CN110944506A - 着色的轻质动物垫料 - Google Patents
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Abstract
本发明的实施方案涉及制备吸收性组合物的方法以及吸收性组合物。所述吸收性组合物可用作动物垫料，但不限于此用途。实施方案包括通过将外涂层施加到多个芯粒子上，使得所述外涂层至少部分地涂覆所述芯粒子的表面，从而形成复合粒子，来形成吸收性组合物的方法。在优选实施方案，对所述芯粒子进行着色，和所述外涂层不覆盖所述芯粒子的所有表面。
Description
发明领域
本发明涉及可用作动物垫料的吸收性组合物，其可以是成团结块的动物垫料。更具体地，本发明涉及动物垫料组合物，其包含至少部分涂有外涂层的芯的复合粒子。
发明背景
家养动物，如猫，在特别提供的排泄箱中养成小便和排便的习惯。类似地，未经训练和笼养的动物，例如豚鼠，在其笼子的地板上，且通常在与笼子大致相同的地板区域小便和排便。因此，宠物主人、房主、兽医和实验室人员将吸收性材料添加至排泄箱或笼中以收集尿液和粪便。经过相对较短的时间后，由于尿液和粪便的存在，所述浮渣污染的吸收剂会散发出令人不快的气味。
其中一些问题已通过使用成团结块的动物垫料来解决。所述成团结块的动物垫料允许移除团块，而非用新的垫料替换箱中的所有垫料。然而，许多成团结块的动物垫料是由粘土制成。基于粘土的高密度垫料一直被认为是这些垫料的缺点(参见美国专利号3,789,797)。
本发明的实施方案解决了所述这些问题中的一些问题。
发明摘要
本发明的实施方案涉及制备吸收性组合物的方法以及吸收性组合物。所述吸收性组合物可用作动物垫料，但不限于此用途。本发明实施方案包括形成吸收性组合物的方法，所述方法包括将外涂层施加到多个粒子(芯粒子)上，所述芯粒子任选地进行着色，使得所述外涂层覆盖所述芯粒子的至少部分表面，从而形成复合粒子。在一些实施方案，所述外涂层不覆盖所述芯粒子的所有表面。本发明的实施方案包含吸收性组合物，所述吸收性组合物包含多个复合粒子，所述复合粒子包含任选着色的芯粒子和外涂层，所述外涂层至少部分地涂覆所述芯粒子。在一些实施方案，所述外涂层不覆盖所述芯粒子的所有表面。在优选实施方案，对所述芯粒子进行着色。在本发明的一些实施方案中，所述外涂层不覆盖所述芯粒子的所有表面，使得所述芯粒子的颜色透过，或换言之，所述芯粒子的颜色是可见的。
在本发明的优选实施方案中，所述芯粒子均包括有机物质，所述外涂层包括粘土，或者所述芯粒子均包括有机物质且所述外涂层包括粘土。在优选实施方案，所述芯粒子是玉米穗轴的粒子，其涂覆有包含着色剂的涂层。在优选实施方案，所述外涂层的所述粘土是膨润土粘土。在优选实施方案，所述外涂层覆盖所述芯粒子表面积的约50％至约80％，所述芯粒子可以是着色的。
在优选实施方案，在施加任何任选的涂层之前，通过筛分测定，至少98wt％的所述芯粒子的直径小于或等于2.5mm且大于0.5mm，和在直径小于或等于2.5mm且大于0.5mm的所述粒子中，同样通过筛分测定，至少5wt％小于或等于1.0mm且大于0.5mm，至少5wt％小于或等于1.5mm且大于1.0mm，至少5wt％小于或等于2.0mm且大于1.5mm，和至少1wt％小于或等于2.5mm且大于2.0mm。在更优选的实施方案，在施加任何任选的涂层之前，通过筛分测定，在30wt％和80wt％之间的所述芯粒子小于或等于2.0mm且大于1.0mm。
附图简要说明
图1描绘了如本发明所定义的通用复合粒子的横截面。
图2A和图2B描绘了本发明实施方案的两种类型复合粒子的横截面。
图3A和图3B描绘了本发明实施方案的示例性工艺流程图。
发明详述
短语“如本发明使用的”包括所有说明书、摘要、附图(图)和权利要求书。
如本发明使用的，除非另有明确说明，否则本发明中单数的使用包括复数，反之亦然，或者从上下文中明显看出这并非有意的。即，不定冠词“一个/一种”和定冠词“所述”是指该词修饰的一个/种或多个/种。例如，“粒子”可以指一个/种粒子，两个/种粒子等。同样，“所述有机物质”可以指一种、两种或更多种有机物质。出于同样的原因，诸如但不限于“有机物质类”之类的词语是指一种有机物质以及多种有机物质，除非从上下文中明确说明或明显表明，并非有意如此。
如本发明使用的，除非另外特别定义，否则任何近似词语，例如但不限于“约/大约”、“基本上”、“大体上”等，意味着如此修改的元素不一定完全如所描述的那样，可以由所述描述进行变化。描述可以变化的程度将取决于可设置多大的变化，并且本领域普通技术人员将修改后的版本识别为仍具有未经修改的词语或短语的属性、特征和能力。考虑到前述讨论，本发明通过近似词进行修改的数值可在一些实施方案中由所述值变化±15％，在一些实施方案中变化±10％，在一些实施方案中变化±5％，或者在一些实施方案中，可在95％置信区间内。
如本发明使用的，表示物理值或测量值的所有数值均服从所述值测量中的标准偏差。
如本发明使用的，所呈现的任何范围均包括端点。例如，“在10℃和30℃之间的温度”或“10℃至30℃的温度”包括10℃和30℃，以及其间的任何温度。此外，在整个本发明中，本发明的各个方面均可以范围形式呈现。范围形式的描述仅仅是为了方便和简洁，不应被解释为对本发明范围的不灵活限制。因此，应认为范围的描述已具体公开了所有可能的子范围以及此范围内的个体数值。作为示例，应当认为诸如从1至6的范围的描述具有特定公开的子范围，例如从1至3，从1至4，从1至5，从2至4，从2至6，从3至6等，以及此范围内的个体数值，例如，1、2、3、4、5和6。除非明确指明，或者从明确限于整数的背景下，对诸如1至6的范围的描述应被视为具有特定公开的子范围1.5至5.5等，以及诸如3.25等的个体值，即非整数的个体值和以非整数值开头、结尾或既以非整数值开头也以非整数值结尾的范围。无论范围的广度如何，以上均适用。
如本发明使用的，范围可表示为从“约”一个特定值和/或至“约”另一个特定值。当表示此类范围时，包括另一个实施方案，所述实施方案从一个特定值和/或至另一个特定值。类似地，当通过使用先行词“约/大约”将数值表示为近似值时，将理解所述特定值形成另一个实施方案。作为非限制性实例，如果公开了“从约1至约4”，则另一个实施方案是“从1到4”，即使其未明确公开。同样，如果公开的一个实施方案是“约30℃的温度”，则另一个实施方案是“30℃的温度”，即使其未明确公开。类似地，表示为特定值或特定范围的数值或范围还包括另一个实施方案，其中所述范围的数值或端值之前可存在“约”。作为非限制性实例，如果明确公开“30℃的温度”，则另一个实施方案是“约30℃的温度”，即使其未明确公开。以类似的方式，如果公开了“从1至4”，则另一个实施方案是“从约1至约4”，即使其未明确公开。
如本发明使用的，“优选的”、“优选地”或“更优选的”等用于修饰本发明的方面是指在提交专利申请时存在的偏好。
如本发明使用的，“任选的”是指由所述术语修饰的元素可存在或可不存在。
如本发明使用的，短语“……的组合”，以及短语“……的任何组合”，其后是由连词“和”连接的名单，表示组别中两个或两个以上成员的任何组合，其中所述组成员是由连词“和”连接的名单成员。作为非限制性实例，“A、B、C和D的任何组合”(如“A、B、C和D的组合”)包括以下组合：A和B；A和C；A和D；B和C；B和D；C和D；A、B和C；A、B和D；A、C和D；B、C和D；A、B、C和D。类似地，对于以“其组合”结尾或包括“其组合”的名单(或诸如“其所有组合”的明显变体)，上述定义也均适用。作为非限制性实例，短语“X是选自由A、B、C、D、和其组合组成的组”表示X是所述组的个体成员或X是所述组成员的组合，即，X是A，X是B，X是C，X是D，或X是“A、B、C和D的任何组合”，其中“……的任何组合”的上述定义适用。同样，诸如“X是A、B、C、D、或其组合”之类的短语是指X是A，X是B，X是C，X是D，或X是“A、B、C和D的组合”，其中“……的组合”的上述定义适用。
如本发明使用的，短语“和/或”是指组合或个体成员。作为非限制性实例，“X是A、B和/或C”包括以下可能性：X是A；X是B；X是C；X是A、B和C的任何组合(A和B；A和C；B和C；A、B和C)。
如本发明使用的，短语“wt％”是指重量百分比。如本发明使用的，重量百分比可与质量百分比互换使用。
如本发明使用的，“含水量/水分含量”或“水分％”是指重量(质量)损失，表示为在标准水分分析仪中、在105℃下测试直至得到恒定重量(恒定质量)(换言之，非指定时间或无限时间)时初始重量(质量)的百分比。计算结果为100*[(初始质量-最终质量)/初始质量]。因此，尽管水分通常用于指水，但本发明定义的含水量包括在105℃下挥发的所有组分。因此，含水量的“％”是wt％或质量％。水分分析仪的非限制性实例是
水分分析仪。
如本发明使用的，当提及产品的组合物时，除非另有明确说明，否则wt％是在组合物干燥后具有5wt％水分或更低含量水分的wt％。
如本发明使用的，术语“不含水分”是指含水量约等于1wt％或小于1wt％。
微米，也称为千分尺(μm)，是长度相当于10-6米，或1微米＝1μm＝1×10-6米的单位。
如本发明使用的，对通过特定网目尺寸筛网进行筛选的参考是指中国标准网目尺寸。
如本发明使用的，“粒子”是通过分子的物理结合而保持在一起的物质块，通过胶体力和/或表面力保持在一起的物质块(“粒子”)的团聚物，通过化学键如交联聚合物网络或较大的材料块(例如磨木或磨石)而保持在一起的物质块，通过离子相互作用形成的物质块，或通过团聚、表面力、胶体力、离子相互作用和化学键的任何组合而保持在一起的物质块。出于本发明的目的，粒子将被定义为尺寸范围从小于十分之一纳米至几厘米的尺寸。粒子不必是球形的，可以是不规则形状的。
多个粒子的多分散性表示在多个粒子内的尺寸分布，通常表示为粒子直径。平均直径可以是数均直径，其中数均直径＝Σidini/Σini，其中ni表示直径由di表示的粒子的数量。在许多情况下，进行近似，并且粒子的直径分布表示为直方图，或者换言之，所述粒子被分成包含更小直径范围的更小组别，并且这些组别中的每一组均被分配一个接近此范围中心的直径。在某些情况下，计算机会对所有粒度(直径)进行积分。表面积平均直径由(Σifidi 2)1/2确定，体积平均直径由(Σi fidi 3)1/3确定，其中fi是ni/Σi ni。因此，在表面积平均直径的情况下，加权因子是由每类直径di的粒子表示的表面积，而对于体积平均直径，加权因子是由每类直径di的粒子表示的体积。由于表面积随直径平方增加而增大，体积随直径立方增加而增大，因此表面积平均直径大于数均直径，并且体积平均直径大于表面积平均直径。如果所有粒子的密度相同，则质量或重量平均直径与体积平均直径相同。同理，粒度分布可基于所述粒子的数量、表面积或体积。
确定平均直径的另一方法是使用动态光散射，也称为光子相关光谱，并测定粒子在溶液中的扩散。平均直径是平均流体动力学直径，并且接近体积平均直径。其中一种方法概述在国际标准化组织(“ISO”)13320中。
多个粒度的分布可由标准偏差表示，标准偏差是众所周知的统计测量方法。标准偏差可适用于窄粒度分布。多分散性的其他测定包括d10和d90，其是指代表阈值的直径，其中分别10％的分布低于阈值，和90％的分布低于阈值。平均值可称为d50。因此，对于数均值，半数或50％数量的粒子的直径小于d50，和半数粒子的直径大于d50。对于体积平均直径，d50表示直径，其中由多个体积表示的半数体积是直径小于d50的粒子，或者换言之，直径与粒子累积体积函数关系图上的50％线的交点。
确定粒度的另一方法是使用许多筛网或筛子。将固定量(通常为固定质量或重量)的粒子置于一叠筛子中，顶部具有最大开口，底部具有盘，并且摇动或搅动所述叠筛以帮助分布所述粒子。测定保留在每个筛网上的粒子质量。粒度分布表示为相对于落入不同筛网尺寸之间的总量的重量百分比的直方图。因此，保留在每个筛网上的粒子刚好大于所述筛网尺寸开口，并且等于或小于上方筛网尺寸开口。底盘上的粒子等于或小于最小的筛网开口，最大的顶部筛网上的粒子尺寸大于所述最大的筛网开口。筛选或筛分从而分析粒度，对于球形粒子而言可相当好地起作用，但随着粒子的纵横比增加(其中所述纵横比是最大维度与最小维度的比率)，误差亦增加。通过筛分确定粒度的标准方法的非限制性实例是ISO9276-2:2014。其他方法的描述可在T.Allen,Particle Size Measurement,3rdEd,copyright 1981,Chapman andHall中获悉。
如本发明使用的，除非另有说明，否则提及平均粒子直径或粒子直径平均值是指通过筛分测定的粒子直径。
