CN110824807A - 一种速度可调氢自由基束源的产生方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种速度可调氢自由基束源的产生方法,包括:利用脉冲阀超声射流产生母体分子束源,所述母体分子束源包括氢卤酸分子;利用激光器产生波长连续可调的真空紫外光解光,以通过所述光解光对所述母体分子束源进行光解,形成第一氢自由基束源和第二氢自由基束源,所述光解光与所述母体分子束源垂直交叉作用,所述第一氢自由基的主要分布方向与所述光解光的偏振方向垂直,所述第二氢自由基的主要分布方向与所述光解光的偏振方向平行;所述氢自由基速度可调是通过光解波长连续可调来实现的;利用漏勺对所述第一氢自由基束源或第二氢自由基束源进行准直,从而可以获得所需的高质量的氢自由基束源。
Description
技术领域
本发明涉及气相反应动力学技术领域,更具体地说,涉及一种速度可调氢自由基束源的产生方法。
背景技术
氢交换及其同位素反应是最简单的原子分子反应,是分子反应动力学研究领域的基准体系,大量的理论和实验研究都聚焦在该体系。但是,氢交换及其同位素反应的势垒比较高,有效反应截面小,原子和同核的分子没有电偶极矩并且其电子吸收谱在真空紫外区域,所以,实验上对于该反应的开展具有很高的难度,并且不同的碰撞能下的氢交换及其同位素反应需要不同速度的氢自由基束源。首要条件就是必须要有高质量的速度可调的氢自由基束源。
发明内容
有鉴于此,本发明提供了一种速度可调的氢自由基束源的产生方法,以获得适用于不同的氢交换及其同位素反应的高质量的氢自由基束源。
为实现上述目的,本发明提供如下技术方案:
一种速度可调的氢自由基束源的产生方法,包括:
利用脉冲阀超声射流产生母体分子束源,所述母体分子束源包括氢卤酸分子;
利用激光四波混频过程产生波长可调谐的真空紫外光解光,以通过所述光解光对所述母体分子束源进行光解,形成第一氢自由基束源和第二氢自由基束源,所述光解光与所述母体分子束源垂直交叉作用,所述第一氢自由基的主要分布方向与所述光解光的偏振方向垂直,所述第二氢自由基的主要分布方向与所述光解光的偏振方向平行;
利用漏勺对所述第一氢自由基束源或第二氢自由基束源进行准直,以获得所需的氢自由基束源。
可选地,通过所述光解光对所述母体分子束源进行光解之前,还包括:
调节激光位置及时序,使得两束光在空间和时间上完全重合,保证能够通过四波混频过程产生真空紫外光解光;
调节聚焦透镜的位置,以对所述光解光的位置进行精细调节,保证所述光解光与所述母体分子束能够有效交叉作用;
其中,所述聚焦透镜位于所述激光器与交叉点之间,所述交叉点为所述光解光与所述母体分子束源垂直交叉作用的点。
可选地,所述交叉点到所述脉冲阀喷嘴的距离为7mm~10mm,以使所述母体分子束源产生之后飞行预设距离后,与所述光解光垂直交叉作用。
可选地,利用漏勺对所述第一氢自由基束源或第二氢自由基束源进行准直之前还包括:
调节所述光解光的偏振方向,使所述第一氢自由基束源或第二氢自由基束源出射到所述漏勺上。
可选地,获得所需的氢自由基束源之后,还包括:
利用第一激光将氢自由基从基态激发至第一电子激发态;
利用第二激光将所述第一电子激发态的氢自由基电离;
通过切片成像来获得电离后的氢自由基的速度分布。
与现有技术相比,本发明所提供的技术方案具有以下优点:
本发明所提供的速度可调的氢自由基束源的产生方法,利用脉冲阀超声射流装置产生母体分子束源,利用激光四波混频过程产生波长可调谐真空紫外光解光,以通过光解光对母体分子束源进行光解,形成第一氢自由基束源和第二氢自由基束源,利用漏勺对第一氢自由基束源或第二氢自由基束源进行准直,以获得所需的高质量的氢自由基束源。并且,通过调节光解光的波长可以得到不同速度的氢自由基束源,从而实现速度可调。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案,下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍,显而易见地,下面描述中的附图仅仅是本发明的实施例,对于本领域普通技术人员来讲,在不付出创造性劳动的前提下,还可以根据提供的附图获得其他的附图。
