CN110567910B - 一种燃烧火焰中气相碱金属质量浓度三维分布的检测方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉公开了一种燃烧火焰中气相碱金属质量浓度三维分布的检测方法，属于燃烧检测领域。利用光谱采集设备获取高碱燃料燃烧火焰的碱金属原子发射光谱强度图像，建立发射光谱强度图像与火焰三维空间中气相碱金属源项辐射强度三维分布的碱金属原子光谱成像模型，再结合反问题求解方法重建出火焰三维空间中气相碱金属源项辐射强度的三维分布，最后根据气相碱金属源项辐射强度与气相碱金属质量浓度的定量关系获得火焰三维空间中气相碱金属质量浓度的三维分布。本发明为非接触式测量方法，易于实施，可实现燃烧火焰中气相碱金属质量浓度三维分布的在线检测。
Description
技术领域
本发明属于燃烧检测领域，更具体地，涉及一种燃烧火焰中气相碱金属质量浓度三维分布的检测方法。
背景技术
准东煤、生物质、城市固体废弃物、化工废醇废油等燃料中含有较多的碱金属，主要是钠(Na)和钾(K)。这些高碱燃料中的碱金属在燃烧火焰中会挥发成气相，而气相碱金属会造成受热面沾污、积灰甚至腐蚀等问题，从而影响燃烧装置的换热效率和使用寿命，也给燃烧装置的维护带来较大的困难。因此，开展高碱燃料燃烧火焰中气相碱金属的定量检测，能深入理解碱金属释放及迁移转化规律，也能帮助燃烧装置运行人员更好的优化调整燃烧，减少碱金属给燃烧带来的问题。
高碱燃料燃烧过程中的碱金属测量方法主要分三类：第一类是对燃烧前的高碱燃料或燃烧后的灰渣中碱金属含量的取样检测，第二类是对燃烧后的烟气中气相碱金属的取样检测，这两类方法都无法直接得到高碱燃料燃烧火焰中气相碱金属的含量，第三类是利用光谱技术对燃烧火焰中气相碱金属进行检测，这类方法是非接触式的测量方法，对被测对象基本没有干扰，可以实现原位测量，无需取样，主要包括激光诱导击穿光谱技术(Laser-Induced Breakdown Spectroscopy,LIBS)和自发射光谱分析技术。
LIBS技术已用于实验室火焰中气相碱金属的定量分析，该技术属于点测量，而且激光设备成本较高，对使用环境也有诸多要求，在锅炉、窑炉等工业现场还难以大规模推广应用。自发射光谱分析技术是通过分析高温下钠、钾等碱金属的原子发射光谱来定量获得火焰中气相碱金属浓度，专利号为201510253375.3的授权的专利“一种锅炉燃烧火焰中的气相碱金属浓度的在线检测方法”、专利号为201610602713.4的授权专利“一种碳氢燃烧火焰中气相碱金属浓度的检测方法”，以及公开号为CN201810551426.4的专利申请“用于测量锅炉二维气相Na浓度场和温度场的装置和方法”中，均是采用这种技术。自发射光谱分析技术不需要激光光源，易于在工业现场实施。但现有的自发射光谱分析技术得到的气相碱金属浓度是沿“视线”方向的累积值，并不能反映出火焰中在“视线”方向上每个位置的碱金属浓度；而且，由于火焰中气体和固体介质对沿“视线”方向的碱金属原子发射光谱具有自吸收作用，在不做自吸收修正的情况下，获得结果往往要低于真实值。
此外，在燃烧火焰三维空间中，高碱燃料燃烧释放出的气相碱金属具有三维非均匀分布特征，即燃烧火焰中各个位置的气相碱金属浓度各不相同，迫切需要一种能实现燃烧火焰中气相碱金属质量浓度三维分布的检测方法，但LIBS技术和现有的自发射光谱分析技术均无法得到燃烧火焰三维空间中气相碱金属质量浓度的三维分布。
发明内容
针对现有技术无法得到燃烧火焰三维空间中气相碱金属质量浓度的三维分布。利用光谱采集设备获取高碱燃料燃烧火焰的碱金属原子发射光谱强度图像，建立发射光谱强度图像与火焰三维空间中气相碱金属源项辐射强度三维分布的碱金属原子光谱成像模型，再结合反问题求解方法重建出火焰三维空间中气相碱金属源项辐射强度的三维分布，最后根据气相碱金属源项辐射强度与气相碱金属质量浓度的定量关系获得火焰三维空间中气相碱金属质量浓度的三维分布。
