CN110954446B - 一种纳米级颗粒物含水量快速测量装置及其测量方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种纳米级颗粒物含水量快速测量装置及其测量方法。该装置包括洁净湿空气发生单元、颗粒物湿度交换单元、纳米级颗粒物数浓度谱分布测量单元和动态PID湿度反馈调节单元。洁净湿空气发生单元包括气源、Nafion加湿管、Nafion干燥管和三通电磁阀。纳米级颗粒物数浓度谱分布测量单元包括差分电迁分析仪和颗粒物数浓度检测器。动态PID湿度反馈调节单元包括第一湿度传感器、第二湿度传感器、第三湿度传感器、环境大气湿度传感器、双路选择器、减法器、加法器、PID控制器和脉冲宽度调制驱动器。本发明能够显著提高颗粒物含水量测量的精度和时间分辨率，可应用于环境空气纳米级（3‑100 nm）颗粒物含水量的在线测量和实时反演，时间分辨率优于10分钟。

Description

一种纳米级颗粒物含水量快速测量装置及其测量方法
技术领域
本发明涉及气溶胶分析和监测技术领域，具体涉及一种纳米级颗粒物含水量快速测量装置及其测量方法。
背景技术
大气纳米级颗粒物与水汽相互作用引起颗粒物含水量的增加，影响着大气纳米级颗粒物生成、增长和非均相化学反应，对大气能见度和云的气候效应造成直接和间接的影响，属于颗粒物研究中的基础问题之一。纳米级颗粒物大气寿命短，物理化学性质不稳定，导致环境大气中纳米级颗粒物数浓度谱分布变化迅速。且大气100nm以下颗粒物荷电效率低，扩散损失显著，增加了对纳米级颗粒物含水量在线测量的困难。目前现有方法通过环境空气直接进行采样测量，如中国专利CN 105203434A公开了一种测量气溶胶含水量的粒径谱仪，该粒径谱仪在测量气溶胶含水量时会受到采样测量环境温湿度变化影响，在高湿度条件下仅能达到实际环境湿度的80-90％，因此对颗粒物含水量存在一定的低估；同时该粒径谱仪测量气溶胶含水量的方法干湿转换平衡时间较长，造成含水量测量时间分辨率低，难以应对纳米级大气颗粒物粒径、数浓度快速变化等特点。因此，需要设计一种能够高精度高时间分辨率的大气纳米级颗粒物含水量快速测量装置及其测量方法。
发明内容
本发明的目的在于提供一种纳米级颗粒物含水量快速测量装置及其测量方法，该测量装置及其测量方法能够解决现有技术中存在的不足，显著提高颗粒物含水量测量的精度和时间分辨率，可应用于环境空气纳米级(3-100nm)颗粒物含水量的在线测量和实时反演，时间分辨率优于10分钟。
为实现上述目的，本发明采用了以下技术方案：
一种纳米级颗粒物含水量快速测量装置，洁净湿空气发生单元、颗粒物湿度交换单元、纳米级颗粒物数浓度谱分布测量单元和动态PID湿度反馈调节单元。
具体地说，所述洁净湿空气发生单元包括气源、Nafion加湿管、Nafion干燥管和三通电磁阀；所述Nafion干燥管上开设有第一吹扫气流入口和第一吹扫气流出口；所述颗粒物湿度交换单元包括大直径Nafion管；所述大直径Nafion管上开设有第一颗粒物气流入口、第一颗粒物气流出口、第二吹扫气流入口和第二吹扫气流出口；所述纳米级颗粒物数浓度谱分布测量单元包括差分电迁分析仪和颗粒物数浓度检测器；所述差分电迁分析仪上开设有第二颗粒物气流入口、第二颗粒物气流出口、鞘气入口和鞘气出口；所述气源的出口分别接Nafion加湿管的入口和Nafion干燥管的入口，Nafion加湿管的出口接三通电磁阀的入口一，Nafion干燥管的出口接三通电磁阀的入口二，三通电磁阀的出口接第二吹扫气流入口，第二吹扫气流出口接鞘气入口，第一颗粒物气流入口通入大气颗粒物，第一颗粒物气流出口接第二颗粒物气流入口，第二颗粒物气流出口接颗粒物数浓度检测器的入口。
所述动态PID湿度反馈调节单元包括第一湿度传感器、第二湿度传感器、第三湿度传感器、环境大气湿度传感器、双路选择器、减法器、加法器、PID控制器和脉冲宽度调制驱动器；所述第一湿度传感器设置在三通电磁阀的出口处，且其输出端与PID控制器的反馈输入端相连；所述第二湿度传感器设置在第一颗粒物气流出口处，且其输出端与减法器负输入端相连；所述第三湿度传感器设置在鞘气入口处；所述双路选择器的两个输入端分别接湿度设定值和环境大气湿度传感器的输出端，双路选择器的输出端分别与减法器的正输入端、加法器的输入端一相连；所述减法器的负输入端接第二湿度传感器的输出端，减法器的输出端接加法器的输入端二，加法器的输出端接PID控制器的设定输入端；所述PID控制器的输出端接脉冲宽度调制驱动器的输入端，脉冲宽度调制驱动器的输出端接三通电磁阀的控制端。
