CN110993034A - 一种基于cfd的环己烷无催化氧化反应反应器的模拟方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种基于CFD的环己烷无催化氧化反应反应器的模拟方法。工业上环己烷无催化氧化工艺主要采用气升式环流反应器,本发明依据气升式环流反应器内空气和环己烷反应的动态行为,构建了基于欧拉方法的气液两相流2D瞬态CFD模型,耦合流动,传质,反应进行计算至反应达到动态平衡,模拟得到的反应器气相出口的气体组成,浓度指标和工业实际值进行对比,验证模型和计算的有效性和合理性。在收敛之后,通过后处理可以得到得到详细准确反应器内流体力学特性,组分浓度场。此方法具有较好的适用性和推广性,可以用于指导工业环己烷无催化氧化反应器的设计和工况分析。
Description
技术领域
本发明涉及一种利用计算流体力学(CFD)的方法模拟研究工业上气升式环流反应器无催化氧化环己烷制备环己酮过程。
背景技术
环己烷氧化反应的主要产物是环己醇、环己酮(合称KA油),它们是重要的化工原料,在工业中有广泛的应用。环己酮是制备己内酰胺和己二酸的主要中间体,用于生产尼龙6和尼龙66等树脂。由于环己酮有高溶解性和低挥发性等特点,可以用作有机溶剂,如作特种溶剂,溶解聚醋酸乙烯、硝化棉及纤维素、聚氨酯等聚合物;也可作改性溶剂,作溶剂载体等。
工业上生产环己酮的工艺主要有苯酚加氢法、环己烷液相氧化法及环己烯水合法,其中环己烷氧化工艺按照反应过程中有无催化剂参加可分为催化氧化和无催化氧化。目前,全球许多公司均采用无催化氧化生产技术,由于反应过程没有催化剂的加入,因此可以避免反应器结焦问题,装置生产连续性好。但该工艺是高危工艺,其反应物和反应产物环己烷环己酮环己醇具有较宽的爆炸极限,易燃易爆,其中环己烷具有较小的点火能,一旦达到其爆炸极限,就会发生燃爆。工业上已经发生了数起环己烷装置爆炸事故,造成了巨大的损失。尹华清,罗和安等人建议将尾氧浓度控制在制定浓度以下,以保证气相空间的安全性,但操作条件的波动如温度,进气流量,或装置进气口堵塞等非正常工况都有可能造成尾氧氧浓度增大,因此研究反应器内氧气组分浓度的分布及变化规律十分有必要。
环己烷无催化氧化反应过程比较复杂,包含多相、多组分、湍流流动,伴有传质、热效应、化学反应和相变过程。传统的研究方法主要是先建立简单的数学模型,依据实验手段获得模型参数,或者根据实验数据进行特征数关联,得到经验半经验模型,用于指导工业设计和操作。这种简化模型或经验关联通常只适用于特定或与特定相似的情况,当条件发生变化时其计算结果与实际会有严重的误差。尤其对于工厂大型设备由放大计算结果会有严重的误差,为此必须通过中间设备逐步放大,导致过程开发成本昂贵,过程缓慢。由于反应的高危性,对于操作参数的敏感性分析也无法通过实验来完成。CFD即为计算流体力学,CFD相对于理论研究和实验探索,成本低速度快,通过对整个计算域进行数值计算,能够得到有关变量在设备内的分布(如速度、压力、温度、浓度等),这些信息中许多是很难用实验方法得到的。通过建立准确的数学模型,将流体流动与反应耦合,可以得到流场信息如氧气浓度分布等用于指导工业安全生产,为事故预防提供参考依据。
发明内容
本发明的目的在于克服现有技术中对于环己烷无催化氧化过程进行研究时,通常忽略了气液两相间的传质和反应,无法得到反应器内各组分浓度的变化规律,提供了一种气升式环流反应器内环己烷无催化氧化反应的数值模拟方法,通过使用本发明的数值模拟方法,能够真实客观的反应气升式环流反应器内环己烷,氧气组分浓度的变化规律,从而为工业上分析不同进口流量,温度,压力等操作条件下,反应的进行程度,反应转化率,产率,出口氧浓度的变化提供参考。指导企业高效安全生产。
