对束流引出管道三17的束流出射端，其包括不锈钢筒体二47、用于隔离真空环境与液体萃取剂样品的隔离膜二48。不锈钢筒体二47是一端封闭的中空不锈钢圆筒，内壁直径为3cm，其封闭端的外缘布置有用于连接真空室三27的螺孔，开口端布置有用于固定隔离膜二48的螺孔。不锈钢筒体二47的内侧壁开设有与其封闭端端面连通的进液孔50和出液孔51，进液孔50和出液孔51经管道接入液体循环控制组件。隔离膜二48采用金属钛箔，厚度为50μm、直径为4cm，用于透过离子束并隔离真空室三27与样品腔二49的气液交换。本实施例采用法兰二52将隔离膜二48压紧在不锈钢筒体二47的开口端，并用螺栓固定，保持气密性。不锈钢筒体二47的侧壁与封闭端以及隔离膜二48形成的内部空腔为样品腔二49。样品腔二49直径等于不锈钢筒体二47内壁直径3cm，长度为2cm。

在线测量与控制装置用于测量束流参数、辐照产物的化学成分、控制萃取剂样品辐照温度以及气体或液体产物的流动速度，包括用于测量α粒子束流参数的束流测量室，与固体萃取剂样品室20/液体萃取剂样品室28连接、用于控制萃取剂样品辐照温度的温度控制组件，与固体萃取剂样品室20通过管道连接、用于测量辐解气体化学成分的气相质谱仪33，与液体萃取剂样品室28连接、用于推动液体萃取剂样品循环流动的液体循环控制组件，以及与液体循环组件通过安装有阀门的管道进行连接、用于测量液体萃取剂样品化学成分的液相质谱仪36。气相质谱仪33通过气体管道连接到储气腔42的出气孔二43，测试温度范围为室温～300℃、质量范围：1.5～1090Da、分辨率：R≥2FWHM。

束流测量室包括支架台二25以及设置于支架台二25上且与束流引出管道二16连通的真空室二24。真空室二24内依次放置有分别用于测量α粒子束流流强与能量的法拉第筒与能量分析仪，测试精度分别为0.01μA/cm²与0.02MeV。真空室二24通过快阀三23与束流引出管道二16的束流出射端相连接。

温度控制组件包括冷却气管一、冷却气管二、电阻加热元件一44、电阻加热元件二53、用于测量萃取剂样品辐照温度的红外测温仪一22和红外测温仪二29以及用于控制电阻加热元件的温控仪31。冷却气管与电阻加热元件配套组装呈圆盘式结构，用于对萃取剂样品温度进行微调，减小样品温度波动。冷却气管一、电阻加热元件一44安装在不锈钢筒体一37的封闭端外部，与筒体端面保持紧密接触，冷却气管一环绕在电阻加热元件一44均匀布设的环形卡槽内。冷却气管二、电阻加热元件二53安装在不锈钢筒体二47的封闭端外部，与筒体端面保持紧密接触，冷却气管二环绕在电阻加热元件二53均匀布设的环形卡槽内。冷却气管一的进气口一45和冷却气管二的进气口二54均通过气管与高压气瓶32相连接。本实施例采用Ar惰性气体为冷却气体，并通过调控气压表调节气体流量，气体流量可控的范围为0sccm～400sccm、流量控制精度≤5sccm，高压气瓶32可以对上述两个样品台的冷却管道进行独立控制，冷却气体经过冷却气管后由排气口一46/排气口二55直接排到大气环境。红外测温仪一22安装于真空室一19的侧壁上，并对准固体萃取剂样品室20上的隔离膜一38，红外测温仪二29安装在真空室三27的侧壁上，并对准液体萃取剂样品室28上的隔离膜二48。红外测温仪的测温范围为-20℃～500℃、测温精度≤5℃。红外测温仪一22和红外测温仪29与温控仪31连接，用于向温控仪反馈温度。温控仪31通过电线连接电阻加热元件一44与电阻加热元件二53，温控仪31的加热范围是室温～500℃，升温速率为1℃/min～50℃/min，温控仪31可以同时对上述两个电阻加热元件进行独立调控。

