CN110803679B - 具有流速分布均匀性的甲醇重整制氢反应器 - Google Patents

Abstract

本发明公开了一种具有流速分布均匀性的甲醇重整制氢反应器。包括上下盖板和三个腔体；蒸发腔体中，第一石墨板中间开设有通槽，蒸发板布置在第一石墨板下面，蒸发板上的第一石墨板通槽内形成蒸发腔；燃烧腔体中，第二石墨板中间开设有通槽，燃烧反应板布置在第二石墨板下面，燃烧反应板上的第二石墨板通槽内形成燃烧腔；重整反应腔体中，第三石墨板中间开设有通槽，通槽内装有两块泡沫金属板和波纹板。各块板上开设通孔，使得甲醇燃烧反应物和甲醇水汽重整反应物分别经各自的两路流通。本发明具有良好的导热性能，且密度小质量轻，密封性能好，能够均匀化反应物流速分布，提高反应物转化率，提高流动定向性，避免紊流，增强传热传质效果。

Description

具有流速分布均匀性的甲醇重整制氢反应器

技术领域

本发明涉及甲醇重整制氢反应器，具体来说是涉及一种具有流速分布均匀性的甲醇重整制氢反应器。

技术背景

随着化石燃料消耗量的不断加剧，温室气体含量不断上升，我国正面临着严峻的能源与环境危机。氢能具有燃烧热值高，燃烧产物清洁无污染等优点，是公认的清洁能源之一。氢燃料电池是氢能利用的主要方式之一，其不受卡诺循环的限制，能量转化率高，且工作噪音小，在移动电源和固定基站领域都有着广泛应用。

现有储氢方式通常采用储氢罐，然而其能量密度小，且加氢站建设成本高，难以大规模应用，一定程度上限制了氢燃料电池的发展。而采用甲醇现场重整制氢技术是突破这一瓶颈的有效方法。甲醇具有来源广泛，反应温度低，氢碳比高，能量密度高等优点，是一种较为理想的制氢原材料。

中国发明专利(申请号200310122344.1)公开了一种微通道板翅式水蒸汽重整制氢反应器，其重整反应温度较低,反应运行稳定,可得到含较高氢浓度的重整气,体积小,易操作,特别适用于小规模(1～1000NM3/hr)固定氢源及移动式氢源的制氢反应。

中国发明专利(申请号201810184163.8)公开了一种具有孔槽复合微通道多孔金属反应载体的串联式微反应器，反应器的流体出口换向腔体内设有反应流体出口、多个用于反应流体换向凹槽和换热介质流通让位孔，可实现高效的换热能力，对换热介质与反应流体的密封可靠，结构紧凑，拆装方便，加工工艺巧妙。

上述的两种技术方案，没有考虑到微通道设计对反应物流速分布的影响，存在着反应物流动不均匀导致的死区或驻点，使得反应不充分，同时反应载体表面的催化剂附着能力弱，有效催化剂负载量少。因此有必要进一步甲醇重整制氢反应器结构设计，提升流速分布均匀性及反应器制氢性能。

发明内容

为了解决现有甲醇重整制氢反应器存在的反应物流场及温度场分布不均的问题，本发明的目的在于提供一种具有流速分布均匀性的甲醇重整制氢反应器。通过对反应载体表面结构及反应腔空间结构的优化设计，实现流场均匀化，有利于反应过程的控制，提高反应物转化率。

本发明采用的技术方案是：

本发明包括上盖板和下盖板以及布置在上盖板和下盖板之间的从上至下依次层叠为蒸发腔体、燃烧腔体、重整反应腔体；蒸发腔体包括第一石墨板与蒸发板，第一石墨板中间开设有通槽，蒸发板布置在第一石墨板下面，蒸发板上的第一石墨板通槽内形成蒸发腔，蒸发腔填充二氧化硅颗粒；燃烧腔体包括第二石墨板与燃烧反应板，第二石墨板中间开设有通槽，燃烧反应板布置在第二石墨板下面，燃烧反应板上的第二石墨板通槽内形成燃烧腔，燃烧腔填充甲醇催化燃烧催化剂颗粒；重整反应腔体包括第三石墨板、波纹板和泡沫金属板，第三石墨板中间开设有通槽，通槽内装有两块泡沫金属板和波纹板，布置成泡沫金属板-波纹板-泡沫金属板结构，最上面的泡沫金属板上涂覆有甲醇水汽重整催化剂粉末。

