CN110824110A - 一种基于拉格朗日轨迹模式和化学盒子模式的区域臭氧污染溯源系统 - Google Patents
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Abstract
本发明属于环境监测技术领域,涉及大气污染溯源系统。本发明的系统，包括：排放源输入模块，用于输入排放数据；初始化模块，用于设置污染物初始浓度；大气化学模块，根据输入的排放数据,模拟气团运动过程中的化学过程；大气物理模块,输入气象参数并根据此模拟气团运动过程中的物理过程；结果输出模块,用于输出污染物的浓度和大气化学反应过程的速率，量化区域传输和本地生成对目标区域O3浓度的贡献，量化不同化学过程对目标区域O3浓度的贡献。本发明的系统综合考虑大气物理和化学过程，还原气团在运动过程中污染物浓度和化学反应速率在时空尺度上的演变，准确定位造成目标区域臭氧污染的排放区域、优控前体物、排放部门，为制定目标区域臭氧污染的控制措施提供科学支撑。
Description
技术领域
本发明属于环境监测技术领域,涉及大气污染溯源系统。
背景技术
近年来，由于快速的城市化和工业化进程，近地面O3污染问题日益严重。中华人民共和国生态环境部发布的空气质量监测结果显示，自2013年以来，纳入常规监测的重点污染物如SO2、NO2、CO、PM2.5、PM10污染态势得到持续显著改善，唯独O3浓度处于“不降反增”的状态，成为打赢蓝天保卫战路上的一大难题。O3污染防治之所以如此具有挑战性归根到底是难以精准定位造成O3污染的源头，具体表现为两个关键科学问题：其一，O3大气寿命较长，可以进行长距离传输，形成区域性污染，控制目标区域的O3污染必须准确量化区域传输和本地化学生成的贡献；其二，O3的化学生成机制十分复杂，与前体物(VOCs和NOx)呈非线性关系，难以准确表征。不合理的VOCs/NOx减排措施甚至会导致目标区域的O3污染加重。
作为一种能够有效模拟复杂的大气污染过程的研究手段，数值模式能够再现VOCs和NOx具体的非线性污染过程，在O3污染溯源方面得到了广泛的应用。目前用于O3污染溯源的数值模式主要分为三维模式和零维模式。零维模式仅考虑化学过程，没有或很少考虑垂直输送和水平传输等物理过程，无法研究污染物在空间尺度上的分布，且该模式的运行通常需要使用研究时段观测的污染物浓度来约束，局限性较大。三维模式加入气象场，可用于模拟不同空间尺度的大气污染问题，集成度较高，但可操作性相对较低。需要指出的是，目前的三维模式一般都属于欧拉模式，在模拟过程中所有网格均需求解微分方程，因此运算量巨大，对计算机能力的要求十分高，限制了高精度化学机制的使用。总体上，数值模式在O3污染溯源应用方面还是存在比较大的不足。如何在降低运算量的基础上准确再现区域O3生成过程是目前O3污染溯源技术方面亟待解决的问题。
发明内容
为了解决现有技术中三维欧拉模式化学机制表征简化、计算量大和零维盒子模式仅考虑化学过程、空间代表性有限的技术问题，本发明提供一种基于拉格朗日轨迹模式和化学盒子模式的区域臭氧污染溯源系统。
本发明解决其技术问题采用的技术方案是：一种基于拉格朗日轨迹模式和化学盒子模式的区域臭氧污染溯源系统，包括：
排放源输入模块，用于输入排放数据；
初始化模块，用于设置污染物初始浓度；
大气化学模块，根据输入的排放数据,模拟气团运动过程中的化学过程；
大气物理模块,输入气象参数并根据此模拟气团运动过程中的物理过程；
结果输出模块,用于输出污染物的浓度和气团运动过程中化学反应过程的速率，量化区域传输和本地生成对目标区域O3浓度的贡献，量化不同化学过程对目标区域O3浓度的贡献。
作为本发明的进一步改进，所述的排放数据为在某个时间点到达目标区域的气流轨迹经过位置的污染物的排放速率；所述污染物包括CH4、NMVOCs、NOx、SO2和CO等，污染物排放源综合考虑人为源、生物源和生物质燃烧等排放源，污染物人为源的排放部门包括电力、工业、民用、交通和农业等部门。
作为本发明的进一步改进，所述的气流轨迹由HYSPLIT/WRF-HYSPLIT或FLEXPART模式获得。
作为本发明的进一步改进，所述的气象数据通过运行WRF模式获得，包括：气团运动轨迹的高度、边界层高度、气温、气压和相对湿度。
