CN111302482B - 一种用于雨水径流中氮磷及农药同步去除的生物滞留材料及应用方法 - Google Patents

一种用于雨水径流中氮磷及农药同步去除的生物滞留材料及应用方法 Download PDF

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Abstract

本发明针对降雨径流中氮磷及农药污染物浓度高且去除效果不佳的问题，提供了一种用于雨水径流中氮磷及农药同步去除的生物滞留材料制备及其应用方法，属于雨水径流污染控制技术领域。采用高温低氧热解法实现FeS、Fe3O4与杨树废弃物衍生生物炭的原位耦合。本发明提出的生物滞留材料与土壤混合后作为种植土层。在应用过程中，通过生物滞留材料表面FeS中二价铁提供电子，将NO2 ‑‑N和NO3 ‑‑N还原为N2，实现水体中NO2 ‑‑N和NO3 ‑‑N的还原净化；同时，二价铁失电子被氧化为Fe3+，Fe3+和雨水中的磷酸盐结合生成磷酸铁沉淀，完成无机磷的去除；材料表面的含氧官能团和持久性自由基，可有效活化氧化剂，降解雨水径流中残留的农药，从而完成径流雨水中氮磷及农药同步去除。

Description

一种用于雨水径流中氮磷及农药同步去除的生物滞留材料及 应用方法
技术领域
本发明属于雨水径流污染控制技术领域，具体涉及一种能够同步实现雨水中氮磷及农药同步去除的生物滞留材料及其在常见生物滞留设施中的应用。
背景技术
城镇化的快速发展直接改变了下垫面的性质和形态特征，导致降雨径流量的迅速增加，也使得降雨径流污染加剧。地表径流中携带了大量的污染物，而且初期降雨径流中氮和磷的浓度较高，使得城市河道的水体富营养化和黑臭问题尤为突出类型。目前，城市景观园林已经成为了衡量城市整体经济发展的一个重要标志。为了维持景观园林的可持续发展，园林绿化养护中需要采取不同的方法和手段，农药的使用是其中一个重要的组成部分。随着城市园林事业的快速发展，养护过程中对农药的需求量也显著增加。截至2011年底，中国拥有园林绿地面积245.27万公顷，每年仅仅在城市绿化上使用的农药量就高达30万吨。这些农药最终会随径流雨水进入城市河道，致使城市水环境问题恶化。因此，对城市降雨径流中的氮磷及农药的去除受到了越来越多的关注。现有公布的专利技术中，能够有效解决降雨径流中氮磷污染的方法主要为耦合过滤介质的生物滞留技术；针对农药的去除主要采用一种末端处理方法：利用材料的吸附作用去除污水中某类典型农药。末端处理需要增加额外的构筑物，吸附技术并不能永久消除农药，且吸附剂需要再生。因此，研发新型的同步去除氮磷和农药的生物滞留设施填料是十分必要和迫切的。
生物滞留设施是一种广泛使用的低影响开发设施，能有效的从源头削减和控制径流污染物迁移，实现对降雨径流中氮磷及农药的去除，按应用位置不同可分为雨水花园、植草沟、高位花坛和生态树池等。其中，填料是净化水质的关键因素，不仅为植物生长提供良好的环境，同时为微生物的生长和繁殖提供适应的环境，还能通过物理化学作用直接去除径流中的污染物。在实际雨水径流处理过程中，为了强化该类技术对降雨径流中氮磷及农药的去除能力，常在这些技术的植物种植层采用分层设计结构或采用生物滞留材料作为填料，从而实现对雨水径流中氮磷及农药的高效去除。例如，专利CN110241906A通过在生物滞留设施中采用分层设计结构，自上而下分别设置覆盖层、种植土层、土工布层、填料层、承托层和排水层，通过综合分层结构设计和天然过滤介质的应用，可以为植物提供良好的生长环境并有效去除雨水径流中的污染物。专利CN109024845A将砂质土、草炭、泥按质量比15：4：1混合，厚度为200mm，并将其作为海绵城市道路生物滞留带的种植土层，提高了生物滞留带的蓄渗能力，延长了生物滞留带的使用寿命。专利CN101973629A以黄铁矿作为填料，通过黄铁矿释放生成的铁离子实现磷沉降，从而实现除磷；但该技术黄铁矿中铁的释放完全依靠于自然释放，过程缓慢。因此，单纯采用分层设计结构或采用单一过滤介质作为填料虽然对降雨径流中的氮磷具有一定的去除能力，但去除率有限，仅为20％～70％左右；更不能实现对径流中农药等有机污染物的去除。
为了进一步强化上述技术性能，研究者尝试将多种生物滞留材料的混合应用。例如，专利CN104150580A通过将砂质壤土、粗砂、蛭石、珍珠岩和草炭灰以不同粒径比进行混合，最后将混合后的填料应用于生态滞蓄净化带中，从而强化对降雨径流中氮磷的去除性能。专利CN102701839A发明了一种将泥炭土、珍珠岩、粗纤维腐殖质、陶粒和凸凹棒土均匀混合后作为绿色屋顶填料，实现对雨水中氮磷及农药的强化去除。虽然通过多介质的混合利用对降雨径流中的氮磷及农药的去除效果较好(去除率达到80％左右)，但利用的介质填料种类过多，设计复杂。
