CN111146483A - 用于去除重金属的三室土壤微生物燃料电池及方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种用于去除重金属的三室土壤微生物燃料电池,包括矩形壳体、质子交换膜和定量滤纸形成的阳极室、污染土壤室和阴极室,阳极室设置有碳毡,阴极室设置有不锈钢丝网,碳毡和不锈钢丝网通过钛丝导通,钛丝位于矩形壳体外,钛丝配置有电阻。本发明还公开了一种用于去除重金属的方法,按照以下步骤进行:步骤1:装配三室土壤微生物燃料电池,步骤2:加入待实验污染土壤,向阳极室和阴极室中添加溶液,并配置有电阻的钛丝;步骤3:得到去除重金属的土壤。本发明既能实现阴极中重金属的高效还原,也能使土壤中更多重金属向阴极迁移,从而提高重金属在土壤中的去除率,实现修复重金属污染土壤的目的。
Description
技术领域
本发明属于土壤的污染处理技术领域,具体涉及一种用于去除重金属的三室土壤微生物燃料电池,还涉及一种用于去除重金属的方法。
背景技术
随着土壤污染问题日益严峻,土壤中的重金属污染已成为全球性的研究热点,在首次全国土壤污染状况调查中发现,重金属污染占农田土壤超标中的82.4%。
为了切实加强土壤污染防治,逐步改善土壤环境质量,越来越多的国家在逐步制定净化环境中污染物的政策、文件。诸多物理、化学、生物技术都可用来处理生态系统中的重金属,然而这些物理化学技术大多为高能耗并会向大气中排放温室气体;虽然生物处理技术既经济又友好,但是在处理低生物利用率的重金属时会受到极大的限制。因此,寻求一种高效、适用性广泛并对土壤生态及结构破坏较小的方法,一直是相关研究的重点。
近年来,人们开发了一些更为先进的技术用于治理污染,如微生物燃料电池(microbial fuel cells,MFC),可以在短时间内取得较好的修复效果,同时获得电能。燃料电池的两大显著优势在于产生电能和去除污染物,如何充分利用并耦合这两大优势,促进产电对污染物去除的作用,对拓展和提升污染物去除途径和效能具有重要学术意义和应用价值。微生物燃料电池与电动修复有着本质的区别,微生物燃料电池是一种利用微生物作为催化剂,将化学能转化为电能的装置,不需要额外电源即可对污染物实现修复,目前土壤微生物燃料电池的构型不能同时实现重金属迁移富集和充分利用阴极还原的问题。
发明内容
本发明的目的是提供一种用于去除重金属的三室土壤微生物燃料电池,解决了目前土壤微生物燃料电池不能同时实现重金属迁移和充分利用阴极还原的问题。
本发明的另一个目的是提供一种用于去除重金属的方法
本发明所采用的技术方案是,
用于去除重金属的三室土壤微生物燃料电池,包括矩形壳体,所述矩形壳体内设置有质子交换膜和定量滤纸,质子交换膜和定量滤纸与壳体形成污染土壤室,质子交换膜与矩形壳体形成阳极室,定量滤纸与矩形壳体形成阴极室,阳极室设置有碳毡,阴极室设置有不锈钢丝网,碳毡和不锈钢丝网通过钛丝导通,钛丝位于矩形壳体外,钛丝配置有电阻。
本发明的特点还在于,
阳极室为设有开口且开口处设置有橡胶塞的密封结构,钛丝穿过橡胶塞与碳毡连接。
碳毡与质子交换膜呈45度倾斜设置和/或所述不锈钢丝网与定量滤纸垂直。
一种用于去除重金属的方法,按照以下步骤进行:
步骤1:装配三室土壤微生物燃料电池,
步骤2:将待实验污染土壤置入污染土壤室,并加入一定量的水至土壤处于饱和状态,向阳极室中添加营养液,向阴极室中添加含有重金属的水溶液,并且用配置有20~2000欧姆的钛丝连接阴极室和阳极室;
步骤3:控制阴极室的pH为3.0±0.2,经过1~57天后,得到重金属去除率为54.4%~99.9%的土壤。
在步骤2中,在阳极室中加入经培养及预处理的浓缩厌氧污泥,在加入各溶液完成后,静置三天,然后将钛丝连接阳极室和阴极室。
在步骤2中,营养液包括含有乙酸钠的溶液。
在步骤2中,所述阳极室的氧化还原电位小于350mV。
在步骤3中,天数控制为经过7~57天,得到重金属去除率为92.1%~ 99.9%的土壤。