根据本发明的目的，提供了一种燃烧火焰中气相碱金属质量浓度三维分布的检测方法，其特征在于，包括以下步骤：
(1)获取燃料燃烧火焰在可见光和近红外光波段内的火焰发射光谱图像，根据碱金属原子发射光谱的特征波长得到碱金属原子发射光谱强度图像；
(2)根据步骤(1)所述的碱金属原子发射光谱强度图像，建立碱金属原子发射光谱强度图像与燃烧火焰三维空间中气相碱金属源项辐射强度三维分布的碱金属原子光谱成像模型；
(3)根据步骤(2)所述的碱金属原子光谱成像模型，重建出燃烧火焰三维空间中气相碱金属源项辐射强度的三维分布；
(4)根据气相碱金属源项辐射强度与气相碱金属质量浓度的定量关系，获得燃烧火焰三维空间中气相碱金属质量浓度的三维分布。
优选地，所述步骤(1)具体包括以下子步骤：
S1：燃烧火焰发射光谱图像的采集处理：获取燃料燃烧火焰在可见光和近红外光波段内的火焰发射光谱图像，并通过辐射标定将该发射光谱图像转换为强度图像If(λl，j)，其中：λl表示波长，l表示波长序数，1≤l≤L，且l为整数，L表示检测波长的总数；1≤j≤N，且j为整数，所述N表示每个波长下强度图像的像素数；
S2：根据碱金属原子发射光谱的特征波长λalkali，通过以下公式计算得到碱金属原子发射光谱的强度图像Ialkali(j)：
Ialkali(j)＝If(λa，j)-[If(λa+Δλ)+If(λa-Δλ，j)]/2；
其中：λa为λl中最接近λalkali的波长；Δλ为相邻两个波长的间隔；1≤j≤N，且j为整数，所述N表示每个波长下强度图像的像素数。
优选地，所述步骤(2)具体包括以下子步骤：
S1：火焰中碱金属原子光谱成像模型的建模步骤：在考虑火焰自吸收的情况下，沿火焰与检测设备之间光线的传播方向即视线s方向上单位路径内碱金属原子发射光谱强度的变化的计算公式为：
其中，
表示单位路径内碱金属原子发射光谱强度的变化，κ为火焰中介质的吸收系数，Ib,alkali为火焰中气相碱金属源项辐射强度，Ialkali为碱金属原子发射光谱强度；
S2：将火焰三维空间离散为M个单元，每个局部单元的气相碱金属源项辐射强度为Ib,alkali(i)，所述i的取值范围为1≤i≤M，且i为整数；由以下公式建立火焰中碱金属原子光谱成像模型：
其中，Ialkali(j)表示强度图像上j像素处的碱金属原子发射光谱强度，is表示位于视线s方向上的局部单元，p为从is局部单元发出的辐射沿视线s方向到达强度图像上像素j的路径。该模型得到了检测到的碱金属原子发射光谱强度图像与火焰三维空间中气相碱金属源项辐射强度三维分布的定量关系。
优选地，所述步骤(3)中，火焰中气相碱金属源项辐射强度三维分布的重建过程为，将获得的碱金属原子发射光谱强度图像设为N个像素，每个像素对应一条视线上的成像模型，得到N个方程，将该N个方程离散化写成矩阵形式的方程组，在获得碱金属原子发射光谱强度图像后，从所述矩阵形式的方程组中重建出气相碱金属源项辐射强度在火焰中的三维分布。
优选地，所述步骤(4)具体包括以下子步骤：
S1：火焰中气相碱金属质量浓度三维分布的计算：火焰中气相碱金属元素的原子在吸收火焰中的能量后，由基态变为激发态，处于激发态的碱金属原子跃迁回基态时，在特定的波长发出谱线；在满足局部热力学平衡的条件下，根据统计热力学理论，火焰局部单元的气相碱金属源项辐射强度表示为：
其中：h为普朗克常数，k为玻尔兹曼常数，A为跃迁几率，v为频率，g统计权重，E为激发能，m和n表示不同的能级，T为火焰温度，Na为火焰局部空间单元中处于基态的气相碱金属原子数浓度；