为了满足对城市水环境越来越高的需求，需要实现降雨径流中氮磷及农药的同步去除。目前，针对农药的去除主要采用一种末端处理方法：利用材料的吸附作用去除污水中某类典型农药。例如，专利CN107175072A以生物炭基材料作为吸附剂，通过其高效吸附特性实现水环境中有机氯农药(硫丹)的去除，此法去除效率较好(去除率达到80％以上)，但经济费用高。专利CN103864169A利用农林废弃物进行两阶段的升温制成生物炭去除水中除草剂，此法成本低廉但制备过程繁琐。研究者在前期研究的基础上进一步通过对生物滞留材料进行改性，实现降雨径流中氮磷及农药的同步去除。专利CN1057335888以纳米α-Fe2O3为中心物质，采用黑曲霉菌丝包裹纳米α-Fe2O3，通过缺氧高温碳化，制成一种铁基生物炭材料，作为一种环境友好型固定剂用于去除有机污染物和重金属。专利CN110404539A将花生壳粉末加入至可溶性铁盐溶液中经高温煅烧，得到Fe3O4@生物炭催化剂实现工业场地多环芳烃污染土壤的氧化修复。
由于二价铁、三价铁在雨水处理中具有良好的处理潜力，材料表面FeS中二价铁提供电子，将NO2 --N和NO3 --N还原为N2，实现水体中NO2 --N和NO3 --N的还原净化；同时，二价铁失电子被氧化为Fe3+，Fe3+和雨水中的磷酸盐结合生成磷酸铁沉淀，完成无机磷的去除；材料表面含有丰富的含氧官能团和持久性自由基(PFRs)，可有效活化氧化剂，包括：过单硫酸盐(PMS)、过二硫酸盐(PDS)和过氧化氢(H2O2)，降解雨水径流中残留的农药，从而完成径流雨水中氮磷及农药同步去除。因此，对二价铁和三价铁的开发利用在降雨径流污染控制技术中具有广阔的前景。
截止到目前，未检索到通过铁改性生物炭材料作为生物滞留材料来去除雨水径流中氮磷及农药同步去除的相关专利。
通过将生物滞留材料与土壤混合后作为(1)雨水花园；(2)植草沟；(3)高位花坛；(4)生态树池的种植土层，能够有效去除雨水中氮磷及农药，并缓慢释放营养物质供植物及微生物生长，缓解甚至遏制雨水径流污染问题。
此外，充分利用城市非硬化下垫面，在保持其原有生活和生态功能基础上，通过土壤-植物-微生物系统联合作用的生物滞留技术来促进雨水就地渗透、净化、储存是解决雨水径流污染问题的有效途径。因此，利用生物滞留材料处理雨水径流污染对于治理城市黑臭水体和保障城市水环境安全具有重要的现实意义。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是利用该生物滞留材料同步去除径流雨水中氮磷及农药，提供在四种生物滞留设施中去除降雨径流中氮磷及农药的运用方式，该生物滞留材料具有良好的渗透性和快速去除氮磷及农药等污染物的性能，从而实现径流雨水的净化。
本发明提供以下技术解决方案：一种用于雨水径流污染控制的生物滞留材料的开发及其应用形式。
(1)本发明提供了一种铁基生物炭材料的制备方法，其特征在于该工艺通过以下几个步骤实现：
①将30～35mmol FeSO4·7H2O溶解在0.6～1.0L去离子水中，添加10～15g杨树木屑废弃物后在室温下搅拌1～4h；
②将步骤①获得的悬浊液在80℃～105℃下干燥，直至水分全部蒸发，得到前驱体；
③将步骤②得到的前驱体放入氧化铝坩埚中，并用铝箔密封，置于马弗炉中，在空气氛围下煅烧1.0～4.0h(升温速率为4.0～10.0℃/min)，煅烧温度400～800℃，煅烧后自然冷却至室温降温。
(2)本发明所制备的雨水径流中氮磷及农药同步去除的生物滞留材料主要成分为：杨树废弃物衍生生物炭、FeS和Fe3O4，其相对含量约为180～200:90～100:40～50。
(3)本发明对制备后的雨水径流中氮磷及农药同步去除的生物滞留材料提出了四种应用形式。制备后的雨水径流中氮磷及农药同步去除的生物滞留材料与土壤混合后作为雨水花园、植草沟、高位花坛、生态树池的种植土层，所述土壤为粒径0～10mm的砂质土。
(4)将生物滞留材料与土壤混合后作为雨水花园的种植土层，种植土层厚度为100～200mm，普通种植土壤与生物滞留材料的混合比例为20～30:1；种植土层上部为覆盖层和植被层，覆盖层厚度为50～100mm，由木块和树皮组成；种植土层的下部为土工布层、承托层及排水层，承托层采用粒径10～20mm的砾石，厚度为100～200mm。
(5)将生物滞留材料与土壤混合后作为植草沟的种植土层，种植土层厚度100～200mm，普通种植土壤与生物滞留材料的混合比例为20～30:1，种植土层下部依次为填料层、砂层和砾石层。
上述填料层由砂质土、壤土、珍珠岩按质量比15:1:1混合而成，厚度为150～200mm；所述砂层由粒径范围为0～2mm的砂组成,其级配比例为0～0.5mm:0.5～0.7mm:0.7～1.0mm:1.0mm～2.0mm＝3:8:6:3，厚度为100～200mm；所述砾石层由粒径为10～30mm的卵石或碎石组成，厚度为200～300mm。
(6)将生物滞留材料与土壤混合后作为高位花坛的种植土层，种植土层厚度为300～400mm，土壤与生物滞留材料的混合比例为20～30：1，种植土层下部依次为砾石层和储水层；所述砾石层主要由粒径20～30mm的砾石构成，厚度为100～200mm；所述储水层主要由碎石构成，厚度为50～100mm。