一种基于CFD的环己烷无催化氧化反应反应器的模拟方法,其特征在于,包括如下步骤:
步骤1:确定工业气升式环流反应器的结构,尺寸,操作数据;所述操作数据包括反应器高度直径,导流筒直径,导流筒位置高度,导流筒喇叭口开度详细尺寸结构,液相环己烷进料量,温度,压力,气相进料的组成,流量,温度;液相出口流量温度,主要产物的质量分数,气相出口组分组成;
步骤2:建立气升式环流反应器的几何模型,并进行网格划分,再建立反应器内气液两相流动,传质,反应的数学模型;
步骤3:定义反应物材料属性,定义进出口边界条件以及计算的初始条件,定义求解参数,运用FLUENT软件对进行计算;
步骤4:对CFD求解的结果进行相应的后处理。
进一步地,所述操作数据按照实际工业中采用的数据,反应器的操作温度为440K,操作压力为1.08MPa,进气量为6030Nm3·h-1,进气氧气体积分数为0.21。
进一步地,步骤2中,采用结构化网格与非结构化网格相结合的方法对几何模型进行网格划分,选用欧拉-欧拉两相流动模型,传质模型选择双膜理论模型,反应模型则采用陈纪忠反应动力学模型。
进一步地,步骤3中,所述定义进出口边界条件中,定义气相进口为速度进口,液相进口选用速度进口,气相出口选用去气出口,初始条件设置为反应器中充满液相环己烷溶液。
进一步地,步骤3中,运用FLUENT软件中的SIMPLE算法进行计算,各个方程采用一阶迎风格式非稳态求解器进行求解;通过监测反应器内整体平均气含率的变化,若趋于稳定,说明流动达到稳定状态;在两相流动的基础上添加传质和反应模型,对代数方程组进行反复迭代,气相出口氧气摩尔浓度趋于稳定数值说明反应达到动态平衡,保存计算结果。
进一步地,具体方法如下:将CFD模拟获得的数据输出并显示为图形和曲线,利用Tecplot软件进行后处理,通过后处理后可以直观清晰的观察分析模拟结果,得到反应器内流型,组分浓度分布。
采用本发明提供的技术方案,与现有技术相比,具有如下显著效果:
(1)在气升式环流反应器结构对于流体流动的影响的研究基础上,进一步研究了反应器内气液两相传质和反应行为,并构建了基于欧拉方法的气液两相流瞬态CFD模型,耦合流动传质反应。该模型的模拟结果与相应的工厂生产数据吻合一致;与传统通过简化的数学模型和半经验公式计算反应器内反应产物相比,可以得到反应器内每一点的组分浓度,更加直观的展示反应过程中各组分的变化。并且与实验相比,大幅的降低了研究成本,具有高适应性,可以研究不同操作条件的反应情况,为技术的改进和优化反应提供了有效的解决途径,(2)环己烷无催化氧化是典型的高危工艺,当反应器堵塞或是操作条件失控时,会导致反应器内氧气浓度增大,由于反应器高温高压,环己烷易燃易爆,会发生爆炸。通过环己烷无催化氧化的数值模拟方法,可以为工业生产非正常工况的研究提供参考,指导企业安全高效生产,具有重要的理论意义和实用价值。
附图说明
图1为氧化反应工段的工艺流程图;
图2为7号气升式环流反应器结构图;
图3为网格划分示意图;
图4为不同时刻气含率分布图;
图5为轴向液速矢量图;其中图a为整体液相速度矢量图,图b为导流筒顶端轴向速度矢量图,图c进气口处的轴向速度矢量图;
图6为不同径向位置气相氧气摩尔分数沿反应器高度分布图。
具体实施方式
下面结合某工业环己烷无催化氧化反应反应器的建模实例说明:
图1为某石化厂环己烷无催化氧化工艺部分流程图,由7个气升式环流反应器串联操作的反应系统。液相环己烷经氧化预热器预热到170℃左右进入到第一个反应釜,以串联的形式依次溢流到剩余的反应釜中。气相中的氧气与空气按比例通过空分装置进入反应器,与液相中的环己烷发生反应。在反应釜上端发生气液分离,气体进入尾气吸收塔,氧化液从第七个反应釜出去后进入分解釜。
