CN110767759A - 半导体光电换能器的有源区及其形成方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种优化半导体光电换能器有源区特性的方法，其特征是：1.所述有源区包含多层堆栈结构；2.每层结构包含了“量子点——量子阱”复合结构(以下简称“量子点阱”结构)以及薄覆盖层；3.该薄覆盖层用于保护量子点阱结构，使其在外延生长过程中不会劣化。所述劣化现象包括(但不限于)表面团聚、原子扩散、以及原子互混。所述量子点阱结构包括(但不限于)形状、尺寸、以及化学成分。本发明使得利用现有外延生长技术，制备多层、均一的量子点阱结构(超过25层)成为可能。作为一个实例，InGaAs材料可用于形成量子点阱结构，AlAs材料可用作薄覆盖层。

Description

半导体光电换能器的有源区及其形成方法
技术领域
本发明涉及一种半导体光电器件，这一器件能够实现光信号与电信号相互转换，更具体地说，它可被用作光伏电池和光电二极管，可被用于太阳能、光学传感器、光学数据处理和光通信等领域。
背景技术
量子维度描述了半导体材料中载流子的运动自由度。量子维度通常这样区分: 三维(3D)材料，即对电子几乎没有任何限制的半导体体材料；二维材料也称为量子阱，其中电子的运动被势垒限制在一个平面上；一维材料也称为量子线；此外，0维材料也称为量子点，它代表了电子自由度取最小值的情况。
在一个美国专利3,982,207(1976年9月21日)中，R.Dingle和C.H.Raymond 指出，基于异质结的激光器可以利用量子效应来产生波长可调的光，而不需要使有源区的组成发生变化。他们同时指出，这些量子效应可用于降低激光阈值。自那以后，量子阱被广泛应用于激光器、光放大器等各种光电子器件中。
后来有人预测量子点可以改善光电器件的特性。比如,Y.Arakawa和H. Sakaki在Applied Physics Letters V.40(1982)上发表了题为“温度对多维量子阱激光器的阈值电流的影响”的文章，并指出,与传统的激光器相比，基于量子点的激光器的阈值电流对温度变化极不敏感，这表明其电子态维度的减少。
使用现有的外延方法可以生长出量子阱和量子点，其中应用最广泛的方法是分子束外延和金属有机物化学气相沉积。量子阱通常是由一层足够薄(数量级为 10nm)的窄带隙半导体材料掩埋在宽带隙半导体材料中构成。量子点则是由一个足够小(数量级在三个维度上都是10nm)的窄带隙半导体材料的岛阵列，被掩埋在宽带隙的半导体材料中构成。生长量子阱，量子阱材料与周围主材料需要晶格匹配，或者二者的晶格失配程度很小(最大约为1-2％)。生长自组织量子点(也叫Stranski-Krastanow量子点)，则需要相对较高的晶格失配度(通常约为4-7％)。而量子线尚未广泛应用于光电子器件领域。
本发明的应用目的是将光转化为电，因此在一定的光谱范围内使光子得到有效的吸收是重十分重要的。比如，对于InGaP/(In)GaAs/Ge组成的级联多结太阳能电池，必须使中间层(In)GaAs的光吸收光谱位于(In)GaAs材料的带隙以下。通常，每个量子阱都具有较高的光吸收系数。量子阱的一个缺点是，光吸收的边缘波长通常位于主材料相对接近基本吸收波长的位置。比如，将InGaAs量子阱嵌入到GaAs体材料中，通常长波长的吸收边缘不超过1.05-1.1μm。这是因为使得量子阱的吸光光谱区间变宽，要么需要增加量子阱厚度，要么需要更大的晶格失配度。考虑到保证量子阱的晶体质量和光学特性，量子阱的厚度和晶格失配度受到一定的边界条件的限制。实际上那些吸收长波长光的量子阱的堆栈层数不会超过3-5层。
相对于量子阱，量子点通常具有更宽的光吸收区间，因为它们可以承受更大的晶格失配。比如，在GaAs衬底上生长的In(Ga)As量子点，能够吸收波长长达 1.3μm的光。而且，量子点可以重复堆叠20-25次。然而，由于量子点的密度较小，导致了其光吸收系数较低，因此在长波长光谱区的吸光度很低。