液体循环控制组件包括电磁泵35和流速测量仪34。电磁泵35通过管道连接液体萃取剂样品室28上的进液孔50、出液孔51，构成一条闭式循环回路，液体萃取剂最大的流动速度为1m/s，且连续可调。管道上安装有阀门。流速测量仪34安装在循环回路管道上，且管道从流速测量仪34中间穿过，测速范围为0～5m/s、流速测量精度≤0.05m/s。液相质谱仪36通过管道连接在液体萃取剂循环回路管道上。液相质谱仪36测试质量范围为10～1500amu、单位质量分辨率为1amu、质量准确性≤±0.20amu，用于检测液体萃取剂的化学成分。

本发明提供的利用上述基于回旋加速器的乏燃料萃取剂α粒子辐照系统对萃取剂进行辐照的方法，具体如下。

本实施例对固体萃取剂为N,N,N′,N′-四辛基-3-氧戊二酰胺(简称TODGA)与液体萃取剂TODGA-煤油混合溶剂进行α粒子辐照，α粒子能量为7MeV、辐照温度为50℃、辐照时间为1小时，其中，液体萃取剂流速为0.1m/s。具体步骤如下：

步骤一：装载萃取剂样品。

对于固体萃取剂TODGA样品，其形态为粉末状，其装载过程为：首先将TODGA样品放入样品腔一40中，并将其填满，随后将隔离膜一38盖住不锈钢筒体一37的开口端，并通过法兰一41固定住隔离膜一38，压紧保持气密性。随后，将固体萃取剂样品室20安装在真空室一19内。采用电线将电阻加热元件一44与温控仪31连接，由此温控仪31可以通过调控加热功率对电阻加热元件一44加热，进而使得样品腔一40升温；采用气管将冷却气管一的进气口一45与高压气瓶32紧密连接，高压气瓶32通过调节气体压力来控制冷却气体流速，从而控制TODGA样品的冷却速度；采用气管将储气腔42的出气孔二43与气相质谱仪33紧密连接，气相质谱仪33可以在线测量TODGA样品在辐照过程中产生的辐解气体。

对于粘度小、易流动的液体萃取剂TODGA-煤油混合溶剂样品，其装载过程为：首先用隔离膜二48盖住不锈钢筒体二47的开口端，并通过法兰二52固定住隔离膜二48，压紧保持密封。随后将液体萃取剂样品室28安装在真空室二24内。采用电线将电阻加热元件二53与温控仪31连接，由此温控仪31可以通过调控加热功率对电阻加热元件二53加热，进而使得能对样品腔二49升温；采用气管将冷却气管二的进气口二54与高压气瓶32紧密连接，高压气瓶32通过调节气体压力来控制冷却气体流速，从而控制对样品腔二49的冷却速度。再通过管道将液体萃取剂样品室28上的进液孔50、出液孔51，液相质谱仪36与电磁泵35的进出口连接，形成闭式的循环回路。最后，通过循环回路管道上的阀门向管道中注满TODGA-煤油混合溶剂样品。

步骤二：抽真空与辐照参数调控。

首先开启束流降能与传输装置中的真空泵一12、真空泵二13，同时打开装置上的所有快阀，对装置进行抽真空，当真空度小于1×10^-4Pa后，开始对辐照参数调控。

对于TODGA样品，先启动温控仪31对固体萃取剂样品室20进行加热，并开启红外测温仪测量TODGA样品的温度，依据反馈的温度值对温控仪31的加热功率进行调节，当温度值达到50℃时，保持加热功率恒定。同时打开高压气瓶32，通过控制气流量来对固体萃取剂样品室20冷却，对样品温度进行微调，减小样品温度波动。

对于TODGA-煤油混合溶剂样品，先启动电磁泵35使得液体萃取剂在管道中循环流动，并开启流速测量仪34测量TODGA-煤油混合溶剂样品的流速，再反馈调节电磁泵35的转速，当流速达到0.1m/s后保持转速稳定。随后，利用温控仪31对液体萃取剂样品室28进行加热，并开启红外测温仪测量TODGA-煤油混合溶剂样品的温度，依据反馈的温度值对温控仪31的加热功率进行调节，当温度值达到50℃时，保持加热功率恒定。同时打开高压气瓶32，通过控制气流量来对液体萃取剂样品室28冷却，对样品温度进行微调，减小样品温度波动。