图2是本文的研究对象7号气升式环流反应器的结构示意图。反应器包括气体分布器、导流筒以及由导流筒分隔开的上升区及下降区。在反应器中,气体通过五个环形气体分布器进入,每个环形气体分布器周围均匀分布着直径为2mm的小孔。反应器中间是带喇叭口的引流管。喇叭口可以促进顶部气液分离以及减少气液夹带。引流管外部为流体上升区域,气体从气体分布器进入后与液相充分接触,随后进入导流筒内部的下降区。上升区域的气含率高于下降区的气含率,使导流筒外部密度较低,形成一个推动力,推动反应器内流体循环流动。
气升式环流反应器内流体发生着复杂的质量动量能量和组分传递过程,反应器内CFD模拟过程为:(1)针对某工厂反应器利用ICEM建立相同的物理模型,进行网格划分,考虑网格质量和网格数量等因素确定网格的数量。(2)确定描述反应器内流体流动反应的数学模型(3)设定初始计算边界条件和求解参数,将控制方程和边界调节,进行迭代求解(4)将计算得到的结果进行后处理,分析数值模拟的结果。
(1)物理建模和网格划分
参照图2工业气升式环流反应器的实际尺寸,对反应器进行物理建模,反应器左右对称,对称轴断面的流体流动状态完全相同,因此选择二维轴对称模型。在划分网格时采用结构网格和非结构网格相结合的方式,对进气口的网格进行加密。使用网格数目为22294,节点数目为22993。网格模型如图3所示。
(2)建立反应器内的CFD模型
1.模型假设
1)整个流场为等温流动,不考虑两相之间的热量传递,无相变发生
2)忽略反应器内气泡的聚集和破碎,气泡粒径被当作常数。
2.两相流模型
反应器内气液两相呈现湍流流动,两相之间存在传质反应,多相流模型选择欧拉模型,包括连续性方程(质量方程),动量方程。
连续性方程如下:
式中,α表示体积分数即相含率,l和g分别表示气相和液相αl+αg=1;t表示时间,单位s;ρ表示密度,单位kg/m3;u表示速度矢量,单位m/s。
动量传递方程如下:
式中,P为压力,单位Pa;g为重力加速度,单位m/s2;μ为粘度,Pa·s;Mlg为相间转移作用力。
在气液两相之间产生动量交换的根本是因为相间作用力。相间作用力包括曳力、升力、虚拟质量力和湍流分散力,这些力引起了气液相间动量的转移。
Mlg=FL+FD+FTD+FV (5)
式中,FL、FD、FTD、和FV分别是升力、曳力、湍流分散力和虚拟质量力。本体系考虑曳力、升力、湍流分散力。曳力的计算公式如下:
式中,CD是曳力系数;db是气泡的平均直径,单位为m;αg是气含率;ug和l是气相和液相的速度,单位为m/s。本实施例中使用曳力系数CD选用Schillerand Nauman公式。液相作用于气相的升力由Saffman方程计算:
通常,升力系数会选择0.1-0.5。本文升力系数CL取0.5。湍流分散力的公式如下:
Fl TD=-Fg TD=-CTDρlkl▽αl (8)
式中,CTD是湍流分散力系数,一般取值在0.1-0.5[52]之间;kl是单位质量液相的湍动能。本次模拟中,湍流分散系数选0.5。
3.湍流模型
本实施例使用使用双方程法中的标准化k-ε模型。如下:
4.传质模型
气相中的氧由气相溶解至液相环己烷中,这是氧在气液两相之间的传质过程。其中氧的质量传输方程表示为:
气相和液相之间的质量传递项为
式(13)kL为相间传质系数,a为气液两相间接触面积,HO2为氧气的亨利系数。常见的传质模型有双膜理论,渗透模型,表面更新模型。本发明采用经典的Higibe渗透模型。
式(16)中DL为氧气在液相中的扩散系数,ur为气液两相间滑移速度.