2015年，S.A.Mintairov等人在Electronics Letters V.51上发表于了一篇关于如何通过制造一个混合量子维度的有源区，将量子阱和量子点的优势结合起来应用于光电转换器的文章。S.A.Mintairov等人将这种混合的有源区称为量子点阱，与传统的量子阱和量子点相比，这种量子点阱兼具更长的吸收波长和更高的光吸收系数的优势。S.A.Mintairov等人在Semiconductor Science and Technology V.32 (2017)中指出，级联多结太阳能电池中存在一定的增强光电流。通过沉积更多层的量子点阱可以提高光吸收系数，而目前量子点阱的层数被限制在10-15层。
在这一工作中，已知的混合量子维度的有源区由InGaAs构成。更具体地说，上述量子点阱结构是由InAs的摩尔比为～40％(x～40％)的InxGa1-xAs沉积在 GaAs衬底上形成。在含铟材料外延生长过程中，铟有可能发生表面团聚、原子扩散或者互混。由于这些劣化现象，上面的InGaAs层比下面含有更多的铟。这使得InGaAs量子点阱的堆栈层数，不可能超过20层，因此其吸光度受限。
现有技术尚不能使长波长的光子吸收达到足够高的水平，从而显著改善光电换能器的特性。因此，上述量子阱、量子点和量子点阱的有源区都存在着光吸收光谱区间窄、光吸收系数低或两者兼有的缺点。要使太阳能电池和光电二极管成为高效的光伏电池或高效的光电二极管，用于太阳能、光学传感器、光学数据处理和光通信等领域，就需要解决上述问题。
因此，需要优化半导体光电换能器的有源区，使其能够在远低于GaAs体材料带隙的光谱区域实现较高吸收。
发明内容
本发明中涉及的方法优化了半导体光电换能器的有源区特性。通常，光电换能器是一种将光信号转换成电信号的半导体光电器件。光电换能器可以是光电二极管、单结或级联多结的太阳能电池。该有源区域包括若干层的堆栈，每一层代表一种混合维度的半导体复合材料的量子点阱纳米结构。
优化有源区的特性包括(但不限于),在能量低于复合材料的带隙时，实现光子的高吸收系数，在能量高于复合材料的带隙时，光子的吸收和光生载流子的聚集均持续劣化。
这里通过使用大量的量子点阱堆栈结构，来优化所述有源区的特性，每个量子点阱都覆盖有一层薄膜，该薄膜可以保护量子点阱的结构参数免受劣化影响，如果在外延生长过程中不使用这一薄覆盖层，量子点阱的参数则会发生变化。该保护薄膜紧密地贴合于量子点阱层，以确保量子点阱在后续的外延生长过程中保持稳定。上述劣化现象包括(但不限于)表面团聚、原子扩散和原子互混。所述量子点阱的结构参数包括(但不限于)其形状、大小和化学成分。
由于在后续的外延生长过程中，量子点阱堆栈层的结构参数需要保持稳定，因此必须抑制界面位错、螺纹位错等其他晶体缺陷的形成。
采用本发明所述的方法，利用现有的外延技术，可以在光电换能器的有源区制备出高质量、层数超过25层的均一量子点阱结构。这些方法包括(但不限于) 分子束外延和金属有机物化学气相沉积。
现有的不同类型的半导体有源区的示意图如图1所示。
量子阱10由层11的窄带隙半导体材料被掩埋于宽带隙材料12组成。层11 和12之间的下界面13和上界面14基本平坦，即它们的粗糙度远小于层11的厚度。通常其粗糙度约为单层原子厚度，即小于1nm，而量子阱层的厚度约为10nm。
量子点20由窄带隙半导体岛阵列21被掩埋于宽带隙材料22组成。这些岛阵列21通常位于窄带隙半导体材料25的薄层上。因此，层25与层22之间的下界面23几乎平坦，而岛21和层22之间的上界面呈波浪起伏状，即岛21的高度远大于层25的厚度。岛21的高度约为5nm。浸润层25的厚度约为0.3nm，岛 21的表面密度为(3-5)x1010 cm-2。