S2：气相碱金属质量浓度Calkali的计算公式为：Calkali(i)＝Na(i)×M/NA；其中，Calkali为气相碱金属质量浓度，M为碱金属元素的摩尔质量，NA为阿伏伽德罗常数；计算得到火焰中每个局部单元的气相碱金属质量浓度，即可得到火焰中气相碱金属质量浓度的三维分布。
总体而言，通过本发明所构思的以上技术方法，对比已有技术，具有如下特点：
(1)本发明构建了火焰的碱金属原子发射光谱强度图像与火焰中气相碱金属源项辐射强度三维分布的成像模型，进而得到了火焰中气相碱金属质量浓度的三维分布，该方法能同时检测多种碱金属并得到其气相碱金属质量浓度的三维分布，具有更强的实用性。
(2)本发明所述的检测方法为非接触式测量方法，设备简单，易于实施，便于操控，具有较高的环境适应性，能实现燃烧火焰中不同位置的气相碱金属浓度的同时检测，具有工业应用的实用价值。
(3)本发明在构建模型时，基于辐射强度的传递原理，考虑了火焰自吸收对碱金属原子发射光谱强度的影响，所得到的气相碱金属质量浓度检测结果更加接近真实值。
附图说明
图1是本发明一种燃烧火焰中气相碱金属质量浓度三维分布检测方法的流程框图；
图2是本实施例中平面火焰的光谱成像示意图；
其中，1-平面火焰、2-视线、3-高光谱成像光谱仪、4-钾原子发射光谱强度图像。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。此外，下面所描述的本发明各个实施方式中所涉及到的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互组合。
本发明提出了一种燃烧火焰中气相碱金属质量浓度三维分布的检测方法，其总体思路是：利用光谱采集设备获取高碱燃料燃烧火焰的碱金属原子发射光谱强度图像，建立发射光谱强度图像与火焰三维空间中气相碱金属源项辐射强度三维分布的碱金属原子光谱成像模型，再结合反问题求解方法重建出火焰三维空间中气相碱金属源项辐射强度的三维分布，最后根据气相碱金属源项辐射强度与气相碱金属质量浓度的定量关系获得火焰三维空间中气相碱金属质量浓度的三维分布。
为了实现上述目的，本发明提出的燃烧火焰中气相碱金属质量浓度三维分布的检测方法，包括如下步骤：
(1)火焰发射光谱图像的采集处理步骤
利用光谱采集设备获取可见光及近红外波段内的火焰发射光谱图像，并通过辐射标定将发射光谱图像转换为强度图像If(λl,j)，其中，λl＝λ1,...,λL，λ为波长，定义Δλ为相邻两个波长的间隔，l＝1,...,L，L表示有L个波长；j＝1,...,N，N表示每个波长下强度图像的像素数。由于该强度图像中包含有碱金属原子发射光谱的强度，也包含有火焰热辐射的强度，因此需要根据碱金属原子发射光谱的特征波长λalkali，由式(1)获得碱金属原子发射光谱的强度图像Ialkali(j)：
Ialkali(j)＝If(λa，j)-[If(λa+Δλ)+If(λa-Δλ，j)]/2 (1)
其中，λa为λl中最接近λalkali的波长。
(2)火焰中碱金属原子光谱成像模型的建模步骤
步骤(1)所得到的碱金属原子发射光谱的强度图像，实际上是火焰三维空间中局部单元的气相碱金属源项辐射强度在经过火焰自吸收之后成像在光谱采集设备上的累积值。根据辐射强度的传递原理，在考虑火焰自吸收的情况下，沿视线s方向上单位路径内碱金属原子发射光谱强度的变化为：
式中，
表示单位路径内碱金属原子发射光谱强度的变化，κ为火焰中介质的吸收系数，Ib,alkali为火焰中气相碱金属源项辐射强度，Ialkali为碱金属原子发射光谱强度；。
将火焰三维空间离散为M个单元，每个局部单元的气相碱金属源项辐射强度为Ib,alkali(i)，其中，i＝1,...,M。由式(2)可建立火焰中碱金属原子光谱成像模型：