进一步的，所述Nafion加湿管上安装有去离子水储水罐和栓塞。
进一步的，所述第一吹扫气流入口处依次连接有针阀和第一高效过滤器。
进一步的，所述第一吹扫气流出口处安装有第一真空泵。
进一步的，所述鞘气出口处依次连接有第二高效过滤器、质量流量控制器和第二真空泵。
进一步的，所述鞘气入口处设有层流板式流量计。
进一步的，所述第一湿度传感器、第二湿度传感器和环境大气湿度传感器均采用高精度湿度传感器，该高精度湿度传感器的湿度测量精度不大于±1％，响应时间不大于15s；所述三通电磁阀的开关响应时间不大于3ms。
进一步的，所述脉冲宽度调制驱动器的输出脉冲频率小于50Hz，占空比变化范围为0-100％。
进一步的，所述的PID控制器采用非线性PID参数，该PID控制器的比例、积分环节随设定湿度与测量湿度差值减小而动态减小，微分环节随设定湿度和测量湿度差值减小而动态增加，系统湿度控制稳定度为±0.3％，干燥测量模式和环境湿度测量模式切换平衡时间低于1分钟。
进一步的，所述大直径Nafion管的直径大于17.7mm，长度大于600mm，且吹扫气流流速为颗粒物气流流速的10倍以上。
本发明还涉及一种上述纳米级颗粒物含水量快速测量装置的测量方法，该纳米级颗粒物含水量快速测量装置的测量方法包括以下步骤：
(1)气源输出的零空气分成两路，分别经Nafion干燥管干燥和Nafion加湿管加湿后流入三通电磁阀混合形成洁净湿空气；第一湿度传感器实时采集洁净湿空气的湿度，并输入至PID控制器的反馈输入端，作为PID控制器的反馈信号；洁净湿空气由第二吹扫气流入口进入到大直径Nafion管中，一方面作为颗粒物湿度交换单元的吹扫气流，另一方面经大直径Nafion管的第二吹扫气流出口流出至纳米级颗粒物数浓度谱分布测量单元，由鞘气入口进入到差分电迁分析仪中；环境大气颗粒物经第一颗粒物气流入口进入大直径Nafion管中，并与大直径Nafion管的吹扫气流发生湿度交换，第二湿度传感器实时测量第一颗粒物气流出口处的气流湿度，得到进行湿度交换后的颗粒物气流湿度值，并将该颗粒物气流湿度值反馈到减法器的负输入端。
(2)双路选择器通过片选信号(0或1)将湿度设定值或环境大气湿度传感器输出端与减法器正输入端相连，减法器计算其正、负输入端输入信号的差，即湿度设定值或环境大气湿度值与进行湿度交换后的颗粒物气流湿度值之差，减法器将其计算结果输入至加法器的输入端，加法器计算设定湿度值或环境大气湿度值与减法器计算结果之和，作为PID控制器的设定信号。
(3)PID控制器根据设定输入信号与反馈信号的偏差输出动态数字信号至脉冲宽度调制驱动器输入端，通过脉冲宽度调制驱动器输出可变占空比的方波信号，控制三通电磁阀切换，从而调节进入到Nafion干燥管和Nafion加湿管的零空气气流比例，进而控制洁净湿空气的相对湿度。
(4)经湿度交换后的颗粒物气流进入到差分电迁分析仪中，经差分电迁分析仪处理后进入到颗粒物数浓度检测器，通过颗粒物数浓度检测器得到大气纳米级颗粒物数浓度谱分布。
(5)在得到30％相对湿度和环境湿度状态下的大气纳米级颗粒物数浓度谱分布后，假设颗粒物体积浓度增长因子为1，选取一个较小的计算步长，计算30％相对湿度和环境湿度状态下的颗粒物数浓度谱积分上下限，分别计算两种状态下的体积浓度，再得到体积浓度增长因子计算值，并与设定值进行比较，利用最优化搜索算法迭代搜索使计算值与设定值误差最小的颗粒物体积浓度增长因子，最后计算30％相对湿度和环境湿度状态下的大气纳米级颗粒物体积浓度之差即为大气纳米级颗粒物含水量。
步骤(5)中所述的“利用最优化搜索算法迭代搜索使计算值与设定值误差最小的颗粒物体积浓度增长因子”，其具体包括以下步骤：
(51)设定以颗粒物体积浓度增长因子GFVOL为自变量的目标函数f(GFVOL)＝GFVOL·VDry-VAmb，算法目标为找到最佳GFVOL，使目标函数f(GFVOL)最小；VAmb、VDry分别为环境湿度和干燥状态下的颗粒物体积浓度。