量子点阱结构30是由窄带隙半导体材料31组成的密集阵列，该密集阵列位于窄带隙材料35的上面，该层被掩埋于宽带隙材料32中。层35与层32之间的下界面33几乎平坦，而岛31与层32之间的上界面34呈波纹状，即岛31的高度与层32的厚度几乎相等。一般岛31的高度为3nm，层35的厚度为2-4nm，岛31表面密度为(3-5)x1011 cm-2。
量子点阱结构的光子吸收能量低于复合材料的带隙。比如，当有源区用于太阳能电池，用以检测长波长的光，或充当光电二极管时，会产生额外的光电流。通过堆叠多层量子点阱堆栈结构，可以增强光的吸收，进而得到更强的光电流或实现更高的灵敏度。图2描述了一个单结太阳能电池的量子效率光谱，该电池的有源区由若干个(0～20个)InGaAs量子点阱堆栈层组成，这些量子点阱被掩埋于GaAs体材料中。这里，GaAs阵列吸收波长小于870nm的光谱区域的光， InGaAs量子点阱则吸收长波长光谱区域的光。在这种情况下，这种量子点阱复合结构可以吸收波长范围为870nm-1100nm的光。
由图2可知，有源区的量子点层数越多，在870-1100nm的光谱区间内的量子效率越高。同时，当量子点阱的堆栈层数在0～10层之间取值时，GaAs吸收光谱区间内的量子效率保持不变。当量子点阱堆栈层数达到15或20层时，GaAs 的量子效率显著下降。因此，总的光电流不会随着量子点阱堆栈层数的增加而增加，甚至会随着量子阱点堆栈层数的增加而降低。
本发明的作者实现了，当量子点阱的堆栈按照现有方法重复沉积时，量子点阱的结构参数发生变化。特别是在一些空间区域，形成大型的团聚，而不是相对较小的孤岛。图3中，用了一个圆圈来标记这种大型的团聚。由于这些形成团簇的材料的晶格常数不同于母体材料的晶格常数，因此其附近会出现位错等晶体缺陷。因此，光电换能器的性能劣化。
本发明的作者发现，在外延生长过程中出现的一系列劣化现象使得大型位错团簇形成。其中最严重的劣化现象包括表面团聚、原子扩散和原子互混。
A本发明的作者发明了一种,通过给每一层量子点阱覆盖薄膜的方法来抑制生长中出现劣化的现象,采用此法制成的光电换能器的有源区的晶体质量良好，光电换能器的光学特性得以改善，这一薄膜覆盖层确保了量子点阱在后续的外延生长过程中保持稳定。
相应地，本发明中的光电换能器400的有源区40由若干层量子点阱41堆叠而成，这些量子点阱均被覆盖有薄膜保护层42。被薄膜覆盖保护的量子点阱41 组成的堆栈层，被掩埋于宽带隙材料43中。
所述的光电换能器400还可能包括位于有源区40下面的其他单层或多层 44，以及位于有源区40上面的其他单层或多层45。这些单层和/或多层包括(但不限于)衬底、缓冲层、窗口层、接触层。
由于抑制了外延劣化效应，堆栈层41的结构均一，没有形成大的团簇，并且消除了晶体缺陷。因此，与不使用保护层42的外延方法相比，当使用保护层 42时，有源区40会包含更多结构均一，且光学性质良好的层41。按照本发明中的方法制造的有源区40包含的量子点阱堆栈层41的层数至少为25层，而原有源区的量子点阱堆栈层数小于10或15层。
附图说明
图1是先前不同种类有源区的结构示意图，(a)量子阱、(b)量子点和(c) 混合维度的量子点阱纳米结构。
图2描述了基于GaAs的太阳能电池的量子效率随量子点阱堆栈层数增加的变化的情况。
图3所示，表明了表面团聚和其他外延相关劣化过程如何影响量子点阱堆栈阵列的微观特性。
图4为本发明中的光电换能器的有源区。
图5描述了本发明中基于GaAs的太阳能电池的量子效率随量子点阱的堆栈层数的增加而发生变化的情况。
具体实施方式
下面将结合实施例以及附图对本发明加以详细说明，需要指出的是，所描述的实施例仅旨在便于对本发明的理解，而对其不起任何限定作用。