在完成上述调控后，启动CS-30等时性回旋加速器1并产生α粒子束流，其粒子能量为30MeV、流强为30μA。接下来，将束流先引入到束流测量室，依次用真空室二24内的法拉第筒与能量分析仪测量α粒子束流流强与能量，并反馈给降能器8来调节束流的α粒子能量，当α粒子能量达到18MeV时，则保持恒定。需要说明的是，由于辐照萃取剂样品时α粒子束流由于要穿过隔离膜还会有能量损失，经过理论计算，本实施例用的聚酰亚胺高分子薄膜(隔离膜一38)与金属钛箔(隔离膜二48)的能量损耗均为11MeV，因此上述能量为18MeV的α粒子束流在达到TODGA样品与TODGA-煤油混合溶剂样品表面的α粒子能量为7MeV。

步骤三：萃取剂样品α粒子辐照与在线测量分析。

由于二级磁铁14一次只能将α粒子束流偏转到一条束流引出管道，因此本实施先进行TODGA样品辐照，之后再进行TODGA-煤油混合溶剂样品辐照。

对于TODGA样品辐照，首先调节二级磁铁14将α粒子束流通过束流引出管道一15引入到固体萃取剂辐照靶室，开始对TODGA样品进行辐照。由于α粒子辐照的热效应会导致样品温度增加，在上述操作的同时，快速将温控仪31的加热功率降低使得样品温度仍然保持在50℃。接下来，当样品辐照时间达到1小时后，调节二级磁铁14将α粒子束流通过束流引出管道二16引入到束流测量室，停止TODGA样品辐照。最后，启动气相质谱仪33，并将储气腔42中气体导入，测量辐解气体的化学成分。通过分析辐解气体的成分，可以获知辐照对TODGA样品的影响，从而确定TODGA样品的辐照稳定性和可靠性。

对于TODGA-煤油混合溶剂样品辐照，首先调节二级磁铁14将α粒子束流通过束流引出管道三17引入到液体萃取剂辐照靶室，开始对流动的TODGA-煤油混合溶剂样品进行辐照。由于α粒子辐照的热效应，也需要快速将温控仪31的加热功率降低使得样品温度保持在50℃。当样品辐照时间达到1小时后，调节二级磁铁14将α粒子束流通过束流引出管道二16引入到束流测量室，停止TODGA-煤油混合溶剂样品辐照。最后，启动液相质谱仪36，随后将循环回路管道中的少量TODGA-煤油混合溶剂样品抽入到液相质谱仪36中，测量辐照后TODGA-煤油混合溶剂样品的化学成分。通过分析辐照后TODGA-煤油混合溶剂样品的化学成分，可以获知辐照对TODGA-煤油混合溶剂样品的影响，从而确定TODGA-煤油混合溶剂样品的辐照稳定性和可靠性。

上述步骤完成后，关闭CS-30等时性回旋加速器1、在线测量与控制装置、束流降能与传输装置以及萃取剂辐照靶室的快阀，并将真空室接通大气，取出样品。

在本实施例中，达到萃取剂样品表面的α粒子能量波动幅度≤0.2MeV、样品辐照温度波动幅度≤3℃、TODGA-煤油混合溶剂的流速波动≤0.01m/s，能满足试验设定参数要求。通过本装置的在线测量并获得了经过1小时α粒子辐照后TODGA固体萃取剂与TODGA-煤油混合溶剂液体萃取剂样品的辐解成分。与非在线相比，本装置可获得更准确的反应过程和产物，同时也可获得更准确的辐照温度，避免有机物离线运送或存储过程中发生不确定的反应和变化。

本领域的普通技术人员将会意识到，这里所述的实施例是为了帮助读者理解本发明的原理，应被理解为本发明的保护范围并不局限于这样的特别陈述和实施例。本领域的普通技术人员可以根据本发明公开的这些技术启示做出各种不脱离本发明实质的其它各种具体变形和组合，这些变形和组合仍然在本发明的保护范围内。

Claims (10)

1.一种基于回旋加速器的乏燃料萃取剂α粒子辐照系统，其特征在于：包括依次连接的回旋加速器(1)、束流降能与传输装置、萃取剂辐照靶室以及在线测量与控制装置；

所述回旋加速器(1)用于提供能量不低于20MeV、流强不低于10μA的α粒子束流；

所述束流降能与传输装置通过快阀与回旋加速器(1)相连接，用于对回旋加速器(1)产生α粒子束流进行传输和能量降低以使α粒子束流在达到萃取剂样品表面时的α粒子能量为设定值；