如本发明使用的，被描述为“设置在”指定基底上的层或膜(例如，涂层)的材料是指，例如，直接或间接沉积在所述基底表面的至少一部分上的材料涂层。直接沉积是指将涂层直接施加到所述基底表面上。间接沉积是指将涂层施加到已直接或间接沉积在所述基底上的中间层上。无论涂层是直接沉积还是间接沉积在所述基底表面上，涂层均由所述基底表面支撑。术语“涂层”将用于表示本段中所述的层、膜或涂层。涂层无需连续，并且无需是光滑的或具有恒定的厚度。涂层可包括多个层，并且每个层可通过多次施加涂层材料形成。
如本发明使用的，除非另有说明，否则提及聚合物(或大分子)的平均分子量是指重均分子量。
本发明的实施方案涉及吸收性组合物和制备吸收性组合物的方法。所述吸收性组合物可用作动物垫料，但所述组合物在用途上不限于用作动物垫料。本发明的实施方案包括形成吸收性组合物的方法，所述方法包括将外涂层施加到多个芯粒子上，所述多个芯粒子任选地进行着色(着色的芯粒子)，使得所述外涂层覆盖所述芯粒子的至少一部分表面以形成复合粒子。本发明的实施方案包括含有多个复合粒子的吸收性组合物，所述复合粒子包括任选着色的芯粒子和外涂层，所述外涂层至少部分地涂覆所述芯。在本发明实施方案的描述中，可参考着色的芯粒子。然而，应理解，本发明的实施方案不限于着色的芯粒子，并且在逻辑上可能的情况下，所述描述还包括其中芯粒子未进行着色的替代实施方案。在本发明的一些实施方案中，所述外涂层不覆盖所述芯粒子的所有表面，使得所述芯粒子的颜色透过，或换言之，所述芯粒子的颜色是可见的。在本发明的优选实施方案中，所述芯粒子包括有机物质，所述外涂层包括粘土，或者所述芯粒子包括有机物质且所述外涂层包括粘土，和所述外涂层不覆盖所述芯粒子的所有表面。
本发明使用的术语“复合粒子”是指具有不同芯的粒子和与所述芯不同组成的外涂层。在优选实施方案，所述芯和所述外涂层均为不同材料。在一些实施方案，所述芯和所述外涂层包括至少一种共同的材料，尽管所述芯和所述外涂层的组成不相同。所述粒子和所述芯不必是球形的，可以是不规则形状的。所述涂层可覆盖所述芯的整个表面，或者所述涂层可仅覆盖所述芯的一部分表面。图1描绘了如上定义的通用复合粒子的实例的横截面，其示出了具有芯10和外涂层30的粒子，其中所述涂层厚度不一定按比例绘制。
在本发明的实施方案中，所述芯粒子的材料可以是通常用于动物垫料组合物中的任一种或任何组合，包括吸收性材料和不具有吸收能力或具有有限吸收能力(其中“有限”是不超过5wt％重量增加，即吸收液体后的最终质量为初始重量的105％)的那些材料，以及其他材料，如粘合剂类、表面活性剂类、加工助剂类等。非限制性实例包括粘土类，多孔聚合物珠类，沙子，硅胶，水不溶性无机盐类(例如硫酸钙)，以及有机物质类。有机物质包括但不限于锯末，木屑类，木刨花类，碎纸，纸衍生物类，造纸污泥，纸浆残渣，农业副产品类，树皮，布，磨碎的玉米包皮，纤维素，纤维素植物类，纤维素植物茎类，根类，谷物类，草秸秆，玉米穗轴，玉米，玉米粕，大豆，大豆粕，小麦粕，秸秆，苜蓿粕，苜蓿，花生壳类，稻壳类，核桃壳类，亚麻，黑麦，大麦，燕麦类，小麦，硬粒小麦(durm)，黑小麦(triticle)，纸浆，豆类和绿豆类。可使用的其他材料包括但不限于石灰石，沙子，方解石，白云石，回收废料类，沸石类，集料类，水泥和石膏。所述这些材料中的任一种均可单独使用，或与一种或多种其他材料组合使用，包括但不限于本发明具体列出的那些材料。
在优选实施方案，所述芯粒子包含有机物质，在一些实施方案，所述芯粒子包含至少90wt％的有机物质。在一些实施方案，所述芯粒子包含至少95wt％的有机物质。在优选实施方案，所述有机物质包含纤维素或是含有纤维素的材料。在更优选的实施方案，所述芯粒子包含玉米穗轴，在一些实施方案，所述芯粒子包含至少90wt％的玉米穗轴。在一些实施方案，所述玉米穗轴是所述芯粒子的至少95wt％。本发明使用的“玉米穗轴”是指玉米穗的中心，谷粒或玉米粒在其上生长。所述玉米穗轴中可包含一些附带的玉米粒。在一些实施方案，附带玉米粒为约2wt％或小于2wt％。在一些实施方案，附带玉米粒为约5wt％或小于5wt％。
在一些实施方案，粘合剂也存在于所述芯粒子中。粘合剂的非限制性实例包括成膜聚合物类，表面活性剂类，原纤化聚四氟乙烯，水溶性木质素，木质素硫酸盐，木素胶，淀粉类，谷蛋白，含谷蛋白材料，玉米淀粉，葡聚糖，麦芽糖糊精类，糖类，纤维素粘合剂，小麦糊(预胶化淀粉)，多糖胶，瓜尔豆胶，黄原胶，阿拉伯树胶，刺梧桐胶，黄蓍胶，印度树胶，刺槐豆胶，藻酸盐类，角叉菜胶，果胶类，瓜尔豆胶衍生物，刺槐豆胶衍生物(例如醚衍生物)，角叉菜胶，半乳甘露聚糖胶，明胶，纤维素衍生物类包括但不限于羟乙基纤维素、羟丙基甲基纤维素、甲基纤维素、羟丙基纤维素、乙基羟乙基纤维素、甲基羟丙基纤维素、羧甲基纤维素，以及在食品、制药、化妆品和宠物垫料行业用作粘合剂的其他材料。可用作粘合剂的聚合物的一些非限制性实例包括但不限于，聚乙烯醇，聚乙烯基酯类如聚乙酸乙烯酯，聚乙烯基吡咯烷酮，聚乙烯基噁唑烷酮，聚乙烯基甲基噁唑烷酮，聚乙二醇，其共聚物，以及其混合物。一些上述材料，例如但不限于多糖树胶类、瓜尔豆胶、黄原胶和角叉菜胶，还可有助于垫料粒子成团结块。所述这些粘合剂中的任一种可单独使用，或可与一种或多种其他粘合剂组合使用，包括但不限于本发明具体列出的那些粘合剂。
在一些实施方案，所述芯包含粘合剂，和所述粘合剂占所述芯的约0.01wt％至20wt％。在一些实施方案，所述芯包含粘合剂，和所述粘合剂占所述芯的约0.1wt％至10wt％。在一些实施方案，所述芯包含粘合剂，和所述粘合剂占所述芯的约0.2wt％至5wt％。在一些实施方案，所述芯包含粘合剂，和所述粘合剂占所述芯的约0.1wt％至3wt％。
在本发明的优选实施方案中，对所述芯粒子进行着色。如本发明使用的，着色的芯粒子是指具有除天然存在的颜色之外的颜色的芯粒子，其中所述颜色是由于添加着色剂以更改或改变颜色而产生。所述天然存在的颜色是所述芯粒子在未添加着色剂的情况下所具有的颜色。在一些实施方案，所述着色剂以使得其不影响粒子功能的含量水平进行添加，和在一些实施方案，所述含量水平是在0.01wt％和10wt％之间。在一些实施方案，所述着色的芯粒子是具有除灰色或棕色之外的颜色的粒子，其中所述颜色是由于添加着色剂以更改或改变颜色而产生。在一些实施方案，所述着色的芯粒子是具有除黑色、白色或灰色之外的颜色的粒子，其中所述颜色是由于添加着色剂以更改或改变颜色而产生。在一些实施方案，所述着色的芯粒子是具有颜色的粒子，所述颜色是通过添加具有特定颜色的红色、绿色、蓝色、黄色或其组合的着色剂，或着色剂的组合而产生，其中至少一种着色剂是红色、绿色、蓝色和黄色的组成员，其与黑色、白色、或黑色与白色两者组合。
在一些实施方案，所述颜色是通过将染料或其他着色剂添加至共混物中而产生，将所述共混物进行团聚、造粒或以其他方式组合以形成芯粒子，其中所述着色剂分布在整个所述芯粒子中。图2A示出了此种复合粒子的横截面，所述复合粒子具有包括着色剂的芯(11)，和不完全覆盖所述芯表面的外涂层(31)，同样所述外涂层相对于所述芯的厚度不一定按比例绘制。在一些实施方案，所述着色剂分布在整个所述芯粒子中，和所述着色剂为所述芯粒子的约0.1wt％至约20wt％。在一些实施方案，所述着色剂分布在整个所述芯粒子中，和所述着色剂为所述芯粒子的约0.5wt％至约10wt％。在一些实施方案，所述着色剂分布在整个所述芯粒子中，和所述着色剂为所述芯粒子的约1wt％至约8wt％。在一些实施方案，所述着色剂分布在整个所述芯粒子中，和所述着色剂为所述芯粒子的约0.5wt％至约5wt％。在一些实施方案，所述着色剂分布在整个所述芯粒子中，和所述着色剂为所述芯粒子的约0.1wt％至约3wt％。在一些实施方案，例如但不限于本段中描述的那些，所述着色剂均匀地或基本上均匀地(浓度变化<10％)分布在整个所述芯中。
在一些实施方案，将所述着色剂添加至所述芯粒子的外表面上的涂层中。图2B示出了此类的复合粒子，其具有芯(12)和不完全覆盖所述着色芯表面的外涂层(32)，所述芯(12)包括在所述芯表面外部的涂层(22)中的着色剂，其中同样所述芯、包含着色剂的涂层以及外涂层的相对尺寸不一定按比例绘制。在一些实施方案，将着色剂加至共混物中，将所述共混物进行团聚、造粒或以其他方式组合以形成所述芯粒子，和在所述这些实施方案的一些中，着色剂可以是与添加至所述芯粒子的外表面上的涂层中的芯粒子着色剂相同或不同的着色剂。除了着色剂之外，施加到所述芯粒子上的颜色涂层可包括其他成分，以使所述着色剂粘附到所述粒子上，和/或以使所述着色剂悬浮在溶剂中。施加所述着色剂的所述涂层可使用溶剂，所述溶剂可以是水、有机溶剂、或水与有机溶剂的组合。在一些实施方案，包含所述着色剂的所述涂层为所述着色芯粒子的约0.5wt％至约5wt％，不包括水分。在一些实施方案，包含所述着色剂的所述涂层为所述着色芯粒子的约0.75wt％至约4.5wt％，不包括水分。在一些实施方案，包含所述着色剂的所述涂层为所述着色芯粒子的约1wt％至约4wt％，不包括水分。在一些实施方案，包含所述着色剂的所述涂层为所述着色芯粒子的约1.5wt％至约3.5wt％，不包括水分。在一些实施方案，当水分不超过10％时，包含所述着色剂的所述涂层为所述着色芯粒子的约0.5wt％至约5wt％。在一些实施方案，当水分不超过10％时，包含所述着色剂的所述涂层为所述着色芯粒子的约0.75wt％至约4.5wt％。在一些实施方案，当水分不超过10％时，包含所述着色剂的所述涂层为所述着色芯粒子的约1wt％至约4wt％。在一些实施方案，当水分不超过10％时，包含所述着色剂的所述涂层为所述着色芯粒子的约1.5wt％至约3.5wt％。
在一些实施方案，所述着色剂或染料在接触时可以是无毒的，可不容易从所述芯粒子上擦掉，可不是水溶性的(施加到所述芯粒子后小于0.1wt％溶于水)，可具有低水溶性(小于2wt％的施用颜料可用水洗掉)，可以是非挥发性的(在20至25℃下小于100Torr)，或者可以是前述的任何组合。着色剂的非限制性实例包括直接染料类，还原染料类，硫化染料类，酸性染料类，媒染酸性染料类，预金属化酸性染料类，碱性染料类，分散染料类，活性染料类，偶氮染料类，酞菁染料类，蒽醌染料类，喹诺酮染料类，单偶氮、双偶氮和多偶氮染料类，以及颜料类包括但不限于碳类颜料、氧化铁类颜料、钴类颜料、铜类颜料、钛类颜料、群青类颜料、锌类颜料、粘土类颜料(包括氧化铁类)和生物来源类颜料。具有特定颜色的着色剂(颜料类和/或染料类)的实例包括但不限于红色、蓝色、黄色和绿色，以及这些颜色中的任何两种或两种以上颜色与彼此的混合颜色，这些颜色中的任一种颜色与黑色的混合颜色，这些颜色中的任何两种或两种以上颜色与彼此以及与黑色的混合颜色，这些颜色中的任一种颜色与白色的混合颜色，这些颜色中的任何两种或两种以上颜色与彼此以及与白色的混合颜色，这些颜色中的任一种颜色与黑色和白色两者的混合颜色，和这些颜色中的任何两种或两种以上颜色与彼此以及与黑色和白色两者的混合颜色。在一些实施方案，所述着色剂(颜料和/或染料)是白色、黑色、或黑色与白色的组合。在一些实施方案，所述着色剂是市售颜料或染料与其他成分的组合。着色剂和颜料在本领域均是公知的，并且容易从诸如(但不限于)科莱恩公司(ClariantPigments(天津)，天津，中国)和美利肯公司(Milliken，USA)购得。所述这些着色剂中的任一种均可单独使用，或可与一种或多种其他着色剂组合使用，包括但不限于本发明具体列出的那些着色剂。
在一些实施方案，所述着色的芯粒子包含着色剂，其作为所述芯的一部分，或在所述芯的外表面上的涂层中，或两者兼有，所述着色剂占所述着色芯粒子的0.1wt％至8wt％，和所述着色剂不包括碳类颜料，氧化铁类颜料，钴类颜料，铜类颜料，钛类颜料，群青类颜料，锌类颜料，粘土类颜料，或前述颜料的任何组合。在一些实施方案，所述着色的芯粒子包含着色剂，其作为所述芯的一部分，或在所述芯的所述外表面上的涂层中，或两者兼有，所述着色剂占所述着色芯粒子的0.1wt％至8wt％，和所述着色剂不包括碳类颜料，粘土类颜料，或前述颜料的任何组合。在一些实施方案，所述着色的芯粒子包含着色剂，其作为所述芯的一部分，或在所述芯的外表面上的涂层中，或两者兼有，包括至少一种选自由以下组成的组的着色剂：碳类颜料，氧化铁类颜料，钴类颜料，铜类颜料，钛类颜料，群青类颜料，锌类颜料，粘土类颜料(包含氧化铁类)，和其组合，其中所述芯粒子中的着色剂水平(以wt％计)高于使用粘土或其他芯材料所产生的着色剂水平，所述其他芯材料包括所述这些颜料中的一些，其作为组合物的天然部分(换言之，所述颜料是由于颜料本身的添加，而非通过使用含有一些有限量(<2wt％)的这些颜料的所述芯材料而包含的包含物)。