5.反应模型
环己烷无催化氧化反应是一个复杂的反应,本申请使用陈纪忠动力学模型。并以此为基础,将7个集总反应方程式通过原子矩阵计算出系统的秩为5,简化为5个反应式来描述反应过程。简化后的反应式见下:
其中RH为环己烷(C6H12);ROOH为环己基过氧化氢(C6H12O3);D为环己醇(C6H12O);RO为环己酮(C6H10O);ACID为己二酸(C6H10O4);ESTER为己二酸二正己酯(C18H30O4)。
涉及到的速率常数如下所示:
k1=5.516×1010exp(-118300/RT) (23)
k2=4.905×1014exp(-130600/RT) (24)
k3=6.191×105exp(-69280/RT) (25)
k6=8.709×107exp(-67390/RT) (26)
K4=4.296×10-7exp(28880/RT) (27)
通式为ki=k0exp(E/RT),E的单位为J/mol。
(3)设置边界条件和求解参数
依据工业情况设置参数,气相进口为速度进口,气相出口选用去气出口(dagassing)。即只有气体流出,液体被禁止流出。工业气体分布器进气孔为2mm,在这里,使气泡在出口处直径统一,随经计算设定为4mm。初始反应器中充满液相环己烷溶液。两相都看作不可压缩流体。反应器的温度为440K,反应器压力为1.08Mpa。
求解先选用瞬态法计算气液两相流动,稳定后加入反应,使用时均化模拟方法,这样有利于计算的收敛和节省计算时间。求解时使用phase-coupled-SIMPLE算法,各个方程采用一阶迎风格式格式求解,壁面效应采用标准壁面函数方法。为了保证计算的收敛,并节省计算的时间,选用变步长法进行计算,即先选用较小的步长,随后时间步长调大。0.01s计算1000步,每200步保存一次;0.1s计算3000步。总计算时间为310s。此时,反应器内流体达到稳定。收敛残差标准设为1×10-3。在计算两相间的传质反应时,时间步长设置为0.001s计算100000步,收敛残差标准设为1×10-5。
(4)对计算所得的结果进行后处理,分析计算得到的结果
图4为不同时刻反应器内气含率的分布图,2-30s是空气进入反应器后随着导流筒结构循环的过程,310s是反应器内流体动态平衡后某一时刻的气含率分布图。流动呈现动态平衡时导流筒外上升区的平均气含率为0.0198,导流筒内部的下降区的平均气含率为0.0065。说明有一些气体随着液相流动夹带进入降液区。在气体逐渐进入反应器的过程中,气体在刚脱离气体分布器时以近似平推流的状态流入,随着流体流动达到动态平衡时,气体在反应器内分布较为均匀。在流体上升区,轴向位置在反应器中部以上区域的气含率分布比分布器上方的气含率的分布更加均匀,这是因为在气体分布器上方有较高的湍动强度。在降液区,气含率明显低于升液区,降液区的下方气含率低于上方,说明气体由于升力作用难以到达底部。大多数气体从反应器上部溢出。
图5是液相轴向液速分布图,可以看出整个反应器呈现出液相从上升管到下降管的循环流动,且气体分布器附近和导流筒喇叭口附近都呈现较为不同的流体流动状态。在气体分布器上方,气体相对于液相高速流动,气液湍动强度和速度梯度大,作用力强。气相和液相之间有剪切作用,能量从气相传递到液相,并在液相中产生大尺度的涡旋。在气体分布器下方液相遵循能量最小原则,受导流筒内部循环流出的液体带动产生一个较大的涡旋。在导流筒上方的喇叭口处,液体的流动方向为沿着喇叭口进入导流筒内部,并向下流动,实现液相在反应器内的循环流动。