作为一个实例，通过低压金属有机物气相外延的方法制备有源区40。在本实例中，每一层的量子点阱层41由8个原子层厚度(约2.4nm)的InGaAs的沉积而成，其中InAs的摩尔比为40％，然后在其上覆盖厚度为2个原子层厚度的AlAs 材料的保护膜42。无掺杂的GaAs层43的厚度为0.9μm。其中，量子点阱的堆栈层数N不小于20。量子点阱的堆栈层数N更倾向于不小于25。
在一个实例中，所述的光电换能器为基于单结GaAs的太阳能电池，因采用 InGaAs量子点阱结构，其吸光度得以增强。在一个n型GaAs衬底上面,顺序外延生长3μm厚的n型基底层,和100nm厚的n型Al0.3Ga0.7As阻挡层，就构成了位于有源区40下面的层44。位于有源区40上面的层45则是由30nm厚的p 型Al0.8Ga0.2As窗口层和一个0.2μm厚的p型GaAs接触层组成。
图5为量子点阱堆栈层数N从0变化到30时，对应的光转换器的量子效率光谱。从图5可以看出，在870-1100nm的光谱区间，随着堆栈层数N的增加， pf量子点阱吸光度和量子效率(产率)随层数N的增加而增加。需要强调的是，当量子点阱的堆栈层数N在0～25之间取值时，GaAs阵列在吸收光谱区间内的量子效率一直保持不变。与现有的光电换能器相比，总的ois光电流得到了显著的增强。
在另一个实例中，将所述光电换能器用作级联多结InGaP/(In)GaAs/Ge太阳能电池，其中间级采用的是InGaAs量子点阱结构，因此吸光度得以增强。
在另一个实例中，将所述光转换器用作光电二极管，因采用了InGaAs量子点阱结构，这一光电二极管能够吸收长波长的光。
本文只是对本发明中的实例做了应用原理上的说明。其他的半导体材料也可被用来实现本发明中公开的方法。此处引用的实例涉及的细节，并不限制于权利要求的范围，这些权利要求本身描述了本发明至关重要的特征。全文中提及“一个实例”，是指本发明的至少一个实例中包含与本实例有关的特性、结构或特征。因此，短语“在一个实例中”出现在本专利中的各处，并不一定指同一实例。

Claims (13)

1.一种光电换能器，具有以下特征：所述光电换能器的半导体有源区包含多层堆栈结构；所述堆栈结构的每一层是由窄带隙材料与宽带隙材料组成，其中窄带隙材料掩埋在宽带隙材料中；所述的每一层结构包含了量子点阱复合结构以及薄覆盖层；所述覆盖层紧贴量子点阱结构，并确保量子点阱结构在后续外延生长过程中保持稳定。
2.根据权利要求1所述的光电换能器，所述窄带隙材料为InGaAs，所述宽带隙材料为GaAs，所述覆盖层材料为AlAs。
3.根据权利要求2所述覆盖层，其厚度约为2个原子层。
4.根据权利要求2所述窄带隙材料，所述InGaAs材料中InAs的摩尔比处于30％～50％的范围。
5.根据权利要求1所述的光电换能器，所述堆栈结构的层数不少于20层。
6.根据权利要求1所述的光电换能器，所述堆栈结构的层数不少于25层。
7.根据权利要求1所述的光电换能器，所述有源区的底部和顶部具有单层或多层结构。
8.根据权利要求7所述的光电换能器，所述单层或多层结构使得光电换能器可用作单结太阳能电池。
9.根据权利要求7所述的光电换能器，所述单层或多层结构使得光电换能器可用于级联多结太阳能电池。
10.根据权利要求7所述的光电换能器，所述单层或多层结构使得光电换能器可用作光电二极管。
11.根据权利要求1所述的光电换能器，提供一种利用半导体复合材料来增强光吸收的办法，所述光吸收光谱位于该复合材料的带隙之下，其制备过程如下：通过外延技术，采用较窄带隙半导体材料制成了混合维度的、由若干层堆栈组成的量子点阱纳米结构；用一种材料组成的保护膜覆盖上述堆栈层，该保护膜紧密地贴合在量子点阱上面，在后续的外延生长过程中，用来确保所述量子点阱结构参数的稳定。
12.根据权利要求11所述的光电换能器，其外延生长采用金属有机物化学气相沉积的方法。
13.根据权利要求11所述的光电换能器，其外延生长采用分子束外延的方法。
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