在一些实施方案，在施加包含着色剂的任选涂层之前，所述芯粒子的尺寸可在0.02mm至6mm的尺寸范围内，优选在0.05mm至4mm的范围内，甚至更优选在0.1mm至3.5mm的范围内。在优选实施方案，在施加包含着色剂的任选涂层之前，通过筛分测定，至少98wt％的所述芯粒子的直径小于或等于2.5mm且大于0.5mm，和在直径小于或等于2.5mm且大于0.5mm的所述粒子中，至少5wt％小于或等于1.0mm且大于0.5mm，至少5wt％小于或等于1.5mm且大于1.0mm，至少5wt％小于或等于2.0mm且大于1.5mm，和至少1wt％小于或等于2.5mm且大于2.0mm。在更优选的实施方案，在施加包含着色剂的任选涂层之前，在30wt％和80wt％之间的所述芯粒子小于或等于2.0mm且大于1.0mm。在一些实施方案，在施加包含着色剂的任选涂层之后，通过筛分测定，至少98wt％的所述芯粒子的直径小于或等于2.5mm且大于0.5mm，和在直径小于或等于2.5mm且大于0.5mm的所述粒子中，至少5wt％小于或等于1.0mm且大于0.5mm，至少5wt％小于或等于1.5mm且大于1.0mm，至少5wt％小于或等于2.0mm且大于1.5mm，和至少1wt％小于或等于2.5mm且大于2.0mm。在一些实施方案，在施加包含着色剂的任选涂层之后，在30wt％和80wt％之间的所述芯粒子小于或等于2.0mm且大于1.0mm。已发现，用于形成所述复合粒子的所述芯粒子的尺寸分布(在任选的颜色涂层之前)对所述多个复合粒子的结块内聚力有影响。
在本发明的优选实施方案中，所述外涂层不覆盖所述着色粒子的所有表面，使得所述粒子的颜色透过，或者换言之，所述芯粒子的颜色是可见的。在一些实施方案，所述外涂层包括吸收性材料。在一些实施方案，所述外涂层包括粘土。吸收性材料的非限制性实例包括多孔聚合物珠类，硅藻土类，水不溶性无机盐类(例如硫酸钙)，和有机物质类。粘土的非限制性实例包括蛋白石粘土(opal clay)，绿坡缕石(attapulgite)，漂白土(Fuller'searth)，坡缕石(palygorskite)，海泡石(sepiolite)，高岭石(kaolinite)，硅藻土(diatomite)，珍珠岩(perlite)，膨胀珍珠岩(expandedperlite)，伊利石(illite)，埃洛石(halloysite)，纤维棒石(hormite)，蒙皂石(smectite)，蛭石(vermiculite)，蒙脱石(montmorillonite)，和膨润土(bentonite)，包括含有钠、钾、锂、铵、钙和镁、及其混合物作为可交换的阳离子的膨润土类，还包括合成粘土类。在一些实施方案，所述外涂层包括粘土与另一种材料的组合。在优选实施方案，所述外涂层包括膨润土粘土、或膨润土粘土与另一种材料的组合。在一些实施方案，所述外涂层中使用的膨润土粘土是钙膨润土、至少部分活化的钙膨润土、钠膨润土、或其组合。术语“活化的钙膨润土”是指钙膨润土，其中一些钙离子(和/或其他非钠可交换离子)已与钠离子交换。所述钙膨润土的活化可由粘土暴露于苏打灰(Na2CO3)而产生，但也可使用其他技术。在一些实施方案，湿法活化的钙膨润土还可以挤出得到。在一些实施方案，在研磨天然存在的钙膨润土苏打灰(Na2CO3)过程中，例如但不限于，可加入约2–4wt％的苏打灰(每100g钙膨润土加入2-4g苏打灰)，使得所述钙膨润土部分活化。膨润土可以是蒙脱石(montmorillonite)，贝得石(beidellite)，绿脱石(nontronite)，锂蒙脱石(hectorite)，皂石(saponite)，或其任何组合。在优选实施方案，膨润土主要是(至少50wt％，优选至少60wt％)蒙脱石粘土矿物。在一些实施方案，除粘土和/或其他材料外，还使用粘合剂和/或结块剂。在包含粘合剂和/或结块剂的那些实施方案中，所述粘合剂、结块剂、或粘合剂与结块剂的组合占所述外涂层的0.01wt％至50wt％，优选占所述外涂层的0.1wt％至25wt％。
如上所述，在一些实施方案，所述外涂层仅部分地覆盖所述着色的芯粒子，或者换言之，所述着色的芯粒子的一些外表面是可见的。在一些实施方案，所述外涂层覆盖所述着色的芯粒子表面积的至少30％且不超过所述着色的芯粒子表面积的90％。在一些实施方案，所述外涂层覆盖所述着色的芯粒子表面积的至少35％且不超过所述着色的芯粒子表面积的85％。在一些实施方案，所述外涂层覆盖所述着色的芯粒子表面积的至少40％且不超过所述着色的芯粒子表面积的80％。在一些实施方案，所述外涂层覆盖所述着色的芯粒子表面积的至少50％且不超过所述着色的芯粒子表面积的80％。在一些实施方案，所述外涂层覆盖所述着色的芯粒子表面积的至少60％且不超过所述着色的芯粒子表面积的75％。
在一些实施方案，所述外涂层覆盖所述芯粒子表面积的至少95％，所述芯粒子可以是着色的或可以是不着色的。在一些实施方案，所述外涂层覆盖所述芯粒子表面积的至少98％，所述芯粒子可以是着色的或可以是不着色的。在一些实施方案，所述外涂层覆盖所述芯粒子表面积的至少99％，所述芯粒子可以是着色的或可以是不着色的。
许多方法可用于评估和/或测定由所述外涂层覆盖的所述表面积的百分比。可单独或组合使用的分析技术的非限制性实例包括X射线光电子能谱(XPS)，动态SIMS(二次离子质谱)，ToF SIMS(飞行时间二次离子质谱)，扫描电子显微镜(SEM)(包括三维SEM以及与能量色散分析(SEM/EDX)结合使用的SEM)，X射线衍射，粉末X射线衍射，傅里叶变换红外分析(FTIR)，原子力显微镜(AFM)，透射电子显微镜(TEM)，和拉曼光谱。以上所列技术是本领域技术人员已知的。图像分析软件可与上述分析技术中的任一种或多种结合使用。
图像分析软件可与其他成像技术结合使用，例如但不限于摄影(相机、数码相机等)，具有变焦镜头的数码相机，附接至显微镜的相机等。对于不使用数码手段制作的相片，可在使用图像分析软件之前将相片数字化。可使用的图像分析软件的非限制性实例是由美国国立卫生研究院(United States National Institute of Health)免费提供的ImageJTM，其将计算数字图像中特定颜色的像素数。图像分析软件的另一非限制性实例是来自奥多比系统公司(Adobe Systems Incorporated，SanJose(圣何塞)，California(加州)，USA)的Adobe PhotoshopTM。或者此外，相片或相片的数字化版本可被转换为灰度图像，然后使用深灰色或浅灰色的阈值来区分所述外涂层和所述芯。通过使用代表性数量样品的数字图像，可确定涂层所覆盖的表面积的百分比。基于本发明公开内容，本领域技术人员可确定样品数量以及每个样品尺寸以得到表面积％测定值。
在优选实施方案，图像分析软件与使用变焦镜头拍摄的相片一起使用和/或将图像分析软件附接到显微镜以确定涂覆的表面积％。在本发明的一些实施方案中，通过分析代表性数量的复合粒子的相片来确定由所述外涂层覆盖的所述着色芯粒子的表面积的百分比(％)，所述复合粒子相片已被充分放大以区分所述着色芯和所述外涂层，其中所述分析使用图像分析软件。在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述那些，充分放大的倍数为至少3倍(3X)且不大于1000倍(1000X)。在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述那些，充分放大的倍数为至少10倍(10X)且不大于200倍(200X)。在本发明的一些实施例中，图像分析使用灰度转换法。
在一些实施方案，所述多个复合粒子的密度是在450g/L至700g/L的范围内，大部分粒子在0.5mm和4mm之间，和具有至少85wt％的内聚力。在一些实施方案，所述多个复合粒子的密度为约550g/L至650g/L，大部分粒子在1.0mm和3.0mm之间，和具有至少85wt％的内聚力。本段使用的“大部分粒子”是指所述粒子的至少50wt％，在一些实施方案，是指所述粒子的至少80wt％。本发明使用的术语“内聚力”是粒子在润湿时形成粘性凝块的能力。所述内聚力是通过从所述多个粒子上方2英寸高度分配10ml盐水(盐水包含氯化钠，NaCl，浓度为约2wt％NaCl)，然后等待5分钟，进行测定。将5分钟后形成的结块称重，然后从10英寸(25.4厘米)高度的高度处落到筛子上，所述筛子具有3/4英寸(19毫米)的开口。对所述结块(或多个块的最大块)的重量进行称重。当以百分比表示时，最终重量与初始重量的比率即是内聚力。
在一些实施方案，所述多个复合粒子的堆密度是在450g/L至700g/L的范围内。在一些实施方案，所述多个复合粒子的堆密度是在450g/L至600g/L的范围内。在一些实施方案，所述多个复合粒子的堆密度是在450g/L至550g/L的范围内。在一些实施方案，所述多个复合粒子的堆密度是在540g/L至660g/L的范围内。在一些实施方案，所述多个复合粒子的堆密度是在570g/L至630g/L的范围内。在一些实施方案，所述多个复合粒子的堆密度是在575g/L至620g/L的范围内。
在一些实施方案，至少90wt％的所述复合粒子的直径小于或等于4.5mm且大于0.25mm。在一些实施方案，至少95wt％的所述复合粒子的直径小于或等于4.5mm且大于0.25mm。在一些实施方案，至少98wt％的所述复合粒子的直径小于或等于4.5mm且大于0.25mm。在一些实施方案，至少90wt％的所述复合粒子的直径小于或等于4.0mm且大于0.5mm。在一些实施方案，至少95wt％的所述复合粒子的直径小于或等于4.0mm且大于0.5mm。在一些实施方案，至少98wt％的所述复合粒子的直径小于或等于4.0mm且大于0.5mm。在一些实施方案，至少90wt％的所述复合粒子的直径小于或等于3.0mm且大于1.0mm。在一些实施方案，至少95wt％的所述复合粒子的直径小于或等于3.0mm且大于1.0mm。在一些实施方案，至少98wt％的所述复合粒子的直径小于或等于3.0mm且大于1.0mm。
在一些实施方案，所述多个复合粒子的含水量是在1wt％至10wt％的范围内。在一些实施方案，所述多个复合粒子的含水量是在3wt％至9wt％的范围内。在一些实施方案，所述多个复合粒子的含水量是在6wt％至8wt％的范围内。
在一些实施方案，所述多个复合粒子的内聚力为至少85％。在一些实施方案，所述多个复合粒子的内聚力为至少90％。在一些实施方案，所述多个复合粒子的内聚力为至少92％。在一些实施方案，所述多个复合粒子的内聚力为至少95％。显然，所述内聚力不能超过100％，因此最大内聚力为100％。
在一些实施方案，不超过3wt％的所述多个复合粒子的直径小于或等于0.25mm。在一些实施方案，不超过2wt％的所述多个复合粒子的直径小于或等于0.25mm。在一些实施方案，不超过1wt％的所述多个复合粒子的直径小于或等于0.25mm。在一些实施方案，不超过0.95wt％的所述多个复合粒子的直径小于或等于0.25mm。
当25克样品在筛网上搅动5分钟时，含尘量被测定为穿过具有0.25mm开口的筛网的产品的重量百分比，其中可通过手动或通过机械(振动器)搅动。低含尘量是约1wt％或小于1wt％的样品穿过具有0.25mm开口的筛网落下。在一些实施方案，所述含尘量是约0.9wt％或小于0.9wt％的样品穿过具有0.25mm开口的筛网落下。
在一些实施方案，所述着色的芯粒子和所述外涂层为所述复合粒子的至少90wt％，不包括水分。在一些实施方案，所述着色的芯粒子和所述外涂层为所述复合粒子的至少95wt％，不包括水分。在一些实施方案，所述着色的芯粒子和所述外涂层为所述复合粒子的至少98wt％，不包括水分。
在对所述芯粒子着色的一些实施方案中，所述多个复合粒子具有至少一种功能(吸水、结块/内聚)，其在除了所述着色剂之外用相同材料制成、并以相同方式制成的多个复合粒子的功能的95％置信区间内。在对所述芯粒子着色的一些实施方案中，所述多个复合粒子具有至少一种功能(吸水、结块/内聚)，其在除了所述着色剂以及涂覆和/或添加所述着色剂所需的其他成分之外用相同材料制成、并以相同方式制成的多个复合粒子的功能的95％置信区间内。
在优选实施方案，所述芯是玉米穗轴粒子，和通过用包含着色剂的涂层来涂覆所述玉米穗轴进行添加颜色，然后将包含(至少90wt％、至少95wt％、或至少98wt％)粘土的涂层，更优选将包含膨润土粘土或膨润土粘土与第二粘土的组合的涂层施加在涂有颜色的玉米穗轴上，和所述施加的外涂层不覆盖所述着色的玉米穗轴芯的整个表面，优选覆盖不超过80％的表面(和至少15％的表面)。
