CN110707240A - 一种电压控制多色电致发光器件及其制备方法和装置 - Google Patents

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张建锋
江乐
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Abstract

本发明公开了一种电压控制多色电致发光器件及其制备方法和装置，该器件包括依次层叠设置的阳极基板、空穴传输层、至少一个卤化物钙钛矿层和至少一个量子点层组成的发光层、电子传输层、导电层及隔离板；该电压控制多色电致发光器件的发光层由卤化物钙钛矿层和量子点层共同构成，卤化物钙钛矿层和量子点层形成错列的异质结结构，卤化物钙钛矿层和量子点层的能级不同，外加不同的正向控制电压，载流子在不同复合区复合产生不同带隙的能级跃迁，从而发出不同颜色的光。该发明广泛应用于电压控制多色电致发光器件领域，例如光通讯设备、传感器和超高分辨率显示器。

Description

一种电压控制多色电致发光器件及其制备方法和装置
技术领域
本发明涉及电致发光器件领域，尤其涉及一种电压控制多色电致发光器件及其制备方法和装置。
背景技术
电致发光器件广泛应用于日常生活中，例如应用在显示器件、传感器件及通讯器件等方面。发光二极管是电致发光器件的主要部分，目前，大部分发光二极管都只能发出单色光，传统的二极管多色光，一般采用不同掺杂半导体发出的光和荧光粉光混合得到多色光，不易控制，而且只能发出单色光的二极管在显示器件、传感器件及通讯器件等方面的应用也有一定的限制作用。
发明内容
有鉴于此，本发明实施例的目的是提供一种电压控制多色电致发光器件及其制备方法和装置，该器件由卤化物钙钛矿层和量子点层共同构成发光层，通过电压控制器件发出不同颜色的光。
第一方面，本发明实施例提供一种电压控制多色电致发光器件，包括依次层叠设置的阳极基板、空穴传输层、若干个发光层、电子传输层、导电层及隔离板；其中，所述若干个发光层包括至少一个卤化物钙钛矿发光层和至少一个硫族化合物量子点发光层。
优选地，所述若干个发光层包括一个卤化物钙钛矿发光层和一个硫族化合物量子点发光层。
优选地，所述卤化物钙钛矿发光层为CsPbBr3层，所述硫族化合物量子点发光层为CdSe量子点层。
优选地，所述若干个发光层包括一个卤化物钙钛矿发光层和两个硫族化合物量子点发光层，所述两个硫族化合物量子点发光层的带隙不同。
优选地，所述卤化物钙钛矿发光层为CsPbBr3层，所述两个硫族化合物量子点发光层分别为第一CdSe量子点层和第二CdSe量子点层。
优选地，所述卤化物钙钛矿发光层的厚度为30～200nm。
优选地，所述硫族化合物量子点发光层的厚度为15～50nm。
优选地，所述电压控制多色电致发光器件还包括阻挡层，所述阻挡层设置在所述空穴传输层和所述至少两个发光层之间。
第二方面，本发明实施例提供一种装置，包含所述的电压控制多色电致发光器件。
第三方面，一种所述电压控制多色电致发光器件的制备方法，包括以下步骤：
在阳极基板上制备空穴传输层，所述空穴传输层的制备方式包括磁控溅射方式或溶液法；
在所述空穴传输层上依次制备若干个发光层及电子传输层，所述若干个发光层及电子传输层的制备方式包括溶液旋凃方式；
在所述电子传输层上制备导电层，导电层的制备方式包括真空热度膜方式；
将已制备导电层的阳极基板与隔离板封装成电压控制多色电致发光器件。
实施本发明包括如下有益效果：电压控制多色电致发光器件的发光层由卤化物钙钛矿层和量子点层共同构成，卤化物钙钛矿层和量子点层形成错列的异质结结构，而且卤化物钙钛矿层和量子点层的能级不同，当外加不同的正向控制电压，载流子在不同复合区复合产生不同带隙的能级跃迁，从而发出不同颜色的光。
附图说明
图1是本发明实施例提供的一种电压控制多色电致发光器件的结构示意图；
图2是本发明实施例提供的一种电压控制多色电致发光器件的工作电路示意图；
图3是本发明实施例提供的第一种电压控制多色电致发光器件的发光原理示意图；
图4是本发明实施例提供的第一种电压控制多色电致发光器件在不同电压下的光谱图；