(52)给定目标函数计算终止误差值ε，0≤ε≤1，初始值GF0＝1，令k＝0；k为循环迭代次数。
(53)计算目标函数一阶导数
Figure BDA0002305012950000041
如果||gk||≤ε，则算法停止，输出GF*＝GFk，否则算法继续执行；
Figure BDA0002305012950000042
为一阶导数算子，GF*为算法输出的GFVOL最优值，GFk是第k次计算得到的GFVOL值。
(54)计算目标函数二阶导数
Figure BDA0002305012950000043
求解线性方程组Gkd＝-gk的解dk；
Figure BDA0002305012950000044
为二阶导数算子，dk为满足上述线性方程组的解。
(55)以上述线性方程组的解作为迭代步长，更新结果，GFk+1＝GFk+dk，k＝k+1，GFk+1为k+1次计算得到的GFVOL值，跳到步骤(53)。
进一步的，该测量方法包括干燥测量模式和环境湿度测量模式两种测量模式；
在干燥测量模式下，双路选择器片选信号设置为1，即将湿度设定值与减法器正输入端相连，即控制湿度交换后的颗粒物湿度与设定湿度值相同；设定湿度值设置为30％相对湿度，即可将颗粒物湿度控制在30％相对湿度，该模式下，纳米级颗粒物数浓度谱分布测量单元测量得到的是相对湿度为30％状态下的大气纳米级颗粒物数浓度谱分布。
在环境湿度测量模式下，双路选择器片选信号设置为0，即将环境大气湿度值与减法器正输入端相连，即控制湿度交换后的颗粒物湿度与环境大气湿度值相同，该模式下，纳米级颗粒物数浓度谱分布测量单元测量得到的是环境湿度状态下的大气纳米级颗粒物数浓度谱分布。
和现有技术相比，本发明具有以下有益效果：
(1)本发明使用高速开关三通电磁阀和脉冲宽度调制驱动器，通过输出可变占空比的脉冲信号控制三通电磁阀快速切换，提高了洁净湿空气的湿度响应速度。
(2)本发明采用双路选择器来实现两种模式的同步测量，可实现不同湿度状态的在线切换和统一测量，无需额外配置颗粒物湿度控制装置，降低了颗粒物含水量测量的复杂度。
(3)本发明采用动态PID湿度反馈控制单元，并且使该单元中的传感器均为高精度传感器，这样能够实时调节颗粒物气流湿度，在线补偿采样和测量过程中颗粒物湿度变化，使得颗粒物在采样和测量过程中时刻保持与实际环境大气相同的湿度，有效提高了纳米级颗粒物含水量测量精度。
(4)本发明采用深度学习领域中的最优化搜索算法来合适的获取颗粒物体积浓度增长因子，具体地说，是利用深度学习方法获取最佳的算法初始值和迭代步长，这有效提高了颗粒物体积浓度增长因子反演算法效率，显著提高了纳米级颗粒物含水量在线测量时间分辨率。
附图说明
图1是本发明中测量装置的结构示意图。
其中：
1、气源，2、Nafion加湿管，3、栓塞，4、去离子水储水罐，5、Nafion干燥管，6、第一真空泵，7、针阀，8、第一高效过滤器，9、三通电磁阀，10、第一湿度传感器，11、环境大气，12、大直径Nafion管，13、第一颗粒物气流入口，14、第一颗粒物气流出口，15、第二吹扫气流入口，16、第二吹扫气流出口，17、第二湿度传感器，18、湿度设定值，19、环境大气湿度传感器，20、双路选择器，21、减法器，22、加法器，23，PID控制器，24、脉冲宽度调制驱动器，25、差分电迁分析仪、26、第二颗粒物气流入口，27、第二颗粒物气流出口，28、层流板式流量计，29、第三湿度传感器、30、第二高效过滤器，31、质量流量控制器，32、第二真空泵，33、颗粒物数浓度检测器。
具体实施方式
下面结合附图对本发明做进一步说明：
如图1所示的一种纳米级颗粒物含水量快速测量装置，洁净湿空气发生单元、颗粒物湿度交换单元、纳米级颗粒物数浓度谱分布测量单元和动态PID湿度反馈调节单元。所述洁净室空气单元，用于生产任意湿度的洁净空气，用于为颗粒物湿度交换单元提供吹扫气流。本发明通过设计动态PID湿度反馈调节单元，并通过洁净室空气发生单元和动态PID湿度反馈调节单元的配合使用，能够提高洁净湿度空气发生单元对洁净空气湿度调节的速度。