本发明的有益效果是:本发明用于去除重金属的三室土壤微生物燃料电池及方法通过采用阳极室、污染土壤室以及阴极室的三室土壤微生物燃料电池设计,充分利用了阴极还原,同时有效降低了电动修复所产生的电能消耗进而对土壤产生较大的弊端,也能够同时进一步地处理从土壤中迁移出后的重金属,具有一定的现实意义。
附图说明
图1是本发明用于去除重金属的三室土壤微生物燃料电池及方法中三室土壤微生物燃料电池的结构示意图;
图2是本发明用于去除重金属的三室土壤微生物燃料电池及方法中不同外接电阻条件下三室土壤微生物燃料电池的输出电示意图;
图3是本发明用于去除重金属的三室土壤微生物燃料电池及方法中三室土壤微生物燃料电池阴极中铜浓度随时间变化的示意图;
图4是本发明用于去除重金属的三室土壤微生物燃料电池及方法中三室土壤微生物燃料电池的土壤段总铜与形态分布;
图5是本发明用于去除重金属的三室土壤微生物燃料电池及方法中三室土壤微生物燃料电池的阴极循环伏安图。
图中,1.污染土壤室,2.阳极室,3.阴极室,4.碳毡,5.橡胶塞,6.质子交换膜,7.电阻,8.定量滤纸,9.钛丝,10.不锈钢丝网,11.待实验污染土壤。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施方式对本发明进行详细说明。
本发明了一种用于去除重金属的三室土壤微生物燃料电池,包括矩形壳体,所述矩形壳体内设置有质子交换膜和定量滤纸,质子交换膜与矩形壳体形成阳极室,质子交换膜和定量滤纸与壳体形成污染土壤室,定量滤纸与矩形壳体形成阴极室,阳极室设置有碳毡,阴极室设置有不锈钢丝网,碳毡和不锈钢丝网通过钛丝导通,钛丝位于矩形壳体外,钛丝配置有电阻。
进一步地,阳极室为设有开口且开口处设置有橡胶塞的密封结构,钛丝穿过橡胶塞与碳毡连接。
进一步地,碳毡与质子交换膜呈45度倾斜设置和/或所述不锈钢丝网与定量滤纸垂直。
本发明还公开了一种用于去除重金属的方法,按照以下步骤进行:
步骤1:装配三室土壤微生物燃料电池,
步骤2:将待实验污染土壤置入污染土壤室,并加入一定量的水至土壤处于饱和状态,向阳极室中添加营养液,向阴极室中添加含有重金属的水溶液,并且用配置有20~2000欧姆的钛丝连接阴极室和阳极室;
步骤3:控制阴极室的pH为3.0±0.2,经过1~57天后,得到重金属去除率为54.4%~99.9%的土壤。
进一步地,在步骤2中,在阳极室中加入经培养及预处理的浓缩厌氧污泥,在加入各溶液完成后,静置三天,然后将钛丝连接阳极室和阴极室。
进一步地,在步骤2中,营养液包括含有乙酸钠的溶液。
进一步地,在步骤2中,所述阳极室的氧化还原电位小于350mV。
进一步地,在步骤3中,天数控制为经过7~57天,得到重金属去除率为92.1%~99.9%的土壤。
下面通过具体的实验来对本发明用于去除重金属的三室土壤微生物燃料电池及方法进行详细描述。
如图1所示,三室土壤燃料电池的装置材料采用有机玻璃,从左至右分别为阳极室2(50×50×50mm,长×宽×高),污染土壤室1(间距×50× 50mm),阴极室3(50×50×50mm)。阳极室2和污染土壤室1用质子交换膜6(cation exchange membrane,CEM)隔开,阴极室3和污染土壤室1 用定量滤纸8隔开;阳极材料使用碳毡4(70×50×5mm,长×宽×厚),阴极材料使用不锈钢丝网10,然后用钛丝9分别从阳极、阴极导出,连接一定阻值的电阻7构成回路。在搭建土壤燃料电池中,向阳极室2中加入经培养及预处理的浓缩厌氧污泥,用含有乙酸钠的营养液(构成如表1所示)充满阳极室2;向污染土壤室1中添加一定量含有重金属的土壤,同时向土壤中投加一定量的水溶液直至土壤处于水饱和状态;向阴极室3中添加含有重金属的水溶液。静置三天左右,待污染土壤室1和阴极室3中铜含量一致,即可开始连接外接电阻7开始实验。
表1土壤燃料电池营养液成分构成
本发明用于去除重金属的三室土壤微生物燃料电池及方法中三室土壤燃料电池去除重金属的工作原理具体为;