作为本发明的进一步改进，排放源输入模块只在当气团运动轨迹高度处于边界层内时才输入污染物的排放速率，否则污染物的排放速率设为0。
作为本发明的进一步改进，所述的初始化模块根据气团轨迹的起始点高度和边界层的相对位置提供污染物的初始浓度。
作为本发明的进一步改进，所述的大气化学模块包括MCM化学机制模块、大气氯化学模块和氮氧化物非均相化学机制模块；通过MCM化学机制、大气氯化学和氮氧化物非均相化学机制模拟相应的化学过程。
作为本发明的进一步改进，所述的大气物理模块模拟太阳辐射、干沉降、气团传输、边界层日变化、气团和残留层大气的气体交换。
本发明的原理是根据拉格朗日轨迹模式获取的后向气流轨迹筛选一次污染物的排放速率数据输入化学盒子模式，在化学盒子模式中经历复杂的大气化学反应和物理过程，再现二次污染物O3在气团运动路径中的演变。
本发明的一种基于拉格朗日轨迹模式和化学盒子模式的区域臭氧污染溯源方法，与现有技术相比，具有以下有益效果：
1.本发明实现了拉格朗日轨迹模式和化学盒子模式的耦合，并将其用于研究O3在气团运动路径中的化学生成过程和污染特征，很大程度上改进了现有O3污染溯源技术在应用方面的不足。
2.本发明通过运行WRF为HYSPLIT/FLEXPART提供高分辨率的气象数据，提高了气流轨迹的精确度和时空分辨率。
3.本发明使用的排放清单时空分辨率较高，且综合考虑人为源、生物源和生物质燃烧等主要排放源的影响，提高了污染物排放数据的精确度。
4.本发明内置初始化模块，根据初始条件预运行一段时间，为后续模式模拟提供一个接近真实的大气边界条件，有利于更准确地再现O3污染过程。
5.本发明通过使用详细的MCM化学机制，并加入自主开发的大气氯化学机制和氮氧化物非均相化学模块，可克服三维模式化学机制简化的缺点，改善对化学机制要求较高的二次污染物的模拟效果，更加真实地还原大气污染过程。
6.本发明综合考虑太阳辐射、干沉降、边界层日变化、气团和残留层大气的气体交换等大气物理过程，并加入气团的传输过程，克服了零维模式不考虑区域传输的缺点，提高了研究结果的空间代表性。
7.本发明通过结果输出模块的设置，准确量化区域传输和本地生成对目标区域O3污染的贡献，还可以量化不同化学途径对目标区域O3污染的贡献，结合敏感性试验，精确定位造成O3污染的排放区域、优控前体物和排放源部门，追溯污染源头，为区域臭氧污染控制提供科学依据。
8.本发明不仅适用于区域O3污染溯源，同样适用于过氧乙酰硝酸酯(PAN)、烷基硝酸酯(RONO2)和含氧VOCs(如HCHO、CH3CHO)等二次污染物的研究和溯源。
9.本发明各模块均基于FACSIMILE语言编写并在FACSIMILE平台运行，极大降低了对计算能力的要求。FACSIMILE语言相对简单，对使用者计算机语言掌握能力要求较低，可操作性强。
附图说明
图1是本发明实施例的系统结构图；
图2是2016年7月17日8:00(a)、12:00(b)、16:00(c)、20:00(d)到达目标区域超级观测站的72小时后向气流轨迹；
图3是气团传输过程中部分污染物的排放速率；其中，(c)图中(1)、(2)阴影部分分别代表16:00所获轨迹经过高排放区域济宁和济南；
图4是观测和模拟的O3浓度对比；
图5是O3生成和消耗速率沿2016年7月17日16:00获取的72小时后向气流轨迹的演变。
具体实施方式
为了便于理解本发明，下面结合附图和具体实施例，对本发明进行更详细的说明。附图中给出了本发明的较佳的实施例。但是，本发明可以以许多不同的形式来实现，并不限于本说明书所描述的实施例。相反地，提供这些实施例的目的是使对本发明的公开内容的理解更加透彻全面。
本发明实施例提供的基于拉格朗日轨迹模式和化学盒子模式的区域臭氧污染溯源系统，如图1所示，包括排放源输入模块、初始化模块、大气化学模块、大气物理模块和结果输出模块。
排放源输入模块的功能是筛选、读入排放数据并将排放数据向下一模块传递。其中，排放数据是指在某个时间点到达目标区域的气流轨迹经过位置的污染物的排放速率。