上盖板上开设有甲醇燃烧反应物入口、甲醇水汽重整反应物入口并连接安装竖直直管，下盖板上开设有燃烧尾气出口、重整气出口并连接安装竖直直管；第一石墨板、第二石墨板、第三石墨板的通槽均为平行四边形形状，但上下相邻两块的石墨板的平行四边形的倾斜方向相反，使得相邻腔体之间的流通错位布置：甲醇水汽重整反应物入口的竖直直管直接贯穿连通到第一石墨板通槽的平行四边形的一锐角处，甲醇水汽进入蒸发腔中，第一石墨板通槽的平行四边形对角的另一锐角处开设通孔并安装第一竖直连接管，第一竖直连接管在第二石墨板通槽的平行四边形的钝角外侧处穿过第二石墨板与燃烧反应板后连通到第三石墨板通槽的平行四边形的一锐角处，甲醇水汽经从蒸发腔经第一竖直连接管进入重整反应腔，第三石墨板通槽的平行四边形对角的另一锐角处重整气出口连通；甲醇燃烧反应物入口的竖直直管在第一石墨板通槽的平行四边形的钝角外侧处穿过第一石墨板与蒸发板连通到第二石墨板通槽的平行四边形的一锐角处，甲醇燃烧气体进入燃烧腔中，第二石墨板通槽的平行四边形对角的另一锐角处开设通孔并安装第二竖直连接管，第二竖直连接管在第三石墨板通槽的平行四边形的钝角外侧处穿过第三石墨板后连通到燃烧尾气出口。

这样通过相邻石墨板的平行四边形的通槽交错分布的巧妙设计构造使得甲醇重整水汽和甲醇燃烧气体流经流道分离相，且相互相邻构成了甲醇重整制氢反应空间。

所述的上盖板和下盖板边缘间隔均布设有一圈紧固螺栓孔，上盖板和下盖板的紧固螺栓孔之间安装有螺栓，通过螺栓将上盖板和下盖板之间紧固压装。

所述的上盖板和下盖板以及蒸发腔体、燃烧腔体、重整反应腔体的各块板的两端处均开设有定位螺栓孔，螺栓贯穿安装于上盖板和下盖板以及蒸发腔体、燃烧腔体、重整反应腔体的各块板的定位螺栓孔，从而将各块板固定连接成一体。

所述蒸发板为一矩形板，第一石墨板通槽内的蒸发板上表面的中央区域设有圆形凸起阵列，圆形凸起阵列是由多个圆形凸起间隔阵列排布构成；第一石墨板通槽内的蒸发板上表面的靠近出口侧设有正方形微凸台阵列，正方形微凸台阵列是由多个正方形微凸台间隔阵列排布构成。

所述圆形凸起阵列中，每个圆形凸起的直径4mm，相邻圆形凸起的圆心间距为10mm，圆形凸起的高度为2mm；所述正方形微凸台阵列中，正方形微凸台的边长为2mm，高度为2mm。

所述波纹板为一厚度为0.3mm的不锈钢板，为截面呈正弦形波浪拉伸形成的板件，波长为10mm，波浪幅值为0.5mm。

本发明的蒸发板上设有圆形凸起用于布置二氧化硅颗粒，强化了换热效果，使反应物蒸发更完全，微凸台阵列使流体分布更均匀，提高蒸发效率。

本发明的燃烧反应板上设有圆形凸起及微凸台阵列，提高流体流动定向性及流场分布均匀性，降低了气体压阻同时使反应区温度更均匀。

本发明的波纹板波纹端面没有约束，便于制造大尺度波纹，增强波纹结构对反应的促进效果，降低了对加工工艺及材料性能的要求。

本发明的上下盖板尺寸大于其余层尺寸便于紧固螺钉的安装，并采用定位螺栓对其余层定位，简化其余各层结构及加工工序。

本发明具有的有益效果是：

本发明的反应器结构中，通过相邻石墨板整体交错分布结构设计使得甲醇重整水汽和甲醇燃烧气体流经流道分离相，且相互相邻构成了甲醇重整制氢反应空间。

本发明的蒸发板及燃烧反应板均设有气体扩散区，其凸台结构能够均匀化反应物流速分布，提高反应物转化率；气体反应区的圆形凸起结构能够提高流动定向性，避免紊流；重整腔采用波纹板及上下泡沫金属板组成的层叠结构，能够增强波纹板的传热传质效果，降低波纹板对制造工艺及材料性能的要求。