制造所述复合粒子的方法不受限制。所述芯粒子可作为来自供应商的粒子而得到，或者所述芯粒子可加工制成。例如，所述芯粒子可通过研磨材料或以其他方式破碎材料以形成所述芯粒子，和/或团聚或组合较小粒子以形成所述芯粒子，从而得到。将较小粒子团聚或组合以形成较大粒子的方法的实例包括使用盘式团粒方法，高剪切团粒方法，低剪切团粒方法，转鼓团粒方法，混合研磨方法，辊压机压实方法，针式混合工艺，间歇式滚筒式混合工艺，挤出工艺，造粒工艺和流化床工艺，可具有或不具有Wurster插件。团粒方法也可称为造粒方法。在一些实施方案，在团粒或造粒工艺过程中加入水和/或另一种溶剂。在团粒过程之后可进行任选的干燥和/或确定尺寸步骤。所述确定尺寸步骤可包括研磨或破碎材料，和/或筛选或筛分材料。如上所述，粘合剂、结块剂或两者可添加至所述芯粒子的材料中。在优选实施方案，所述芯粒子是通过研磨材料以形成芯粒子，其进而被筛分至合适的尺寸而得到。
如果通过组合或团聚较小粒子来形成所述芯粒子，则所述芯粒子的着色可与所述团聚同时发生。在其他实施方案，所述芯粒子可涂覆有包含着色剂的涂层。包含着色剂的所述涂层可通过多种方法中的任一种进行施加，所述多种方法包括但不限于共混、喷雾、刷涂和混合。使用的设备包括各种搅拌机和混合机，包括带式搅拌机类、V型壳搅拌机类、Marion搅拌机类、和Norda搅拌机类，以及各种喷涂设备，包括但不限于，包括可与搅拌机、盘式涂布机或转鼓一同使用的空气刷和雾化器。另一种选择是流化床，任选地包括Wurster插件。可在所述涂层施加过程结束时任选地干燥所述芯粒子。
一旦得到所述着色的芯粒子，便施加外涂层以至少部分地覆盖所述着色的芯粒子，在一些实施方案，施加外涂层以基本上覆盖所述芯粒子的整个表面(其中基本上是至少95％至100％)。在一些实施方案，所述外涂层以单独的设备施加，而不同于施加包含着色剂的涂层的设备。所述外涂层可通过使用上述任何涉及施加包含着色剂的涂层的设备来施加。在优选实施方案，所述外涂层通过使用盘式团粒机或转鼓进行施加。
在施加所述外涂层之后，可在包装之前干燥所述复合粒子，和/或还可筛分或筛选所述复合粒子。在包装之前，所述复合粒子可与另外的吸收性材料粒子共混。此外，通常与动物垫料一同使用的其他添加剂，包括但不限于，香料类、气味控制剂类、气味吸收剂类、防尘剂类、抗菌剂类等，可与所述复合粒子或包含所述复合粒子的共混物进行共混。
在优选实施方案，所述芯粒子并非团化的粒子，而是由研磨包含纤维素的材料产生的粒子。在更优选实施方案，在添加任选的涂层之前，所述芯粒子是磨碎的玉米穗轴，和通过筛分测定，至少98wt％的所述芯粒子的直径小于或等于2.5mm且大于0.5mm，和在直径小于或等于2.5mm且大于0.5mm的所述粒子中，至少5wt％小于或等于1.0mm且大于0.5mm，至少5wt％小于或等于1.5mm且大于1.0mm，至少5wt％小于或等于2.0mm且大于1.5mm，和至少1wt％小于或等于2.5mm且大于2.0mm。在更优选的实施方案，除了前一句中所述的条件之外，在添加任选的涂层之前，在30wt％和80wt％之间的所述芯粒子小于或等于2.0mm且大于1.0mm。在优选实施方案，通过施加包含着色剂的涂层对所述芯粒子进行着色。在优选实施方案，所述涂层是通过喷涂操作完成的，所述喷涂操作包括溶剂，通常是水，但可以是有机溶剂或有机溶剂与水的混合物。所述喷涂可在盘式造粒机、转鼓式造粒机或混合机、盘式涂布机、流化床(具有或不具有Wurster插件)、或其组合中进行。在一些实施方案，所述着色的芯粒子在涂覆操作结束时具有约10wt％至35wt％的含水量。在一些实施方案，所述着色的芯粒子在涂覆操作结束时具有约10wt％至25wt％的含水量。在一些实施方案，所述着色的芯粒子在涂覆操作结束时具有约18wt％至22wt％的含水量。在本发明的一些实施方案中，在对所述芯粒子进行着色涂覆的过程结束时，其含水量在约12％至约28％的范围内。如果含水量太高，则所述粒子开始团聚。如果含水量太低，则所述涂覆可能不充分。
在得到所述着色的芯粒子之后，施加至少部分覆盖所述着色芯粒子的外表面的外涂层。在优选实施方案，所述外涂层包括粘土粉体。所述粘土粉体的尺寸可使得不小于60wt％的粉体通过具有75微米开口(#200目)的筛网。在优选实施方案，所述粘土粉体的尺寸使得60-90wt％的粉体通过具有75微米开口(#200目)的筛网。所述尺寸可通过手工筛分或使用自动筛(振动筛)进行测定。
在本发明的一些实施方案中，在施加所述外涂层的过程中加入水和/或另一种溶剂。在一些实施方案，在所述外涂层操作结束时，所述复合粒子的含水量为15wt％至37wt％。在一些实施方案，在所述外涂层操作结束时，所述复合粒子的含水量为20wt％至35wt％。在一些实施方案，在所述外涂层操作结束时，所述复合粒子的含水量为25wt％至30wt％。
在优选实施方案，所述方法还包括在施加所述外涂层后干燥所述复合粒子。所述干燥可在流化床干燥器、转鼓式干燥器、盘式干燥器等中完成。在一些实施方案，所述复合粒子在所述干燥操作结束时具有1％至10％的含水量。在一些实施方案，所述复合粒子在所述干燥操作结束时具有3％至9％的含水量。在一些实施方案，所述复合粒子在所述干燥操作结束时具有6％至8％的含水量。
在一些实施方案，所述方法还包括确定所述复合粒子的尺寸。如果将所述粒子进行干燥，则在干燥后确定尺寸。在一些实施方案，所述确定尺寸包括筛分所述粒子以除去直径大于第一直径的过大尺寸粒子(“过大物”)并除去直径等于或小于第二直径的粒子(“细粉”或“过小物”)。在一些实施方案，所述第一直径为3mm，和所述第二直径为1mm。在一些实施方案，所述第一直径为6mm，和所述第二直径为2mm。在一些实施方案，所述第一直径为5mm，和所述第二直径为0.5mm。在一些实施方案，所述第一直径为4.5mm，和所述第二直径为0.25mm。在一些实施方案，所述第一直径为4mm，和所述第二直径为0.5mm。在干燥和确定尺寸后，包装所述多个复合粒子。
在一些实施方案，在包装之前，可将添加剂与所述多个复合粒子共混。在一些实施方案，所有添加剂的总和(其中添加剂是通常添加至动物垫料中的吸收性材料以外的那些材料)，为所述组合物的0.05wt％至35wt％。在一些实施方案，所有添加剂的总和(其中添加剂是通常添加至动物垫料中的吸收性材料以外的那些材料)，为所述组合物的0.1wt％至25wt％。在一些实施方案，所有添加剂的总和(其中添加剂是通常添加至动物垫料中的吸收性材料以外的那些材料)，为所述组合物的0.05wt％至12wt％。在一些实施方案，所有添加剂的总和(其中添加剂是通常添加至动物垫料中的吸收性材料以外的那些材料)，为所述组合物的0.05wt％至5wt％。
在一些实施方案，所述多个复合粒子不小于所述包装组合物的90wt％。在一些实施方案，所述多个复合粒子不小于所述包装组合物的95wt％。在一些实施方案，所述多个复合粒子不小于所述包装组合物的98wt％。在本段所述的本发明的实施方案中，如果存在两个/种或两个/种以上复合粒子的共混物，则提及所述多个/种复合粒子包括所有复合粒子。
在一些实施方案，在干燥和确定尺寸之后，将所述多个复合粒子与第二多个粒子以及任选的添加剂共混，以形成最终组合物，随后将其包装。所述第二多个粒子可包括本发明所述的任何吸收性材料的粒子。在一些实施方案，所述组合物包括与所述多个复合粒子共混的第二多个粒子。在一些实施方案，对于所述复合粒子和所述第二多个粒子的共混物，所述第二多个粒子包含所述共混物的至少0.5wt％，且不超过所述共混物的99.5wt％。在一些实施方案，对于所述复合粒子和所述第二多个粒子的共混物，所述第二多个粒子包含所述共混物的至少5wt％，且不超过所述共混物的95wt％。在一些实施方案，对于所述复合粒子和所述第二多个粒子的共混物，所述第二多个粒子包含所述共混物的至少15wt％，且不超过所述共混物的85wt％。在一些实施方案，对于所述复合粒子和所述第二多个粒子的共混物，所述第二多个粒子包含所述共混物的至少10wt％，且不超过所述共混物的50wt％。在一些实施方案，对于所述复合粒子和所述第二多个粒子的共混物，所述第二多个粒子包含所述共混物的至少20wt％，且不超过所述共混物的60wt％。在本段所述的本发明的实施方案中，如果存在两个/种或两个/种以上非复合粒子(第二多个非复合粒子、第三多个非复合粒子等)的共混物，则提及所述第二多个/种粒子包括所有另外的非复合粒子。在本段所述的本发明的实施方案中，如果存在两个/种或两个/种以上复合粒子的共混物，则提及所述多个/种复合粒子包括所有复合粒子。
在一些实施方案，所述第二多个粒子包含所述包装组合物的至少0.5wt％，且不超过所述包装组合物的99.5wt％。在一些实施方案，所述第二多个粒子包含所述包装组合物的至少5wt％，且不超过所述包装组合物的95wt％。在一些实施方案，所述第二多个粒子包含所述包装组合物的至少15wt％，且不超过所述包装组合物的85wt％。在一些实施方案，所述第二多个粒子包含所述包装组合物的至少10wt％，且不超过所述包装组合物的50wt％。在一些实施方案，所述第二多个粒子包含所述包装组合物的至少20wt％，且不超过所述包装组合物的60wt％。在本段所述的本发明的实施方案中，如果存在两个/种或两个/种以上非复合粒子(第二多个非复合粒子、第三多个非复合粒子等)的共混物，则提及所述第二多个/种粒子包括所有另外的非复合粒子。在本段所述的本发明的实施方案中，如果存在两个/种或两个/种以上复合粒子的共混物，则提及所述多个/种复合粒子包括所有复合粒子。
在一些实施方案，所述第二多个粒子的粒子包含吸收性材料。所述第二多个粒子的吸收性材料可以是列出的用于所述芯粒子的任一种或任何组合。在一些实施方案，所述第二多个粒子的粒子的吸收性材料是选自由粘土类、多孔聚合物珠类、沙子、硅胶、水不溶性无机盐类(例如硫酸钙)和有机物质组成的组。在一些实施方案，所述有机物质是选自由以下组成的组：锯末，木屑类，木刨花类，碎纸，纸衍生物类，造纸污泥，纸浆残渣，农业副产品类，树皮，布，磨碎的玉米包皮，纤维素，纤维素植物类，纤维素植物茎类，根类，谷物类，草秸秆，纸浆，豆类，绿豆类，玉米穗轴，玉米，玉米粕，大豆，大豆粕，小麦粕，秸秆，苜蓿粕，苜蓿，花生壳类，稻壳类，核桃壳类，亚麻，黑麦，大麦，燕麦类，小麦，硬粒小麦(durm)，黑小麦(triticle)，和其组合。
在一些实施方案，所述第二多个粒子的粒子包括填料，例如但不限于石灰石、沙子、方解石、白云石、回收的废料类、沸石类、水泥、石膏、和其组合。填料通常不具有吸收性或吸收能力有限。
在一些实施方案，所述第二多个粒子的粒子包含选自由以下组成的组的粘土材料：蛋白石粘土(opal clay)，绿坡缕石(attapulgite)，漂白土(Fuller's earth)，坡缕石(palygorskite)，海泡石(sepiolite)，高岭石(kaolinite)，硅藻土(diatomite)，珍珠岩(perlite)，膨胀珍珠岩(expanded perlite)，伊利石(illite)，埃洛石(halloysite)，纤维棒石(hormite)，蒙皂石(smectite)，蛭石(vermiculite)，蒙脱石(montmorillonite)，贝得石(beidellite)，绿脱石(nontronite)，锂蒙脱石(hectorite)，皂石(saponite)，膨润土(bentonite)，合成粘土类，或其任何组合。
在本发明的实施方案中，所述第二多个粒子的粒子可包括本发明所述的任何单独使用的材料，或与一种或多种其他材料组合使用的材料，所述一种或多种其他材料包括但不限于本发明具体列出的那些材料。在本发明的实施方案中，所述第二多个粒子的粒子可以是材料的组合。在本发明的实施方案中，所述第二多个粒子的各个粒子可以是材料的组合。
在本发明的优选实施方案中，所述第二多个粒子包括粘土。在本发明的优选实施方案中，所述第二多个粒子包括膨润土。在优选实施方案，所述膨润土是钙膨润土、钠膨润土、活化的钙膨润土、混合离子膨润土、或其组合。“混合离子”膨润土是具有可交换阳离子混合物使得其不占优势、且可以是钠离子和钙离子的混合物的膨润土。在一些实施方案，如果离子占小于粘土总毫当量的80％，则所述离子不占优势。