图1为本发明实施例提供的氢自由基束源产生方法的流程图;
图2为本发明实施例提供的氢自由基束源产生装置的光路结构示意图;
图3为本发明实施例提供的产生氢自由基束源的示意图;
图4为本发明实施例提供的利用Kr气进行四波混频产生真空紫外激光的原理图。
具体实施方式
以上是本发明的核心思想,为使本发明的上述目的、特征和优点能够更加明显易懂,下面将结合本发明实施例中的附图,对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述,显然,所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例,而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例,本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例,都属于本发明保护的范围。
本发明实施例提供了一种氢自由基束源的产生方法,如图1所示,包括:
S101:利用脉冲阀超声射流产生母体分子束源,所述母体分子束源包括氢卤酸分子;
如图2、3所示,利用脉冲阀4如通用阀(General Valve)超声射流产生母体分子束源,该母体分子束源包括氢卤酸分子HX。其中,母体分子脉冲阀4垂直安装在一个固定束源腔内,并且,该固定束源腔与散射腔利用漏勺隔开,成为两个独立的腔室,分别利用泵进行抽真空,形成差分抽。
目的是提高散射腔的真空度,氢自由基束源中只有能通过漏勺的分子才能到达散射腔,其他分子都被各自束源腔中的泵抽走,降低背景噪声,提高实验信噪比和分辨率。其中,固定束源腔是母体分子束源与光解光发生交叉作用的腔室,散射腔是形成的氢自由基束源发生氢交换及其同位素反应的腔室。
S102:利用激光四波混频过程产生波长可调谐的真空紫外光解光,以通过所述光解光对所述母体分子束源进行光解,形成第一氢自由基束源和第二氢自由基束源,所述光解光与所述母体分子束源垂直交叉作用,所述第一氢自由基的主要分布方向与所述光解光的偏振方向垂直,所述第二氢自由基的主要分布方向与所述光解光的偏振方向平行;
可选地,可调谐光解光是是通过四波混频(差频)非线性过程产生的真空紫外激光,如图4所示。具体如下:结合图2所示,利用一台YAG激光器16泵浦一台可调谐染料激光器5,再经过倍频晶体BBO二倍频后产生一束紫外激光,用于四波混频的第一束光(记作ω1)。用同一台YAG激光器16泵浦另一台可调谐染料激光器15产生用于四波混频的第二束波长可调谐激光(记作ω2),该束激光波长可在紫外到红外范围调节。其中,第一束激光和第二束激光通过反射镜反射后进入四波混频池17进行混光。也就是说,两束激光同时聚焦到一个充有Kr气的不锈钢池子即四波混频池17里。Kr吸收两个第一束紫外激光的光子可以发生共振跃迁,再结合第二束激光,即可以获得真空紫外光解激光。其中ωvuv=2ω1-ω2,通过调节ω2的波长来改变最后得到的真空紫外光解光波长。
在进行光解之前,还需搭建光解光路,调节激光的位置与时序,使得两束光空间与时间上完全重合,通过四波混频(差频)非线性过程可以产生真空紫外光解光,利用聚焦透镜将光解光聚焦到固定束源腔。光解光在脉冲阀4的上方与母体分子束源垂直交叉作用,对母体分子束源进行光解,形成第一氢自由基束源和第二氢自由基束源。
其中,通过调节聚焦透镜的位置,对光解光的位置进行精细调节,保证所述光解光与所述母体分子束能够有效交叉作用,从而使得到达散射腔的氢自由基束源强度尽可能的大。其中,所述聚焦透镜位于所述激光器5与交叉点A之间,所述交叉点A为所述光解光与所述母体分子束源垂直交叉作用的点。
可选地,交叉点A与漏勺7处于同一高度,以使形成的氢自由基束源能够直接入射到漏勺7上。