本发明的反应器采用石墨板作为反应腔体，具有良好的导热性能，且密度小质量轻，密封性能好。

附图说明

图1是本发明的剖视示意图。

图2是本发明反应物流动通路示意图。

图3是本发明蒸发腔的上下二等角轴测图。

图4是本发明燃烧腔的上下二等角轴测图。

图5是本发明重整腔的剖面图。

图6是本发明蒸发板的俯视图。

图7是本发明第二石墨板的上下二等角轴测结构图。

图中：1、上盖板，2、第一石墨板，3、蒸发板，4、燃烧反应板，5、泡沫金属板，6、波纹板，7、第三石墨板，8、下盖板，9、装配螺栓孔，10、定位螺栓孔，11、螺栓，12、甲醇燃烧反应物入口，13、甲醇水汽重整反应物入口，14、反应气路口，15、圆形凸起阵列，16、正方形微凸台阵列，17、正弦形波浪，18、燃烧尾气出口，19、重整气出口，20，第二石墨板。

具体实施方式

下面结合附图和实施例对本发明作进一步的说明。

如图1所示，本发明包括上盖板1和下盖板8以及布置在上盖板1和下盖板8之间的从上至下依次层叠为蒸发腔体、燃烧腔体、重整反应腔体。

如图3所示，蒸发腔体包括第一石墨板2与蒸发板3，第一石墨板2中间开设有平行四边形形状的通槽，蒸发板3布置在第一石墨板2下面，蒸发板3上的第一石墨板2通槽内形成蒸发腔，蒸发腔填充二氧化硅颗粒。

如图4所示，燃烧腔体包括第二石墨板20与燃烧反应板4，第二石墨板20中间开设有平行四边形形状的通槽，燃烧反应板4布置在第二石墨板20下面，燃烧反应板4上的第二石墨板20通槽内形成燃烧腔，燃烧腔填充甲醇催化燃烧催化剂颗粒。

如图5所示，重整反应腔体包括第三石墨板7、波纹板6和泡沫金属板5，第三石墨板7中间开设有平行四边形形状的通槽，通槽内装有两块泡沫金属板5和波纹板6，布置成泡沫金属板5-波纹板6-泡沫金属板5结构，即从上到下依次为泡沫金属板5-波纹板6-泡沫金属板5的结构，最上面的泡沫金属板5上涂覆有甲醇水汽重整催化剂粉末。

如图3所示，上盖板1上开设有甲醇燃烧反应物入口12、甲醇水汽重整反应物入口13并连接安装竖直直管，如图2所示，下盖板8上开设有燃烧尾气出口18、重整气出口19并连接安装竖直直管；如图2和图7所示，第一石墨板2、第二石墨板20、第三石墨板7的通槽均为平行四边形形状，但上下相邻两块的石墨板的平行四边形的倾斜方向相反，使得相邻腔体之间的流通错位布置：甲醇水汽重整反应物入口13的竖直直管直接贯穿连通到第一石墨板2通槽的平行四边形的一锐角处，这样使得甲醇水汽进入蒸发腔中，第一石墨板2通槽的平行四边形对角的另一锐角处开设通孔并安装第一竖直连接管，另一锐角处开设通孔如图3中的反应气路口14，第一竖直连接管在第二石墨板20通槽的平行四边形的钝角外侧处穿过第二石墨板20与燃烧反应板4后连通到第三石墨板7通槽的平行四边形的一锐角处，这样使得甲醇水汽经从蒸发腔经第一竖直连接管进入重整反应腔，第三石墨板7通槽的平行四边形对角的另一锐角处重整气出口19连通，这样使得甲醇水汽从重整反应腔经由重整气出口19排出；

甲醇燃烧反应物入口12的竖直直管在第一石墨板2通槽的平行四边形的钝角外侧处穿过第一石墨板2与蒸发板3连通到第二石墨板20通槽的平行四边形的一锐角处，这样使得甲醇燃烧气体进入燃烧腔中，第二石墨板20通槽的平行四边形对角的另一锐角处开设通孔并安装第二竖直连接管，第二竖直连接管在第三石墨板7通槽的平行四边形的钝角外侧处穿过第三石墨板7后连通到燃烧尾气出口18，这样使得甲醇燃烧气体从燃烧腔经第二竖直连接管由燃烧尾气出口18排出。