(7)生物滞留材料与土壤混合后作为生态树池的种植土层，种植土层厚度为50～60mm，土壤与生物滞留材料的混合比例为20～30：1；种植土层上部为树皮覆盖层及蓄水层，树皮覆盖层采用新鲜的树皮、树根或树叶，厚度为10～20mm，并在蓄水层上方10～15mm处安装雨水箅子；种植土层下部为砂层和砾石层，选用中粗砂及直径不超过50mm的干净砾石，厚度为20～50mm。
附图说明
图1为农药2,4-D在单独PMS和生物滞留材料活化PMS下的去除效果图。
图2为雨水花园结构示意图。
图3为植草沟结构示意图。
图4为高位花坛结构示意图。
图5为生态树池结构示意图。
图6为氧化剂喷头的主视图及俯视图。
具体实施方式
(1)具体实施方式一：雨水径流中氮磷及农药同步去除的生物滞留材料的制备，其制备方法为：
①将30～35mmol FeSO4·7H2O溶解在0.6～1.0L去离子水中，添加10～15g杨树木屑废弃物后在室温下搅拌1～4h；
②将步骤①获得的悬浊液在80℃～105℃下干燥，直至水分全部蒸发，得到前驱体；
③将步骤②得到的前驱体放入氧化铝坩埚中，并用铝箔密封，置于马弗炉中，在空气氛围下煅烧1.0～4.0h(升温速率为4.0～10.0℃/min)，煅烧温度400～800℃，煅烧后自然冷却至室温降温。
(2)具体实施方式二：将生物滞留材料与土壤混合后作为雨水花园的种植土层。
所述的雨水花园自上而下依次包括植被层、覆盖层、种植土层、土工布层、承托层和排水层，其中，植物种植于种植土层中且在覆盖层上方形成植被层。
所述种植土层厚度为100～200mm，包括普通种植土壤和具体实施方式一所制备的雨水径流中氮磷及农药同步去除的生物滞留材料，混合比例为20～30:1。本发明中，雨水花园无需单独设置填料层，通过将普通种植土壤和具体实施方式一所制备的雨水径流中氮磷及农药同步去除的生物滞留材料混合作为种植土层，既可以满足植物的生长，还能有效去除降雨径流中的悬浮物、氮、磷及农药等污染物，其中，雨水径流经过雨水花园净化后，悬浮物的去除率可达到85％以上、磷的去除率可达93％以上、氮的去除率可达到65～90％，农药的去除率可达65％～85％。
所述覆盖层厚度为50～100mm，由此不仅可以使覆盖层具有较好的保水、吸水效果，还可以避免填料层水土流失并为植物提供更好的生长环境，由木块和树皮按照质量比为1:1或1:2组成，由此可以进一步提高覆盖层的综合作用，并为植物生长提供更有利的环境。
所述土工布层主要起到隔离种植土层与承托层的作用，从而避免填料下渗流失至承托层。本发明中可以选择无纺织高韧性聚丙烯长丝作为土工布层，由此可以达到更好的透水不透沙效果。
所述承托层主要是起到承托和排水的功能，既可以防止生物滞留材料的流失又可以起到快速排水的作用。本发明中承托层可以为砾石层，砾石的粒径可以为10～20mm，承托层的厚度可以为100～200mm，由此不仅可以达到较好的承托作用，还不还影响排水效果。另外，雨水花园中，排水层底部可以设置出水管，由此可以避免雨水花园出水直接进入地下水。
(3)具体实施方式三：将生物滞留材料与土壤混合后作为植草沟的种植土层。
所述植草沟由上而下可分为种植土层、填料层、砂层和砾石层。
所述的种植土层覆盖厚度为100mm～200mm，采用普通种植土壤与具体实施方式一所制备的雨水径流中氮磷及农药同步去除的生物滞留材料混合而成，混合比例为20～30:1。
所述填料层厚度为150～200mm，由砂质土、壤土、珍珠岩按质量比15：1：1混合而成。
所述砂层厚度为100～200mm，由粒径范围为0～2mm的砂组成，其级配比例为0～0.5mm:0.5～0.7mm:0.7～1.0mm:1.0mm～2.0mm＝3:8:6:3。
所述砾石层厚度为200～300mm，由粒径为10～30mm的卵石或碎石组成。
(4)具体实施方式四：将生物滞留材料与土壤混合后作为高位花坛的种植土层。
所述高位花坛设置在建筑外墙一侧，包括：植被区、花坛基层以及花坛压实土壤层；所述花坛基层自上而下铺设的种植土层、砾石层和储水层，所述种植土层与所述砾石层通过可渗透型土工布隔离。
所述种植土层厚度为300～400mm，采用普通种植土壤与具体实施方式一所制备的雨水径流中氮磷及农药同步去除的生物滞留材料混合而成，混合比例为20～30:1。
所述砾石层厚度为100～200mm，由粒径20～30mm的砾石构成，具有雨水过滤净化作用。
所述储水层厚度为50～100mm，主要由粒径为20mm左右的碎石构成。
(5)具体实施方式五：将生物滞留材料与土壤混合后作为生态树池的种植土层。
所述生态树池构造包括雨水算子、蓄水层、树皮覆盖层、种植土层、砂层和砾石排水层。
所述种植土层厚度为50～60mm，包括普通种植土壤与具体实施方式一所制备的雨水径流中氮磷及农药同步去除的生物滞留材料混合而成，混合比例为20～30:1。雨水径流经过种植土层过滤滞留后，对氮磷及农药有良好的去除效果，水质净化后，可有效回灌地下水。
所述树皮覆盖层采用新鲜的树皮、树根或树叶，厚度为10～20mm，并在畜水层上方10～15mm处安装雨水箅子。
所述砂层和砾石层厚度为20～50mm，选用中粗砂及直径不超过50mm的干净砾石。