本发明的实施方案包含组合物，包括但不限于，包括多个复合粒子，所述复合粒子包含含有有机物质的芯粒子，其中所述芯粒子任选地进行着色，和所述复合粒子还包含外涂层，所述外涂层包含粘土，所述外涂层至少部分地涂覆所述芯(任选地着色)。在优选实施方案，所述组合物具有吸收性。在优选实施方案，所述外涂层不覆盖所述芯粒子的所有表面。在优选实施方案，对所述芯粒子进行着色。在优选实施方案，所述芯粒子的颜色由着色剂产生。在一些实施方案，所述着色剂包含在所述芯粒子上的涂层中。在一些实施方案，除水分外，至少90wt％的所述复合粒子是有机物质、粘土和着色剂。在一些实施方案，除水分外，至少95wt％的所述复合粒子是有机物质、粘土和着色剂。在一些实施方案，除水分外，至少98wt％的所述复合粒子是有机物质、粘土和着色剂。在一些实施方案，除水分外，所述复合粒子包含15％至60％的有机物质、37％至85％的粘土和0.1％至4.5％的着色剂，但受限于总和不超过100％。在一些实施方案，除水分外，所述复合粒子包含20％至60％的有机物质、37％至80％的粘土和0.1％至3.5％的着色剂，但受限于总和不超过100％。在一些实施方案，除水分外，所述复合粒子包含25％至60％的有机物质、37％至75％的粘土和0.25％至3.5％的着色剂，但受限于总和不超过100％。在一些实施方案，所述有机物质是玉米穗轴。
在一些实施方案，玉米穗轴或其他有机物质的重量百分比(wt％)通过在1010℃下进行4小时的灼烧损失试验来测定。灼烧损失法的非限制性实例包括使用在外涂层中使用的100重量％、80重量％、60重量％、40重量％、20重量％和0重量％的粘土的干燥样品，余量是芯材料，来制作校准曲线，在此种情况下，所述玉米穗轴用于所述芯。在此类实施方案中，所述粘土、所述芯材料(在此种情况下为玉米穗轴)和所述复合粒子(在此种情况下，粘土部分涂覆所述玉米穗轴芯)的干燥包括将样品在105℃下放置4小时，然后在室温(20至25℃)下冷却30分钟，并储存在塑料袋中直至使用。然后通过测定坩埚质量(m1)，然后加入5.000克样品(校准样品或测试样品)和沙子(1克在样品下方，添加样品，剩余在样品上方)，使样品和沙子为10.000克，来制备所述样品。然后将装有沙子和样品的坩埚放入马弗炉中，将马弗炉开关打开并设定在20分钟内达到1010℃的炉温，然后将样品在1010℃下、保持在炉中4小时。4小时后，关闭炉子，样品冷却后留置在炉内，稍微打开炉门留置10分钟，打开炉门再在炉内留置20分钟，最后将坩埚从马弗炉中取出，使其在室温(20至25℃)下冷却30分钟。测定最终质量(m2)，y相对粘土重量％的校准曲线，其中y(％)＝100*{[m1+10.000-m2]/5}，*是“乘”，和将y(％)的值拟合为一条线，或y＝ax+b，其中x是样品中的粘土％。有机物质，在此种情况下是玉米穗轴，为余量或100-x％。如果其中一个校准样品偏离，则可以将其消除。
在一些实施方案，通过水洗方法测定玉米穗轴的wt％。在一些实施方案，所述水洗方法包括测定当外涂层材料被洗掉并穿过筛网时残留在筛子上的材料(芯材料)的重量。在一种水洗方法中，将筛子(0.25mm开口)和复合粒子样品置于105℃的烘箱中保持4小时，然后从烘箱中取出后，在室温下(20至25℃)冷却30分钟，并储存在塑料袋中直至使用。记录筛子的初始重量(m3)。向包含磁力搅拌器的500mL烧杯中加入400mL自来水，然后置于电磁搅拌板/搅拌器上，速率设定为700rpm(转/分钟)。然后将20.0克干燥的复合粒子加至盛水的烧杯中，搅拌/搅动20分钟。然后小心地将样品倒入并穿过预先称重的筛子，加入额外的水以确保所有固体均转移至筛子上。小心地在筛子上清洗所述粘土和芯粒子以确保所有粘土均通过筛子，并且所述芯粒子(在此种情况下为玉米穗轴粒子)留置在筛子上。通过将包含所述芯粒子的筛子放置在毛巾上以除去残留的水后，将筛子和粒子置于105℃的烘箱中保持4小时，然后从烘箱中取出后，在室温下(20至25℃)冷却30分钟。测定筛子和粒子的最终质量(m4)。粒子中粘土的百分比以粘土(wt％)＝100*[(m3–m4)/20]来测定。芯材料wt％，或在此种情况下为玉米穗轴，玉米穗轴wt％＝100％–粘土(wt％)。
在一些实施方案，当所述芯粒子是玉米穗轴粒子时，水洗方法和灼烧损失方法对芯粒子wt％产生相同的值，其中“不相同”意味着根据学生T检验(StudentT-Test)，差异仅由偶然机会造成的概率小于5％。
本发明的一些非限制性实施方案包括：
实施方案1：形成组合物的方法，所述方法包含：将外涂层施加到多个芯粒子上，所述多个芯粒子任选地进行着色，使得所述外涂层覆盖所述芯粒子表面的至少一部分，以形成复合粒子。
实施方案2：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1，在施加任何任选的颜色涂层之前，通过筛分测定，至少98wt％的所述芯粒子的直径小于或等于2.5mm且大于0.5mm，和在直径小于或等于2.5mm且大于0.5mm的所述粒子中，至少5wt％小于或等于1.0mm且大于0.5mm，至少5wt％小于或等于1.5mm且大于1.0mm，至少5wt％小于或等于2.0mm且大于1.5mm，和至少1wt％小于或等于2.5mm且大于2.0mm。
实施方案3：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1和2，在施加任何任选的颜色涂层之前，通过筛分测定，至少99wt％的所述芯粒子的直径小于或等于2.5mm且大于0.5mm，和在直径小于或等于2.5mm且大于0.5mm的所述粒子中，至少5wt％小于或等于1.0mm且大于0.5mm，至少5wt％小于或等于1.5mm且大于1.0mm，至少5wt％小于或等于2.0mm且大于1.5mm，和至少1wt％小于或等于2.5mm且大于2.0mm。
实施方案4：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案3，在30wt％和80wt％之间的所述芯粒子小于或等于2.0mm且大于1.0mm。
实施方案5：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-4，所述施加所述外涂层包括将粒子施加到所述芯粒子的表面上，所述芯粒子任选地进行着色，以形成所述外涂层。
实施方案6：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案5，施加以形成所述外涂层的至少60wt％的所述粒子通过具有75微米开口的筛网。
实施方案7：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案5，施加以形成所述外涂层的至少60wt％至90wt％的所述粒子通过具有75微米开口的筛网。
实施方案8：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-7，在外涂层施加过程中添加水。
实施方案9：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案8，在所述外涂层施加结束时，所述复合粒子的含水量为10％至35％。
实施方案10：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案8，在所述外涂层施加结束时，所述复合粒子的含水量为10％至25％。
实施方案11：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案8，在所述外涂层施加结束时，所述复合粒子的含水量为18％至22％。
实施方案12：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案8，在所述外涂层施加结束时，所述复合粒子的含水量为20％至35％。
实施方案13：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案8，在所述外涂层施加结束时，所述复合粒子的含水量为15％至37％。
实施方案14：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案8，在所述外涂层施加结束时，所述复合粒子的含水量为25％至30％。
实施方案15：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案8-14，所述方法还包含在施加所述外涂层后，干燥所述复合粒子。
实施方案16：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案15，在所述干燥操作结束时，所述复合粒子的含水量为1％至10％。
实施方案17：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案15，在所述干燥操作结束时，所述复合粒子的含水量为3％至9％。
实施方案18：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案15，在所述干燥操作结束时，所述复合粒子的含水量为6％至8％。
实施方案19：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-18，确定所述复合粒子尺寸。
实施方案20：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案19，确定尺寸包括筛分所述粒子以除去直径大于第一直径的过大尺寸粒子，和除去直径等于或小于第二直径的粒子。
实施方案21：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案20，所述第一直径为4.5mm，和所述第二直径为0.25mm。
实施方案22：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案20，所述第一直径为4mm，和所述第二直径为0.5mm。
实施方案23：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案20，所述第一直径为3mm，和所述第二直径为1mm。
实施方案24：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-23，所述粒子任选地与第二多个粒子共混，然后进行包装。
实施方案25：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-24，所述方法还包括用包含着色剂的颜色涂层涂覆芯粒子以形成着色的芯粒子。
实施方案26：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案25，通过喷涂来施加所述颜色涂层。
实施方案27：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案26，使用盘式造粒机、转鼓、流化床或其组合来进行所述喷涂。
实施方案28：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案25-27，在所述颜色涂层施加结束时，所述着色的芯粒子的含水量为约10％至35％。
实施方案29：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案25-27，在所述颜色涂层施加结束时，所述着色的芯粒子的含水量为约10％至25％。
实施方案30：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案25-27，在所述颜色涂层施加结束时，所述着色的芯粒子的含水量为约12％至25％。
实施方案31：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案25-27，在所述颜色涂层施加结束时，所述着色的芯粒子的含水量为约15％至25％。
实施方案32：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案25-27，在所述颜色涂层施加结束时，所述着色的芯粒子的含水量为约18％至22％。
实施方案33：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-32，施加所述外涂层与施加所述颜色涂层采用不同的设备。
实施方案34：组合物，其包含：多个复合粒子，所述复合粒子包含芯粒子，其中所述芯粒子任选地进行着色，和所述复合粒子还包括外涂层，所述外涂层至少部分地涂覆所述芯(其任选地进行涂覆)。
实施方案35：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-34，所述组合物具有吸收性。
实施方案36：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-35，所述外涂层覆盖所述复合粒子的所述芯的所有(至少99％)或基本上所有(至少98％)的表面或覆盖所述复合粒子的所述芯的至少95％的表面。
