CN111048457A - 热驱动的可编程弹性主动转印印章及非接触转印方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种热驱动的可编程弹性主动转印印章及非接触转印方法，印章由制备有空腔阵列的高聚物、热驱动工质以及微结构薄膜组成。转印方法为：1)拾取时，使印章底面与器件保持一较小间隙，在外加温度场作用下，印章空腔内的热驱动工质受热膨胀或发生相变，使得弹性薄膜鼓起，弹性薄膜被按压在微纳电子元器件上，器件被成功拾取；2)印刷时，使印章/器件底面与基底保持一较大间隙，在外加温度场下，弹性薄膜鼓起，印章/器件界面粘附急剧减弱，器件被顶出与印章脱离，器件被成功印制。本发明的转印方法通用性好，能够将器件印刷在任意基底上；印刷响应时间快，单位时间吞吐量大，能够实现大规模的选择性、图案性的并行转印。

Description

热驱动的可编程弹性主动转印印章及非接触转印方法
技术领域
本发明涉及一种转移印刷技术，尤其涉及一种热驱动的可编程转印印章及非接触转印方法，可用于任意图案化的微纳电子元器件的确定性组装，在柔性电子、纸质电子、MicroLED显示等领域有着十分重要的应用前景。
背景技术
转移印刷技术是一种新兴的材料组装技术，它使用柔软的聚合物印章将微纳电子元器件从一个基底(施主基底)转移到另一基底(受主基底)上。该技术能够在一秒内吞吐数千个元器件，可以将不同种类、独立制备的离散元件进行大规模集成，进而形成空间有序的功能系统。例如，将刚硬脆的半导体材料集成在柔软弹性体上的柔性可拉伸无机电子产品，将数以百万计的MicroLED芯片集成在显示基板上的MicroLED显示器等(可参见罗鸿羽,令狐昌鸿,宋吉舟.可延展柔性无机电子器件的转印力学研究综述[J].中国科学:物理学力学天文学,2018(9).)。
通常，从施主基底上拾取元件的时候要求印章与元件的粘附力强，向受主基底上印刷元件的时候要求印章与元件之间的粘附弱。转印的关键在于印章/器件界面的强弱粘附转换，因此操纵和调节印章/器件的界面粘附力是成功转印的关键。
转印技术可以分为接触式转印技术和非接触转印技术两类。接触式转印需要将印章和基底想接触，而非接触转印则反之。现有的接触式转印技术如剪切增强转印技术(可参见Carlson A,Kim-Lee H J,Wu J,et al.Shear-enhanced adhesiveless transferprinting for use in deterministic materials assembly[J].Applied PhysicsLetters,2011,98(26):264104.)、表面浮饰转印技术(可参见Kim S,Wu J,Carlson AP,etal.Microstructured elastomeric surfaces with reversible adhesion and examplesof their use in deterministic assembly by transfer printing[J].Proceedings ofthe National Academy of Sciences of the United States of America,2010,107(40):17095-17100.)等通常都包含复杂力学控制方式或者印章结构设计。
同时，因需要将印章与受主基体接触，受主基体的性质和几何形状将会极大的限制接触式转印技术的应用范围，而非接触转印则消除了上述限制。
通常，非接触转印技术中，应用最广泛的是激光驱动热失配转印技术，然而要产生可用于印刷的热失配通常需要较高的温度(约300℃)，很容易对印章表面和器件带来热损伤，这限制了其应用范围。
在我们前期的研究中，设计了一种基于仿生设计的可编程主动转印印章(CN201810732161.8)，实现了选择性的印刷，然而却无法实现选择性拾取，然而工业应用却对此有着实际需求，如选择性地从LED生长基底上拾取特定波长的LED芯片、选择性地去除显示器面板上的显示坏点等。
发明内容
为解决上述问题，本发明提出了一种热驱动的可编程弹性转印印章及其非接触转印方法。首先在高聚物上制作空腔阵列，填充热驱动工质后用弹性薄膜封装,形成完整的印章结构。