所述萃取剂辐照靶室用于对萃取剂样品进行α粒子辐照，包括固体萃取剂辐照靶室和液体萃取剂辐照靶室；所述固体萃取剂辐照靶室包括真空室一(19)以及安装于真空室一(19)内的用于放置固体萃取剂样品的固体萃取剂样品室(20)；所述液体萃取剂辐照靶室包括真空室三(27)以及安装于真空室三(27)内的用于放置液体萃取剂样品的液体萃取剂样品室(28)；

所述在线测量与控制装置用于测量束流参数、辐照产物的化学成分、控制萃取剂样品辐照温度与流动速度，包括用于测量α粒子束流参数的束流测量室，与固体萃取剂样品室(20)/液体萃取剂样品室(28)连接、用于控制萃取剂样品辐照温度的温度控制组件，与固体萃取剂样品室(20)通过管道连接的、用于测量辐解气体化学成分的气相质谱仪(33)，与液体萃取剂样品室(28)连接的、用于推动液体萃取剂样品循环流动的液体循环控制组件，以及与液体循环组件通过安装有阀门的管道进行连接的、用于测量液体萃取剂样品化学成分的液相质谱仪(36)；

所述真空室一(19)、束流测量室、真空室三(27)均分别通过快阀与束流传输与降能装置相连接。

2.根据权利要求1所述的基于回旋加速器的乏燃料萃取剂α粒子辐照系统，其特征在于：所述固体萃取剂样品室(20)包括一端封闭的不锈钢筒体一(37)、固定在不锈钢筒体一(37)开口端用于隔离真空环境与固体萃取剂样品室的隔离膜一(38)、与不锈钢筒体一(37)连通的储气腔(42)，所述储气腔(42)通过管道与气相质谱仪(33)相连接，所述不锈钢筒体一(37)与隔离膜一(38)所形成的内部空腔为样品腔一(40)。

3.根据权利要求2所述的基于回旋加速器的乏燃料萃取剂α粒子辐照系统，其特征在于：所述液体萃取剂样品室(28)包括一端封闭的不锈钢筒体二(47)、固定在不锈钢筒体二(47)开口端用于隔离真空环境与液体萃取剂样品室的隔离膜二(48)，所述不锈钢筒体二(47)侧壁开设有与液体循环控制组件连接的进液孔(50)和出液孔(51)，所述不锈钢筒体二(47)与隔离膜二(48)所形成的内部空腔为样品腔二(49)。

4.根据权利要求3所述的基于回旋加速器的乏燃料萃取剂α粒子辐照系统，其特征在于：所述温度控制组件包括温控仪(31)、分别安装于真空室一(19)和真空室三(27)上的红外测温仪一(22)和红外测温仪二(29)、分别设置于不锈钢筒体一(37)和不锈钢筒体二(47)封闭端外侧面且与温控仪(31)电连接的电阻加热元件一(44)和电阻加热元件二，以及分别环绕于电阻加热元件一(44)和电阻加热元件二上的冷却气管一和冷却气管二；冷却气管一和冷却气管二的进气口与高压气瓶(32)相连接，其排气口通入大气环境。

5.根据权利要求3所述的基于回旋加速器的乏燃料萃取剂α粒子辐照系统，其特征在于：所述液体循环控制组件包括通过管道与进液孔(50)和出液孔(51)连接以构成液体循环回路的电磁泵(35)、安装于液体循环回路管道上的流速测量仪(34)和阀门，所述液相质谱仪(36)通过管道连接在液体循环回路管道上。

6.根据权利要求2或3所述的基于回旋加速器的乏燃料萃取剂α粒子辐照系统，其特征在于：所述隔离膜一(38)和隔离膜二(48)为金属箔或高分子薄膜。

7.根据权利要求1-5任一所述的基于回旋加速器的乏燃料萃取剂α粒子辐照系统，其特征在于：所述束流测量室包括支架台二(25)、设置于支架台二(25)上且与束流降能与传输装置连接的真空室二(24)以及设置于真空室二(24)内的分别用于测量α粒子束流流强与能量的法拉第筒与能量分析仪。