Claims (2)

1.一种用于雨水径流中氮磷及农药同步去除的生物滞留材料，其特征在于，生物滞留材料以杨树木屑废弃物和FeSO4·7H2O为主要成分，采用高温低氧热解法实现FeS、Fe3O4与杨树废弃物衍生生物炭的原位耦合得到，其相对含量为90～100:40～50:180～200，按照以下步骤完成制备：
(1)将30～35mmolFeSO4·7H2O溶解在0.6～1.0L去离子水中，添加10～15g杨树木屑废弃物后在室温下搅拌1～4h；
(2)将步骤(1)获得的悬浊液在80℃～105℃下干燥，直至水分全部蒸发，得到前驱体；
(3)将步骤(2)得到的前驱体放入氧化铝坩埚中，并用铝箔密封，置于马弗炉中，在空气氛围下煅烧1.0～4.0h，升温速率为4.0～10.0℃/min，煅烧温度400～800℃，煅烧后自然冷却至室温，获得FeS、Fe3O4与杨树废弃物衍生生物炭原位耦合的生物滞留材料。
2.如权利要求1所述的生物滞留材料的应用方法，其特征在于与普通种植土壤混合后作为雨水花园、植草沟、高位花坛或生态树池的种植土层，去除雨水中氮磷及农药，并缓慢释放营养物质供植物及微生物生长，按照以下方式完成应用：
(1)种植土壤是粒径为0～10mm的砂质土，种植土壤与生物滞留材料的混合比例为20～30:1；
(2)种植土层上部为覆盖层和植被层，下部为土工布层、承托层及排水层，其中，承托层采用粒径10～20mm的砾石，厚度为100～200mm；
(3)种植土层应用于雨水花园和植草沟的厚度为100～200mm，应用于高位花坛的厚度为300～400mm，应用于生态树池的厚度为50～60mm；
(4)过单硫酸盐(PMS)、过二硫酸盐(PDS)和过氧化氢(H2O2)氧化剂以喷淋的方式喷洒到表层，喷淋液浓度为1.0mmol/L～10.0mmol/L，喷淋频率为两天一次。
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