如反应式1,在三室土壤MFC中,阳极室可产生电子,质子等,电子通过外电路到达阴极,质子通过质子交换膜、污染土壤室等到达阴极室。如反应式2,当阴极室中没有重金属时,电子、质子和阴极中的氧生成水,完成电池反应;如反应式3,当有重金属存在时,其也可作为电子受体,发生还原反应,从而实现重金属的去除;同时在土壤MFC的微弱电场作用下,土壤中的重金属向阴极移动并产生富集。三室土壤MFC的提出,可以有效的解决传统单室、双室土壤MFC无法充分利用阴极还原的问题,同时避免了电动修复所产生的电能高消耗、对土壤影响较大的弊端,也能够进一步处理从土壤中迁移出后的重金属,利用阴极还原可以对重金属进行回收利用。
CH3COO-+4H2O=2HCO3 -+9H++8e- 反应式1
O2+4H++4e-=2H2O 反应式2
4Cu2++8e-=4Cu(s) 反应式3
下面通过具体的实验记录数据来对本发明用于去除重金属的三室土壤微生物燃料电池及方法进行详细描述。
实验一:不同外接电阻条件三室土壤MFC的输出电,A:0-12天;B: 0-57天。
在实验进行的前12天中,每天将阴极室中的pH调节到3.0±0.2。图2 为土壤MFC在不同外接电阻条件下的电压输出图。从图2A中可以看出,土壤MFC的输出电压在不同外接电压下,从开始有一定的上升并逐渐趋于稳定,当外接电阻为20-2000Ω时,输出电压分别稳定在20,190,290,350, 500mV左右。在第4天到第12天之间,每调节一次阴极室pH,土壤MFC的输出电压都会迅速上升,而后逐渐下降并以此循环出现。在这一时间段内,各外接电阻条件下的最高输出电压分别为26,170,290,370,500mV。也就是说,外接电阻越大,土壤MFC的输出电压越高。从第15天开始,每隔 7天对阴极pH进行调节(pH=3.0±0.2),从图2B可以发现,在调节pH当天,由于阳极营养液的更新以及阴极pH的降低,导致土壤MFC的输出电压急剧上升,而后逐渐下降,并在下一次营养液、pH调节之前稳定在一定范围内。如当外接电阻为20Ω时,土壤MFC的输出电压先升高至45mV,而后稳定在15mV左右;当外接电阻为2000Ω时,土壤MFC的输出电压先升高至520mV,而后稳定在250mV。因此,随着外接电阻的增大,土壤MFC 的最高输出电压、稳定输出电压都随之增大。土壤MFC输出电压在急剧上升而后下降的原因并不是营养物质的消耗,而是因为阴极pH的升高导致土壤MFC阴极性能下降引起的。
实验二:三室土壤MFC阴极中Cu浓度随时间的变化,A:0-12天,B: 12-57天。
从图3中可以发现,三室土壤MFC阴极中Cu的浓度随着时间的推移显著下降,在实验结束时,阴极中Cu的浓度均低于0.06mg/L,这说明土壤 MFC可以利用阴极对Cu实现去除。当外接电阻为20Ω,阴极中Cu仅仅经过一天的时间,浓度从649.38mg/L下降到了353.00mg/L;到了第9天时,阴极中Cu浓度只有0.44mg/L,此时的去除已经高达99.9%;而后在10-57天之间,阴极中Cu几乎完全被去除。同时我们发现在开路对照组中,阴极中Cu的浓度始终保持在620mg/L左右。由此可见,三室土壤MFC的阴极可以阴极中Cu进行高效去除,在7天之内,Cu的去除率高达92.1%-99.8%,且外接电阻越小,同一时间内的去除率和去除量越大,随着反应时间的推移,这一差异逐渐减小直至消失。
实验三:三室土壤MFC的土壤中Cu的变化。
当实验结束时,我们将三室土壤MFC污染土壤室中的土壤平均分为4 段,从阳极到阴极方向依次标记为S1-S4。如图4所示,我们发现所有外接电阻条件下的Cu浓度在S1-S3段变化不大,基本处于520-590mg/kg之间,而在S4段(靠近阴极)产生了富集现象,Cu的浓度都超过了1000mg/kg。当外接电阻为20-2000Ω时,S4段中Cu的浓度依次为1057,1163,1259,1326,1455mg/kg,而对照组中Cu浓度只有670mg/kg,也就是说该段中 Cu的富集量分别达到了387,493,589,656,785mg/kg。可以发现,随着外接电阻的增大,靠近阴极室的S4段中Cu浓度越高,这说明Cu在三室土壤MFC中发生了迁移,且在靠近阴极室的S4段中富集,同时外接电阻越大, Cu的富集量越大。在污染土壤室中的土壤中,水溶态Cu浓度极低,只有3 mg/kg左右,仅占总铜含量的0.30%左右,而其他形态的Cu无法实现扩散现象,因此这种富集现象并不是因为扩散所造成的,而是由于土壤MFC的内部电场引起的电迁移所致。