图5是本发明实施例提供的第一种电压控制多色电致发光器件在不同电压下的光谱变换图；
图6是本发明实施例提供的第二种电压控制多色电致发光器件的发光原理示意图；
图7是本发明实施例提供的第二种电压控制多色电致发光器件在不同电压下的光谱图；
图8是本发明实施例提供的第三种电压控制多色电致发光器件的发光原理示意图；
图9是本发明实施例提供的第三种电压控制多色电致发光器件在不同电压下的光谱图；
图10是本发明实施例提供的一种光通讯设备的工作原理示意图；
图11是本发明实施例提供的一种传感器的工作原理示意图；
图12是本发明实施例提供的一种显示屏的工作原理示意图；
图13是本发明实施例提供的一种电压控制多色电致发光器件的制备方法的步骤流程示意图。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例对本发明做进一步的详细说明。对于以下实施例中的步骤编号，其仅为了便于阐述说明而设置，对步骤之间的顺序不做任何限定，实施例中的各步骤的执行顺序均可根据本领域技术人员的理解来进行适应性调整。
如图1所示，本发明实施例提供了一种电压控制多色电致发光器件，包括依次层叠设置的阳极基板10、空穴传输层20、若干个发光层30、电子传输层40、导电层50及隔离板60，其中，若干个发光层包括至少一个卤化物钙钛矿发光层31和至少一个硫族化合物量子点发光层32。
阳极基板和导电层用于连接外界输入电压；空穴传输层用于传输空穴载流子；若干个发光层根据外界输入的控制电压发出不同颜色的光；电子传输层用于传输电子载流子；隔离板可以隔离对器件的结构或稳定性有恶性影响的成分，从而使器件的有效工作时间更长，同时不会遮挡器件的发光。
具体地，空穴传输层为P层，电子传输层为N层，若干个发光层构成非对称活性的I层，空穴传输层、若干个发光层及电子传输层构成PIN结。发光器件工作时，如图2所示，在阳极基板加正向电压，在导电层加负向电压，器件内部形成正向电场，电子和空穴载流子在正向电场的作用下运动到发光层I层复合，发生能级跃迁而产生光。在基板及导电层之间施加不同大小的电压，电子和空穴载流子在若干个发光层中的复合区域不同，能级跃迁不同，进而发出不同颜色的光，从而实现用电压控制多色电致发光器件发出不同颜色的光。在低电压下，载流子复合区域主要在带隙小的发光层区域复合(主要为长波光)，当电压增加，载流子主要复合区域开始从带隙小的发光层区域转移到带隙大的发光层区域。器件发光的颜色由不同波长光的比例决定。
空穴传输层包括PEDOT:PSS，CBP，Spiro-OMETAD，PTAA，TFB，NiO，NiMgOx或Cu2O等p型半导体。
卤化物钙钛矿发光层包括CsPbCl3，CsPbBr3，CsPbI3，CsPbCl3-xBrx，CsPbBr3-xIx，MAPbCl3，MAPbBr3，MAPbI3，MAPbCl3-xBrx，MAPbBr3-xIx，FAPbCl3，FAPbBr3，FAPbI3，FAPbCl3-xBrx或FAPbBr3-xIx，或者上述含Cs、MA或FA化合物的组合物。其中，MA为甲胺离子，FA为甲脒离子。
硫族化合物量子点发光层包括基于CdSe、InP或CIS的量子点层，或者钙钛矿量子点层。
电子传输层包括ZnO，TiO2，SnO2，TPbi，PCBM，Alq3，C60或ZnMgO等n型半导体。
阳极基板包括ITO导电玻璃，ITO导电玻璃是在钠钙基或硅硼基基片玻璃的基础上，利用磁控溅射的方法镀上一层氧化铟锡膜加工制作的。ITO导电玻璃即可以作为衬底材料，又可以作为电压输入的节点。
导电层包括导电金属，隔离板包括透明玻璃。
优选地，在空穴层和发光层之间加入一层很薄的阻挡层，阻挡层的材质包括将聚4-乙烯基吡啶(PVP)按0.5wt％掺杂浓度掺入二甲基亚砜(DMSO)中组成的混合材料，阻挡层用于减少界面非辐射复合，提高电压控制多色电致发光器件的发光效率。
实施本发明至少包括以下有益效果：电压控制多色电致发光器件的发光层由卤化物钙钛矿层和量子点层共同构成，卤化物钙钛矿层和量子点层形成错列的异质结结构，而且卤化物钙钛矿层和量子点层的能级不同，当外加不同的正向控制电压，载流子在不同复合区复合产生不同带隙的能级跃迁，从而发出不同颜色的光。