实施方案37：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-35，所述外涂层覆盖所述复合粒子的所述芯的表面积的至少30％，且不超过所述复合粒子的所述芯的表面积的90％。
实施方案38：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-35，所述外涂层覆盖所述复合粒子的所述芯的表面积的至少35％，且不超过所述复合粒子的所述芯的表面积的85％。
实施方案39：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-35，所述外涂层覆盖所述复合粒子的所述芯的表面积的至少40％，且不超过所述复合粒子的所述芯的表面积的80％。
实施方案40：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-35，所述外涂层覆盖所述复合粒子的所述芯的表面积的至少50％，且不超过所述复合粒子的所述芯的表面积的80％。
实施方案41：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-35，所述外涂层覆盖所述复合粒子的所述芯的表面积的至少60％，且不超过所述复合粒子的所述芯的表面积的76％。
实施方案42：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-41，通过分析代表性数量的所述复合粒子的相片来测定被所述外涂层覆盖的所述着色芯粒子的表面积的百分比(％)，所述复合粒子相片已被充分放大以使所述着色芯与所述外涂层区分开来，其中所述分析使用图像分析软件。
实施方案43：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案42，充分放大的倍数为至少3倍(3X)且不超过1000倍(1000X)。
实施方案44：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案42，充分放大的倍数为至少10倍(10X)且不超过200倍(200X)。
实施方案45：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-44，所述多个复合粒子的含水量是在1wt％至10wt％的范围内。
实施方案46：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-44，所述多个复合粒子的含水量是在3wt％至9wt％的范围内。
实施方案47：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-44，所述多个复合粒子的含水量是在6wt％至8wt％的范围内。
实施方案48：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-47，所述多个复合粒子的堆密度是在450g/L至700g/L的范围内。
实施方案49：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-47，所述多个复合粒子的堆密度是在450g/L至600g/L的范围内。
实施方案50：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-47，所述多个复合粒子的堆积密度是在450g/L至550g/L的范围内。
实施方案51：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-47，所述多个复合粒子的堆积密度是在540g/L至660g/L的范围内。
实施方案52：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-47，所述多个复合粒子的堆积密度是在570g/L至630g/L的范围内。
实施方案53：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-47，所述多个复合粒子的堆积密度是在575g/L至620g/L的范围内。
实施方案54：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-53，至少90wt％的所述复合粒子的直径小于或等于4.5mm且大于0.25mm。
实施方案55：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-53，至少95wt％的所述复合粒子的直径小于或等于4.5mm且大于0.25mm。
实施方案56：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-53，至少98wt％的所述复合粒子的直径小于或等于4.5mm且大于0.25mm。
实施方案57：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-53，至少90wt％的所述复合粒子的直径小于或等于4.0mm且大于0.5mm。
实施方案58：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-53，至少95wt％的所述复合粒子的直径小于或等于4.0mm且大于0.5mm。
实施方案59：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-53，至少98wt％的所述复合粒子的直径小于或等于4.0mm且大于0.5mm。
实施方案60：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-53，至少90wt％的所述复合粒子的直径小于或等于3.0mm且大于1.0mm。
实施方案61：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-53，至少95wt％的所述复合粒子的直径小于或等于3.0mm且大于1.0mm。
实施方案62：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-53，至少98wt％的所述复合粒子的直径小于或等于3.0mm且大于1.0mm。
实施方案63：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-62，所述多个复合粒子的内聚力为至少90％。
实施方案64：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-62，所述多个复合粒子的内聚力为至少92％。
实施方案65：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-62，所述多个复合粒子的内聚力为至少95％。
实施方案66：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-65，不超过3wt％的所述复合粒子的直径小于或等于0.25mm。
实施方案67：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-65，不超过2wt％的所述复合粒子的直径小于或等于0.25mm。
实施方案68：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-65，不超过1wt％的所述复合粒子的直径小于或等于0.25mm。
实施方案69：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-65，不超过0.95wt％的所述复合粒子的直径小于或等于0.25mm。
实施方案70：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-65，不超过0.9wt％的所述复合粒子的直径小于或等于0.25mm。
实施方案71：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-70，所述芯粒子包含有机物质。
实施方案72：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案71，至少90wt％的所述芯粒子是有机物质。
实施方案73：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案71和72，至少95wt％的所述芯粒子是有机物质。
实施方案74：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案70-73，所述有机物质包括纤维素。
实施方案75：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案70-73，所述有机物质是选自由木材、农业副产品、纸、纸衍生物、纤维素植物类、纤维素植物茎类、根类、和其组合组成的组。
实施方案76：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案70-73，所述有机物质是玉米穗轴、玉米、玉米粕、大豆、大豆粕、小麦粕、麦秸、苜蓿粕、苜蓿、花生壳类、稻壳类、核桃壳类、纸、造纸污泥、纸浆残渣、锯末、木材、纸浆、豆类、绿豆、和其组合。
实施方案77：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案76，所述有机物质包括玉米穗轴。
实施方案78：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案76，至少90wt％的所述芯是玉米穗轴。
实施方案79：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-78，所述芯粒子是着色的。
实施方案80：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案79，所述芯粒子的颜色是由着色剂产生。
实施方案81：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案80，所述着色剂处于一定含量水平(wt％)，所述含量水平使得所述着色剂不影响所述粒子的功能，其中所述功能可以是内聚、盐水吸收或两者兼具。
实施方案82：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案79-81，所述着色的芯粒子是具有除灰色或棕色以外的颜色的粒子。
实施方案83：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案79-81，所述着色的芯粒子是具有除黑色、白色或灰色以外的颜色的粒子。
实施方案84：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案79-81，所述着色剂是红色、蓝色、黄色、绿色或其混合物的颜料和/或染料。
实施方案85：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案79-81，所述着色剂(颜料和/或染料)是特定颜色，所述特定颜色是红色、蓝色、黄色、绿色、或所述这些颜色中的两种或两种以上的任何混合颜色；黑色与红色、蓝色、黄色、或绿色的混合颜色，或黑色与所述红色、蓝色、黄色和绿色颜色中的两种或两种以上的任何混合物的混合颜色；白色与红色、蓝色、黄色、或绿色的混合颜色，或白色与所述红色、蓝色、黄色和绿色颜色中的两种或两种以上的任何混合物的混合颜色；或黑色和白色同红色、蓝色、黄色、或绿色的混合颜色，或黑色和白色同所述红色、蓝色、黄色和绿色颜色中的两种或两种以上的任何混合物的混合颜色。
实施方案86：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案79-81，所述着色剂(颜料和/或染料)是特定颜色，所述特定颜色是黑色、白色、或黑色与白色的组合。
实施方案87：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案79-81，所述芯粒子的颜色是红色、粉红色、黄色、绿色、蓝色、或所述这些颜色与黑色的任何混合颜色。
实施方案88：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案79-81，所述芯粒子的颜色是红色、粉红色、黄色、绿色、蓝色、或所述这些颜色与白色的任何混合颜色。