本发明实施例中,还需要调节光解交叉点与母体分子脉冲阀4的喷嘴的距离,既要保证母体分子可以完成超声射流过程,也要保证母体分子密度不要太低。交叉点到脉冲阀的距离为7mm~10mm,即母体分子束产生之后飞行预设距离,再与光解光垂直交叉作用。
其中,母体分子HX光解存在两个产物通道:HX+hv→H(2S)+X(2P3/2)⑴以及HX+hv→H(2S)+X(2P1/2)⑵,不同通道的产物氢原子速度不同且主要分布方向与光解光偏振方向垂直(快氢通道)或平行(慢氢通道),其中通道(1)是产物基态通道,对应着垂直解离过程,产物主要分布在垂直于光解光偏振方向,产物氢原子具有更快的速度。通道(2)是激发态产物通道,对应着平行解离通道,产物主要分布在平行于光解光偏振方向上,产物氢原子的速度比较慢。
也就是说,一个通道的产物为第一氢自由基束源、另一个通道的产物为第二氢自由基束源,所述第一氢自由基的主要分布方向与所述光解光的偏振方向垂直,所述第二氢自由基的主要分布方向与所述光解光的偏振方向平行。通过调节光解光的偏振方向,可以选择相应通道的氢原子通过漏勺7进入散射腔,即通过调节所述光解光的偏振方向,使所述第一氢自由基束源或第二氢自由基束源出射到所述漏勺7上。
其中,所述真空紫外光解光的偏振方向是通过改变四波混频过程中第二束波长可调谐激光的偏振方向来改变的,即通过第二束光的波片进行调节。
S103:利用漏勺对所述第一氢自由基束源或第二氢自由基束源进行准直,以获得所需的氢自由基束源。
本发明实施例中,需选择合适型号的漏勺7,放置在光解之后的光路上对得到的氢自由基束源进行准直,减小束源的发散角,提高速度分辨率,同时可以减小进入散射腔的气量,从而减小背底,得到高质量的氢自由基束源。
在本发明实施例中,获得所需的氢自由基束源之后,还包括:
利用第一激光将氢自由基从基态激发至第一电子激发态;
利用第二激光将所述第一电子激发态的氢自由基电离;
通过切片成像来获得电离后的氢自由基的速度分布。
也就是说,获得所需的氢自由基束源之后,还需利用切片离子成像技术结合阈值共振增强多光子电离技术对束源进行表征,需要说明的是,本发明实施例中所述的阈值共振多光子电离是指这两个光子的能量之和非常接近(略高于)氢的电离限,满足近阈值电离条件,电子反冲带来的速度影响几乎可以忽略,这样可以真实表征氢自由基束源的速度分布。
具体操作如下:利用一束真空紫外激光即第一激光将氢自由基从基态激发至第一电子激发态,然后再利用一束紫外激光即第二激光将其电离,并通过离子透镜1、MCP和磷光屏2以及CCD相机3切片成像来获得其速度分布。
其中,第一激光即真空紫外激光是通过另一个四波混频(差频)非线性过程产生的,如图4所示。具体如下:利用一台YAG激光器8的泵浦一台可调谐染料激光器9,再经过倍频晶体BBO二倍频后产生一束紫外激光,用于四波混频的第一束光。用同一台YAG激光器8泵浦另一台可调谐染料激光器12产生红外光用于四波混频的第二束激光。其中,第一束激光和第二束激光通过反射镜10反射后进入四波混频池11进行混光。也就是说,两束激光同时聚焦到一个充有Kr气的不锈钢池子即四波混频池11里。Kr吸收两个第一束紫外激光的光子可以发生共振跃迁,再结合第二束红外激光,即可以获得第一激光。
第二激光即紫外激光是通过利用第二台YAG激光器13泵浦第三台可调谐染料激光器14,然后经过倍频晶体BBO二倍频产生。在进行探测之前调节激光的位置与时序,保证三束激光在时间和空间上完全重合。
以光解HBr产生氢自由基束源为例,当光解光ω1=212.55nm,通过改变第二束可调谐激光ω2的波长得到不同波长的光解光,如表1所示,表1为本发明实施例提供的在不同波长下光解HBr得到的第一与第二氢自由基的速度,进而可以得到不同速度的氢自由基束源。其中,快氢和慢氢分别对应第一氢自由基束源和第二氢自由基束源。
光解光波长(nm) | 137.08 | 125.50 | 123.95 |
快氢速度(m/s) | 31634 | 34054 | 34404 |
慢氢速度(m/s) | 30227 | 32751 | 33118 |