其具体转印方法为：1)拾取时，首先将印章移动到器件/基底上方，印章底面与器件保持一较小间隙，在外加温度场作用下，印章空腔内的热驱动工质受热膨胀或发生相变，使得弹性薄膜鼓起，弹性薄膜被按压在微纳电子元器件上，印章/器件界面处于强粘附状态，器件被成功拾取；2)印刷时，将印章/器件移动到基底上方，器件底面与基底保持一较大间隙，在外加温度场下，弹性薄膜鼓起，印章/器件界面粘附急剧减弱，器件被顶出到弹性薄膜上或完全与印章脱离，器件被成功印制；上述的“较小间隙”“较大间隙”均为与所述的弹性薄膜在外加热载荷下的最大挠度相对而言，小于该最大挠度即为较小间隙，大于该最大挠度即为较大间隙。
热驱动的方式可以为全局的热板或烘箱加热，也可以采用激光进行局部加热。在全局加热下，可编程的转印通过对印章空腔阵列的结构设计而实现，如图案化的凸台结构；激光局部加热下，可编程转印通过对激光的编程控制实现。
热驱动工质可以选用气体或温度相变材料，优选的，气体热驱动工质可以为各种易得气体，如空气。相变材料可以选择各种低沸点的烷烃(如正戊烷，正己烷)、醇类(如乙醇)，醚类(如石油醚)等，可以是易升华固体，可以选择但是不限于碘、萘等。
本发明所述印章主体材料及弹性薄膜材料均采用低模量高聚物，其模量通常低于5MPa，其低模量特性能够保证印章与基底能够保持共形接触，能够更好地适应施/受主基底表面形状。优选地，在转印硅基器件时，弹性薄膜可以选择PDMS(聚二甲基硅氧烷)。
优选的，为进一步提高非接触印刷的成功率，还可在弹性薄膜上引入微结构。微结构阵列可采用金字塔结构，其粘附切换比比其他形式的微结构阵列要更大，使得非接触印刷具有更高的成功率，所述的微结构的制备，可以采用但不限于复模法，即通过倒模的方法，复制具有微结构的模板的表面微结构形貌。
优选地，所述的微结构模板，可以通过光刻、刻蚀等工艺获得。为进一步降低成本，微结构还可采用自然界或工业中易得的材料进行复模制备，如自然界中的荷叶，工业中常用的砂纸等。
施加温度场所用的激光，波长选取应保证印章对其吸收弱，而热驱动工质对其吸收强。例如采用PDMS作为印章主体材料，可以选择对PDMS透明的，波长在240-1100nm之间的激光。
当采用空气为热驱动工质时，因其对激光吸收率较低，可以在空腔壁面蒸镀一层吸光材料，吸光材料吸收激光热量从而加热空气，印章/器件界面并未被直接加热，因此不会对其造成损伤。
本发明的的有益效益是，印章结构简单且成本低廉；转印方法通用性好，能够将器件印刷在任意基底上；印刷响应时间快，单位时间吞吐量大，能够实现大规模的选择性、图案性的并行转印。
附图说明
图1是本发明中提出的使用热驱动的弹性主动转印印章的转印流程图。
图2是本发明提出的用带凸台设计的印章采用全局加热实现可编程转印的示意图。
图3是本发明提出的采用激光加热方式，使用空气热驱动工质的印章吸热结构设计示意图。
图4是本发明提出的对填充空气热驱动工质的微结构印章采用激光局部加热实现可编程转印的示意图。
图5是本发明提出的使用空气热驱动工质的印章温升与空腔内压强和微结构薄膜变形的力学模型示意图与结果图。
图6是本发明提出的使用空气热驱动工质的微结构印章温升与界面粘附的实验结果图。
图7是本发明提出的使用空气热驱动工质的微结构印章可编程的转印微米尺度硅片的结果展示图。
图8是本发明提出的使用空气热驱动工质的微结构印章可编程的转印微米尺度LED芯片的结果展示图。
图中：1-PDMS印章主体 2-热驱动工质 3-PDMS 弹性薄膜 4-器件5-施主基底 6-受主基底 7-外加温度场 8-金属吸热层 9-空气 10-金字塔微结构 11-激光束 12-微结构薄膜 13-微结构印章 14-具有金字塔微结构PDMS基底 15-边长为350μm的、厚度为3μm的硅片 16-平坦的PDMS基底 17-亚克力基底 18-AirPods耳机充电盒 19-具有微柱结构的PDMS基底20-400μm×200μm×90μm的LED芯片 21-直径为1mm的钢球 22-具有规则结构的织物23-树叶 24-明信片 25-蓝牙音箱 26-手机壳 27-笔记本。
具体实施方式
下面结合附图和实施例进一步说明本发明的内容。