具体地说，所述洁净湿空气发生单元包括气源1、Nafion加湿管2、Nafion干燥管5和三通电磁阀9。所述三通电磁阀9，用于按比例混合干燥和加湿的洁净空气，生成任意湿度的洁净空气。所述Nafion干燥管5上开设有第一吹扫气流入口和第一吹扫气流出口。
所述颗粒物湿度交换单元包括大直径Nafion管12；所述大直径Nafion管12上开设有第一颗粒物气流入口13、第一颗粒物气流出口14、第二吹扫气流入口15和第二吹扫气流出口16。大直径Nafion管12是湿度交换媒介。在大直径Nafion管12中，颗粒物气流和吹扫气流要方向流动，以增加湿度交换效率。大直径Nafion管12的第二吹扫气流出口16接纳米级颗粒物数浓度谱分布测量单元的鞘气入口，这样在保持颗粒物测量过程中湿度不发生变化的同时，降低了系统复杂度，无需为纳米级颗粒物数浓度谱分布测量单元提供单独鞘气湿度控制。
所述纳米级颗粒物数浓度谱分布测量单元包括差分电迁分析仪25和颗粒物数浓度检测器33；所述差分电迁分析仪25上开设有第二颗粒物气流入口26、第二颗粒物气流出口27、鞘气入口和鞘气出口；所述气源1的出口分别接Nafion加湿管2的入口和Nafion干燥管5的入口，Nafion加湿管2的出口接三通电磁阀9的入口一，Nafion干燥管5的出口接三通电磁阀9的入口二，三通电磁阀9的出口接第二吹扫气流入口15，第二吹扫气流出口16接鞘气入口，第一颗粒物气流入口13通入大气颗粒物，第一颗粒物气流出口14接第二颗粒物气流入口26，第二颗粒物气流出口27接颗粒物数浓度检测器33的入口。
所述动态PID湿度反馈调节单元包括第一湿度传感器10、第二湿度传感器17、第三湿度传感器29、安装在室外的环境大气湿度传感器19、双路选择器20、减法器21、加法器22、PID控制器23和脉冲宽度调制驱动器24；所述第一湿度传感器10设置在三通电磁阀9的出口处，且其输出端与PID控制器23的反馈输入端相连；所述第二湿度传感器17设置在第一颗粒物气流出口14处，且其输出端与减法器21负输入端相连；所述第三湿度传感器29设置在鞘气入口处；所述双路选择器20的两个输入端分别接湿度设定值和环境大气湿度传感器19的输出端，双路选择器20的输出端分别与减法器21的正输入端、加法器22的输入端一相连；所述减法器21的负输入端接第二湿度传感器17的输出端，减法器21的输出端接加法器22的输入端二，加法器22的输出端接PID控制器23的设定输入端；所述PID控制器23的输出端接脉冲宽度调制驱动器24的输入端，脉冲宽度调制驱动器24的输出端接三通电磁阀9的控制端。第一湿度传感器10，用于测量洁净湿空气湿度。第二湿度传感器17，用于测量湿度交换后的颗粒物气流湿度。环境大气湿度传感器19，用于测量环境大气的相对湿度。动态PID湿度反馈调节单元根据上述各湿度传感器的测量值进行计算，并实时更新PID控制器23的输出参数，调节脉冲宽度调制驱动器24的输出信号占空比，以达到待测颗粒物气流湿度与湿度设定值或环境大气湿度相同的目的。所述PID控制器23的调节参数均为非固定动态参数，可根据环境大气湿度高低自动调节比例、积分、微分各环节的权重。所述第一湿度传感器10、第二湿度传感器17、环境大气湿度传感器19均为高精度湿度传感器，该高精度湿度传感器的湿度测量精度不大于±1％，响应时间不大于15s；所述三通电磁阀开关响应时间不大于3ms。
进一步的，所述Nafion加湿管2上安装有去离子水储水罐4和栓塞3。Nafion加湿管、去离子水储水罐4和栓塞3，用于加湿洁净空气。
进一步的，所述第一吹扫气流入口处依次连接有针阀7和第一高效过滤器8。
进一步的，所述第一吹扫气流出口处安装有第一真空泵6。所述第一真空泵6、针阀7和第一高效过滤器8，用于干燥洁净空气。
进一步的，所述鞘气出口处依次连接有第二高效过滤器30、质量流量控制器31和第二真空泵32。
进一步的，所述鞘气入口处设有层流板式流量计28。
进一步的，所述脉冲宽度调制驱动器24的输出脉冲频率小于50Hz，占空比变化范围为0-100％。
进一步的，所述的PID控制器23采用非线性PID参数，该PID控制器的比例、积分环节随设定湿度与测量湿度差值减小而动态减小，微分环节随设定湿度和测量湿度差值减小而动态增加，系统湿度控制稳定度为±0.3％，干燥测量模式和环境湿度测量模式切换平衡时间低于1分钟。