目标区域在某个时间点的气流轨迹由运行HYSPLIT/FLEXPART模式获得。为提高所获气流轨迹的时空分辨率和精确度，本实施例运行WRF(Weather Research andForecasting)模式为HYSPLIT/FLEXPART提供高分辨率的气象数据。此外，气团运动轨迹的高度、边界层高度、气温、气压和相对湿度等气象参数也可一并获得。
首先根据排放源筛选排放数据，充分考虑人为源、生物源和生物质燃烧等排放源对排放数据的影响。各排放源涉及的具体物种如表1所示。
表1.人为源、生物源和生物质燃烧源涉及的具体物种。
其中，人为源排放清单采用清华大学开发的MEIC清单
(http://www.meicmodel.org/；精度可达0.25°×0.25°；月分辨率)或北京大学开发的排放清单(http://inventory.pku.edu.cn/download/download.html；精度可达0.1°×0.1°；月分辨率)；生物源排放清单由加州大学尔湾分校AlexGuenther课题组开发的MEGAN模式获得
(https://bai.ess.uci.edu/megan/versions/megan21；精度为0.5°×0.5°，月分辨率)，生物质燃烧排放清单由GFED(Global Fire Emission Database；全球火灾排放数据库)网站获得(http://www.globalfiredata.org/；精度可达0.25°×0.25°，月分辨率)。
根据气流轨迹经过的位置提取上述排放清单中对应网格点的CH4、NMVOCs、NOx、SO2和CO等污染物的排放速率，污染物的排放速率输入模型中经过积分过程会转换为浓度。其中，NMVOCs的排放总速率需要分配至单个物种。筛选排放数据过程中充分考虑边界层和气团传输轨迹高度的相对位置。只有当轨迹高度处于边界层内时才会输入污染物的排放速率，否则污染物的排放速率设为0。
排放数据的筛选、NMVOCs排放总量分配到单个物种、以及输入文件的制作等前处理过程均由PYTHON程序实现自动化，节省人工操作时间，降低出错概率。其中，NMVOCs排放总量分配到单个物种的方法和比例由最新文献调研获得并不断更新。
初始化模块的功能是设置污染物的初始浓度。根据气团轨迹的起始点高度和边界层的相对位置提供污染物的初始浓度。如果气团的起始点高于边界层，污染物的初始浓度设置为该区域大气的背景值；反之，则用轨迹起始点附近的环境空气质量监测国控点数据进行初始化。在此基础上预运行一段时间，使未被约束的物种达到化学稳态，为后续的模拟工作提供接近真实的大气边界条件。
大气化学模块使用国际上最详细的MCM(Master Chemical Mechanism，v3.3.1版本)化学机制(http://mcm.leeds.ac.uk/MCM/)，并在此基础上加入大气氯化学和氮氧化物非均相化学模块。该机制描述了143个VOC物种的化学反应，且不断在更新，真实还原VOCs和NOx在大气中的非线性化学反应过程。MCM化学机制在模拟对化学机制要求较高的污染物方面具有显著的优势。
大气物理模块包括太阳辐射、干沉降、气团传输、边界层日变化、气团和残留层大气的气体交换等物理过程。其中，考虑气团传输通过耦合拉格朗日轨迹模式和化学盒子模式实现，太阳辐射是根据TUV模式的计算方法参数化，边界层日变化根据HYSPLIT/FLEXPART模式获取的边界层高度进行设置和参数化，干沉降根据污染物干沉降速率和边界层高度变化进行参数化，气团和残留层大气的气体交换是以边界层顶点为界限将模式划分为上下两层且各层内气体混合均匀，当且仅当边界层升高且气团处于边界层内时，充分考虑残留层大气和气团内气体的交换过程。
结果输出模块可根据需要调整输出的时间分辨率，同时输出多种污染物的浓度和特定气团化学反应过程的速率，根据后向气流轨迹经过的经纬度位置将气团运动路径划分为目标区域和传输区域，两者结合计算出气团进入目标区域前和进入目标区域后的净O3生成速率，基于净O3生成速率量化区域传输和本地生成对目标区域O3浓度的贡献，量化不同化学过程对目标区域O3浓度的贡献。