式中，Ialkali(j)表示强度图像上j像素处的碱金属原子发射光谱强度，is表示位于视线s方向上的局部单元，p为从is局部单元发出的辐射沿视线s方向到达强度图像上j像素的路径。该模型得到了检测到的碱金属原子发射光谱强度图像与火焰三维空间中气相碱金属源项辐射强度三维分布的定量关系。
(3)火焰中气相碱金属源项辐射强度三维分布的重建步骤
从步骤(1)获得的碱金属原子发射光谱强度图像有N个像素，可建立N个如式(3)的方程，将其离散化可写为如下矩阵形式的方程组：
其中，K(j,i)为系数，与火焰中介质的吸收系数κ、火焰尺寸有关。在获得碱金属原子发射光谱强度图像后，可以用数值求解方法从式(4)中重建出气相碱金属源项辐射强度在火焰中的三维分布。
(4)火焰中气相碱金属质量浓度三维分布的计算步骤
火焰中气相碱金属元素的原子在吸收高温火焰中的能量后，会由基态变为激发态，而处于激发态的碱金属原子跃迁回基态时，会在特定的波长发出谱线。在满足局部热力学平衡的条件下，根据统计热力学理论，火焰局部单元的气相碱金属源项辐射强度可表示为：
式中：h为普朗克常数，k为玻尔兹曼常数，A为跃迁几率，v为频率，g统计权重，E为激发能，m和n表示能级，上述参数均可以查表确定；T为火焰温度，可以运用热辐射定律从步骤(1)获得的If(λl,j)中计算得到；而Na为火焰局部空间单元中处于基态的气相碱金属原子数浓度。
根据式(5)可知，在其它参数及火焰温度可以确定的条件下，火焰局部单元的气相碱金属源项辐射强度Ib,alkali(i)与处于基态的气相碱金属原子数浓度Na(i)成正比，因此，Na(i)可以由式(5)计算得到。而火焰局部单元中处于基态的气相碱金属原子数浓度Na(i)又与气相碱金属质量浓度有关，如下：
Calkali(i)＝Na(i)×M/NA (6)
式中，Calkali为气相碱金属质量浓度，M为碱金属元素的摩尔质量，NA为阿伏伽德罗常数。计算出火焰中每个局部单元的气相碱金属质量浓度，即可得到火焰中气相碱金属质量浓度的三维分布。
实施例1
图1本发明的实施流程，包括火焰光谱图像的采集处理、火焰中碱金属原子光谱成像模型的建模、火焰中气相碱金属源项辐射强度三维分布的重建、火焰中气相碱金属质量浓度三维分布的计算四个步骤。在本具体实施例中，采用本发明提出的燃烧火焰中气相碱金属浓度三维分布的检测方法对含有钾(K)元素的实验室乙烯\空气平面火焰中的气相钾浓度的三维分布进行了检测，通过雾化器将浓度为100ppm的氯化钾(KCl)标准溶液雾化为气态，输送入平面火焰燃烧器中，根据乙烯和空气的流量，此时平面火焰中气相钾的质量浓度为1.56mg/m3，且在火焰三维空间中均匀分布。需要说明的是，本实施例所述碱金属指钾，但本发明不仅仅限于气相钾的检测，若同时出现多种碱金属，需重复下述步骤，但需改变相应数据。实施流程如下：
(1)火焰光谱图像的采集处理。
本实施例所使用的光谱采集设备为SOC710VP高光谱成像光谱仪，将其固定在平面火焰燃烧器之前，镜头对准含有气相碱金属钾的平面火焰，调整距离使得对焦清晰。其检测的波长覆盖了可见光及近红外波段，为374.41-1039.20nm，在这个检测的波长范围内能获得L＝256个波长的火焰热辐射光谱图像，每个波长下光谱图像的像素为N＝50(宽)×100(高)＝5000个。根据高光谱成像光谱仪内置的热辐射标定系数，能得到平面火焰在可见光及近红外波段内的光谱强度图像If(λ256,5000)。根据NIST Atomic Spectra Database数据库可知，钾元素在可见光及近红外波段内特征谱线的特征波长为λalkali＝766.490nm或769.896nm，而高光谱成像光谱仪的相邻两个波长的间隔Δλ＝2.34nm，所检测的光谱图像中最接近钾元素特征波长λalkali的波长为λa＝769.98nm。从769.98nm下的光谱强度图像中扣除火焰热辐射强度，可得到钾原子发射光谱强度图像Ialkali(5000)。不同的碱金属有不同的特征谱线的特征波长，若需检测其他碱金属，仅需将光谱图像中最接近该碱金属元素的特征波长下的光谱强度图像扣除火焰热辐射强度，即可得到该原子发射光谱强度图像。