图6是在不同径向位置气相氧气的摩尔分数随着反应器内高度的变化规律图。在气体分布器上方氧气的摩尔分数近似为进气氧摩尔分数,此时气体还来不及传质和反应。但随着轴向位置的不断升高,氧气不断地溶解在液相中参与反应,在反应器高度为1m-3m处其浓度大幅减小。在高度3m以上,氧气的摩尔分数减小较为缓慢趋于稳定。这主要是由于上升区下部轴向液速和气含率较大,气液两相相对速度大,此处的传质速率较大,加快传质和反应从而氧气的浓度减少的比较快。而在高度3m以上,轴向液速沿径向分布较为均匀,此处的的传质速率大小变化不大,因此氧气的摩尔分数趋于稳定。可以得到反应器尾部的摩尔分数为0.0731。这个浓度与工业生产中尾氧浓度基本一致。
本发明旨在通过CFD模拟的方法可以得到工业环己烷无催化氧化反应釜内的一些基本物理量,得到流场和浓度场相关信息。其中气相中氧气浓度分布变化规律可以为工业异常工况的分析提供指导。液相生成物浓度分布可以为工艺优化提供参考。相对于传统代价昂贵并且有风险的测试,本发明为工业异常工况的分析提供了可行的思路,为工业反应器的模拟提供了全面可靠的模拟方法。应用本发明可以对不同操作条件下气相尾氧浓度,生成物浓度变化情况进行分析,以便工厂识别异常工况及时调整,避免反应器发生燃爆。
Claims (6)
1.一种基于CFD的环己烷无催化氧化反应反应器的模拟方法,其特征在于,包括如下步骤:
步骤1:确定工业气升式环流反应器的结构,尺寸,操作数据;所述操作数据包括反应器高度直径,导流筒直径,导流筒位置高度,导流筒喇叭口开度详细尺寸结构,液相环己烷进料量,温度,压力,气相进料的组成,流量,温度;液相出口流量温度,主要产物的质量分数,气相出口组分组成;
步骤2:建立气升式环流反应器的几何模型,并进行网格划分,再建立反应器内气液两相流动,传质,反应的数学模型;
步骤3:定义反应物材料属性,定义进出口边界条件以及计算的初始条件,定义求解参数,运用FLUENT软件对进行计算;
步骤4:对CFD求解的结果进行相应的后处理。
2.根据权利要求1所述基于CFD的环己烷无催化氧化反应反应器的模拟方法,其特征在于,所述操作数据按照实际工业中采用的数据,反应器的操作温度为440K,操作压力为1.08MPa,进气量为6030Nm3·h-1,进气氧气体积分数为0.21。
3.根据权利要求1所述基于CFD的环己烷无催化氧化反应反应器的模拟方法,其特征在于,步骤2中,采用结构化网格与非结构化网格相结合的方法对几何模型进行网格划分,选用欧拉-欧拉两相流动模型,传质模型选择双膜理论模型,反应模型则采用陈纪忠反应动力学模型。
4.根据权利要求1所述基于CFD的环己烷无催化氧化反应反应器的模拟方法,其特征在于,步骤3中,所述定义进出口边界条件中,定义气相进口为速度进口,液相进口选用速度进口,气相出口选用去气出口,初始条件设置为反应器中充满液相环己烷溶液。
5.根据权利要求1所述基于CFD的环己烷无催化氧化反应反应器的模拟方法,其特征在于,步骤3中,运用FLUENT软件中的SIMPLE算法进行计算,各个方程采用一阶迎风格式非稳态求解器进行求解;通过监测反应器内整体平均气含率的变化,若趋于稳定,说明流动达到稳定状态;在两相流动的基础上添加传质和反应模型,对代数方程组进行反复迭代,气相出口氧气摩尔浓度趋于稳定数值说明反应达到动态平衡,保存计算结果。
6.根据权利要求1所述的对CFD求解的记过进行后处理的方法,具体方法如下:步骤4中,将CFD模拟获得的数据输出并显示为图形和曲线,利用Tecplot软件进行后处理,通过后处理后可以直观清晰的观察分析模拟结果,得到反应器内流型,组分浓度分布。
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