作为一个示例，但并不限制本发明范围，图1中a为弹性主动转印印章结构示意图。印章主体1材料为PDMS，在印章主体上制作有空腔阵列，在空腔中填充热驱动工质2之后，用PDMS薄膜3封装制作成为转印印章。
作为一个示例，但并不限制本发明范围，图1中a-f是本发明中提出的转印流程图。图1中a-c:印章与器件/施主基底保持一较小的间隙，再外加温度场下拾取器件。图1中d-e:印章/器件与受主基底保持一较大的间隙，再外加温度场下印刷器件。图中仅展示了印章中的一个单元。
先将印章移动到施主基底上方并保持一较小的间隙(图1中a)，在外加温度场的作用下，空腔内的热驱动工质受热膨胀或发生相变，弹性薄膜的大部分被顶出到器件上(图1中b)，印章/器件界面处于强粘附状态，器件被成功从施主基底上剥离(图1中c)，实现拾取过程。
之后将粘附有器件的印章移动到受主基底上方并保持一较大的间隙(图1中d)，在外加温度场下，热驱动工质对热载荷做出响应，弹性薄膜鼓起致使器件被完全顶出(图1中e)，印章/器件界面处于弱粘附状态，器件完全与印章脱离，完成印刷(图1中f)。
作为一个示例，但并不限制本发明范围，图2是本发明提出的用带凸台设计的印章采用全局加热实现可编程转印的示意图。
同样的，先将凸台印章移动到施主基底上方并保持一较小的间隙(图2中a)，在外加温度场的作用下，空腔内的热驱动工质受热膨胀或发生相变，只有凸台上的弹性薄膜被顶出到器件上(图2中b)，实现可编程的拾取(图2中c)。
之后将粘附有器件的凸台印章移动到受主基底上方并保持一较大的间隙(图2中d)，在外加温度场下，热驱动工质对热载荷做出响应，凸台上的弹性薄膜鼓起致使器件被完全顶出(图2中e)，实现可编程的印刷(图2中f)。
作为一个示例，但并不限制本发明范围，图3是本发明提出的对印章采用激光局部加热实现可编程转印的示意图。
同样的，先将印章移动到施主基底上方并保持一较小的间隙(图3中a)，在局部激光的作用下，指定空腔内的热驱动工质受热膨胀或发生相变，其弹性薄膜被顶出并与器件紧密接触(图3中b)，印章/器件处于强粘附状态，实现可编程的拾取(图3中c)。
之后将粘附有器件的印章移动到受主基底上方并保持一较大的间隙(图3中d)，在局部激光加热下，热驱动工质对热载荷做出响应，指定区域的弹性薄膜鼓起致使器件被完全顶出(图3中e)，实现可编程的印刷(图3中f)。
作为一个示例，但并不限制本发明范围，图4是本发明提出的采用激光加热方式，使用空气热驱动工质的微结构印章吸热结构设计示意图。在加热时，金属吸热层吸收激光束的绝大部分热量，加热空腔内的空气，致使弹性薄膜鼓起，这大大降低了其驱动温度。
在拾取器件时，因印章与器件的间隙较小，微结构薄膜鼓起后，其大部分与器件紧密接触，薄膜上的微结构发生塌陷，起到增强粘附的作用，印章/器件界面处于强粘附状态(图4中a)；印刷器件时，因印章与器件的间隙较大，弹性薄膜充分鼓起，致使薄膜上的微结构扩展开来，印章与器件接触面积大幅减小，印章/器件界面处于弱粘附状态(图4中b)。
如前所述，在拾取和印刷时印章与基底间的间距是非常关键的，其中较大、较小均是相对于所述的弹性薄膜的最大挠度(即其中心点处的挠度)而言的。图5中a是本发明提出的使用空气热驱动工质的印章温升与空腔内压强和微结构薄膜变形的力学模型示意图。图中，h-空腔高度，R-空腔半径，t-弹性薄膜厚度，ΔT-空气温升，Δp-温升引起的压强增量，w-弹性薄膜上任一点的挠度，d-弹性薄膜中心点的挠度。
此模型中，将弹性薄膜看作是四周固支的圆形薄板，并忽略印章主体的变形，则挠度w与压强增量Δp的关系为
Figure BDA0002338666760000061
其中
Figure BDA0002338666760000062
参数c是一个取决于泊松比的无量纲参数，则中心点的挠度d与压强增量Δp的关系为
Figure BDA0002338666760000063
由上述关系可推导出空气的体积变化ΔV与压强增量Δp的关系为
Figure BDA0002338666760000064
并将空气看作理想气体，考虑理想气体的状态方程
Figure BDA0002338666760000065
上式中，T0是空气的初始温度，P0是空腔内的初始压强，由上述公式可以得到空气温升ΔT与压强增量Δp的关系为
Figure BDA0002338666760000066