还可进行敏感性试验，基于相对反应增量活性(RIR：在给定气团的O3前体物中，加入或去除特定类别的O3前体物所引起的O3浓度的变化)等指标评估不同减排措施对目标区域O3污染的影响，如通过调整气团途经区域一次污染物的排放速率定位造成O3污染的排放源区，通过调整排放源区不同种类一次污染物的排放速率锁定造成O3污染的优控前体物，在此基础上，进一步通过调整排放源区不同排放源部门的臭氧前体物的排放速率锁定造成目标区域O3污染的排放源部门，由此逐步追溯O3污染源头，为减排措施提供直接的科学依据。
各模块均由FACSIMILE语言编写并在FACSIMILE平台运行。FACSIMILE语言相对简单，容易操作，对使用者计算机语言掌握能力要求较低。
本发明的区域臭氧污染溯源系统综合考虑大气物理和化学过程，沿气团运动路径求解微分方程，还原真实气团在运动过程中污染物浓度和化学反应速率在时空尺度上的演变，准确定位造成目标区域臭氧污染的排放区域、需要优先控制的臭氧前体物及其排放源部门，为制定目标区域臭氧污染的控制措施提供科学支撑。
下面是本发明提供的系统的应用实例。结合山东大学济南中心校区2016年7月17日的臭氧污染个例溯源结果分析，对本发明的系统的处理流程作进一步的阐述。
通过WRF提供的高分辨率气象数据驱动离线版HYSPLIT模式获取于2017年7月17日8:00-20:00每间隔4小时到达山东大学济南中心校区超级观测站(36.67°N，117.05°E，20mAGL)的72小时后向气流轨迹，如图2所示。同时获取的还包括对应的气团运动轨迹高度、边界层高度、气温、气压和相对湿度等气象条件。根据轨迹经过的位置利用PYTHON程序筛选人为源排放清单、生物源排放清单、生物质燃烧源排放清单中对应网格点的污染物的排放速率。所有污染物的排放速率均需转化成统一单位(molecules cm-3s-1)读入模式。其中，上述气团传输过程中的部分污染物的排放速率如图3所示，以16:00为例，济宁和济南为气团经过的高排放区域。需要说明的是，当气流轨迹的高度高于对应的边界层高度时，污染物的排放速率设为0。此外，NMVOCs排放总速率由文献调研获得的方法分配到单个NMVOCs物种。
初始化污染物的浓度。当气流轨迹起始点的高度高于边界层时，使用污染物的区域背景值进行初始化，反之则使用距离最近的环境空气质量监测国控点的污染物数据进行初始化。具体地，在本实例中，到达超级站的72小时后向气流轨迹的起始点均高于边界层，因此使用距离较近的泰山站点同期观测的区域背景值进行初始化。在此基础上预运行一天，使自由基等未被约束的物质达到化学稳态，为后续模式的模拟提供接近真实的边界条件。
大气化学模块使用详细的MCM化学机制，在此基础上加入氯化学机制和氮氧化物非均相化学模块。与其它归纳型化学反应机理相比，在准确模拟O3的基础上，MCM在模拟PAN、醛类(如HCHO、CH3CHO)等二次污染物方面具有较大的优势，能够更好地再现大气光化学污染过程。
本实例中，大气物理模块中，边界层的日变化范围根据离线版HYSPLIT模式获取的边界层高度进行设置，残留层污染物的浓度设置为当天晚上21:00边界层内的污染物浓度。只有气团轨迹处于边界层内且边界层升高时才会考虑气团和残留层内污染物的交换过程。
结果输出模块控制排放源输入模块每小时读入一次NMVOCs、NOX、SO2和CO的排放速率，并以小时分辨率调用各模块进行积分计算，输出模拟的O3浓度，与观测数据作对比，以验证模式的有效性。观测和模拟的O3浓度对比如图4所示。总体上，该模式能够很好地捕捉到所选个例的O3浓度和日变化趋势，部分模拟值高估可能是由于该模式未考虑扩散。在验证模式有效性的基础上以16:00O3峰值时刻为例进行深入分析，如图5所示，区域传输和本地生成的速率分别为25.5和23.4ppbv/h。RO2+NO和HO2+NO为生成O3的主要化学途径，RO2+NO在区域传输和本地生成中的贡献分别为53％和55％，HO2+NO在区域传输和本地生成中的贡献分别为47％和45％。
调整某个途经区域或特定排放部门的一次污染物的排放速率，并评估该措施对O3生成的影响，追溯污染源头。所选个例O3浓度峰值出现在下午16:00，所以本实施实例中针对该点共进行三组敏感性试验。第一组敏感性试验将气团途经的高排放区域济宁、济南按一定比例减排一次污染物，比例可自行设置，本例中采用10％，利用RIR指标评估对目标区域O3浓度的影响，结果表明济宁、济南减排一次污染物均显著减缓目标区域高浓度O3污染(RIR皆为0.2)。在此基础上，第二组敏感性试验将O3前体物划分为NOx、NMVOCs，将济宁、济南、济宁+济南的NOx/NMVOCs类别分别从减排10％开始，以10％的速率依次递增，直至减排至100％，量化不同源区及不同前体物减排对目标区域O3污染的影响，结果如表2.1-2.3所示。