进一步的，所述大直径Nafion管12的直径大于17.7mm，长度大于600mm，且吹扫气流流速为颗粒物气流流速的10倍以上。
本发明还涉及一种上述纳米级颗粒物含水量快速测量装置的测量方法，该纳米级颗粒物含水量快速测量装置的测量方法包括以下步骤：
(1)气源1输出的零空气分成两路，一路经Nafion干燥管5干燥至10％相对湿度，另一路经Nafion加湿管2加湿至99％相对湿度，然后二者按比例(比例可通过动态PID湿度反馈调节单元调节)混合后流入三通电磁阀9混合形成洁净湿空气。洁净湿空气，一方面作为大直径Nafion管的吹扫气流，另一方面作为差分电迁分析仪的鞘气气流。通过控制上述两路气流，可以保证待测颗粒物气流湿度与设定湿度值或环境大气湿度值相同，进而可以测量颗粒物在干燥(设定湿度值为30％)和环境湿度状态下的体积浓度，进一步计算含水量。
第一湿度传感器10实时采集洁净湿空气的湿度，并输入至PID控制器23的反馈输入端，作为PID控制器23的反馈信号。洁净湿空气由第二吹扫气流入口15进入到大直径Nafion管12中，一方面作为颗粒物湿度交换单元的吹扫气流，另一方面经大直径Nafion管12的第二吹扫气流出口13流出至纳米级颗粒物数浓度谱分布测量单元，由鞘气入口进入到差分电迁分析仪25中；环境大气颗粒物经第一颗粒物气流入口13进入大直径Nafion管12中，并与大直径Nafion管12的吹扫气流发生湿度交换，第二湿度传感器17实时测量第一颗粒物气流出口处14的气流湿度，得到进行湿度交换后的颗粒物气流湿度值，并将该颗粒物气流湿度值反馈到减法器21的负输入端。
(2)双路选择器通过片选信号(0或1)将湿度设定值或环境大气湿度传感器输出端与减法器正输入端相连，减法器计算其正、负输入端输入信号的差，即湿度设定值或环境大气湿度值RHset/amb与进行湿度交换后的颗粒物气流湿度值RHexchange之差ΔRH，减法器将其计算结果输入至加法器的输入端，加法器计算设定湿度值或环境大气湿度值RHset/amb与减法器计算结果ΔRH之和，作为PID控制器的设定信号RHpid。
ΔRH＝RHset/amb-RHexchange (1)
RHpid＝RHset/amb+ΔRH (2)
(3)PID控制器根据设定输入信号与反馈信号的偏差输出动态数字信号至脉冲宽度调制驱动器输入端，通过脉冲宽度调制驱动器输出可变占空比的方波信号，控制三通电磁阀切换，从而调节进入到Nafion干燥管和Nafion加湿管的零空气气流比例，进而控制洁净湿空气的相对湿度。由于湿度交换单元加湿效率无法达到100％，因此湿度交换后的颗粒物气流湿度RHexchange小于设定湿度RHset/amb，通过提高PID控制器的设定信号RHpid，发生更高湿度的洁净湿空气对颗粒物气流进行加湿，以提高加湿后的颗粒物气流湿度RHexchange，进而减小ΔRH，最终达到动态平衡。
(4)经湿度交换后的颗粒物气流进入到差分电迁分析仪中，经差分电迁分析仪处理后进入到颗粒物数浓度检测器，由颗粒物数浓度检测器获取大气纳米级颗粒物数浓度谱分布。
(5)在得到30％相对湿度和环境湿度状态下的大气纳米级颗粒物数浓度谱分布后，假设颗粒物体积浓度增长因子为1，选取一个较小的计算步长，计算30％相对湿度和环境湿度状态下的颗粒物数浓度谱积分上下限，分别计算两种状态下的体积浓度，再得到体积浓度增长因子计算值，并与设定值进行比较，利用最优化搜索算法迭代搜索使计算值与设定值误差最小的颗粒物体积浓度增长因子，最后计算30％相对湿度和环境湿度状态下的大气纳米级颗粒物体积浓度之差即为大气纳米级颗粒物含水量。
步骤(5)中所述的“利用最优化搜索算法迭代搜索使计算值与设定值误差最小的颗粒物体积浓度增长因子”，其具体包括以下步骤：
(51)设定以颗粒物体积浓度增长因子GFVOL为自变量的目标函数f(GFVOL)＝GFVOL·VDry-VAmb，算法目标为找到最佳GFVOL，使目标函数f(GFVOL)最小；VAmb、VDry分别为环境湿度和干燥状态下的颗粒物体积浓度。
(52)给定目标函数计算终止误差值ε，0≤ε≤1，初始值GF0＝1，令k＝0；k为循环迭代次数。
(53)计算目标函数一阶导数
Figure BDA0002305012950000101