这样通过相邻石墨板的平行四边形的通槽交错分布的巧妙设计构造使得甲醇重整水汽和甲醇燃烧气体流经流道分离相，且相互相邻构成了甲醇重整制氢反应空间。

如图1所示，上盖板1和下盖板8边缘间隔均布设有一圈紧固螺栓孔9，上盖板1和下盖板8的紧固螺栓孔9之间安装有螺栓11，通过螺栓11将上盖板1和下盖板8之间紧固压装，进而使得上盖板1和下盖板8之间的蒸发腔体、燃烧腔体、重整反应腔体被紧压层叠安装。

如图1所示，上盖板1和下盖板8以及蒸发腔体、燃烧腔体、重整反应腔体的各块板的两端处均开设有定位螺栓孔10，螺栓11贯穿安装于上盖板1和下盖板8以及蒸发腔体、燃烧腔体、重整反应腔体的各块板的定位螺栓孔10，从而将各块板固定连接成一体。

如图6所示，蒸发板3为一矩形薄板，第一石墨板2通槽内的蒸发板3上表面的中央区域设有圆形凸起阵列15，圆形凸起阵列15是由多个圆形凸起间隔阵列排布构成；第一石墨板2通槽内的蒸发板3上表面的靠近出口侧设有正方形微凸台阵列16，正方形微凸台阵列16是由多个正方形微凸台间隔阵列排布构成；通过圆形凸起阵列15和正方形微凸台阵列16的结构布置能够加强均匀流动，提高定向流动，避免紊流。

具体实施中，圆形凸起阵列15中，每个圆形凸起的直径4mm，相邻圆形凸起的圆心间距为10mm，圆形凸起的高度为2mm；正方形微凸台阵列16中，正方形微凸台的边长为2mm，高度为2mm。

波纹板6为一厚度为0.3mm的不锈钢板，为截面呈正弦形波浪17拉伸形成的板件，波长为10mm，波浪幅值为0.5mm。

本发明的工作原理如下：

本发明具有流速分布均匀性的甲醇重整制氢反应器内共有2条气路：甲醇催化燃烧、甲醇水汽重整。

第1路气路为甲醇催化燃烧，甲醇与空气从上盖板1的甲醇催化燃烧反应物入口12经蒸发板3后进入催化燃烧反应板4的燃烧腔，反应物在甲醇催化燃烧催化剂的作用下发生催化燃烧反应，所释放的热量为反应器中吸热反应供热，并维持反应器所需的工作温度。

第2路气路为甲醇水汽重整，甲醇水溶液从上盖板1的甲醇水汽重整反应物入口13进入蒸发板3的蒸发腔，完成反应物的汽化与预热；之后经燃烧反应板5进入甲醇水汽重整腔，反应物流经泡沫金属5与波纹板6在甲醇水汽重整催化剂的作用下发生重整反应，生成燃料电池所需的富氢重整气。

涉及的主要反应为：

(1)甲醇催化燃烧：CH₃OH+1.5O₂→CO₂+2H₂O

(2)甲醇水汽反应：CH₃OH+H₂O→CO₂+3H₂

在反应器结构设计上，在蒸发板3和燃烧反应板5中，采用了圆形凸起阵列结构15，便于二氧化硅颗粒和甲醇催化燃烧催化剂颗粒的分别填充，提高气体流动定向性；波纹板6波纹端面没有约束，便于制造大尺度波纹阵列17，增强波纹结构对反应的促进效果，降低了对加工工艺及材料性能的要求。

在反应器的启动阶段，仅甲醇催化燃烧气路工作。使用蠕动泵向上盖板1的甲醇燃烧反应物入口12泵入甲醇，使用主气泵向甲醇燃烧反应物入口12泵入空气。甲醇与空气进入燃烧反应板5后，发生催化燃烧反应释放热量，使反应器升温。当第三石墨板7的温度达到设定温度时，启动阶段结束，进入稳定工作阶段。

上述具体实施方式用来解释说明本发明，而不是对本发明进行限制，在本发明的精神和权利要求的保护范围内，即依本发明保护范围及说明书内容所作的等效的变化与修饰，都应落入本发明的保护范围。

Claims (4)