给定空腔内初始压强p0＝101.3kPa，初始温度T0＝300.15K。空腔高度h＝6mm，空腔半径R＝3.5mm，弹性薄膜厚度t＝118μm，PDMS的弹性模量为1.7Mpa，ΔT-Δp-d的关系如图5b所示，温升从0到100℃，压强增量与中心点挠度随温升的增大而增大，温度在100℃时，压强增量为22kpa，约为大气压的20％，弹性薄膜的中心挠度可达1.4mm，约为空腔半径的20％，该变形足够使印刷成功，且100℃的温升不会对印章和器件造成损伤。
图6展示了微结构印章在不同温升下的粘附特性，在温升不超过40℃时，界面粘附随温度增高而急剧下降(图6中a)，粘附切换比可到达两个数量级，随着温度的持续升高，印章粘附缓慢下降，在温升为100℃时趋于稳定，且粘附切换比可达三个数量级(图6中b)。
图7中a展示了采用砂纸微结构薄膜的显微镜图像，其表面粗糙度不超过10μm(图7中b)，凭借此印章可以将边长为350μm的、厚度为3μm的硅片非接触印刷在具有金字塔微结构的PDMS上(图7中c)。也可将硅片阵列可编程的印刷在PDMS上：首先将制备于硅基底上的3×3的硅片阵列(图7中d),拾取到微结构印章上(图7中e)，其次将标定位置的硅片非接触的印刷在PDMS基底上(图7中f)，而未被激光加热区域的硅片则仍保留在印章表面(图7中g)。图7中h-j则进一步展示了将硅片可编程的印刷在各种基底上：弯曲的PDMS基底(图7中h)、亚克力基底(图7中i)和AirPods耳机充电盒(图7中j)上。
图8则进一步展示了利用此印章将400μm×200μm×90μm的LED芯片可编程地非接触转印在各种非常规基底上。图8中a-c展示了将单个LED芯片印刷在具有柱状微结构的PDMS上(图8中a)、直径为1mm的小钢球上(图8中b)以及具有规则微结构的织物表面(图8中c)。图8中d-h则进一步展示了将LED芯片可编程地印刷在树叶表面(图8中d)、明信片表面(图8中e)、蓝牙音箱表面(图8中f)、手机壳凹坑内(图8中g)、笔记本指定区域(图8中h)。而图8中i展示了转印前后的LED芯片的电学性能，可以看到转印前后其伏安特性曲线完全重合，即转印对芯片并无损伤。

Claims (7)

1.一种热驱动的可编程弹性主动转印印章，其特征在于，由制备有微空腔阵列的高聚物、热驱动工质及弹性薄膜组装而成，热驱动工质填充于微空腔中，微空腔通过弹性薄膜封闭，弹性薄膜外表面设置有微结构。
2.根据权利要求1所述的可编程弹性主动转印印章，其特征在于,所述的热驱动工质为空气。
3.根据权利要求1所述的可编程弹性主动转印印章，其特征在于,所述的微结构为金字塔微结构阵列或是采用砂纸覆膜形成的结构。
4.根据权利要求1所述的可编程弹性主动转印印章，其特征在于，在所述的微空腔内壁表面蒸镀有一层金属薄膜作为吸光材料。
5.一种大规模可编程非接触转印方法，其特征在于，基于如权利要求1-5任一项所述的印章实现，所述的弹性薄膜在外加热载荷下的最大挠度公式为：
Figure FDA0002338666750000011
其中函数
Figure FDA0002338666750000012
c是与材料泊松比相关的无量纲参数，R是弹性薄膜的半径，E是弹性薄膜的杨氏模量，t是弹性薄膜的厚度，ΔP是在温升为ΔT时的压强增量；采用所述印章拾取时，印章底面与器件保持一较小间隙，该间距应小于d，在外加温度场作用下，印章空腔内的热驱动工质受热膨胀或发生相变，使得弹性薄膜鼓起，弹性薄膜被按压在微纳电子元器件上，印章/器件界面处于强粘附状态，器件被成功拾取；印刷时，将印章/器件移动到基底上方，器件底面与基底保持一较大间隙，该间距应大于d，在外加温度场下，弹性薄膜鼓起，印章/器件界面粘附急剧减弱，器件被顶出到弹性薄膜上或完全与印章脱离，器件被成功印制。
6.根据权利要求5所述的大规模可编程非接触转印方法，其特征在于，外加温度场为全局热载荷时可实现大规模可编程非接触转印。
7.根据权利要求5所述的大规模可编程非接触转印方法，其特征在于，外加温度场为激光局部加热时，可选择性地驱动所需微空腔部位的弹性薄膜变形，实现高精度选择性非接触印刷。
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