(2)火焰中碱金属原子光谱成像模型的建立。
如图2所示，本实施例中的平面火焰1可近似为轴对称圆柱形，因此将沿火焰高度(轴向)划分为100层，沿径向划分为40个圆环，即平面火焰的三维空间被离散为M＝40×100＝4000个圆环形单元，每个局部单元的气相钾源项辐射强度为Ib,alkali(i)。根据辐射传递原理，钾原子发射光谱强度图像4是火焰三维空间中每个局部单元的气相钾源项辐射强度经过火焰自吸收之后按照视线方向2成像在高光谱成像光谱仪3的结果，可建立该平面火焰中钾原子光谱成像模型，如下：
式中，Ialkali(j)表示强度图像上j像素处的碱金属钾原子发射光谱强度，is表示位于视线s方向上的局部单元，p为从is局部单元发出的辐射沿视线s方向到达强度图像上j像素的路径。
(3)火焰中气相碱金属源项辐射强度三维分布的重建。
如图2所示，从步骤(1)获得的火焰中钾原子发射光谱强度图像4共划分为5000个像素，因此，可建立5000个如式(7)的方程，将其离散化可写为如下矩阵形式的方程组：
其中，在已知火焰中介质的吸收系数κ、火焰尺寸和火焰三维空间单元划分的情况下，可得到系数矩阵K(j,i)。在步骤(1)中已得到每个像素的钾原子发射光谱强度，利用数值求解方法从式(8)中重建出气相钾源项辐射强度Ib,alkali(i)在火焰中的三维分布。
(4)火焰中气相碱金属质量浓度三维分布的计算。
在满足局部热力学平衡的条件下，根据统计热力学理论，火焰局部单元的气相钾源项辐射强度与处于基态的气相钾原子数浓度Na(i)存在如下关系：
式中：h为普朗克常数，k为玻尔兹曼常数，A为跃迁几率，v为频率，g统计权重，E为激发能，m和n表示能级，查表获得上述参数数值后，利用步骤(1)中获得的If(λl,j)，采用双色法算出火焰温度T为1560K；将火焰温度T和步骤(3)中计算得到的火焰局部单元的气相钾源项辐射强度Ib,alkali(i)代入式(3)中，求得火焰局部单元中处于基态的气相钾原子数浓度Na(i)：
Na(i)＝1.6×1016Ib，alkali(i) (10)
而火焰局部单元中处于基态的气相钾原子数浓度又与气相钾质量浓度有关，关系式如下：
Calkali(i)＝Na(i)×M/NA (11)
式中，Calkali为气相钾质量浓度，M为钾元素的摩尔质量,NA为阿伏伽德罗常数。查询相关数据求得火焰局部单元中的气相钾质量浓度：
Calkali(i)＝6.48×10-23Na(i) (12)
由式(10)和式(12)，即可得到该平面火焰中气相钾质量浓度的三维分布。
本领域的技术人员容易理解，以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (4)
1.一种燃烧火焰中气相碱金属质量浓度三维分布的检测方法，其特征在于，包括以下步骤：
(1)获取燃料燃烧火焰在可见光和近红外光波段内的火焰发射光谱图像，根据碱金属原子发射光谱的特征波长得到碱金属原子发射光谱强度图像；
(2)根据步骤(1)所述的碱金属原子发射光谱强度图像，建立碱金属原子发射光谱强度图像与燃烧火焰三维空间中气相碱金属源项辐射强度三维分布的碱金属原子光谱成像模型；
所述步骤(2)具体包括以下子步骤：