表2.1.济宁地区不同减排措施对目标区域O3的影响
表2.2.济南地区不同减排措施对目标区域O3的影响
表2.3.济宁+济南地区不同减排措施对目标区域O3的影响
本实例中，济宁、济南、济宁+济南各比例的NOx/NMVOCs减排措施均使目标区域O3污染得到了不同程度的减缓。
大多数情况下，在特定高排放区域减排NOx引起的目标区域O3污染改善效果优于减排同比例的NMVOCs。需要指出的是，某些情况下前体物减排强度增大，如济南的NMVOCs减排强度从10％增大到20％，目标区域O3污染改善程度变化却微乎其微。因此，实际情况中制定减排措施应因地制宜，综合考虑经济效益和环境效益，尽量避免盲目一刀切。此外，若O3生成对VOCs最敏感，则可根据需要将VOCs按照活性、来源等指标进行进一步的划分继续进行敏感性试验，以精准锁定最佳优控前体物。第三组敏感性试验在前两组敏感性试验结果的基础上评估关闭济宁、济南、济宁+济南不同排放部门(电力部门、工业部门、民用部门、交通部门)的NOx+NMVOCs对生成O3的影响，结果如表3所示，济宁和济南共同整顿工业部门和交通部门的一次污染物排放对于减缓目标区域高浓度O3污染具有非常显著的意义。由此方法，逐步锁定造成区域O3污染的排放区域、优控前体物和排放源部门，从而为制定区域O3污染联发联防联控的措施提供科学依据。
表3.关闭济宁、济南、济宁+济南不同排放部门的NOx+VOCs对目标区域O3的影响。
Claims (8)
1.一种基于拉格朗日轨迹模式和化学盒子模式的区域臭氧污染溯源系统，包括：
排放源输入模块，用于输入排放数据；
初始化模块，用于设置污染物初始浓度；
大气化学模块，根据输入的排放数据,模拟气团运动过程中的化学过程；
大气物理模块,输入气象参数并根据此模拟气团运动过程中的物理过程；
结果输出模块,用于输出污染物的浓度和气团运动过程中化学反应过程的速率，量化区域传输和本地生成对目标区域O3浓度的贡献，量化不同化学过程对目标区域O3浓度的贡献。
2.根据权利要求1所述的基于拉格朗日轨迹模式和化学盒子模式的区域臭氧污染溯源系统，其特征在于：所述的排放数据为在某个时间点到达目标区域的气流轨迹经过位置的污染物的排放速率；所述污染物包括CH4、NMVOCs、NOx、SO2和CO。
3.根据权利要求2所述的基于拉格朗日轨迹模式和化学盒子模式的区域臭氧污染溯源系统，其特征在于：所述的气流轨迹由HYSPLIT/WRF-HYSPLIT或FLEXPART模式获得。
4.根据权利要求3所述的基于拉格朗日轨迹模式和化学盒子模式的区域臭氧污染溯源系统，其特征在于：所述的气象数据通过运行WRF模式获得，包括：气团运动轨迹的高度、边界层高度、气温、气压和相对湿度。
5.根据权利要求4所述的基于拉格朗日轨迹模式和化学盒子模式的区域臭氧污染溯源系统，其特征在于：排放源输入模块只在当气团运动轨迹高度处于边界层内时才输入污染物的排放速率，否则污染物的排放速率设为0。
6.根据权利要求4所述的基于拉格朗日轨迹模式和化学盒子模式的区域臭氧污染溯源系统，其特征在于：所述的初始化模块根据气团轨迹的起始点高度和边界层的相对位置提供污染物的初始浓度。
7.根据权利要求1-6任一项所述的基于拉格朗日轨迹模式和化学盒子模式的区域臭氧污染溯源系统，其特征在于：所述的大气化学模块包括MCM化学机制模块、大气氯化学模块和氮氧化物非均相化学机制模块；通过MCM化学机制、大气氯化学和氮氧化物非均相化学机制模拟相应的化学反应过程。
8.根据权利要求1-6任一项所述的基于拉格朗日轨迹模式和化学盒子模式的区域臭氧污染溯源系统，其特征在于：所述的大气物理模块模拟太阳辐射、干沉降、气团传输、边界层日变化、气团和残留层大气的气体交换。
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