1.一种具有流速分布均匀性的甲醇重整制氢反应器，其特征在于：

包括上盖板（1）和下盖板（8）以及布置在上盖板（1）和下盖板（8）之间的从上至下依次层叠为蒸发腔体、燃烧腔体、重整反应腔体；蒸发腔体包括第一石墨板（2）与蒸发板（3），第一石墨板（2）中间开设有通槽，蒸发板（3）布置在第一石墨板（2）下面，蒸发板（3）上的第一石墨板（2）通槽内形成蒸发腔，蒸发腔填充二氧化硅颗粒；燃烧腔体包括第二石墨板（20）与燃烧反应板（4），第二石墨板（20）中间开设有通槽，燃烧反应板（4）布置在第二石墨板（20）下面，燃烧反应板（4）上的第二石墨板（20）通槽内形成燃烧腔，燃烧腔填充甲醇催化燃烧催化剂颗粒；重整反应腔体包括第三石墨板（7）、波纹板（6）和泡沫金属板（5），第三石墨板（7）中间开设有通槽，通槽内装有两块泡沫金属板（5）和波纹板（6），布置成泡沫金属板（5）-波纹板（6）-泡沫金属板（5）结构，最上面的泡沫金属板（5）上涂覆有甲醇水汽重整催化剂粉末；

上盖板（1）上开设有甲醇燃烧反应物入口（12）、甲醇水汽重整反应物入口（13）并连接安装竖直直管，下盖板（8）上开设有燃烧尾气出口（18）、重整气出口（19）并连接安装竖直直管；第一石墨板（2）、第二石墨板（20）、第三石墨板（7）的通槽均为平行四边形形状，但上下相邻两块的石墨板的平行四边形的倾斜方向相反，使得相邻腔体之间的流通错位布置：甲醇水汽重整反应物入口（13）的竖直直管直接贯穿连通到第一石墨板（2）通槽的平行四边形的一锐角处，甲醇水汽进入蒸发腔中，第一石墨板（2）通槽的平行四边形对角的另一锐角处开设通孔并安装第一竖直连接管，第一竖直连接管在第二石墨板（20）通槽的平行四边形的钝角外侧处穿过第二石墨板（20）与燃烧反应板（4）后连通到第三石墨板（7）通槽的平行四边形的一锐角处，甲醇水汽经从蒸发腔经第一竖直连接管进入重整反应腔，第三石墨板（7）通槽的平行四边形对角的另一锐角处重整气出口（19）连通；甲醇燃烧反应物入口（12）的竖直直管在第一石墨板（2）通槽的平行四边形的钝角外侧处穿过第一石墨板（2）与蒸发板（3）连通到第二石墨板（20）通槽的平行四边形的一锐角处，甲醇燃烧气体进入燃烧腔中，第二石墨板（20）通槽的平行四边形对角的另一锐角处开设通孔并安装第二竖直连接管，第二竖直连接管在第三石墨板（7）通槽的平行四边形的钝角外侧处穿过第三石墨板（7）后连通到燃烧尾气出口（18）；

所述的上盖板（1）和下盖板（8）边缘间隔均布设有一圈紧固螺栓孔（9），上盖板（1）和下盖板（8）的紧固螺栓孔（9）之间安装有螺栓（11），通过螺栓（11）将上盖板（1）和下盖板（8）之间紧固压装；

所述蒸发板（3）为一矩形板，第一石墨板（2）通槽内的蒸发板（3）上表面的中央区域设有圆形凸起阵列（15），圆形凸起阵列（15）是由多个圆形凸起间隔阵列排布构成；第一石墨板（2）通槽内的蒸发板（3）上表面的靠近出口侧设有正方形微凸台阵列（16），正方形微凸台阵列（16）是由多个正方形微凸台间隔阵列排布构成。

2.根据权利要求1所述的一种具有流速分布均匀性的甲醇重整制氢反应器，其特征在于：所述的上盖板（1）和下盖板（8）以及蒸发腔体、燃烧腔体、重整反应腔体的各块板的两端处均开设有定位螺栓孔（10），螺栓（11）贯穿安装于上盖板（1）和下盖板（8）以及蒸发腔体、燃烧腔体、重整反应腔体的各块板的定位螺栓孔（10），从而将各块板固定连接成一体。

3.根据权利要求1所述的一种具有流速分布均匀性的甲醇重整制氢反应器，其特征在于：所述圆形凸起阵列（15）中，每个圆形凸起的直径4 mm，相邻圆形凸起的圆心间距为10mm，圆形凸起的高度为2 mm；所述正方形微凸台阵列（16）中，正方形微凸台的边长为2 mm，高度为2 mm。

4.根据权利要求1所述的一种具有流速分布均匀性的甲醇重整制氢反应器，其特征在于：所述波纹板（6）为一厚度为0.3 mm的不锈钢板，为截面呈正弦形波浪（17）拉伸形成的板件，波长为10 mm，波浪幅值为0.5 mm。

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