本发明实施例提供的氢自由基束源的产生方法,利用脉冲阀超声射流装置产生母体分子束源,利用激光四波混频方法产生波长连续可调的真空紫外光解光,以通过光解光对母体分子束源进行光解,形成第一氢自由基束源和第二氢自由基束源,利用漏勺对第一氢自由基束源或第二氢自由基束源进行准直,可以获得速度可调的且分辨率高的高质量的氢自由基束源。
本发明实施例中,氢自由基束源产生于固定腔中,脉冲阀的垂直安装方式方便易操作,无需额外扩展实验装置,使得结构紧凑。本发明实施例中,可以得到速度展宽小、角度分辨率高、速度可调的的高质量氢自由基束源,适用于氢自由基参与的原子分子反应。
此外,本发明实施例提供的速度可调的氢自由基束源的产生方法,适用于不同的母体分子,只须根据实验条件选择不同的母体分子(HX)即可,结合母体分子的吸收截面选择合适的光解光。对于同一母体分子,通过改变光解光波长和选择不同的反应通道来实现氢自由基速度可调,选用不同速度的氢自由基束源,进而来开展不同碰撞能下的氢交换及其同位素反应。
本说明书中各个实施例采用递进的方式描述,每个实施例重点说明的都是与其他实施例的不同之处,各个实施例之间相同相似部分互相参见即可。对所公开的实施例的上述说明,使本领域专业技术人员能够实现或使用本发明。对这些实施例的多种修改对本领域的专业技术人员来说将是显而易见的,本文中所定义的一般原理可以在不脱离本发明的精神或范围的情况下,在其它实施例中实现。因此,本发明将不会被限制于本文所示的这些实施例,而是要符合与本文所公开的原理和新颖特点相一致的最宽的范围。
Claims (5)
1.一种速度可调氢自由基束源的产生方法,其特征在于,包括:
利用脉冲阀超声射流产生母体分子束源,所述母体分子束源包括氢卤酸分子;
利用激光四波混频过程产生波长可调谐的真空紫外光解光,以通过所述光解光对所述母体分子束源进行光解,形成第一氢自由基束源和第二氢自由基束源,所述光解光与所述母体分子束源垂直交叉作用,所述第一氢自由基的主要分布方向与所述光解光的偏振方向垂直,所述第二氢自由基的主要分布方向与所述光解光的偏振方向平行;
利用漏勺对所述第一氢自由基束源或第二氢自由基束源进行准直,以获得所需的氢自由基束源。
2.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,通过所述光解光对所述母体分子束源进行光解之前,还包括:
调节激光位置及时序,使得两束光在空间和时间上完全重合,保证能够通过四波混频过程产生真空紫外光解光;
调节聚焦透镜的位置,以对所述光解光的位置进行精细调节,保证所述光解光与所述母体分子束能够有效交叉作用;
其中,所述聚焦透镜位于所述激光器与交叉点之间,所述交叉点为所述光解光与所述母体分子束源垂直交叉作用的点。
3.根据权利要求2所述的方法,其特征在于,所述交叉点到所述脉冲阀喷嘴的距离为7mm~10mm,以使所述母体分子束源产生之后飞行预设距离后,与所述光解光垂直交叉作用。
4.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,利用漏勺对所述第一氢自由基束源或第二氢自由基束源进行准直之前还包括:
调节所述光解光的偏振方向,使所述第一氢自由基束源或第二氢自由基束源出射到所述漏勺上。
5.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,获得所需的氢自由基束源之后,还包括:
利用第一激光将氢自由基从基态激发至第一电子激发态;
利用第二激光将所述第一电子激发态的氢自由基电离;
通过切片成像来获得电离后的氢自由基的速度分布。
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CN113281005A (zh) * | 2021-05-13 | 2021-08-20 | 中国科学技术大学 | 一种激光制备分子束源装置 |
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