当外接电阻为20Ω时,这两种形态的Cu浓度分别为368mg/kg,503 mg/kg;当外接电阻为2000Ω时,这两种形态的Cu浓度分别为574mg/kg, 681mg/kg,二者占据了总铜浓度的86%,其中乙酸可提取态为39%,还原态为47%。这说明乙酸可提取态和还原态是三室土壤MFC中较易迁移的两种重金属形态。
实验四:三室土壤MFC中阴极还原作用对重金属的去除。
在实验即将结束时,我们对三室土壤MFC的阴极进行循环伏安扫描,如图5所示,可以发现,在土壤MFC组中有一个非常明显的氧化峰(峰电位+0.8mV)和还原峰(峰电位-0.4mV);随着外接电阻的减小,氧化峰面积越大,这说明当外接电阻越小,单质Cu的累积量明显增多,即此时氧化峰面积越大、阴极上被还原的单质Cu越多。正如前文所讲,在三室土壤 MFC中,外接电阻越小,土壤MFC的输出电流越大,向阴极输送的电子就越多,从而可以更多地参与Cu的还原。在电沉积或电镀工艺中,Cu膜的形成取决于电沉积或电镀过程中的电流强度。本文的研究结果也表明,Cu在三室土壤MFC的还原过程中取决于其输出电流的大小,电流越大,Cu被还原的越快越多。与阴极还原作用不同,Cu在土壤MFC土壤中的迁移需要更高的输出电压,从而实现较高的迁移量或富集量。
本发明用于去除重金属的三室土壤微生物燃料电池及方法,在使用土壤 MFC修复重金属污染土壤时,可以根据需求对土壤MFC的输出电流或电压进行适当调整,不仅可以实现阴极中重金属的高效还原,还可以使土壤中更多的重金属向阴极方向迁移,从而进一步提高重金属在土壤中的去除,达到修复重金属污染土壤的目的,具有一定的现实意义。
Claims (8)
1.用于去除重金属的三室土壤微生物燃料电池,其特征在于,包括矩形壳体,所述矩形壳体内设置有质子交换膜(6)和定量滤纸(8),所述质子交换膜(6)与矩形壳体形成阳极室(2),所述质子交换膜(6)和定量滤纸(8)与壳体形成污染土壤室(1),所述定量滤纸(8)与矩形壳体形成阴极室(3),所述阳极室(2)设置有碳毡(4),所述阴极室(3)设置有不锈钢丝网(10),所述碳毡(4)和不锈钢丝网(10)通过钛丝(9)导通,所述钛丝(9)位于矩形壳体外,所述钛丝(9)配置有电阻(7)。
2.根据权利要求1所述的用于去除重金属的三室土壤微生物燃料电池,其特征在于,所述阳极室(2)为开设有开口且开口处配置有橡胶塞(5)的密封结构(5),所述钛丝(9)穿过橡胶塞与碳毡连接。
3.根据权利要求2所述的用于去除重金属的三室土壤微生物燃料电池,其特征在于,所述碳毡(4)与质子交换膜(6)呈45度倾斜设置和/或所述不锈钢丝网(10)与定量滤纸(8)垂直。
4.根据权利要求1-3所述的用于去除重金属的三室土壤微生物燃料电池,一种用于去除重金属的方法,其特征在于,按照以下步骤进行:
步骤1:装配所述三室土壤微生物燃料电池,
步骤2:将待实验污染土壤置入污染土壤室,并加入一定量的水至土壤处于饱和状态,向阳极室中添加营养液,向阴极室中添加含有重金属的水溶液,并且用配置有20~2000欧姆的钛丝连接阴极室和阳极室;
步骤3:控制阴极室的pH为3.0±0.2,经过1~57天,得到重金属去除率为54.4%~99.9%的土壤。
5.根据权利要求4所述的一种用于去除重金属的方法,其特征在于,在步骤2中,在所述阳极室中加入经培养及预处理的浓缩厌氧污泥,在加入各溶液完成后,静置三天,然后将钛丝连接阳极室和阴极室。
6.根据权利要求4所述的一种用于去除重金属的方法,其特征在于,在步骤2中,所述营养液包括含有乙酸钠的溶液。
7.根据权利要求4所述的一种用于去除重金属的方法,其特征在于,在步骤2中,所述阳极室的氧化还原电位小于350mV。
8.根据权利要求4所述的一种用于去除重金属的方法,其特征在于,在步骤3中,所述天数控制为经过7~57天后,得到重金属去除率为92.1%~99.9%的土壤。
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