如果||gk||＜ε，则算法停止，输出GF*＝GFk，否则算法继续执行；
Figure BDA0002305012950000102
为一阶导数算子，VF*为算法输出的GFVOL最优值，GFk是第k次计算得到的GFVOL值。
(54)计算目标函数二阶导数
Figure BDA0002305012950000103
求解线性方程组Gkd＝-gk的解dk；
Figure BDA0002305012950000104
为二阶导数算子，dk为满足上述线性方程组的解。
(55)以上述线性方程组的解作为迭代步长，更新结果，GFk+1＝GFk+dk，k＝k+1，GFk+1为k+1次计算得到的GFVOL值，跳到步骤(53)。
进一步的，该测量方法包括干燥测量模式和环境湿度测量模式两种测量模式。
在干燥测量模式下，双路选择器片选信号设置为1，即将湿度设定值与减法器正输入端相连，即控制湿度交换后的颗粒物湿度与设定湿度值相同；设定湿度值设置为30％相对湿度，即可将颗粒物湿度控制在30％相对湿度，该模式下，纳米级颗粒物数浓度谱分布测量单元测量得到的是相对湿度为30％状态下的大气纳米级颗粒物数浓度谱分布。
在环境湿度测量模式下，双路选择器片选信号设置为0，即将环境大气湿度值与减法器正输入端相连，即控制湿度交换后的颗粒物湿度与环境大气湿度值相同，该模式下，纳米级颗粒物数浓度谱分布测量单元测量得到的是环境湿度状态下的大气纳米级颗粒物数浓度谱分布。
本发明针对纳米级大气颗粒物含水量准确快速在线测量需求，设计实现具有高精度和高灵敏度的纳米级颗粒物含水量快速测量装置及其测量方法，该测量装置及其测量方法具有以下特点：
(1)通过由Nafion加湿管构成的气流加湿通道和Nafion干燥管构成的气流干燥通道，分别产生相对湿度高于95％的湿空气和相对湿度低于10％的干空气。通动态PID湿度反馈调节单元通过PID算法动态控制干、湿空气进入气流混合装置的比例，产生相对湿度10％-95％范围内任一湿度的洁净空气，作为Nafion湿度交换单元的吹扫气和纳米级颗粒物数浓度谱分布测量单元的鞘气。
(3)通过动态调节颗粒物湿度交换单元的吹扫气湿度和纳米级颗粒物数浓度谱分布测量单元的鞘气湿度，实时在线补偿采样和测量过程中颗粒物湿度变化，补偿系数由环境空气湿度与采样颗粒物湿度的偏差通过PID控制器进行实时调节，使得颗粒物在采样和测量过程中时刻保持与实际环境大气相同的湿度偏差小于1％，测量结果完整保留实际环境大气条件下的颗粒物含水量信息。
(4)通过双路选择器实现干燥测量模式和环境湿度测量模式的切换，并采用非线性PID参数提高湿度变化的时间响应，比例、积分环节随设定湿度与测量湿度差值减小而动态减小，微分环节随设定湿度和测量湿度差值减小而动态增加，系统湿度控制稳定度为±0.3％，降低干燥测量模式和环境湿度测量模式切换平衡时间。在此基础上，保证了干燥模式和环境湿度模式下颗粒物数浓度谱分布的准确测量，降低了采样测量环境湿度偏差造成的颗粒物数浓度谱分布测量误差。
(5)同时，本发明提出了一种基于深度学习的颗粒物体积增长因子最优化搜索算法，结合最优化理论和实验研究，获取最佳的算法初始值和迭代步长，以有效提高颗粒物体积增长因子反演算法效率，将颗粒物含水量反演时间降低至秒级，克服了以往测量方法仅能离线计算含水量或时间分辨率低等缺点，实现大气颗粒物含水量的实时在线测量。
综上所述，本发明利用动态PID湿度反馈调节单元进行动态反馈控制，通过对纳米级颗粒物进行采样，并对测量过程进行湿度补偿，使纳米级颗粒物在采样和测量过程中时刻保持与实际环境大气相同的湿度。通过测量干燥和环境湿度两种状态下的颗粒物体积浓度，利用最优化搜索算法提高颗粒物体积浓度增长因子计算效率，实现纳米级颗粒物含水量的实时快速反演。本发明适用于环境空气纳米级(3-100nm)颗粒物含水量的在线测量和实时反演，时间分辨率优于10分钟。
以上所述的实施仅仅是对本发明的优选实施方式进行描述，并非对本发明的范围进行限定，在不脱离本发明设计精神的前提下，本领域普通技术人员对本发明的技术方案作出的各种变形和改进，均应落入本发明权利要求书确定的保护范围内。

Claims (8)