优选地，所述若干个发光层包括一个卤化物钙钛矿发光层和一个硫族化合物量子点发光层。
优选地，所述卤化物钙钛矿发光层为CsPbBr3层，所述硫族化合物量子点发光层为CdSe量子点层。
具体地，本发明提供一种实施例，如图3所述，阳极基板为ITO导电玻璃，空穴传输层为PEDOT：PSS，卤化物钙钛矿发光层为掺有氨基戊酸溴化物(AVAB)的CsPbBr3层，硫族化合物量子点发光层为ZnS及CdSe构成的核-壳结构的红色量子点层(结构为CdSe/CdS/CdZnS，表面配体主要是油酸，含少量油胺)，电子传输层为ZnO，导电层为金属铝(Al)电极，用圆圈表示空穴，用黑点表示电子，箭头所指的方向表示外加正向电压下电子和空穴的移动轨迹，空穴的能级从ITO层到发光层的变化范围为-4.7eV到-6eV，电子的能级从导电铝层到发光层的变化范围为-4.3eV到-3.2eV。结合图4及图5中不同电压下的光谱图，外部施加的电压不同，载流子的复合区域不同，发出不同颜色的光，当外加正向电压较小时，载流子复合区在硫族化合物量子点发光层，释放红色的光；当外加正向电压较大时，载流子复合区在卤化物钙钛矿发光层，释放绿色的光；当外加电压比较低的时候(例如1.84V)，光谱图中只出现红色光的光谱，当电压稍微增大到2.18V时，光谱图中开始出现绿色光的光谱，但是由于绿光的光谱峰值较低，所以器件的发光颜色总体上显示红色，随着外加正向电压的不断增加，从2.09V增加到7.44V，器件的发光颜色从红色逐渐变为黄色，最终变为绿色，随着外加电压的增加，主要复合区域从CdSe量子点层转移到CsPbBr3钙钛矿层。因此，该器件可以通过调节外加正向电压的大小来调节发光的颜色，发光颜色可以从红光连续变化到绿光。
另一种实施例，如图6所述，阳极基板为ITO导电玻璃，空穴传输层为PEDOT：PSS，卤化物钙钛矿发光层为掺有AVAB的CsPbBr3层，硫族化合物量子点发光层为ZnS及CdSe构成的核-壳结构的蓝色量子点层(结构为CdZnS/ZnS，配体是油酸)，电子传输层为ZnO，导电层为金属铝(Al)电极，空穴的能级从ITO层到发光层的变化范围为-4.7eV到-6.5eV，电子的能级从导电铝层到发光层的变化范围为-4.3eV到-3.2eV。结合图7中不同电压下的光谱图，外部施加的电压不同，载流子的复合区域不同，当外加正向电压较小时，载流子复合区在卤化物钙钛矿发光层，释放绿色的光；当外加正向电压较大时，载流子复合区在硫族化合物量子点发光层，释放蓝色的光；随着外加正向电压的不断增加，从2.61V增加到7.51V，器件的发光颜色从绿色逐渐变为浅蓝色，最终变为深蓝色，随着外加电压的增加，主要复合区域从钙钛矿层转移到量子点层，因此，该器件可以通过调节外加正向电压的大小来调节发光的颜色，发光颜色可以从红光连续变化到绿光。
优选地，所述若干个发光层包括一个卤化物钙钛矿发光层和两个硫族化合物量子点发光层。
优选地，所述卤化物钙钛矿发光层为CsPbBr3层，所述两个硫族化合物量子点发光层分别为第一CdSe量子点层和第二CdSe量子点层。
具体地，如图8所示，阳极基板为ITO导电玻璃，空穴传输层为PEDOT：PSS，卤化物钙钛矿发光层为掺有AVAB的CsPbBr3层，第一CdSe量子点层为ZnS及CdSe构成的核-壳结构的红色量子点层(结构为CdSe/CdS/CdZnS，表面配体主要是油酸，含少量油胺)，第二CdSe量子点层为ZnS及CdSe构成的核-壳结构的蓝色量子点层(结构为CdZnS/ZnS，配体是油酸)，电子传输层为ZnO，导电层为金属铝(Al)电极，结合图9中不同电压下的光谱图，载流子在CsPbBr3层中的复合发射绿光，载流子在CdSe蓝色量子点中的复合发射蓝光，载流子在CdSe红色量子点中的复合发红光，随着外加正向电压的不断增加，从8.33V增加到14.7V，器件的光谱颜色，从红色绿色逐渐变为黄色，接着变为绿色，然后变成淡蓝，最终变为深蓝色。因此，该器件可以通过调节外加正向电压的大小来调节发光的颜色，发光颜色可以从红光连续变化到深蓝色。