实施方案89：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案79-81，所述芯粒子的颜色是红色、粉红色、黄色、绿色、蓝色、或所述这些颜色同白色和黑色两者的任何混合颜色。
实施方案90：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案80-89，所述着色剂分布在整个所述芯粒子中，和所述着色剂占所述芯粒子的约0.1wt％至约20wt％。
实施方案91：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案80-89，所述着色剂分布在整个所述芯粒子中，和所述着色剂占所述芯粒子的约0.5wt％至约10wt％。
实施方案92：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案80-89，所述着色剂分布在整个所述芯粒子中，和所述着色剂占所述芯粒子的约1wt％至约8wt％。
实施方案93：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案80-89，所述着色剂分布在整个所述芯粒子中，和所述着色剂占所述芯粒子的约0.5wt％至约5wt％。
实施方案94：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案80-89，所述着色剂分布在整个所述芯粒子中，和所述着色剂占所述芯粒子的约0.1wt％至约3wt％。
实施方案95：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案80-94，所述着色剂均匀地或基本均匀地分布(浓度变化<10％)在整个所述芯粒子中。
实施方案96：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案80-95，在所述芯粒子上涂有涂层，和所述涂层包括所述着色剂，如果所述芯粒子包括着色剂，则所述涂层的着色剂可以是与所述芯的着色剂相同的着色剂，或者可以是与所述芯的所述着色剂不同的着色剂。
实施方案97：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案96，不包括水分或当含水量不超过10％时，包含所述着色剂的所述涂层为所述着色芯粒子的约0.5wt％至5wt％。
实施方案98：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案96，不包括水分或当含水量不超过10％时，包含所述着色剂的所述涂层为所述着色芯粒子的约0.75wt％至4.5wt％。
实施方案99：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案96，不包括水分或当含水量不超过10％时，包含所述着色剂的所述涂层为所述着色芯粒子的约1wt％至4wt％。
实施方案100：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案96，不包括水分或当含水量不超过10％时，包含所述着色剂的所述涂层为所述着色芯粒子的约1.5wt％至3.5wt％。
实施方案101：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案79-100，所述着色的芯粒子包括着色剂，其作为所述芯的一部分或在所述芯的所述外表面上的涂层中，或两者兼具，和所述着色剂占所述着色芯粒子的0.1wt％至8wt％，所述着色剂不包含碳类颜料，氧化铁类颜料，钴类颜料，铜类颜料，钛类颜料，群青类颜料，锌类颜料，粘土类颜料，或前述颜料的任何组合。
实施方案102：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案79-100，所述着色的芯粒子包括着色剂，其作为所述芯的一部分或在所述芯的所述外表面上的涂层中，或两者兼具，和所述着色剂占所述着色芯粒子的0.1wt％至8wt％，所述着色剂不包含碳类颜料，粘土类颜料，或前述颜料的任何组合。
实施方案103：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案79-100，所述着色的芯粒子包括着色剂，其作为所述芯的一部分或在所述芯的所述外表面上的涂层中，或两者兼具，和所述着色剂占所述着色芯粒子的0.1wt％至8wt％，所述着色剂包含碳类颜料，氧化铁类颜料，钴类颜料，铜类颜料，钛类颜料，群青类颜料，锌类颜料，粘土类颜料，或前述颜料的任何组合，其中所述颜料的含量水平大于天然存在的粘土和/或所述芯粒子的其他吸收性材料中存在的含量水平。
实施方案104：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-103，所述外涂层包含粘土。
实施方案105：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案104，至少90wt％的所述外涂层是粘土。
实施方案106：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案104，至少95wt％的所述外涂层是粘土。
实施方案107：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案104，至少98wt％的所述外涂层是粘土。
实施方案108：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案104-107，所述粘土是选自由蛋白石粘土(opal clay)，绿坡缕石(attapulgite)，漂白土(Fuller'searth)，坡缕石(palygorskite)，海泡石(sepiolite)，高岭石(kaolinite)，硅藻土(diatomite)，珍珠岩(perlite)，膨胀珍珠岩(expanded perlite)，伊利石(illite)，埃洛石(halloysite)，纤维棒石(hormite)，蒙皂石(smectite)，蛭石(vermiculite)，蒙脱石(montmorillonite)，膨润土(bentonite)，合成粘土类(synthetic clays)，和其组合组成的组。
实施方案109：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案104-107，所述粘土是膨润土、或膨润土与第二粘土的组合。
实施方案110：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案109，所述膨润土的可交换阳离子包括但不限于，包括钠、钾、锂、铵、钙、镁的离子或其混合物。
实施方案111：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案109，所述膨润土是钙膨润土、钠膨润土、活化的钙膨润土、混合离子膨润土、或其组合。
实施方案112：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-111，其中如果所述芯包括有机物质，和所述外涂层包括粘土，则所述有机物质(若存在)、所述粘土和所述着色剂占所述复合粒子的至少90wt％，不包括水分。
实施方案113：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-111，其中如果所述芯包括有机物质，和所述外涂层包括粘土，则所述有机物质、所述粘土和所述着色剂占所述复合粒子的至少95wt％，不包括水分。
实施方案114：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-111，其中如果所述芯包括有机物质，和所述外涂层包括粘土，则所述有机物质、所述粘土和所述着色剂占所述复合粒子的至少98wt％，不包括水分。
实施方案115：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-111，其中如果所述芯包括有机物质，和所述外涂层包括粘土，则除水分外，所述复合粒子包含15％至60％的有机物质、37％至85％的粘土和0.1％至4.5％的着色剂，但受限于总和不超过100％。
实施方案116：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-111，其中如果所述芯包括有机物质，和所述外涂层包括粘土，则除水分外，所述复合粒子包含20％至60％的有机物质、37％至80％的粘土和0.1％至3.5％的着色剂，但受限于总和不超过100％。
实施方案117：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-111，其中如果所述芯包括有机物质，和所述外涂层包括粘土，则除水分外，所述复合粒子包含25％至60％的有机物质、37％至75％的粘土和0.25％至3.5％的着色剂，但受限于总和不超过100％。
实施方案118：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-111，包括任何任选颜色涂层的所述芯粒子和所述外涂层占所述复合粒子的至少90wt％，不包括水分。
实施方案119：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-111，包括任何任选颜色涂层的所述芯粒子和所述外涂层占所述复合粒子的至少95wt％，不包括水分。
实施方案120：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-111，包括任何任选颜色涂层的所述芯粒子和所述外涂层占所述复合粒子的至少98wt％，不包括水分。
实施方案121：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-120，所述多个复合粒子不小于所述组合物的90wt％。
实施方案122：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-120，所述多个复合粒子不小于所述组合物的95wt％。
实施方案123：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-120，所述多个复合粒子不小于所述组合物的98wt％。
实施方案124：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-123，如果对所述芯进行着色，则所述多个复合粒子具有至少一种功能，例如但不限于吸水、结块/内聚或两者兼具，其在作为对比的多个复合粒子的功能的95％置信区间内，所述对比多个复合粒子由相同材料制成并以相同方式制成，不包括所述着色剂。
实施方案125：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案1-124，所述组合物包含但不限于，包括与所述多个复合粒子共混的第二多个粒子。
实施方案126：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案125，所述第二多个粒子为所述组合物的至少0.5wt％，且不超过所述组合物的99.5wt％。
实施方案127：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案125，所述第二多个粒子为所述组合物的至少5wt％，且不超过所述组合物的95wt％。
实施方案128：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案125，所述第二多个粒子为所述组合物的至少15wt％，且不超过所述组合物的85wt％。
实施方案129：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案125，所述第二多个粒子包含所述组合物的至少10wt％，且不超过所述组合物的50wt％。
实施方案130：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案125，所述第二多个粒子为所述组合物的至少20wt％，且不超过所述组合物的60wt％。
实施方案131：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案125-130，所述第二多个粒子的所述粒子包含吸收性材料。