1.一种纳米级颗粒物含水量快速测量方法，该测量方法采用纳米级颗粒物含水量快速测量装置，该测量装置包括洁净湿空气发生单元、颗粒物湿度交换单元、纳米级颗粒物数浓度谱分布测量单元和动态PID湿度反馈调节单元；所述洁净湿空气发生单元包括气源、Nafion加湿管、Nafion干燥管和三通电磁阀；所述Nafion干燥管上开设有第一吹扫气流入口和第一吹扫气流出口；所述颗粒物湿度交换单元包括大直径Nafion管；所述大直径Nafion管上开设有第一颗粒物气流入口、第一颗粒物气流出口、第二吹扫气流入口和第二吹扫气流出口；所述纳米级颗粒物数浓度谱分布测量单元包括差分电迁分析仪和颗粒物数浓度检测器；所述差分电迁分析仪上开设有第二颗粒物气流入口、第二颗粒物气流出口、鞘气入口和鞘气出口；所述气源的出口分别接Nafion加湿管的入口和Nafion干燥管的入口，Nafion加湿管的出口接三通电磁阀的入口一，Nafion干燥管的出口接三通电磁阀的入口二，三通电磁阀的出口接第二吹扫气流入口，第二吹扫气流出口接鞘气入口，第一颗粒物气流入口通入大气颗粒物，第一颗粒物气流出口接第二颗粒物气流入口，第二颗粒物气流出口接颗粒物数浓度检测器的入口；所述动态PID湿度反馈调节单元包括第一湿度传感器、第二湿度传感器、第三湿度传感器、环境大气湿度传感器、双路选择器、减法器、加法器、PID控制器和脉冲宽度调制驱动器；所述第一湿度传感器设置在三通电磁阀的出口处，且其输出端与PID控制器的反馈输入端相连；所述第二湿度传感器设置在第一颗粒物气流出口处，且其输出端与减法器负输入端相连；所述第三湿度传感器设置在鞘气入口处；所述双路选择器的两个输入端分别接湿度设定值和环境大气湿度传感器的输出端，双路选择器的输出端分别与减法器的正输入端、加法器的输入端一相连；所述减法器的负输入端接第二湿度传感器的输出端，减法器的输出端接加法器的输入端二，加法器的输出端接PID控制器的设定输入端；所述PID控制器的输出端接脉冲宽度调制驱动器的输入端，脉冲宽度调制驱动器的输出端接三通电磁阀的控制端；其特征在于：该测量方法包括以下步骤：
(1)气源输出的零空气分成两路，分别经Nafion干燥管干燥和Nafion加湿管加湿后流入三通电磁阀混合形成洁净湿空气；第一湿度传感器实时采集洁净湿空气的湿度，并输入至PID控制器的反馈输入端，作为PID控制器的反馈信号；洁净湿空气由第二吹扫气流入口进入到大直径Nafion管中，一方面作为颗粒物湿度交换单元的吹扫气流，另一方面经大直径Nafion管的第二吹扫气流出口流出至纳米级颗粒物数浓度谱分布测量单元，由鞘气入口进入到差分电迁分析仪中；环境大气颗粒物经第一颗粒物气流入口进入大直径Nafion管中，并与大直径Nafion管的吹扫气流发生湿度交换，第二湿度传感器实时测量第一颗粒物气流出口处的气流湿度，得到进行湿度交换后的颗粒物气流湿度值，并将该颗粒物气流湿度值反馈到减法器的负输入端；
(2)双路选择器通过片选信号将湿度设定值或环境大气湿度传感器输出端与减法器正输入端相连，减法器计算其正、负输入端输入信号的差，即湿度设定值或环境大气湿度值与进行湿度交换后的颗粒物气流湿度值之差，减法器将其计算结果输入至加法器的输入端，加法器计算设定湿度值或环境大气湿度值与减法器计算结果之和，作为PID控制器的设定信号；
(3)PID控制器根据设定输入信号与反馈信号的偏差输出动态数字信号至脉冲宽度调制驱动器输入端，通过脉冲宽度调制驱动器输出可变占空比的方波信号，控制三通电磁阀切换，从而调节进入到Nafion干燥管和Nafion加湿管的零空气气流比例，进而控制洁净湿空气的相对湿度；
(4)经湿度交换后的颗粒物气流进入到差分电迁分析仪中，经差分电迁分析仪分级后进入到颗粒物数浓度检测器，通过颗粒物数浓度检测器得到大气纳米级颗粒物数浓度谱分布；
(5)得到大气纳米级颗粒物数浓度谱分布后，假设颗粒物体积浓度增长因子GFVOL＝1，选取一个较小的计算步长，先计算大气纳米级颗粒物数浓度谱积分上下限，然后计算体积浓度，再得到体积浓度增长因子计算值，并与设定值进行比较，最后利用最优化搜索算法迭代搜索使计算值与设定值误差最小的颗粒物体积浓度增长因子GFVOL，最终计算得到大气纳米级颗粒物含水量；
所述的“利用最优化搜索算法迭代搜索使计算值与设定值误差最小的颗粒物体积浓度增长因子”，其具体包括以下步骤：