优选地，所述卤化物钙钛矿发光层的厚度为30～200nm。
优选地，所述硫族化合物量子点发光层的厚度为15～50nm。
具体地，空穴传输层厚度为30～40nm，电子传输层厚度为100～150nm，卤化物钙钛矿发光层、硫族化合物量子点发光层及其它层的厚度可以根据器件需求设定。
本实施例还提供一种装置，包含所述的电压控制多色电致发光器件。
优选地，上述装置包括光通讯设备、传感器及显示屏。
具有地，参阅图10，当上述电压控制多色电致发光器件应用到光通讯设备，还包括光谱探测器及光谱信号图库，光谱信号图库为光谱、电压及数字信号的对应关系库，例如，数字信号001表示3V电压，对应红色光；数字信号011表示6V电压，对应绿色光；数字信号101表示9V电压，对应蓝色光。信号源发出不同的数字信号，经过电压选择器后输出对应的电压信号，电压信号再控制电压控制多色电致发光器件发出不同颜色的光，探测器将探测到的不同颜色的光根据光谱信号图库反馈出不同的电压值及数字信号，从而实现光信号与电压数字信号的相互转换，将数字信号转换成光进行传输，传输速度更快。
参阅图11，当上述电压控制多色电致发光器件应用到传感器，将存储有一定信息的电压信号经过放大器放大后，用于驱动上述电压控制多色电致发光器件(Multi-Device)，从而使电压控制多色电致发光器件发出与放大后的电压信号对应的光，实现光电转换的过程。
参阅图12，当上述电压控制多色电致发光器件应用到显示屏，相比与传统液晶显示技术需要三个亚像素点(R、G、B)同时工作才能对一个像素点的颜色进行控制，包含上述电压控制多色电致发光器件的显示屏只需一个亚像素点即可实现对一个像素点颜色的控制，节省了亚像素点的位置，这也表明在相同尺寸的屏幕上可以使屏幕分辨率提高到以前的三倍。
实施本发明实施例至少包括以下有益效果：上述装置包括上述电压控制多色电致发光器件，电压控制多色电致发光器件在装置中的达到的效果，与上述光电器件相同。
本实施例还提供了一种电压控制多色电致发光器件的制备方法，如图13所示，包括以下步骤：
S1、在阳极基板上制备空穴传输层，空穴传输层的制备方式包括磁控溅射方式；
S2、在所述空穴传输层上依次制备阻挡层、N个发光层及电子传输层，阻挡层、N个发光层及电子传输层的制备方式包括溶液旋凃方式；
S3、在所述电子传输层上制备导电层，所述导电层的制备方式包括真空热度膜方式；
S4、将已制备导电层的阳极基板与隔离板封装成电压控制多色电致发光器件。
具体地，在一种可选的实施例中，电压控制多色电致发光器件的阳极基板、空穴传输层、阻挡层、第一发光层、第二发光层、电子传输层、导电层及隔离板的材质分别由ITO导电玻璃、NiMgOx层、PVP层、CsPbBr3层、CdSe量子点层、ZnMgO层、铝层及透明玻璃组成，其中，NiMgOx层厚度为35nm，CsPbBr3层厚度为90nm，CdSe量子点层厚度为20nm，ZnMgO层厚度为100nm，铝层为35nm，PVP层厚度较薄。
以下为上述电压控制多色电致发光器件的具体制备方法：
S101、ITO导电玻璃衬底的设计，利用激光涂片(Laser Scribing)工艺对ITO导电玻璃衬底进行图案设计。
S102、ITO导电玻璃的清洗，将已做好图案设计的ITO导电玻璃用超声波清洗机清洗，清洗溶液为碱液以千分之2.5到5的比率与去离子水混合得到，清洗溶液全面覆盖ITO导电玻璃，清洗温度为60摄氏度，清洗时间为20分钟；清洗完成后取出并再次用去离子水清洗表面的泡沫，再用气枪吹散ITO导电玻璃上附着的水滴，再将ITO导电玻璃放入有去离子水的烧杯容器中(去离子水必须完全覆盖玻璃表面)，将烧杯放入超声波清洗机中，设定清洗时间为10分钟，温度60摄氏度，重复几遍上述操作，确保ITO导电玻璃清洗干净。
S103、ITO导电玻璃的干燥，将ITO导电玻璃放入真空烘烤机中烘烤，在100摄氏度的情况下烘烤15分钟。
S104、ITO导电玻璃的预处理，将烘烤后的ITO导电玻璃片进行20分钟的臭氧处理。
S105、磁控溅射镀空穴传输层，通过磁控溅射的方式在ITO导电玻璃上溅射一层厚度为35nm的NiMgOx层，并做退火处理。