8.根据权利要求1-5任一所述的基于回旋加速器的乏燃料萃取剂α粒子辐照系统，其特征在于：所述束流降能与传输装置包括依次连接的三通束流管道一(3)、四极磁铁一(4)、束流管道一(5)、四极磁铁二(6)、三通束流管道二(7)、降能器(8)、四极磁铁三(9)、束流管道二(10)、四极磁铁四(11)、二级磁铁(14)，以及分别与二级磁铁(14)连接的束流引出管道一(15)、束流引出管道二(16)、束流引出管道三(17)；所述三通束流管道一(3)、三通束流管道二(7)均连接有真空泵，所述束流引出管道一(15)、束流引出管道三(17)的出口端分别通过快阀与真空室一(19)、真空室三(27)相连接且分别正对固体萃取剂样品室(20)、液体萃取剂样品室(28)，所述束流引出管道二(16)出口端通过快阀与束流测量室相连接。

9.根据权利要求1-5任一所述的基于回旋加速器的乏燃料萃取剂α粒子辐照系统，其特征在于：所述固体萃取剂辐照靶室还包括用于安装真空室一(19)的支架台一(21)，所述液体萃取剂辐照靶室还包括用于安装真空室三(27)的支架台三(30)。

10.一种利用权利要求1-9任一项 所述基于回旋加速器的乏燃料萃取剂α粒子辐照系统对萃取剂进行辐照的方法，其特征在于：具体包括以下步骤：

步骤一：装载萃取剂样品

对于固体萃取剂样品，首先将固体萃取剂样品放入固体萃取剂样品室(20)中，将固体萃取剂样品室(20)安装在真空室一(19)内，连接温度控制组件和固体萃取剂样品室(20)，通过管道连接固体萃取剂样品室(20)和气相质谱仪(33)；

对于液体萃取剂样品，首先将液体萃取剂样品室(28)安装在液体萃取剂辐照靶室的真空室二(24)内，连接温度控制组件和液体萃取剂样品室(28)，通过管道连接液体萃取剂样品室(28)和液体循环控制组件，通过管道上的阀门向管道中注满TODGA-煤油混合溶剂样品；

步骤二：抽真空与辐照参数调控

首先开启束流降能与传输装置，同时打开装置上的所有快阀，对装置进行抽真空，当真空度小于1×10^-4Pa后，开始对辐照参数调控；

对于固体萃取剂样品，启动温度调控组件对固体萃取剂样品室(20)进行温度调控，当温度值达到设定值时，保持加热功率恒定；

对于液体萃取剂样品，先启动液体循环控制组件使得液体萃取剂在管道中流动循环，并当流速达到设置值后保持流速稳定，再启动温度调控组件对液体萃取剂样品室(28)进行温度调控，当温度值达到设定值时，保持加热功率恒定；

完成上述温度流速调控后，启动回旋加速器(1)并产生α粒子束流，通过束流降能与传输装置将束流先引入到束流测量室测量α粒子能量，并反馈给束流降能与传输装置来调节束流的α粒子能量，当α粒子能量达到设定值时，则保持恒定；

步骤三：萃取剂样品α粒子辐照与在线测量分析

对于固体萃取剂样品，首先将α粒子束流通过束流降能与传输装置引入到固体萃取剂辐照靶室对固体萃取剂样品进行辐照，同时利用温度控制组件使固体萃取剂样品温度仍然保持在设定值，当固体萃取剂样品辐照时间达到设定时间后，将α粒子束流通过束流降能与传输装置引入到束流测量室停止辐照，启动气相质谱仪(33)并将固体萃取剂样品室(20)中产生的辐解气体导入气相质谱仪(33)，测量辐解气体的化学成分；

对于液体萃取剂样品辐照，首先将α粒子束流通过束流降能与传输装置引入到固体萃取剂辐照靶室对液体萃取剂样品进行辐照，同时利用温度控制组件使液体萃取剂样品温度仍然保持在设定值，当液体萃取剂样品辐照时间达到设定时间后，将α粒子束流通过束流降能与传输装置引入到束流测量室停止辐照，启动液相质谱仪(36)并将管道中的适量液体萃取剂样品抽入到液相质谱仪(36)中，测量辐照后液体萃取剂样品的化学成分；

上述步骤完成后，关闭回旋加速器(1)、在线测量与控制装置、束流降能与传输装置以及萃取剂辐照靶室的快阀，并将装置接通大气，取出样品即可。

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