(51)设定以颗粒物体积浓度增长因子GFVOL为自变量的目标函数f(GFVOL)＝GFVOL·VDry-VAmb，算法目标为找到最佳GFVOL，使目标函数f(GFVOL)最小；VAmb、VDry分别为环境湿度和干燥状态下的颗粒物体积浓度；
(52)给定目标函数计算终止误差值ε，0≤ε≤1，初始值GF0＝1，令k＝0；K为循环迭代次数；
(53)计算目标函数一阶导数
Figure FDA0003472442540000031
如果||gk||≤ε，则算法停止，输出GF*＝GFk，否则算法继续执行；
Figure FDA0003472442540000032
为一阶导数算子，GF*为算法输出的GFVOL最优值，GFk是第k次计算得到的GFVOL值；
(54)计算目标函数二阶导数
Figure FDA0003472442540000033
求解线性方程组Gkd＝-gk的解dk；
Figure FDA0003472442540000034
为二阶导数算子，dk为满足上述线性方程组的解；
(55)以上述线性方程组的解作为迭代步长，更新结果，GFk+1＝GFk+dk，k＝k+1，GFk+1为k+1次计算得到的GFVOL值，跳到步骤(53)。
2.根据权利要求1所述的一种纳米级颗粒物含水量快速测量方法，其特征在于：所述Nafion加湿管上安装有去离子水储水罐和栓塞。
3.根据权利要求1所述的一种纳米级颗粒物含水量快速测量方法，其特征在于：所述第一吹扫气流入口处依次连接有针阀和第一高效过滤器；所述第一吹扫气流出口处安装有第一真空泵。
4.根据权利要求1所述的一种纳米级颗粒物含水量快速测量方法，其特征在于：所述鞘气出口处依次连接有第二高效过滤器、质量流量控制器和第二真空泵；所述鞘气入口处设有层流板式流量计。
5.根据权利要求1所述的一种纳米级颗粒物含水量快速测量方法，其特征在于：所述第一湿度传感器、第二湿度传感器和环境大气湿度传感器均采用高精度湿度传感器，该高精度湿度传感器的湿度测量精度不大于±1％，响应时间不大于15s；所述三通电磁阀的开关响应时间不大于3ms；所述脉冲宽度调制驱动器的输出脉冲频率小于50Hz，占空比变化范围为0-100％。
6.根据权利要求1所述的一种纳米级颗粒物含水量快速测量方法，其特征在于：所述的PID控制器采用非线性PID参数，该PID控制器的比例、积分环节随设定湿度与测量湿度差值减小而动态减小，微分环节随设定湿度和测量湿度差值减小而动态增加，系统湿度控制稳定度为±0.3％，干燥测量模式和环境湿度测量模式切换平衡时间低于1分钟。
7.根据权利要求1所述的一种纳米级颗粒物含水量快速测量方法，其特征在于：所述大直径Nafion管的直径大于17.7mm，长度大于600mm，且吹扫气流流速为颗粒物气流流速的10倍以上。
8.根据权利要求1所述的纳米级颗粒物含水量快速测量方法，其特征在于：该测量方法包括干燥测量模式和环境湿度测量模式两种测量模式；
在干燥测量模式下，双路选择器片选信号设置为1，即将湿度设定值与减法器正输入端相连，即控制湿度交换后的颗粒物湿度与设定湿度值相同；设定湿度值设置为30％相对湿度，即可将颗粒物湿度控制在30％相对湿度，该模式下，纳米级颗粒物数浓度谱分布测量单元测量得到的是相对湿度为30％状态下的大气纳米级颗粒物数浓度谱分布；
在环境湿度测量模式下，双路选择器片选信号设置为0，即将环境大气湿度值与减法器正输入端相连，即控制湿度交换后的颗粒物湿度与环境大气湿度值相同，该模式下，纳米级颗粒物数浓度谱分布测量单元测量得到的是环境湿度状态下的大气纳米级颗粒物数浓度谱分布；
在得到30％相对湿度和环境湿度状态下的大气纳米级颗粒物数浓度谱分布后，假设颗粒物体积浓度增长因子为1，选取一个较小的计算步长，计算30％相对湿度和环境湿度状态下的颗粒物数浓度谱积分上下限，分别计算两种状态下的体积浓度，再得到体积浓度增长因子计算值，并与设定值进行比较，利用最优化搜索算法迭代搜索使计算值与设定值误差最小的颗粒物体积浓度增长因子，最后计算30％相对湿度和环境湿度状态下的大气纳米级颗粒物体积浓度之差即为大气纳米级颗粒物含水量。
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