S201、溶液旋涂镀阻挡层，将用DMSO配置的0.5wt％PVP溶液通过溶液旋涂的方法，涂在NiMgOx层上，PVP层的厚度较薄即可，然后在温度为150摄氏度的情况下退火10分钟。
S202、溶液旋涂镀第一发光层，采用溶液旋涂的方法在PVP层上旋涂掺杂有AVABr的CsPbBr3溶液，设定前五秒的旋涂转速为800转，后30秒的旋涂转速为3000转，并且旋涂后立即将衬底放置在100摄氏度的热板上退火5分钟。掺杂有AVABr的CsPbBr3溶液的配置方法为：在1ml DMSO:GBL体积比为9：1的溶剂中配置0.5摩尔每升的PbBr2(99％，Sigma–Aldrich)，1.1摩尔每升的CsBr(99.9％，Sigma–Aldrich),0.05摩尔每升的AVABr制成前驱体溶液；将获得的前驱体溶液在450摄氏度下连续搅拌12小时后，将上清液取出并过滤，获得掺杂有AVABr的CsPbBr3溶液。
S203、溶液旋涂镀第二发光层，采用溶液旋涂的方法将溶于辛烷中20mg/mL的ZnS及CdSe构成的核-壳结构的量子点旋涂在CsPbBr3层上，之后将其至于100摄氏度的热板上干燥5分钟。
S204、溶液旋涂镀电子传输层，采用溶液旋涂的方法将溶于乙醇中30mg/ml的ZnMgO在转速为3000转的情况下，旋涂于CdSe量子点层上，制成ZnMgO层。
S301、真空热镀膜镀导电层，采用真空热镀膜的方法，在ZnMgO层上镀一层100nm的金属铝膜。
S401、将镀完金属铝膜的衬底与隔离板封装成电制发射多光的器件。
实施本发明包括以下有益效果：上述制备方法是所述电压控制多色电致发光器件对应的制备方法，实现上述电压控制多色电致发光器件的有益效果。
以上是对本发明的较佳实施进行了具体说明，但本发明创造并不限于所述实施例，熟悉本领域的技术人员在不违背本发明精神的前提下还可做作出种种的等同变形或替换，这些等同的变形或替换均包含在本申请权利要求所限定的范围内。

Claims (10)

1.一种电压控制多色电致发光器件，其特征在于，包括依次层叠设置的阳极基板、空穴传输层、若干个发光层、电子传输层、导电层及隔离板；所述若干个发光层包括至少一个卤化物钙钛矿发光层和至少一个硫族化合物量子点发光层。
2.根据权利要求1所述的电压控制多色电致发光器件，其特征在于，所述若干个发光层包括一个卤化物钙钛矿发光层和一个硫族化合物量子点发光层。
3.根据权利要求2所述的电压控制多色电致发光器件，其特征在于，所述卤化物钙钛矿发光层为CsPbBr3层，所述硫族化合物量子点发光层为CdSe量子点层。
4.根据权利要求1所述的电压控制多色电致发光器件，其特征在于，所述若干个发光层包括一个卤化物钙钛矿发光层和两个硫族化合物量子点发光层，所述两个硫族化合物量子点发光层的带隙不同。
5.根据权利要求4所述的电压控制多色电致发光器件，其特征在于，所述卤化物钙钛矿发光层为CsPbBr3层，所述两个硫族化合物量子点发光层分别为第一CdSe量子点层和第二CdSe量子点层。
6.根据权利要求1所述的电压控制多色电致发光器件，其特征在于，所述卤化物钙钛矿发光层的厚度为30～200nm。
7.根据权利要求6所述的电压控制多色电致发光器件，其特征在于，所述硫族化合物量子点发光层的厚度为15～50nm。
8.根据权利要求1-7中任一项所述的电压控制多色电致发光器件，其特征在于，还包括阻挡层，所述阻挡层设置在所述空穴传输层和所述至少两个发光层之间。
9.一种装置，其特征在于，包含如权利要求1-8中任一项所述的电压控制多色电致发光器件。
10.一种如权利要求1-8任一项所述的电压控制多色电致发光器件的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
在阳极基板上制备空穴传输层；
在所述空穴传输层上依次制备若干个发光层及一个电子传输层；
在所述电子传输层上制备导电层；
将已制备导电层的阳极基板与隔离板封装成电压控制多色电致发光器件。
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