实施方案132：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案131，所述第二多个粒子的所述粒子的吸收性材料是选自由硅藻土、木材、农业副产品、纸、纸衍生物、纤维素植物类、纤维素植物茎类、根类、和其组合组成的组。
实施方案133：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案131，所述第二多个粒子的所述粒子的吸收性材料是选自由玉米穗轴、玉米、玉米粕、大豆、大豆粕、小麦粕、麦秸、苜蓿粕、苜蓿、花生壳类、稻壳类、核桃壳类、纸、造纸污泥、纸浆残渣、锯末、木材、纸浆、豆类、绿豆类、和其组合组成的组。
实施方案134：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案125-130，其中所述第二多个粒子的所述粒子的材料是选自由以下组成的组的粘土材料：蛋白石粘土(opal clay)，绿坡缕石(attapulgite)，漂白土(Fuller's earth)，坡缕石(palygorskite)，海泡石(sepiolite)，高岭石(kaolinite)，硅藻土(diatomite)，珍珠岩(perlite)，膨胀珍珠岩(expandedperlite)，伊利石(illite)，埃洛石(halloysite)，纤维棒石(hormite)，蒙皂石(smectite)，蛭石(vermiculite)，蒙脱石(montmorillonite)，膨润土(bentonite)，合成粘土类(synthetic clays)，和其组合。
实施方案135：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案134，所述第二多个粒子的所述粒子的吸收性材料是膨润土。
实施方案136：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案135，膨润土的可交换阳离子包括但不限于，包括钠、钾、锂、铵、钙、镁的离子或其混合物。
实施方案137：在本发明的一些实施方案中，例如但不限于上述实施方案135，所述膨润土是钙膨润土、钠膨润土、活化的钙膨润土、混合离子膨润土、或其组合。
实施例
提供以下实施例以说明本发明，但不旨在限制其范围。
实施例1–实验室制造
玉米穗轴粒子来自供应商巩义久久公司(河南，中国)。通过研磨和压碎玉米穗轴以得到玉米穗轴粒子。玉米穗轴粒子的初始水分为7.92％，密度为519g/L。玉米穗轴粒子用作所述芯粒子。玉米穗轴的芯粒子在盘式造粒机中用着色剂涂覆。使用的着色剂是：来自中国天津的科莱恩颜料(Clariant Pigments(Tianjin))有限公司的Colanyl RedFBB 100-CN，Colanyl BlueA2R 100-CN，和Colanyl Green GG 131-CN。在着色涂覆玉米穗轴芯粒子的过程结束时，含水量是在约15％至约25％的范围内。对于Colanyl Red FBB 100-CN，所述芯粒子涂覆操作结束时的含水量为约20％。
在施加所述颜色涂层后，在实验室盘式造粒机中加入粘土外涂层。将涂有颜色的芯粒子与粘土粉体以及水一同加入盘式造粒机中，用粘土部分地涂覆所述着色的芯粒子。在本实验中，所使用的粘土是膨润土粘土，尤其是部分活化的钙膨润土。膨润土得自东明植物矿业技术公司(Dongming Plant of Minerals Technology Inc.,辽宁，中国)。在研磨天然存在的钙膨润土的过程中，加入约2-4wt％的苏打灰(Na2CO3)(每100g膨润土加入2-4g苏打灰)，此举使得钙膨润土部分活化。所得膨润土产品有一些钠离子与一些钙离子(或其他非钠可交换阳离子)交换，因此具有钙和钠的混合物作为可交换离子(以及一定量的其他天然存在的离子)。膨润土粉体(至少60wt％通过200目筛网(约75微米)，优选60wt％至90wt％通过200目筛网)具有8.18％的含水量和758g/L的密度。所述粘土涂覆的芯粒子(即所述复合粒子)的最终含水量为25％至30％。
在施加外部粘土涂层后，将所述粒子干燥至含水量为约6％至约8％，然后过筛。在所述这些实验室样品中，进行筛分以除去大于2.5mm且等于或小于0.5mm的粒子(选择通过2.5mm筛网并留置在0.5mm筛网上的粒子)。最终产品为约50wt％粘土和50wt％玉米穗轴。通过采用在1010℃下进行4小时的灼烧损失试验、水洗方法或两者来测定玉米穗轴的重量百分比。根据学生T试验(StudentT-Test)，测定玉米穗轴重量百分比的两种方法提供了相同或基本相同的结果。
在实验室规模制造中，测试了玉米穗轴粒子的两种粒度分布(在所述颜色涂层操作或所述外涂层操作之前)，如下表1所示：
上述表1中的尺寸范围通过筛分测定，因此上述尺寸范围是指保留在较小筛尺寸上但通过较大筛尺寸的粒子。换言之，0.5mm-1.0mm是指略大于0.5mm且等于或小于1.0mm的粒子。
下表2总结了所得产品的特征：
*PSD＝如上表1所示的粒度分布。
所述对比产品(膨润土垫料)由部分活化的钙膨润土组成，所述部分活化的钙膨润土是加入2wt％Na2CO3进行研磨的钙膨润土(100g钙膨润土加入2g Na2CO3)。如上所述，当25克样品在筛网上搅拌5分钟时，含尘量测定为通过具有0.25mm开口的筛网的产品的重量百分比。低含尘量定义为约1wt％或小于1wt％的样品通过具有0.25mm开口的筛网落下。由所述窄PSD(粒度分布)芯的复合粒子形成的垫料的团块不是良好的团块，因为所述团块不紧凑，纵横比(长度与宽度之比)为约2至2.5或略大于2.5。相反，由所述宽PSD芯的复合粒子形成的垫料的团块是良好的团块，具有接近1的纵横比，即纵横比小于1.5，为约1.35。其通过上表2中的内聚强度体现。最终产品仍然看起来是着色的，因为所述外涂层未完全覆盖所述着色的芯粒子的表面，因此使得颜色可见。
实施例2–中试规模制造
采用相同原料和类似方法(用膨润土粘土粉体施加外涂层，然后干燥、筛分并确定尺寸)，使用宽粒度玉米穗轴粒子作为初始芯粒子，进行中试规模制造所述复合粒子而不对所述芯施加颜色涂层。下表3总结了用于实验室制造和中试规模制造的所述芯粒子的粒度分布(PSD)：
由于舍入误差，所述中试规模样品的尺寸总和增加至99％而非100％。
以下表4提供了从中试规模制造中抽取的几个样品的特征：
实施例3–其他中试规模制造
使用与实验室制造(采用盘式造粒机对具有颜色涂层的玉米穗轴芯粒子施加颜色涂层，然后用膨润土粘土粉体施加外涂层，之后进行干燥、筛分并确定尺寸)类似的材料和类似工艺，通过中试规模制造具有所述芯的颜色涂层的所述复合粒子来制得其他批次。下表5总结了在制造的其他中试规模批次中使用的原料的特征：
下表6总结了所述玉米穗轴芯粒子的粒度分布：
与表1情况类似，通过筛分测定上表6中的尺寸范围，因此上述尺寸范围是指留置在较小筛尺寸上但通过较大筛尺寸的粒子。
中间体的物理特征如下表7所示：
样品3来自2017年3月8日制造的批次，样品4来自2017年3月9日制造的批次。
从其他中试规模制造的批次中抽取的几个样本的特征如下表8所示：
样品F和G均来自于2017年3月8日制造的批次。样品H-O来自于2017年3月9日制造的批次。
所给出的前述描述仅是为了清楚理解，并且不应从中理解为不必要的限制，因为本发明范围内的修改/修饰对于本领域普通技术人员而言是显而易见的。
Claims (25)
1.组合物，其包含：多个复合粒子，所述复合粒子包含芯粒子，其中对所述芯粒子进行着色，和所述复合粒子还包含外涂层，所述外涂层部分地涂覆所述着色的芯。
2.根据权利要求1所述的组合物，其中，至少98wt％的所述芯粒子的直径小于或等于2.5mm且大于0.5mm，和在直径小于或等于2.5mm且大于0.5mm的所述粒子中，至少5wt％小于或等于1.0mm且大于0.5mm，至少5wt％小于或等于1.5mm且大于1.0mm，至少5wt％小于或等于2.0mm且大于1.5mm，和至少1wt％小于或等于2.5mm且大于2.0mm，其中所述粒度通过筛分测定。
3.根据权利要求2所述的组合物，其中，通过筛分测定，在30wt％和80wt％之间的所述芯粒子小于或等于2.0mm且大于1.0mm。
4.根据权利要求1所述的组合物，其中，所述组合物具有吸收性。
5.根据权利要求1所述的组合物，其中，所述外涂层覆盖所述复合粒子表面积的至少30％，且不超过所述复合粒子表面积的90％。
6.根据权利要求1所述的组合物，其中，所述多个复合粒子的堆密度是在450g/L至700g/L范围内。
7.根据权利要求1所述的组合物，其中，至少90wt％的所述复合粒子的直径小于或等于4.0mm且大于0.5mm。
8.根据权利要求1所述的组合物，其中，所述多个复合粒子的内聚力为至少90％。
9.根据权利要求1所述的组合物，其中，所述芯粒子包含有机物质。
10.根据权利要求9所述的组合物，其中，所述有机物质包含纤维素。
11.根据权利要求9所述的组合物，其中，所述有机物质是选自由以下组成的组：木材，农副产品，纸，纸衍生物，纤维素植物类，纤维素植物茎类，根类，玉米穗轴，玉米，玉米粕，大豆，大豆粕，小麦粕，麦秸，苜蓿粕，苜蓿，花生壳类，稻壳类，核桃壳类，纸，造纸污泥，纸浆残渣，锯末，木制品，纸浆，豆类，绿豆类，和其组合。
12.根据权利要求11所述的组合物，其中，所述有机物质包含玉米穗轴。
13.根据权利要求12所述的组合物，其中，玉米穗轴占所述芯的至少90wt％。
14.根据权利要求1所述的组合物，其中，所述芯粒子的所述颜色是由所述芯粒子上包含着色剂的涂层产生。
15.根据权利要求1所述的组合物，其中，所述外涂层包含粘土。
16.根据权利要求15所述的组合物，其中，所述粘土是选自由以下组成的组：蛋白石粘土(opal clay)、绿坡缕石(attapulgite)、漂白土(Fuller's earth)、坡缕石(palygorskite)、海泡石(sepiolite)、高岭石(kaolinite)、硅藻土(diatomite)、珍珠岩(perlite)、膨胀珍珠岩(expandedperlite)、伊利石(illite)、埃洛石(halloysite)、纤维棒石(hormite)、蒙皂石(smectite)、蛭石(vermiculite)、蒙脱石(montmorillonite)、膨润土(bentonite)、合成粘土类(synthetic clays)、和其组合。
17.根据权利要求15所述的组合物，其中，所述粘土是膨润土、或膨润土与第二粘土的组合。
18.根据权利要求15所述的组合物，其中，所述膨润土是钙膨润土、钠膨润土、活化的钙膨润土、混合离子膨润土、或其组合。
19.根据权利要求1所述的组合物，其中，所述组合物包含与所述多个复合粒子共混的第二多个粒子。
20.根据权利要求19所述的组合物，其中，所述第二多个粒子的所述粒子包含吸收性材料，和其中所述吸收性材料是选自由以下组成的组：木材，农副产品，纸，纸衍生物，纤维素植物类，纤维素植物茎类，根类，玉米穗轴，玉米，玉米粕，大豆，大豆粕，小麦粕，麦秸，苜蓿粕，苜蓿，花生壳类，稻壳类，核桃壳类，纸，造纸污泥，纸浆残渣，锯末，木制品，纸浆，豆类，绿豆类，和其组合。
21.根据权利要求20所述的组合物，其中，所述第二多个粒子的所述粒子的所述材料是选自由以下组成的组的粘土材料：蛋白石粘土、绿坡缕石、漂白土(Fuller's earth)、坡缕石、海泡石、高岭石、硅藻土、珍珠岩、膨胀珍珠岩、伊利石、埃洛石、纤维棒石、蒙皂石、蛭石、蒙脱石、膨润土、合成粘土类、和其组合。
22.形成吸收性组合物的方法，所述方法包含：将外涂层施加到多个着色的芯粒子上，使得所述外涂层不覆盖所述着色的芯粒子的所有表面，以形成复合粒子。
23.根据权利要求20所述的组合物，其中，在施加任何任选的颜色涂层之前，通过筛分测定，至少98wt％的所述芯粒子的直径小于或等于2.5mm且大于0.5mm，和在直径小于或等于2.5mm且大于0.5mm的所述粒子中，至少5wt％小于或等于1.0mm且大于0.5mm，至少5wt％小于或等于1.5mm且大于1.0mm，至少5wt％小于或等于2.0mm且大于1.5mm，和至少1wt％小于或等于2.5mm且大于2.0mm。
24.根据权利要求23所述的组合物，其中，在30wt％和80wt％之间的所述芯粒子小于或等于2.0mm且大于1.0mm。
25.根据权利要求22所述的方法，其中，所述施加所述外涂层包含将粘土粒子施加到所述着色的芯粒子的所述表面上，以形成所述外涂层。
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