S1：火焰中碱金属原子光谱成像模型的建模步骤：在考虑火焰自吸收的情况下，沿火焰与检测设备之间光线传播方向即视线s方向上单位路径内碱金属原子发射光谱强度的变化的计算公式为：
其中，
表示单位路径内碱金属原子发射光谱强度的变化，κ为火焰中介质的吸收系数，Ib,alkali为火焰中气相碱金属源项辐射强度，Ialkali为碱金属原子发射光谱强度；
S2：将火焰三维空间离散为M个单元，每个局部单元的气相碱金属源项辐射强度为Ib,alkali(i)，所述i的取值范围为1≤i≤M，且i为整数；由以下公式建立火焰中碱金属原子光谱成像模型：
其中，Ialkali(j)表示强度图像上j像素处的碱金属原子发射光谱强度，is表示位于视线s方向上的局部单元，p为从is局部单元发出的辐射沿视线s方向到达强度图像上像素j的路径；该模型得到了检测到的碱金属原子发射光谱强度图像与火焰三维空间中气相碱金属源项辐射强度三维分布的定量关系；
(3)根据步骤(2)所述的碱金属原子光谱成像模型，重建出燃烧火焰三维空间中气相碱金属源项辐射强度的三维分布；
(4)根据气相碱金属源项辐射强度与气相碱金属质量浓度的定量关系，获得燃烧火焰三维空间中气相碱金属质量浓度的三维分布。
2.如权利要求1所述的燃烧火焰中气相碱金属质量浓度三维分布的检测方法，其特征在于，所述步骤(1)具体包括以下子步骤：
S1：燃烧火焰发射光谱图像的采集处理：获取燃料燃烧火焰在可见光和近红外光波段内的火焰发射光谱图像，并通过辐射标定将该发射光谱图像转换为强度图像If(λl，j)，其中：λl表示波长，l表示波长序数，1≤l≤L，且l为整数，L表示检测波长的总数；1≤j≤N，且j为整数，所述N表示每个波长下强度图像的像素数；
S2：根据碱金属原子发射光谱的特征波长λalkali，通过以下公式计算得到碱金属原子发射光谱的强度图像Ialkali(j)：
Ialkali(j)＝If(λa，j)-[If(λa+Δλ)+If(λa-Δλ，j)]/2；
其中：λa为λl中最接近λalkali的波长；Δλ为相邻两个波长的间隔；1≤j≤N，且j为整数，所述N表示每个波长下强度图像的像素数。
3.如权利要求1所述的燃烧火焰中气相碱金属质量浓度三维分布的检测方法，其特征在于，所述步骤(3)中，火焰中气相碱金属源项辐射强度三维分布的重建过程为，将获得的碱金属原子发射光谱强度图像设为N个像素，每个像素对应一条视线上的成像模型，得到N个方程，将该N个方程离散化写成矩阵形式的方程组，在获得碱金属原子发射光谱强度图像后，从所述矩阵形式的方程组中重建出气相碱金属源项辐射强度在火焰中的三维分布。
4.如权利要求1所述的燃烧火焰中气相碱金属质量浓度三维分布的检测方法，其特征在于，所述步骤(4)具体包括以下子步骤：
S1：火焰中气相碱金属质量浓度三维分布的计算：火焰中气相碱金属元素的原子在吸收火焰中的能量后，由基态变为激发态，处于激发态的碱金属原子跃迁回基态时，在特定的波长发出谱线；在满足局部热力学平衡的条件下，根据统计热力学理论，火焰局部单元的气相碱金属源项辐射强度表示为：
其中：h为普朗克常数，k为玻尔兹曼常数，A为跃迁几率，v为频率，g统计权重，E为激发能，m和n表示不同的能级，T为火焰温度，Na为火焰局部空间单元中处于基态的气相碱金属原子数浓度；
S2：气相碱金属质量浓度Calkali的计算公式为：Calkali(i)＝Na(i)×M/NA；其中，Calkali为气相碱金属质量浓度，M为碱金属元素的摩尔质量，NA为阿伏伽德罗常数；计算得到火焰中每个局部单元的气相碱金属质量浓度，即可得到火焰中气相碱金属质量浓度的三维分布。
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